專利名稱：除草活性劑的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及植物保護(hù)組合物技術(shù)領(lǐng)域，尤其是包含磺酰脲/安全劑組合(活性物質(zhì)-解毒劑-組合)并且高度適用于控制有用作物中競爭性有害植物的除草活性組合物。
背景技術(shù)：
抑制乙酰乳酸合酶(ALS)的除草劑和安全劑的組合是已知的。如此，EP 0 492 367 A2描述了不同ALS抑制劑與不同安全劑的組合。然而，該文獻(xiàn)中特別公開的組合在選擇性和活性譜方面不總是足夠的。

發(fā)明內(nèi)容
因此，本發(fā)明的任務(wù)是提供對于重要作物具有提高的選擇性，并且同時(shí)對于有害植物具有高活性的除草活性組合物。出人意外地，該任務(wù)是通過本發(fā)明的除草活性組合物解決的。
因此，本發(fā)明提供一種除草活性組合物，其包含(A)一種或多種選自下組的磺酰脲類化合物甲磺隆、噻吩磺隆、苯磺隆、氯磺隆及其鹽和酯，優(yōu)選以除草有效量存在，和(B)一種或多種選自下組的安全劑吡咯二酸、雙苯唑酸、喹氧乙酸、解草唑及其鹽和酯，優(yōu)選以解毒有效量存在，優(yōu)選吡咯二酸、雙苯唑酸、喹氧乙酸及其鹽和酯，尤其優(yōu)選吡咯二酸、喹氧乙酸及其鹽和酯，尤其特別優(yōu)選吡咯二酸及其鹽和酯。
磺酰脲A)和安全劑B)也可以以其鹽的形式存在，例如以具有無機(jī)和有機(jī)抗衡離子的鹽存在。所述鹽為例如金屬鹽，尤其是堿金屬鹽或堿土金屬鹽，尤其是鈉鹽和鉀鹽，或銨鹽或與有機(jī)胺形成的鹽。鹽的形成也可以通過酸與堿基如氨基和烷基氨基形成加合物來進(jìn)行。對此適宜的酸為強(qiáng)無機(jī)酸和有機(jī)酸，例如HCl、HBr、H2SO4或HNO3。優(yōu)選的鹽為堿金屬鹽，例如鈉鹽和鉀鹽。磺酰脲A)可以例如形成鹽，其中-SO2-NH-基團(tuán)的氫通過農(nóng)業(yè)上適宜的陽離子被取代，例如金屬離子如堿金屬離子，優(yōu)選鈉離子或鉀離子。
磺酰脲A)和安全劑B)也可以以其酯的形式存在，尤其以其烷基酯的形式，例如C1-C10-烷基酯。對于磺酰脲A)來說，甲酯和乙酯是尤其優(yōu)選的。對于安全劑B)來說，甲酯、乙酯和甲基己基酯是尤其優(yōu)選的。
磺酰脲(A)優(yōu)選選自下組化合物甲磺隆-甲酯(A1.1)、噻吩磺隆-甲酯(A2.1)、苯磺隆-甲酯(A3.1)和氯磺隆(A4.1)，包括農(nóng)業(yè)上常規(guī)的鹽，例如鈉鹽，甲磺隆-甲酯-鈉鹽(A1.2)、噻吩磺隆-甲酯-鈉鹽(A2.2)、苯磺隆-甲酯-鈉鹽(A3.2)和氯磺隆-鈉鹽(A4.2)。此外，優(yōu)選的是甲磺隆(A1.3)、甲磺隆-鈉鹽(A1.4)、噻吩磺隆(A2.3)、噻吩磺隆-鈉鹽(A2.4)、苯磺隆(A3.3)和苯磺隆-鈉鹽(A3.4)。尤其優(yōu)選的磺酰脲(A)是甲磺隆-甲酯(A1.1)、噻吩磺隆-甲酯(A2.1)、苯磺隆-甲酯(A3.1)和氯磺隆(A4.1)。
安全劑(B)優(yōu)選選自下組化合物1-(2，4-二氯苯基)-5-(乙氧基羰基)-5-甲基-2-吡唑啉-3-羧酸乙酯(B1，吡咯二酸-二乙酯)、5，5-二苯基-2-異唑啉-3-羧酸乙酯(B2，雙苯唑酸-乙酯)、(5-氯-8-喹啉氧基)乙酸-(-1-甲基己基)-酯(B3，解毒喹)、吡咯二酸-二甲酯(B4)、吡咯二酸(B5)、雙苯唑酸(B6)和喹氧乙酸(B7)、1-(2，4-二氯苯基)-5-三氯甲基-(1H)-1，2，4-三唑-3-甲酸乙酯(B8，解草唑-乙酯)和解草唑(B9)，包括農(nóng)業(yè)上常規(guī)的鹽，例如鈉鹽。優(yōu)選的安全劑為(B1)、(B2)、(B3)和(B8)，尤其是(B1)、(B2)和(B3)。尤其優(yōu)選的安全劑為(B1)和(B2)，并且尤其特別優(yōu)選吡咯二酸-二乙酯(B1)。
對于本發(fā)明而言，除草有效量是足以對植物生長具有不利作用的一種或多種除草劑的量。
對于本發(fā)明而言，解毒有效量是足以至少部分地使得除草劑或除草劑混合物對有用植物的毒性作用失效的一種或多種安全劑的量。
化合物(A)和(B)還包括所有的立體異構(gòu)體，其具有相同的原子拓?fù)溥B接，及其混合物。這類化合物包含一種或多種不對稱的碳原子或雙鍵，這沒有在結(jié)構(gòu)式中具體示出。由該特定空間形狀定義的可能的立體異構(gòu)體如對映異構(gòu)體、非對映異構(gòu)體、Z-和E-異構(gòu)體可以通過常規(guī)方法從立體異構(gòu)體的混合物中獲得，或另外通過與使用立體化學(xué)純初始物質(zhì)相結(jié)合的立體選擇反應(yīng)來制得。
磺酰脲(A)是商購可得的并且已知于例如“The Pesticide Manual(農(nóng)藥手冊)”，第12版(2000)，The British Crop ProtectionAssociation，以及已知于US 4,370,480、EP 30138、US 4,701,535、EP 30142、EP 202830和US 4,127,405，其中包含了制備過程和初始物質(zhì)方面的詳細(xì)信息。將這些出版物特別地引入本說明書以作參考。
安全劑(B)是商購可得的并且已知于例如“The Pesticide Manual(農(nóng)藥手冊)”，第12版(2000)，The British Crop ProtectionAssociation，以及已知于WO 91/7874、WO 95/7897、EP-A-94349和EP-A-174562，其中包含了制備過程和初始物質(zhì)方面的詳細(xì)信息。將這些出版物特別地引入本說明書以作參考。
本發(fā)明磺酰脲(A)和安全劑(B)的優(yōu)選組合的實(shí)例為(A1.1)+(B1)，(A1.1)+(B2)，(A1.1)+(B3)，(A1.1)+(B8)，(A2.1)+(B1)，(A2.1)+(B2)，(A2.1)+(B3)，(A2.1)+(B8)，(A3.1)+(B1)，(A3.1)+(B2)，(A3.1)+(B3)，(A3.1)+(B8)，(A4.1)+(B1)，(A4.1)+(B2)，(A4.1)+(B3)，(A4.1)+(B8)，(A1.2)+(B1)，(A1.2)+(B2)，(A1.2)+(B3)，(A1.2)+(B8)，(A2.2)+(B1)，(A2.2)+(B2)，(A2.2)+(B3)，(A2.2)+(B8)，(A3.2)+(B1)，(A3.2)+(B2)，(A3.2)+(B3)，(A3.2)+(B8)，(A4.2)+(B1)，(A4.2)+(B2)，(A4.2)+(B3)，(A4.2)+(B8)，(A1.3)+(B1)，(A1.3)+(B2)，(A1.3)+(B3)，(A1.3)+(B8)，(A2.3)+(B1)，(A2.3)+(B2)，(A2.3)+(B3)，(A2.3)+(B8)，(A3.3)+(B1)，(A3.3)+(B2)，(A3.3)+(B3)，(A3.3)+(B8)，(A1.4)+(B1)，(A1.4)+(B2)，(A1.4)+(B3)，(A1.4)+(B8)，(A2.4)+(B1)，(A2.4)+(B2)，(A2.4)+(B3)，(A2.4)+(B8)，(A3.4)+(B1)，(A3.4)+(B2)，(A3.4)+(B3)，(A3.4)+(B8)；(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(A1.1)+A4.1)+(B1)，(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(A1.2)+(A4.2)+(B1)；
(A2.1)+(A2.2)+(B1)，(A2.1)+(A3.1)+(B1)，(A2.1)+(A3.2)+(B1)，(A2.1)+(A4.1)+(B1)，(A2.1)+(A4.2)+(B1)；(A2.2)+(A3.1)+(B1)，(A2.2)+(A3.2)+(B1)，(A2.2)+(A4.1)+(B1)，(A2.2)+(A4.2)+(B1)；(A3.1)+(A3.2)+(B1)，(A3.1)+(A4.1)+(B1)，(A3.1)+(A4.2)+(B1)；(A3.2)+(A4.1)+(B1)，(A3.2)+(A4.2)+(B1)，(A4.1)+(A4.2)+(B1)；(A1.1)+(A1.2)+(B2)，(A1.1)+(A2.1)+(B2)，(A1.1)+(A2.2)+(B2)，(A1.1)+(A3.1)+(B2)，(A1.1)+(A3.2)+(B2)，(A1.1)+(A4.1)+(B2)，(A1.1)+(A4.2)+(B2)；(A1.2)+(A2.1)+(B2)，(A1.2)+(A2.2)+(B2)，(A1.2)+(A3.1)+(B2)，(A1.2)+(A3.2)+(B2)，(A1.2)+(A4.1)+(B2)，(A1.2)+(A4.2)+(B2)；(A2.1)+(A2.2)+(B2)，(A2.1)+(A3.1)+(B2)，(A2.1)+(A3.2)+(B2)，(A2.1)+(A4.1)+(B2)，(A2.1)+(A4.2)+(B2)；(A2.2)+(A3.1)+(B2)，(A2.2)+(A3.2)+(B2)，(A2.2)+(A4.1)+(B2)，(A2.2)+(A4.2)+(B2)；(A3.1)+(A3.2)+(B2)，(A3.1)+(A4.1)+(B2)，(A3.1)+(A4.2)+(B2)；(A3.2)+(A4.1)+(B2)，(A3.2)+(A4.2)+(B2)，(A4.1)+(A4.2)+(B2)；(A1.1)+(A1.2)+(B3)，(A1.1)+(A2.1)+(B3)，(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(A1.2)+(A4.2)+(B3)；(A2.1)+(A2.2)+(B3)，(A2.1)+(A3.1)+(B3)，(A2.1)+(A3.2)+(B3)，(A2.1)+(A4.1)+(B3)，(A2.1)+(A4.2)+(B3)；(A2.2)+(A3.1)+(B3)，(A2.2)+(A3.2)+(B3)，(A2.2)+(A4.1)+(B3)，(A2.2)+(A4.2)+(B3)；(A3.1)+(A3.2)+(B3)，(A3.1)+(A4.1)+(B3)，(A3.1)+(A4.2)+(B3)；(A3.2)+(A4.1)+(B3)，(A3.2)+(A4.2)+(B3)，(A4.1)+(A4.2)+(B3)；(A1.1)+(A1.2)+(B8)，(A1.1)+(A2.1)+(B8)，(A1.1)+(A2.2)+(B8)，(A1.1)+(A3.1)+(B8)，(A1.1)+(A3.2)+(B8)，(A1.1)+(A4.1)+(B8)，(A1.1)+(A4.2)+(B8)；(A1.2)+(A2.1)+(B8)，(A1.2)+(A2.2)+(B8)，(A1.2)+(A3.1)+(B8)，(A1.2)+(A3.2)+(B8)，(A1.2)+(A4.1)+(B8)，(A1.2)+(A4.2)+(B8)；(A2.1)+(A2.2)+(B8)，(A2.1)+(A3.1)+(B8)，(A2.1)+(A3.2)+(B8)，(A2.1)+(A4.1)+(B8)，(A2.1)+(A4.2)+(B8)；
(A2.2)+(A3.1)+(B8)，(A2.2)+(A3.2)+(B8)，(A2.2)+(A4.1)+(B8)，(A2.2)+(A4.2)+(B8)；(A3.1)+(A3.2)+(B8)，(A3.1)+(A4.1)+(B8)，(A3.1)+(A4.2)+(B8)；(A3.2)+(A4.1)+(B8)，(A3.2)+(A4.2)+(B8)，(A4.1)+(A4.2)+(B8)。
組(B)的安全劑(解毒劑)減少或防止了當(dāng)將除草活性物質(zhì)(A)用于有用作物時(shí)會出現(xiàn)的植物毒性作用，而對該除草活性物質(zhì)控制有害植物的活性無實(shí)質(zhì)上的負(fù)面影響。這使常規(guī)作物保護(hù)產(chǎn)品的應(yīng)用范圍得到十分顯著地?cái)U(kuò)展，并且擴(kuò)展至例如作物如小麥、大麥、玉米、水稻和迄今不能、或僅可能有限使用除草劑(也就是說以低用量受限制的防治譜來使用除草劑)的其它作物。
本發(fā)明的磺酰脲/安全劑組合的磺酰脲(A)和安全劑(B)可以一起施用(例如以成品配料劑或桶混法)或以任意順序先后施用。安全劑∶磺酰脲的重量比可以在較大范圍內(nèi)變化，其優(yōu)選范圍為1∶100至100∶1，尤其優(yōu)選1∶10至10∶1。磺酰脲和安全劑的各自最佳用量取決于所使用磺酰脲或安全劑的類型和待處理植物的種類，并且可以通過簡單的標(biāo)準(zhǔn)前試驗(yàn)對各情形進(jìn)行測定。
本發(fā)明的除草活性組合物的主要施用領(lǐng)域優(yōu)選為谷類作物(例如小麥、黑麥、大麥、燕麥)，水稻、玉米、高粱、棉花和大豆，優(yōu)選谷類、水稻和玉米。
根據(jù)其性質(zhì)，本發(fā)明除草活性組合物所包含的安全劑可以用于預(yù)處理作物種子(例如拌種)，或在播種前混入種子犁溝，或在苗前或苗后與除草劑尤其是磺酰脲(A)一起施用。苗前處理包括在播種前處理種植區(qū)域，以及處理已經(jīng)播種但尚未出苗的種植區(qū)域。與除草劑一起施用是優(yōu)選的。對此，可以使用桶混物或成品配制劑。
根據(jù)指示和所使用的除草活性物質(zhì)，安全劑的所需施用量可以在較大范圍內(nèi)變化，其常規(guī)范圍為每公頃0.001至5kg，優(yōu)選0.005至0.5kg的活性物質(zhì)。
本發(fā)明的除草組合物或磺酰脲/安全劑組合還可以視需要包含其它組分(C)一種或多種溶劑，優(yōu)選有機(jī)溶劑，(D)一種或多種磺基丁二酸酯(鹽)，(E)一種或多種不同于(A)和(B)的農(nóng)業(yè)化學(xué)活性物質(zhì)，和/或(F)常規(guī)助劑和添加劑。
作為任選地包含的有機(jī)溶劑(組分C)為，例如1)烴類，其可以是未經(jīng)取代或經(jīng)取代的，例如1a)芳族烴類，例如●經(jīng)單或多烷基取代的苯，例如甲苯、二甲苯、均三甲苯、乙苯，或●經(jīng)單或多烷基取代的萘，例如1-甲基萘、2-甲基萘或二甲基萘，或●其它衍生自苯的芳烴，例如茚滿或Tetralin，或●它們的混合物1b)脂族烴類，例如●直鏈或分支的脂肪族化合物，例如通式CnH2n+2化合物，例如戊烷、己烷、辛烷、2-甲基丁烷或2，2，4-三甲基戊烷，或●環(huán)狀的，任選地經(jīng)烷基取代的脂肪族化合物，例如環(huán)己烷或甲基環(huán)戊烷，或●它們的混合物，例如ExxsolD-系列、Isopar-系列或Bayol-系列例如Bayol82(ExxonMobil Chemicals)或IsaneIP-系列或HydrosealG-系列(TotalFinaElf)的溶劑，1c)芳烴和脂族烴的混合物，如Solvesso-系列的溶劑，例如Solvesso100、Solvesso150或Solvesso200(ExxonMobil Chemicals)，Solvarex/Solvaro-系列(TotalFinaElf)或Caromax-系列的溶劑，例如Caromax28(Petrochem Carless)，或1d)鹵代烴類，例如鹵代芳烴和脂族烴，例如氯苯或二氯甲烷，或2)非質(zhì)子極性溶劑，例如醚類，可以是單-、二-或多官能團(tuán)的C1-C9-鏈烷酸的酯，例如其與C1-C18-烷基醇形成的單-、二-或三酯，具有低互變傾向的酮類，磷酸酯，酰胺，腈或砜，例如己二酸二異丁酯，RhodiasolvRPDE(Rhodia)，環(huán)己酮，JeffsolPC(Huntsman)，γ-丁內(nèi)酯，N-甲基吡咯烷酮，二甲亞砜，乙腈，Tributylphosphatam或HostarexPO-系列(Clariant)，或3)脂肪酸酯，例如天然源的如天然油類，例如動(dòng)物油或植物油，或合成源的如Edenor-系列，例如EdenorMEPa或EdenorMESU，或AgniqueME-系列或AgniqueAE-系列(Cognis)，SalimME-系列(Salim)，Radia-系列，例如Radia30167(ICI)，Prilube-系列，例如Prilube1530(Petrofina)，StepanC-系列(Stepan)或Witconol23-系列(Witco)。脂肪酸酯優(yōu)選C10-C22-、更優(yōu)選C12-C20-脂肪酸的酯。C10-C22-脂肪酸酯為例如不飽和或飽和C10-C22-脂肪酸的酯，尤其是具有偶數(shù)碳原子的脂肪酸如芥子酸、月桂酸、棕櫚酸的酯，和尤其是C18-脂肪酸如硬脂酸、油酸、亞油酸或亞麻酸的酯。
脂肪酸酯如C10-C22-脂肪酸酯的實(shí)例為脂肪酸如C10-C22-脂肪酸的丙三醇和乙二醇酯，或其酯交換產(chǎn)物，例如脂肪酸烷基酯如C10-C22-脂肪酸C1-C20-烷基酯，其例如可以通過將上述丙三醇-或乙二醇-脂肪酸酯如C10-C22-脂肪酸酯與C1-C20-醇(例如甲醇、乙醇、丙醇或丁醇)進(jìn)行酯交換來獲得?？梢酝ㄟ^已知方法來進(jìn)行酯交換，所述方法描述于例如Rmpp Chemie Lexikon，第9版，第2卷，第1343頁，Thieme VerlagStuttgart。
優(yōu)選的脂肪酸烷基酯如C10-C22-脂肪酸C1-C20-烷基酯為甲酯、乙酯、丙酯、丁酯、2-乙基-己酯和十二烷基酯。優(yōu)選的乙二醇和丙三醇脂肪酸酯如C10-C22-脂肪酸酯是單一或混合的C10-C22-脂脂肪酸的乙二醇酯和丙三醇酯，優(yōu)選具有偶數(shù)碳原子的脂肪酸如芥子酸、月桂酸、棕櫚酸的酯，尤其是C18-脂肪酸如硬脂酸、油酸、亞油酸或亞麻酸的酯。
動(dòng)物油通常是已知的并且是商購可得的。對于本發(fā)明而言，術(shù)語“動(dòng)物油”應(yīng)理解為指例如源于動(dòng)物的油如鯨油、魚肝油、麝香油或貂油。
植物油通常是已知的并且是商購可得的。對于本發(fā)明而言，術(shù)語“植物油”應(yīng)理解為指例如產(chǎn)油植物品種的油，例如大豆油、菜籽油、玉米油、葵花油、棉籽油、亞麻子油、椰子油、棕櫚油、紅花油、核桃油、花生油、橄欖油或蓖麻油，優(yōu)選菜籽油，其中植物油還包括其酯交換產(chǎn)物例如烷基酯如菜籽油甲酯或菜籽油乙酯。
植物油優(yōu)選C10-C22-、更優(yōu)選C12-C20-脂肪酸的酯。C10-C22-脂肪酸酯為例如不飽和或飽和C10-C22-脂肪酸的酯，尤其是具有偶數(shù)碳原子的脂肪酸如芥子酸、月桂酸、棕櫚酸的酯，尤其是C18-脂肪酸如硬脂酸、油酸、亞油酸或亞麻酸的酯。
植物油的實(shí)例為與C10-C22-脂肪酸形成的丙三醇或乙二醇的C10-C22-脂肪酸酯，或C10-C22-脂肪酸-C1-C20-烷基酯，其可例如通過將上述丙三醇-或乙二醇-C10-C22-脂肪酸酯與C1-C20-醇(例如甲醇、乙醇、丙醇或丁醇)酯交換獲得。酯交換反應(yīng)可采用如Rmpp Chemie Lexikon[Rmpp′s dictionary of chemistry]，第9版，第2卷，1343頁，ThiemeVerlag Stuttgart中所述的已知方法進(jìn)行。
植物油可以例如以商購可得的植物油形式，尤其是菜籽油，例如菜籽油甲酯，例如PhytorobB(Novance，法國)，EdenorMESU和Agnique-ME系列(Cognis，德國)Radia-系列(ICI)，Prilube-系列(Petrofina)，或生物柴油，或以商購可得含有植物油的制劑添加劑形式，尤其是基于菜籽油，例如菜籽油甲酯的制劑添加劑，例如Hasten(Victoria Chemical Company，澳大利亞，下文稱其為Hasten，主要成分菜籽油乙酯)，ActirobB(Novance，法國，下文稱其為ActirobB，主要成分菜籽油甲酯)，Rako-Binol(Bayer AG，德國，下文稱其為Rako-Binol，主要成分菜籽油)，Renol(Stefes，德國，下文稱其為Renol，植物油成分菜籽油甲酯)或Stefes Mero(Stefes，德國，下文指Mero，主要成分菜籽油甲酯)的形式被包含在混合物中。
合成脂肪酸酯的實(shí)例為例如源自具有奇數(shù)碳原子的脂肪酸的酯，例如C11-C21-脂肪酸酯。
優(yōu)選的有機(jī)溶劑是芳族烴類、脂族烴類和脂肪酸酯例如植物油，例如具有10至22個(gè)碳原子的脂肪酸的甘油三酯，其可以是飽和的或不飽和的，直鏈或分支的，并且其任選地帶有其它的功能基團(tuán)，例如玉米油、菜籽油、葵花籽油、棉籽油、亞麻子油、大豆油、椰子油、棕櫚油、紅花油或蓖麻油，及其酯交換產(chǎn)物如脂肪酸烷基酯，及其混合物。
該溶劑可以是單獨(dú)或包含于混合物中。所使用的溶劑或溶劑混合物優(yōu)選具有低弱的溶解所使用的一種或多種磺酰脲(組分A)的能力。
本發(fā)明除草組合物中的溶劑總比例通常介于0和95重量％之間，優(yōu)選范圍為20至80重量％。極性溶劑如非質(zhì)子極性溶劑的比例通常低于20重量％，優(yōu)選范圍為0至10重量％。
任選存在于本發(fā)明除草組合物中的磺基丁二酸酯(鹽)(組分D)可以為例如磺基丁二酸的單-或二酯，優(yōu)選下式(III)化合物R1-(X1)n-O-CO-CH2-CH(SO3M)-CO-O-(X2)m-R2(III)其中R1為H或未經(jīng)取代或經(jīng)取代的C1-C30-烴基，例如C1-C30-烷基或C7-C30-烷基芳基，R2為H或未經(jīng)取代或經(jīng)取代的C1-C30-烴基，例如C1-C30-烷基或C7-C30-烷基芳基，或陽離子，例如金屬陽離子如堿金屬或堿土金屬陽離子，或銨陽離子如NH4、烷基-、烷基芳基-或聚(芳基烷基)苯基銨陽離子，X1，X2相同或不同，并且各自獨(dú)立地為間隔單元，例如聚醚單元或聚酯單元，n，m相同或不同，并且各自獨(dú)立地為0或1，優(yōu)選為0，和M為陽離子，例如金屬陽離子如堿金屬或堿土金屬陽離子，或銨陽離子如NH4、烷基-、烷基芳基-或聚(芳基烷基)苯基銨陽離子。
優(yōu)選的式(III)磺基丁二酸酯(鹽)是其中R1和R2相同或不同，并且各自獨(dú)立地為直鏈、分支的或環(huán)狀，飽和或不飽和的C1-C20-、優(yōu)選C4-C18-烷基，例如甲基、乙基、丁基、己基、環(huán)己基、辛基如2-乙基己基、癸基、十三烷基或十八烷基，或R1和R2為C7-C20-烷基芳基，例如壬基苯基、2，4，6-三-仲-丁基苯基、2，4，6-三-(1-苯基乙基)-苯基、烷基芐基或氫化肉桂基(Hydrozimtrest)，X1和X2相同或不同，并且各自獨(dú)立地為聚醚單元，例如聚乙二醇-(C2H4O)p-或聚丙二醇-(C3H6O)p-，其中p＝1至p＝20，優(yōu)選p＝1至p＝12，或聚酯單元，例如多羥基丁酸-(CH[CH3]-CH2-COO)q-或聚乳酸-(CH[CH3]-COO)q-，其中q＝1至q＝15，優(yōu)選q＝1至q＝8，n，m相同或不同，并且各自獨(dú)立地為0或1，優(yōu)選為0，并且M為陽離子，例如金屬陽離子，例如堿金屬或堿土金屬陽離子，或可以經(jīng)烷基取代的銨陽離子。
優(yōu)選包含的磺基丁二酸酯(鹽)的實(shí)例為a1)用直鏈、環(huán)狀或分支的脂族、脂環(huán)族和/或芳族醇酯化一次或兩次的磺基丁二酸酯，該醇的烷基部分例如具有1-22個(gè)碳原子，優(yōu)選用甲醇、乙醇、(異)丙醇、(異)丁醇、(異)戊醇、(異)己醇、環(huán)己醇、(異)庚醇、(異)辛醇(特別是乙基己醇)、(異)壬醇、(異)癸醇、(異)十一烷醇、(異)十二烷醇或(異)十三烷醇酯化一次或兩次的磺基丁二酸單或二堿金屬鹽，特別是磺基丁二酸單或二鈉鹽，a2)用醇的(聚)環(huán)氧烷加成物酯化一次或兩次的磺基丁二酸酯，該醇的烷基部分例如具有1-22個(gè)碳原子和(聚)環(huán)氧烷部分含1-200、優(yōu)選2-200個(gè)環(huán)氧烷單元，優(yōu)選用十二烷基/十四烷基醇加2-5摩爾環(huán)氧乙烷或異十三烷基醇加3摩爾環(huán)氧乙烷酯化一次或兩次的磺基丁二酸單或二堿金屬鹽，特別是磺基丁二酸單或二鈉鹽，a3)與一當(dāng)量的胺或其烷基部分例如具有1-22個(gè)碳原子的醇、胺、脂肪酸、酯或酰胺的氨基封端(聚)環(huán)氧烷加成物反應(yīng)且隨后經(jīng)磺化的馬來酸酐的二堿金屬鹽，優(yōu)選二鈉鹽，(聚)環(huán)氧烷部分含1-200個(gè)、優(yōu)選2-200個(gè)環(huán)氧烷單元，優(yōu)選與一當(dāng)量的椰油脂肪胺反應(yīng)且隨后經(jīng)磺化的馬來酸酐的二鈉鹽，a4)與一當(dāng)量的酰胺或酰胺的(聚)環(huán)氧烷加成物反應(yīng)且隨后經(jīng)磺化的馬來酸酐的二堿金屬鹽，優(yōu)選二鈉鹽，該酰胺的烷基例如含1-22個(gè)碳原子、(聚)環(huán)氧烷部分含1-200個(gè)、優(yōu)選2-200個(gè)環(huán)氧烷單元，優(yōu)選與一當(dāng)量的油基酰胺加2摩爾環(huán)氧乙烷反應(yīng)且隨后經(jīng)磺化的馬來酸酐的二鈉鹽，和/或a5)N-(1，2-二羧基乙基-)-N-十八烷基磺基-丁二酸四堿金屬鹽，優(yōu)選四鈉鹽。
商購可得的且在本發(fā)明范圍內(nèi)優(yōu)選的組a1)至a5)的磺基丁二酸酯(鹽)的實(shí)例如下所示a1)二烷基磺基丁二酸鈉，例如二-(C4-C18)烷基磺基丁二酸鈉，例如二異辛基磺基丁二酸鈉，優(yōu)選二-(2-乙基己基)磺基丁二酸鈉，例如以Aerosol-商標(biāo)(Cytec)，Agrilan-或Lankropol-商標(biāo)(AkzoNobel)，Empimin-商標(biāo)(Albright&Wilson)，Cropol-商標(biāo)(Croda)，Lutensit-商標(biāo)(BASF)，Triton-商標(biāo)(Union Carbide)，Geropon-商標(biāo)(Rhodia)或Imbirol，Madeol-或Polirol-商標(biāo)(Cesalpinia)的形式商購可得，a2)醇聚乙二醇醚磺基丁二酸鈉，例如以GeroponACR商標(biāo)(Rhodia)的形式商購可得，a3)醇聚乙二醇醚半磺基丁二酸二鈉，例如以Aerosol-商標(biāo)(Cytec)，Marlinat-或Sermul-商標(biāo)(Condea)，Empicol-商標(biāo)(Albright&Wilson)，Secosol-商標(biāo)(Stepan)，Geropon-商標(biāo)(Rhodia)，Disponil-或Texapon-商標(biāo)(Cognis)或Rolpon-商標(biāo)(Cesalpinia)的形式商購可得，a4)N-烷基磺基丁二酸二鈉，例如以Aerosol-商標(biāo)(Cytec)，Rewopol-或Rewoderm-商標(biāo)(Rewo)，Empimin-商標(biāo)(Albright&Wilson)，Geropon-商標(biāo)(Rhodia)或Polirol-商標(biāo)(Cesalpinia)商購可得，a5)脂肪酸酰胺聚乙二醇醚半磺基丁二酸二鈉，例如以Elfanol-或Lankropol-商標(biāo)(Akzo Nobel)，Rewoderm-、Rewocid-或Rewopol-商標(biāo)(Rewo)，Emcol-商標(biāo)(Witco)，Standapol-商標(biāo)(Cognis)或Rolpon-商標(biāo)(Cesalpinia)商購可得，和a6)N-(1，2-二羧基乙基)-N-十八烷基磺基丁二酸四鈉，例如以Aerosol 22-(Cytec)形式商購可得。
磺基丁二酸鹽例如以Aerosol-(Cytec)、Agrilan-或Lankropol-(Akzo Nobel)、Empimin-(Huntsman)、Cropol-(Croda)、Lutensit-(BASF)、TritonGR-系列(UnionCarbide)、Imbirol-/Madeol-/Polirol-(Cesalpinia)；GeroponAR-系列或GeroponSDS(Rhodia)商購可得。
優(yōu)選的磺基丁二酸鹽為，例如二(烷基)磺基丁二酸的鈉、鉀和銨鹽，其中烷基可以相同或不同，并且包含4至16個(gè)碳原子，并且優(yōu)選丁基、己基、辛基如2-乙基己基，或癸基，它們可以是直鏈或分支的。
本發(fā)明除草組合物中的磺基丁二酸酯(鹽)或多種磺基丁二酸酯(鹽)的總比例通常介于0和60重量％之間，優(yōu)選范圍為0.5至30重量％。
對于本發(fā)明除草組合物而言，任選包含的不同于(A)和(B)的農(nóng)業(yè)化學(xué)活性物質(zhì)(E)為例如已知活性物質(zhì)如除草劑、殺蟲劑或殺真菌劑，例如描述于Weed Research(雜草研究)26，441-445(1986)，或“The Pesticide Manual(農(nóng)藥手冊)”，第12版，The British CropProtection Council，2000，及其所引用的文獻(xiàn)，例如以混合制劑或用于桶混的組分形式。作為文獻(xiàn)已知的除草劑可以包含于本發(fā)明的除草組合物中的有例如下列活性物質(zhì)。所述化合物以國際標(biāo)準(zhǔn)化組織(ISO)的“通用名”或化學(xué)名稱來表示，視需要與常用編碼一起表示，并且總是包括所有可能的使用形式，例如酸、鹽、酯和異構(gòu)體如立體異構(gòu)體和光學(xué)異構(gòu)體乙草胺(acetochlor)、三氟羧草醚(acifluorfen)、苯草醚(aclonifen)、AKH 7088，即[[[1-[5-[2-氯-4-(三氟甲基)-苯氧基]-2-硝基苯基]-2-甲氧基亞乙基]-氨基]-氧基]-乙酸及其甲酯、甲草胺(alachlor)、禾草滅(alloxydim)、莠滅凈(ametryn)、酰嘧磺隆(amidosulfuron)、殺草強(qiáng)(amitrol)、AMS(即氨基磺酸銨)、莎稗磷(anilofos)、磺草靈(asulam)、莠去津(atrazin)、唑啶草酮(azafenidine)(DPX-R6447)、四唑嘧磺隆(azimsulfurone)(DPX-A8947)、疊氮津(aziprotryn)、燕麥靈(barban)、BAS 516H(即5-氟-2-苯基-4H-3，1-苯并嗪-4-酮)、草除靈(bena zolin)、氟草胺(benfluralin)、呋草黃(benfuresate)、芐嘧磺隆(bensulfuron-methyl)、地散磷(bensulide)、滅草松(bentazone)、氟磺胺草(benzofluor)、新燕靈(benzoylprop-ethyl)、噻草隆(benzthiazuron)、雙丙氨酰膦(bialaphos)、治草醚(bifenox)、雙嘧苯甲酸(bispyribac-sodium)(KIH-2023)、除草定(bromacil)、溴丁酰草胺(bromobutide)、殺草全(bromofenoxim)、溴苯腈(bromoxynil)，尤其是溴苯腈-辛醇酯和溴苯腈-庚醇酯，丁草胺(butachlor)、特克草(butamifos)、丁草胺(butenachlor)、草噻咪(buthidazole)、地樂胺(butralin)、丁苯草酮(butroxydim)(ICI-0500)、蘇達(dá)滅(butylate)、唑酰草胺(cafenstrole)(CH-900)、雙酰草胺(carbetamide)、唑酮草酯(cafentrazone)、CDAA(即2-氯-N，N-二-2-丙烯基乙酰胺)、CDEC(即2-氯烯丙基二乙基二硫代氨基甲酸酯)、氯硝醚(chlomethoxyfen)、草滅平(chloramben)、cloransulam-methyl(XDE-565)、炔禾靈丁酯(chlorazifop-butyl)、氯溴隆(chlorbromuron)、氯草靈(chlorbufam)、伐草克(chlorfenac)、氯甲丹(chlorflurenol-methyl)、殺草敏(chloridazon)、氯嘧黃隆(chlorimuron ethyl)、草枯醚(chlornitrofen)、綠麥隆(chlorotoluron)、枯草隆(chloroxuron)、氯苯胺靈(chlorpropham)、敵草索二甲酯(chlorthal-dimethyl)、草克樂(chlorthiamid)、吲哚酮草酯(cinidon-ethyl)、環(huán)庚草醚(cinmethylin)、醚黃隆(cinosulfuron)、烯草酮(clethodim)、炔草酯(clodinafop)及其酯衍生物(例如炔草丙酯)、異草松(clomazone)、稗草胺(clomeprop)、環(huán)己烯草酮(cloproxydim)、二氯吡啶酸(clopyralid)、cumyluron(JC 940)、草凈津(cyanazine)、草滅特(cycloate)、環(huán)丙黃隆(cyclosulfamuron)(AC 014)、噻草酮(cycloxydim)、環(huán)莠隆(cycluron)、氰氟草酯(cyhalofop)及其酯衍生物(例如丁酯，DEH-112)、莎草快(cyperquat)、環(huán)草津(cyprazine)、環(huán)唑草胺(cyprazole)、2，4-D、2，4-DB、茅草枯(dalapon)、甜菜安(desmedipham)、敵草凈(desmetryn)、燕麥敵(di-allate)、麥草畏(dicamba)、敵草腈(dichlobenil)、2，4-滴丙酸(dichlorprop)、禾草靈(diclofop)及其酯類(如禾草靈甲酯)、雙氯磺草胺(diclosulam)(XDE-564)、乙酰甲草胺(diethatyl)、枯莠隆(difenoxuron)、野燕枯(difenzoquat)、吡氟酰草胺(diflufenican)、氟吡草腙(diflufenzopyr-sodium)(SAN-835H)、唑隆(dimefuron)、二甲草胺(dimethachlor)、異戊乙凈(dimethametryn)、噻吩草胺(dimethenamid)(SAN-582H)、dimidazone、5-(4，6-二甲基嘧啶-2-基-氨基甲酰基氨磺?；?-1-(2-吡啶基)-吡唑-4-羧酸甲酯(NC-330)、三嗪氟草胺(triaziflam)(IDH-1105)、cinosulfon、噻節(jié)因(dimethipin)、敵樂胺(dinitramine)、地樂酚(dinoseb)、特樂酚(dinoterb)、雙甲酰草胺(diphenamid)、異丙凈(dipropetryn)、草乃敵(diquat)、氟硫草定(dithiopyr)、敵草隆(diuron)、DNOC、草止津(eglinazine-ethyl)、EL 177(即5-氰基-1-(1，1-二甲基乙基)-N-甲基-1H-吡唑-4-羧酰胺)、草藻滅(endothal)、茚草酮(indanofan)(MK-243)、EPTC、禾草畏(esprocarb)、丁氟消草(ethalfluralin)、胺苯黃隆(ethametsulfuron-methyl)、噻二唑隆(ethidimuron)、嗪丁草(ethiozin)、乙呋草黃(ethofumesate)、F5231(即N-[2-氯-4-氟-5-[4-(3-氟丙基)-4，5-二氫-5-氧代-1H-四唑-1-基]-苯基]-乙基磺酰胺、氯氟草醚(ethoxyfen)及其酯(例如乙酯，HN-252)、乙氧嘧磺隆(ethoxysulfuron)(來自EP 342569)、乙氧苯草胺(etobenzanid(HW52))、3-(4-乙氧基-6-乙基-1，3，5-三嗪-2-基)-1-(2，3-二氫-1，1-二氧代-2-甲基苯并[b]噻吩-7-磺?；?脲(EP-A 079 683)、3-(4-乙基-6-甲氧基-1，3，5-三嗪-2-基)-1-(2，3-二氫-1，1-二氧代-2-甲基苯并[b]噻吩-7-磺酰基)脲(EP-A 079 683)、2，4，5-涕丙酸(fenoprop)、異草松(clomazone)、唑禾草靈(fenoxaprop)及精唑禾草靈及其酯(例如精唑禾草靈乙酯和唑禾草靈乙酯)、丁苯草酮(butroxydim)、非草隆(fenuron)、氟燕靈(flamprop-methyl)、啶嘧黃隆(flazasulfuron)、氟噻草胺(flufenacet)(BAY-FOE-5043)、吡氟禾草靈(fluazifop)和精吡氟禾草靈及其酯類(例如吡氟禾草靈丁酯和精吡氟禾草靈丁酯)、雙氟磺草胺(florasulam)(DE-570)、氯乙氟靈(fluchloralin)、氟唑啶草(flumetsulam)、fluometuron、酰亞胺苯氧乙酸(flumiclorac)及其酯類(例如戊酯，S-23031)、丙炔氟草胺(flumioxazin)(S-482)、flumipropyn、氟胺草唑(flupoxam)(KNW-739)、三氟硝草醚(fluorodifen)、乙羧氟草醚(fluoroglycofen(-ethyl))、flupropacil(UBIC-4243)、氟啶嘧磺隆鈉鹽(sodium flupyrsulfuron-methyl)(DPX-KE459)、氟草酮(fluridone)、氟咯草酮(flurochloridone)、氯氟吡氧乙酸(fluroxypyr)、呋草酮(flurtamone)、達(dá)草氟(fluthiacet-methyl)(KIH-9201)、氟黃胺草醚(fomesafen)、膦銨素(fosamine)、呋氧草醚(furyloxyfen)、草銨膦(glufosinate)、草甘膦(glyphosate)、氟硝磺酰胺(halosafen)、吡氯黃隆(halosulfuron)及其酯(例如甲酯，NC-319)、吡氟氯禾靈(haloxyfop)及其酯、精吡氟氯禾靈(即R-吡氟氯禾靈)及其酯、環(huán)嗪酮(hexazinone)、咪草酸甲酯(imazamethabenz-methyl)、甲氧咪草煙(imazamox)(AC-299263)、咪唑鹽酸(imazapyr)、咪唑喹啉酸(imazaquin)及鹽類如銨鹽、imazapic、咪唑乙煙酸(imazethapyr)、咪唑磺隆(imazosulfuron)、碘甲磺隆鈉鹽(iodosulfuron-methyl-sodium)(4-碘代-2-[3-(4-甲氧基-6-甲基-1，3，5-三嗪-2-基)脲基磺酰基]-苯甲酸甲酯，其鈉鹽，WO 92/13845)、碘苯腈(ioxynil)、丁環(huán)隆(isocarbamid)、異樂靈(isopropalin)、異丙隆(isoproturon)、異隆(isouron)、異酰草胺(isoxaben)、異草醚(isoxapyrifop)、特胺靈(karbutilate)、乳氟禾草靈(lactofen)、環(huán)草定(lenacil)、利谷隆(linuron)、2甲4氯(MCPA)、2甲4氯丁酸(MCPB)、2甲4氯丙酸(mecoprop)、苯噻草胺(mefenacet)、氟草磺(mefluidid)、苯嗪草酮(metamitron)、吡唑草胺(metazachlor)、甲基苯噻隆(methabenzthiazuron)、噻唑隆(metam)、滅草唑(methazole)、去草酮(methoxyphenone)、甲基殺草隆(methyldymron)、吡喃隆(metobenzuron)、甲磺胺磺隆(mesosulfuron-methyl)(WO 95/10507)、溴谷隆(metobromuron)、異丙甲草胺(metolachlor)、異丙甲草胺(S-metolachlor)、唑草磺胺(metosulam)(XRD 511)、甲氧隆(metoxuron)、嗪草酮(metribuzin)、抑芽丹(maleic hydrazide)、禾草敵(molinate)、殺草利(monalide)、單脲硫酸二氫酯(monocarbamide dihydrogensulfate)、綠谷隆(monolinuron)、滅草隆(monuron)、MT 128(即6-氯-N-(3-氯-2-丙烯基)-5-甲基-N-苯基-3-噠嗪胺)、MT 5950(即N-[3-氯代-4-(1-甲基乙基)-苯基]-2-甲基戊酰胺)、甲酰氨磺隆(foramsulfuron)(WO 95/01344)、萘丙胺(naproanilide)、敵草胺(napropamide)、萘草胺(naptalam)、NC 310(即4-(2，4-二氯苯甲?；?-1-甲基-5-芐氧基吡唑)、草不隆(neburon)、煙嘧黃隆(nicosulfuron)、氟氯草胺(nipyraclofen)、磺樂靈(nitralin)、除草醚(nitrofen)、硝氟草醚(nitrofluorfen)、達(dá)草滅(norflurazon)、坪草丹(orbencarb)、氨磺樂靈(oryzalin)、丙炔草酮(oxadiargyl)(RP-020630)、草酮(oxadiazon)、嗪草酮(oxaziclomefone)(MY-100)、乙氧氟草醚(oxyfluorfen)、環(huán)氧嘧磺隆(oxasulfuron)(CGA-277476)、百草枯(paraquat)、克草猛(pebulate)、二甲戊靈(pendimethalin)、環(huán)戊草酮(pentoxazone)(KPP-314)、氟草磺胺(perfluidone)、棉胺寧(phenisopham)、苯敵草(phenmedipham)、氨氯吡啶酸(picloram)、派草磷(piperophos)、稗草畏(pyributicarb)、pirifenop-butyl、丙草胺(pretilachlor)、氟嘧黃隆(primisulfuron-methyl)、環(huán)氰津(procyazine)、氨基丙氟靈(prodiamine)、環(huán)丙氟靈(profluralin)、甘撲津(proglinazine-ethyl)、撲滅通(prometon)、撲草凈(prometryn)、毒草安(propachlor)、敵稗(propanil)、草酸(propaquizafop)及其酯、撲草津(propazine)、苯胺靈(propham)、異丙草胺(propisochlor)、嘧草醚propoxycarbazone-sodium、炔苯酰草胺(propyzamide)、磺亞胺草(prosulfalin)、芐草丹(prosulfocarb)、氟磺隆(prosulfuron)(CGA-152005)、丙炔草胺(prynachlor)、氟唑草酯(pyraflufen-ethyl)(ET-751)、氯草敏(chloridazon)、吡嘧黃隆(pyrazosulfuron-ethyl)、芐草唑(pyrazoxyfen)、嘧啶肟草醚(pyribenzoxim)、噠草特(pyridate)、嘧草醚(pyriminobac-methyl)(KIH-6127)、嘧草硫醚(pyrithiobac)(KIH-2031)、pyroxofop及其酯(例如炔丙酯)、二氯喹啉酸(quinclorac)、喹草酸(quinmerac)、喹禾靈(quizalofop)和精喹禾靈及其酯衍生物例如喹禾靈乙酯、精喹禾靈四氫糠基酯和精喹禾靈乙酯、砜嘧黃隆(rimsulfuron)(DPX-E 9636)、S 275(即2-[4-氯-2-氟-5-(2-丙炔基氧基)-苯基]-4，5，6，7-四氫-2H-吲唑)、仲丁通(secbumeton)、烯禾啶(sethoxydim)、環(huán)草隆(siduron)、西瑪津(simazine)、西草凈(simetryn)、SN 106279(即2-[[7-[2-氯-4-(三氟-甲基)-苯氧基]-2-萘基]-氧基]-丙酸及其甲酯)、磺胺草唑(sulfentrazone)(FMC-97285，F(xiàn)-6285)、sulfazuron、嘧黃隆(sulfometuron-methyl)、草硫磷(glyphosate-trimesium)(ICI-A0224)、磺?；锹?sulfosulfuron)(MON-37500)、TCA、牧草胺(tebutam)(GCP-5544)、丁噻隆(tebuthiuron)、tepraloxydim(BAS-620H)、特草定(terbacil)、特草靈(terbucarb)、仲丁草胺(terbuchlor)、特丁通(terbumeton)、特丁津(terbuthylazine)、去草凈(terbutryn)、TFH 450(即N，N-二乙基-3-[(2-乙基-6-甲基苯基)-磺?；鵠-1H-1，2，4-三唑-1-羧酰胺)、噻醚草胺(thenylchlor)(NSK-850)、噻氟隆(thiazafluron)、噻唑煙酸(thiazopyr)(Mon-13200)、噻二唑草胺(thidiazimin)(SN-124085)、殺草丹(thiobencarb)、仲草丹(tiocarbazil)、三甲苯草酮(tralkoxydim)、野麥畏(tri-allate)、醚苯黃隆(triasulfuron)、triazofenamide、三氯吡氧乙酸(triclopyr)、滅草環(huán)(tridiphane)、草達(dá)津(trietazine)、氟樂靈(trifluralin)、氟胺黃隆(triflusulfuron)及酯(例如甲酯，DPX-66037)、三甲隆(trimeturon)、tsitodef、滅敵草(vernolate)、WL 110547(即5-苯氧基-1-[3-(三氟甲基)-苯基]-1H-四唑、UBH-509、D-489、LS 82-556、KPP-300、KPP-421、MT-146、NC-324、丁烯草胺(butenachlor)(KH-218)、DPX-N8189、氟吡禾靈(haloxyfop-etotyl)(DOWCO-535)、DK-8910、丙炔氟草胺(flumioxazin)(V-53482)、PP-600、MBH-001，氨唑草酮(amicarbazone)、aminopyralid、氟丁酰草胺(beflubutamid)、benzobicyclon、吡草酮(benzofenap)、雙苯嘧草酮(benzfendizone)、butafenacil、燕麥酯(chlorfenprop)、調(diào)果酸(cloprop)、殺草隆(daimuron)、精2，4-滴丙酸(dichlorprop-P)、dimepipeate、精噻吩草胺(dimethenamid-P)、四唑酰草胺(fentrazamide)、強(qiáng)氟燕靈(flamprop-M)、fluazolate、flucarbazone、flucetosulfuron、甲酰氨磺隆(foramsulfuron)、茚草酮(indanofan)、異氯草酮(isoxachlortole)、異唑草酮(isoxaflutole)、2甲4氯-硫代乙酯(MCPA-thioethyl)、精2甲4氯丙酸(mecoprop-P)、甲磺胺磺隆(mesosulfuron)、mesotrione、metamifop、orthosulfamuron(IR-5878)、penoxsulam、pethoxamid、picolinafen、pinoxaden、氟唑草胺(profluazol)、profoxydim、propoxycarbazone、雙唑草腈(pyraclonil)、吡唑特(pyrazolynate)、pyridafol、環(huán)酯草醚(pyriftalid)、pyrimisulfan、磺草酮(sulcotrione)、噻苯隆(thidiazuron)、topramezone、三氟啶磺隆(trifloxysulfuron)、三氟甲磺隆(tritosulfuron)。
混合組分E)、磺酰脲A)和安全劑B)可以一起施用(作為成品配制劑或桶混物)或以任何順序先后施用。
優(yōu)選的混合組分E)為以其所有使用形式的溴苯腈(E1)，包括鹽和酯，例如溴苯腈-辛酸酯(E1.1)、溴苯腈-庚酸酯(E1.2)、溴苯腈-丁酸酯(E1.3)、溴苯腈-鈉鹽(E1.4)和溴苯腈-鉀鹽(E1.5)；以其所有使用形式的2，4-D(E2)，包括鹽和酯，例如2，4-D-Butotyl(E2.1)、2，4-D-丁酯(E2.2)、2，4-D-二甲基銨鹽(E2.3)、2，4-D-二乙醇胺(E2.4)、2，4-D-2-乙基己酯(E2.5)、2，4-D-異辛酯(E2.6)、2，4-D-異丙酯(E2.7)、2，4-D-鈉鹽(E2.8)和2，4-D-三乙醇胺(E2.9)；以其所有使用形式的麥草畏(E3)，包括鹽和酯，例如麥草畏-鈉鹽(E3.1)、麥草畏-鉀鹽(E3.2)和麥草畏-二甲基銨鹽(E3.3)；以其所有使用形式的唑禾草靈(E4)，包括酯，例如唑禾草靈-乙酯(E4.1)和精唑禾草靈-乙酯(E4.2)；以其所有使用形式的氯氟吡氧乙酸(E5)，包括鹽和酯，例如氟草煙(E5.1)和氯氟吡氧乙酸-2-丁氧基-1-甲基乙基(E5.2)；以其所有使用形式的2甲4氯(E6)，包括鹽和酯，例如2甲4氯-鈉鹽(E6.1)，2甲4氯-鉀鹽(E6.2)，2甲4氯-2-乙基己酯(E6.3)，2甲4氯-butotyl(E6.4)和2甲4氯-二甲基銨鹽(E6.5)；以其所有使用形式的碘磺隆(E7)，包括鹽和酯，例如碘磺隆-甲酯(E7.1)和碘磺隆-甲基-鈉鹽(E7.2)；以其所有使用形式的甲磺胺磺隆(E8)，包括鹽和酯，例如甲磺胺磺隆-甲酯(E8.1)和甲磺胺磺隆-甲基-鈉鹽(E8.2)；以其所有使用形式的丙氧基縮二氨基脲(E9)，包括鹽和酯，例如丙氧基縮二氨基脲-鈉鹽(E9.1)。
本發(fā)明優(yōu)選的組合(A)、(B)、(E)為，例如(E1)+(A1.1)+(B1)，(E1)+(A1.1)+(B2)，(E1)+(A1.1)+(B3)，(E1)+A2.1)+(B1)，(E1)+(A2.1)+(B2)，(E1)+(A2.1)+(B3)，(E1)+(A3.1)+(B1)，(E1)+(A3.1)+(B2)，(E1)+(A3.1)+(B3)，(E1)+(A4.1)+(B1)，(E1)+(A4.1)+(B2)，(E1)+A4.1)+(B3)，(E1)+(A1.2)+(B1)，(E1)+(A1.2)+(B2)，(E1)+(A1.2)+(B3)，(E1)+(A2.2)+(B1)，(E1)+(A2.2)+(B2)，(E1)+(A2.2)+(B3)，(E1)+(A3.2)+(B1)，(E1)+(A3.2)+(B2)，(E1)+(A3.2)+(B3)，(E1)+(A4.2)+(B1)，(E1)+(A4.2)+(B2)，(E1)+(A4.2)+(B3)，(E1)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E1)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E1)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E1)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E1)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E1)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E1)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E1)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E1)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E1)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E1)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E1)+(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(E1)+(A1.2)+(A4.2)+(B1)；(E1)+(A2.1)+(A2.2)+(B1)，(E1)+A2.1)+(A3.1)+(B1)，(E1)+(A2.1)+(A3.2)+(B1)，(E1)+(A2.1)+(A4.1)+(B1)，(E1)+(A2.1)+(A4.2)+(B1)；(E1)+(A2.2)+(A3.1)+(B1)，(E1)+(A2.2)+(A3.2)+(B1)，(E1)+(A2.2)+(A4.1)+(B1)，(E1)+(A2.2)+(A4.2)+(B1)；(E1)+(A3.1)+(A3.2)+(B1)，(E1)+(A3.1)+(A4.1)+(B1)，(E1)+(A3.1)+(A4.2)+(B1)；(E1)+(A3.2)+(A4.1)+(B1)，(E1)+(A3.2)+(A4.2)+(B1)，(E1)+(A4.1)+(A4.2)+(B1)；(E1)+(A1.1)+(A1.2)+(B2)，(E1)+(A1.1)+(A2.1)+(B2)，(E1)+(A1.1)+(A2.2)+(B2)，(E1)+(A1.1)+(A3.1)+(B2)，(E1)+(A1.1)+(A3.2)+(B2)，(E1)+(A1.1)+(A4.1)+(B2)，(E1)+(A1.1)+(A4.2)+(B2)；(E1)+(A1.2)+(A2.1)+(B2)，(E1)+(A1.2)+(A2.2)+(B2)，(E1)+(A1.2)+(A3.1)+(B2)，(E1)+(A1.2)+(A3.2)+(B2)，(E1)+(A1.2)+(A4.1)+(B2)，(E1)+(A1.2)+(A4.2)+(B2)；(E1)+(A2.1)+(A2.2)+(B2)，(E1)+(A2.1)+(A3.1)+(B2)，(E1)+(A2.1)+(A3.2)+(B2)，(E1)+(A2.1)+(A4.1)+(B2)，(E1)+(A2.1)+(A4.2)+(B2)；(E1)+(A2.2)+(A3.1)+(B2)，(E1)+(A2.2)+(A3.2)+(B2)，(E1)+(A2.2)+(A4.1)+(B2)，(E1)+(A2.2)+(A4.2)+(B2)；(E1)+(A3.1)+(A3.2)+(B2)，(E1)+(A3.1)+(A4.1)+(B2)，(E1)+(A3.1)+(A4.2)+(B2)；(E1)+(A3.2)+(A4.1)+(B2)，(E1)+(A3.2)+(A4.2)+(B2)，(E1)+(A4.1)+(A4.2)+(B2)；(E1)+(A1.1)+(A1.2)+(B3)，(E1)+(A1.1)+(A2.1)+(B3)，(E1)+(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(E1)+(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(E1)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E1)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E1)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(E1)+(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(E1)+(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(E1)+(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(E1)+(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(E1)+(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(E1)+(A1.2)+(A4.2)+(B3)；(E1)+(A2.1)+(A2.2)+(B3)，(E1)+(A2.1)+(A3.1)+(B3)，(E1)+(A2.1)+(A3.2)+(B3)，(E1)+(A2.1)+(A4.1)+(B3)，(E1)+(A2.1)+(A4.2)+(B3)；(E1)+(A2.2)+(A3.1)+(B3)，(E1)+(A2.2)+(A3.2)+(B3)，(E1)+(A2.2)+(A4.1)+(B3)，(E1)+(A2.2)+(A4.2)+(B3)；(E1)+(A3.1)+(A3.2)+(B3)，(E1)+(A3.1)+(A4.1)+(B3)，(E1)+(A3.1)+(A4.2)+(B3)；(E1)+(A3.2)+(A4.1)+(B3)，(E1)+(A3.2)+(A4.2)+(B3)，(E1)+(A4.1)+(A4.2)+(B3)；
(E1.1)+(A1.1)+(B1)，(E1.1)+(A1.1)+(B2)，(E1.1)+(A1.1)+(B3)，(E1.1)+(A2.1)+(B1)，(E1.1)+(A2.1)+(B2)，(E1.1)+(A2.1)+(B3)，(E1.1)+(A3.1)+(B1)，(E1.1)+(A3.1)+(B2)，(E1.1)+(A3.1)+(B3)，(E1.1)+(A4.1)+(B1)，(E1.1)+(A4.1)+(B2)，(E1.1)+(A4.1)+(B3)，(E1.1)+(A1.2)+(B1)，(E1.1)+(A1.2)+(B2)，(E1.1)+(A1.2)+(B3)，(E1.1)+(A2.2)+(B1)，(E1.1)+(A2.2)+(B2)，(E1.1)+(A2.2)+(B3)，(E1.1)+(A3.2)+(B1)，(E1.1)+(A3.2)+(B2)，(E1.1)+(A3.2)+(B3)，(E1.1)+(A4.2)+(B1)，(E1.1)+(A4.2)+(B2)，(E1.1)+(A4.2)+(B3)，(E1.1)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E1.1)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E1.1)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E1.1)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E1.1)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E1.1)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E1.1)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E1.1)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E1.1)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E1.1)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E1.1)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E1.1)+(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(E1.1)+(A1.2)+(A4.2)+(B1)；(E1.1)+(A2.1)+(A2.2)+(B1)，(E1.1)+(A2.1)+(A3.1)+(B1)，(E1.1)+(A2.1)+(A3.2)+(B1)，(E1.1)+(A2.1)+(A4.1)+(B1)，(E1.1)+(A2.1)+(A4.2)+(B1)；(E1.1)+(A2.2)+(A3.1)+(B1)，(E1.1)+(A2.2)+(A3.2)+(B1)，(E1.1)+(A2.2)+(A4.1)+(B1)，(E1.1)+(A2.2)+(A4.2)+(B1)；(E1.1)+(A3.1)+(A3.2)+(B1)，(E1.1)+(A3.1)+(A4.1)+(B1)，(E1.1)+(A3.1)+(A4.2)+(B1)；(E1.1)+(A3.2)+(A4.1)+(B1)，(E1.1)+(A3.2)+(A4.2)+(B1)，(E1.1)+(A4.1)+(A4.2)+(B1)；(E1.1)+(A1.1)+(A1.2)+(B2)，(E1.1)+(A1.1)+(A2.1)+(B2)，(E1.1)+(A1.1)+(A2.2)+(B2)，(E1.1)+(A1.1)+(A3.1)+(B2)，(E1.1)+(A1.1)+(A3.2)+(B2)，(E1.1)+(A1.1)+(A4.1)+(B2)，(E1.1)+(A1.1)+(A4.2)+(B2)；(E1.1)+(A1.2)+(A2.1)+(B2)，(E1.1)+(A1.2)+(A2.2)+(B2)，(E1.1)+(A1.2)+(A3.1)+(B2)，(E1.1)+(A1.2)+(A3.2)+(B2)，(E1.1)+(A1.2)+(A4.1)+(B2)，(E1.1)+(A1.2)+(A4.2)+(B2)；(E1.1)+(A2.1)+(A2.2)+(B2)，(E1.1)+(A2.1)+(A3.1)+(B2)，(E1.1)+(A2.1)+(A3.2)+(B2)，(E1.1)+(A2.1)+(A4.1)+(B2)，(E1.1)+(A2.1)+(A4.2)+(B2)；(E1.1)+(A2.2)+(A3.1)+(B2)，(E1.1)+(A2.2)+(A3.2)+(B2)，(E1.1)+(A2.2)+(A4.1)+(B2)，(E1.1)+(A2.2)+(A4.2)+(B2)；(E1.1)+(A3.1)+(A3.2)+(B2)，(E1.1)+(A3.1)+(A4.1)+(B2)，(E1.1)+(A3.1)+(A4.2)+(B2)；(E1.1)+(A3.2)+(A4.1)+(B2)，(E1.1)+(A3.2)+(A4.2)+(B2)，(E1.1)+(A4.1)+(A4.2)+(B2)；(E1.1)+(A1.1)+(A1.2)+(B3)，(E1.1)+(A1.1)+(A2.1)+(B3)，(E1.1)+(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(E1.1)+(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(E1.1)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E1.1)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E1.1)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(E1.1)+(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(E1.1)+(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(E1.1)+(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(E1.1)+(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(E1.1)+(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(E1.1)+(A1.2)+(A4.2)+(B3)；(E1.1)+(A2.1)+(A2.2)+(B3)，(E1.1)+(A2.1)+(A3.1)+(B3)，(E1.1)+(A2.1)+(A3.2)+(B3)，(E1.1)+(A2.1)+(A4.1)+(B3)，(E1.1)+(A2.1)+(A4.2)+(B3)；(E1.1)+(A2.2)+(A3.1)+(B3)，(E1.1)+(A2.2)+(A3.2)+(B3)，(E1.1)+(A2.2)+(A4.1)+(B3)，(E1.1)+(A2.2)+(A4.2)+(B3)；(E1.1)+(A3.1)+(A3.2)+(B3)，(E1.1)+(A3.1)+(A4.1)+(B3)，(E1.1)+(A3.1)+(A4.2)+(B3)；(E1.1)+(A3.2)+(A4.1)+(B3)，(E1.1)+(A3.2)+(A4.2)+(B3)，(E1.1)+(A4.1)+(A4.2)+(B3)；(E1.2)+(A1.1)+(B1)，(E1.2)+(A1.1)+(B2)，(E1.2)+(A1.1)+(B3)，(E1.2)+(A2.1)+(B1)，(E1.2)+(A2.1)+(B2)，(E1.2)+(A2.1)+(B3)，(E1.2)+(A3.1)+(B1)，(E1.2)+(A3.1)+(B2)，(E1.2)+(A3.1)+(B3)，(E1.2)+(A4.1)+(B1)，(E1.2)+(A4.1)+(B2)，(E1.2)+(A4.1)+(B3)，(E1.2)+(A1.2)+(B1)，(E1.2)+(A1.2)+(B2)，(E1.2)+(A1.2)+(B3)，(E1.2)+(A2.2)+(B1)，(E1.2)+(A2.2)+(B2)，(E1.2)+(A2.2)+(B3)，(E1.2)+(A3.2)+(B1)，(E1.2)+(A3.2)+(B2)，(E1.2)+(A3.2)+(B3)，(E1.2)+(A4.2)+(B1)，(E1.2)+(A4.2)+(B2)，(E1.2)+(A4.2)+(B3)，(E1.2)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E1.2)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E1.2)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E1.2)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E1.2)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E1.2)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E1.2)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E1.2)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E1.2)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E1.2)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E1.2)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E1.2)+(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(E1.2)+(A1.2)+(A4.2)+(B1)；(E1.2)+(A2.1)+(A2.2)+(B1)，(E1.2)+(A2.1)+(A3.1)+(B1)，(E1.2)+(A2.1)+(A3.2)+(B1)，(E1.2)+(A2.1)+(A4.1)+(B1)，(E1.2)+(A2.1)+(A4.2)+(B1)；(E1.2)+(A2.2)+(A3.1)+(B1)，(E1.2)+(A2.2)+(A3.2)+(B1)，(E1.2)+(A2.2)+(A4.1)+(B1)，(E1.2)+(A2.2)+(A4.2)+(B1)；(E1.2)+(A3.1)+(A3.2)+(B1)，(E1.2)+(A3.1)+(A4.1)+(B1)，(E1.2)+(A3.1)+(A4.2)+(B1)；(E1.2)+(A3.2)+(A4.1)+(B1)，(E1.2)+(A3.2)+(A4.2)+(B1)，(E1.2)+(A4.1)+(A4.2)+(B1)；(E1.2)+(A1.1)+(A1.2)+(B2)，(E1.2)+(A1.1)+(A2.1)+(B2)，(E1.2)+(A1.1)+(A2.2)+(B2)，(E1.2)+(A1.1)+(A3.1)+(B2)，(E1.2)+(A1.1)+(A3.2)+(B2)，(E1.2)+(A1.1)+(A4.1)+(B2)，(E1.2)+(A1.1)+(A4.2)+(B2)；(E1.2)+(A1.2)+(A2.1)+(B2)，(E1.2)+(A1.2)+(A2.2)+(B2)，(E1.2)+(A1.2)+(A3.1)+(B2)，(E1.2)+(A1.2)+(A3.2)+(B2)，(E1.2)+(A1.2)+(A4.1)+(B2)，(E1.2)+(A1.2)+(A4.2)+(B2)；(E1.2)+(A2.1)+(A2.2)+(B2)，(E1.2)+(A2.1)+(A3.1)+(B2)，(E1.2)+(A2.1)+(A3.2)+(B2)，(E1.2)+(A2.1)+(A4.1)+(B2)，(E1.2)+(A2.1)+(A4.2)+(B2)；(E1.2)+(A2.2)+(A3.1)+(B2)，(E1.2)+(A2.2)+(A3.2)+(B2)，(E1.2)+(A2.2)+(A4.1)+(B2)，(E1.2)+(A2.2)+(A4.2)+(B2)；(E1.2)+(A3.1)+(A3.2)+(B2)，(E1.2)+(A3.1)+(A4.1)+(B2)，(E1.2)+(A3.1)+(A4.2)+(B2)；(E1.2)+(A3.2)+(A4.1)+(B2)，(E1.2)+(A3.2)+(A4.2)+(B2)，(E1.2)+(A4.1)+(A4.2)+(B2)；(E1.2)+(A1.1)+(A1.2)+(B3)，(E1.2)+(A1.1)+(A2.1)+(B3)，(E1.2)+(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(E1.2)+(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(E1.2)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E1.2)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E1.2)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(E1.2)+(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(E1.2)+(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(E1.2)+(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(E1.2)+(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(E1.2)+(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(E1.2)+(A1.2)+(A4.2)+(B3)；(E1.2)+(A2.1)+(A2.2)+(B3)，(E1.2)+(A2.1)+(A3.1)+(B3)，(E1.2)+(A2.1)+(A3.2)+(B3)，(E1.2)+(A2.1)+(A4.1)+(B3)，(E1.2)+(A2.1)+(A4.2)+(B3)；(E1.2)+(A2.2)+(A3.1)+(B3)，(E1.2)+(A2.2)+(A3.2)+(B3)，(E1.2)+(A2.2)+(A4.1)+(B3)，(E1.2)+(A2.2)+(A4.2)+(B3)；(E1.2)+(A3.1)+(A3.2)+(B3)，(E1.2)+(A3.1)+(A4.1)+(B3)，(E1.2)+(A3.1)+(A4.2)+(B3)；(E1.2)+(A3.2)+(A4.1)+(B3)，(E1.2)+(A3.2)+(A4.2)+(B3)，(E1.2)+(A4.1)+(A4.2)+(B3)；(E1.3)+(A1.1)+(B1)，(E1.3)+(A1.1)+(B2)，(E1.3)+(A1.1)+(B3)，(E1.3)+(A2.1)+(B1)，(E1.3)+(A2.1)+(B2)，(E1.3)+(A2.1)+(B3)，(E1.3)+(A3.1)+(B1)，(E1.3)+(A3.1)+(B2)，(E1.3)+(A3.1)+(B3)，(E1.3)+(A4.1)+(B1)，(E1.3)+(A4.1)+(B2)，(E1.3)+(A4.1)+(B3)，(E1.3)+(A1.2)+(B1)，(E1.3)+(A1.2)+(B2)，(E1.3)+(A1.2)+(B3)，(E1.3)+(A2.2)+(B1)，(E1.3)+(A2.2)+(B2)，(E1.3)+(A2.2)+(B3)，(E1.3)+(A3.2)+(B1)，(E1.3)+(A3.2)+(B2)，(E1.3)+(A3.2)+(B3)，(E1.3)+(A4.2)+(B1)，(E1.3)+(A4.2)+(B2)，(E1.3)+(A4.2)+(B3)，(E1.3)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E1.3)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E1.3)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E1.3)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E1.3)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E1.3)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E1.3)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E1.3)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E1.3)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E1.3)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E1.3)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E1.3)+(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(E1.3)+(A1.2)+(A4.2)+(B1)；(E1.3)+(A2.1)+(A2.2)+(B1)，(E1.3)+(A2.1)+(A3.1)+(B1)，(E1.3)+(A2.1)+(A3.2)+(B1)，(E1.3)+(A2.1)+(A4.1)+(B1)，(E1.3)+(A2.1)+(A4.2)+(B1)；(E1.3)+(A2.2)+(A3.1)+(B1)，(E1.3)+(A2.2)+(A3.2)+(B1)，(E1.3)+(A2.2)+(A4.1)+(B1)，(E1.3)+(A2.2)+(A4.2)+(B1)；(E1.3)+(A3.1)+(A3.2)+(B1)，(E1.3)+(A3.1)+(A4.1)+(B1)，(E1.3)+(A3.1)+(A4.2)+(B1)；(E1.3)+(A3.2)+(A4.1)+(B1)，(E1.3)+(A3.2)+(A4.2)+(B1)，(E1.3)+(A4.1)+(A4.2)+(B1)；(E1.3)+(A1.1)+(A1.2)+(B2)，(E1.3)+(A1.1)+(A2.1)+(B2)，(E1.3)+(A1.1)+(A2.2)+(B2)，(E1.3)+(A1.1)+(A3.1)+(B2)，(E1.3)+(A1.1)+(A3.2)+(B2)，(E1.3)+(A1.1)+(A4.1)+(B2)，(E1.3)+(A1.1)+(A4.2)+(B2)；(E1.3)+(A1.2)+(A2.1)+(B2)，(E1.3)+(A1.2)+(A2.2)+(B2)，(E1.3)+(A1.2)+(A3.1)+(B2)，(E1.3)+(A1.2)+(A3.2)+(B2)，(E1.3)+(A1.2)+(A4.1)+(B2)，(E1.3)+(A1.2)+(4.2)+(B2)；(E1.3)+(A2.1)+(A2.2)+(B2)，(E1.3)+(A2.1)+(A3.1)+(B2)，(E1.3)+(A2.1)+(A3.2)+(B2)，(E1.3)+(A2.1)+(A4.1)+(B2)，(E1.3)+(A2.1)+(A4.2)+(B2)；(E1.3)+(A2.2)+(A3.1)+(B2)，(E1.3)+(A2.2)+(A3.2)+(B2)，(E1.3)+(A2.2)+(A4.1)+(B2)，(E1.3)+(A2.2)+(A4.2)+(B2)；(E1.3)+(A3.1)+(A3.2)+(B2)，(E1.3)+(A3.1)+(A4.1)+(B2)，(E1.3)+(A3.1)+(A4.2)+(B2)；(E1.3)+(A3.2)+(A4.1)+(B2)，(E1.3)+(A3.2)+(A4.2)+(B2)，(E1.3)+(A4.1)+(A4.2)+(B2)；(E1.3)+(A1.1)+(A1.2)+(B3)，(E1.3)+(A1.1)+(A2.1)+(B3)，(E1.3)+(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(E1.3)+(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(E1.3)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E1.3)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E1.3)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；
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1)，(E2)+(A3.2)+(B2)，(E2)+(A3.2)+(B3)，(E2)+(A4.2)+(B1)，(E2)+(A4.2)+(B2)，(E2)+(A4.2)+(B3)，(E2)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E2)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E2)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E2)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E2)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E2)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E2)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E2)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E2)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E2)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E2)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E2)+(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(E2)+(A1.2)+(A4.2)+(B1)；(E2)+(A2.1)+(A2.2)+(B1)，(E2)+(A2.1)+(A3.1)+(B1)，(E2)+(A2.1)+(A3.2)+(B1)，(E2)+(A2.1)+(A4.1)+(B1)，(E2)+(A2.1)+(A4.2)+(B1)；(E2)+(A2.2)+(A3.1)+(B1)，(E2)+(A2.2)+(A3.2)+(B1)，(E2)+(A2.2)+(A4.1)+(B1)，(E2)+(A2.2)+(A4.2)+(B1)；(E2)+(A3.1)+(A3.2)+(B1)，(E2)+(A3.1)+(A4.1)+(B1)，(E2)+(A3.1)+(A4.2)+(B1)；(E2)+(A3.2)+(A4.1)+(B1)，(E2)+(A3.2)+(A4.2)+(B1)，(E2)+(A4.1)+(A4.2)+(B1)；(E2)+(A1.1)+(A1.2)+(B2)，(E2)+(A1.1)+(A2.1)+(B2)，(E2)+(A1.1)+(A2.2)+(B2)，(E2)+(A1.1)+(A3.1)+(B2)，(E2)+(A1.1)+(A3.2)+(B2)，(E2)+(A1.1)+(A4.1)+(B2)，(E2)+(A1.1)+(A4.2)+(B2)；(E2)+(A1.2)+(A2.1)+(B2)，(E2)+(A1.2)+(A2.2)+(B2)，(E2)+(A1.2)+(A3.1)+(B2)，(E2)+(A1.2)+(A3.2)+(B2)，(E2)+(A1.2)+(A4.1)+(B2)，(E2)+(A1.2)+(A4.2)+(B2)；(E2)+(A2.1)+(A2.2)+(B2)，(E2)+(A2.1)+(A3.1)+(B2)，(E2)+(A2.1)+(A3.2)+(B2)，(E2)+(A2.1)+(A4.1)+(B2)，(E2)+(A2.1)+(A4.2)+(B2)；(E2)+(A2.2)+(A3.1)+(B2)，(E2)+(A2.2)+(A3.2)+(B2)，(E2)+(A2.2)+(A4.1)+(B2)，(E2)+(A2.2)+(A4.2)+(B2)；(E2)+(A3.1)+(A3.2)+(B2)，(E2)+(A3.1)+(A4.1)+(B2)，(E2)+(A3.1)+(A4.2)+(B2)；(E2)+(A3.2)+(A4.1)+(B2)，(E2)+(A3.2)+(A4.2)+(B2)，(E2)+(A4.1)+(A4.2)+(B2)；(E2)+(A1.1)+(A1.2)+(B3)，(E2)+(A1.1)+(A2.1)+(B3)，(E2)+(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(E2)+(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(E2)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E2)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E2)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(E2)+(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(E2)+(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(E2)+(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(E2)+(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(E2)+(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(E2)+(A1.2)+(A4.2)+(B3)；(E2)+(A2.1)+(A2.2)+(B3)，(E2)+(A2.1)+(A3.1)+(B3)，(E2)+(A2.1)+(A3.2)+(B3)，(E2)+(A2.1)+(A4.1)+(B3)，(E2)+(A2.1)+(A4.2)+(B3)；(E2)+(A2.2)+(A3.1)+(B3)，(E2)+(A2.2)+(A3.2)+(B3)，(E2)+(A2.2)+(A4.1)+(B3)，(E2)+(A2.2)+(A4.2)+(B3)；(E2)+(A3.1)+(A3.2)+(B3)，(E2)+(A3.1)+(A4.1)+(B3)，(E2)+(A3.1)+(A4.2)+(B3)；(E2)+(A3.2)+(A4.1)+(B3)，(E2)+(A3.2)+(A4.2)+(B3)，(E2)+(A4.1)+(A4.2)+(B3)；(E2.1)+(A1.1)+(B1)，(E2.1)+(A1.1)+(B2)，(E2.1)+(A1.1)+(B3)，(E2.1)+(A2.1)+(B1)，(E2.1)+(A2.1)+(B2)，(E2.1)+(A2.1)+(B3)，(E2.1)+(A3.1)+(B1)，(E2.1)+(A3.1)+(B2)，(E2.1)+(A3.1)+(B3)，(E2.1)+(A4.1)+(B1)，(E2.1)+(A4.1)+(B2)，(E2.1)+(A4.1)+(B3)，(E2.1)+(A1.2)+(B1)，(E2.1)+(A1.2)+(B2)，(E2.1)+(A1.2)+(B3)，(E2.1)+(A2.2)+(B1)，(E2.1)+(A2.2)+(B2)，(E2.1)+(A2.2)+(B3)，(E2.1)+(A3.2)+(B1)，(E2.1)+(A3.2)+(B2)，(E2.1)+(A3.2)+(B3)，(E2.1)+(A4.2)+(B1)，(E2.1)+(A4.2)+(B2)，(E2.1)+(A4.2)+(B3)，(E2.1)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E2.1)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E2.1)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E2.1)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E2.1)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E2.1)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E2.1)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E2.1)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E2.1)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E2.1)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E2.1)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E2.1)+(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(E2.1)+(A1.2)+(A4.2)+(B1)；
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(E2.3)+(A3.1)+(A3.2)+(B1)，(E2.3)+(A3.1)+(A4.1)+(B1)，(E2.3)+(A3.1)+(A4.2)+(B1)；(E2.3)+(A3.2)+(A4.1)+(B1)，(E2.3)+(A3.2)+(A4.2)+(B1)，(E2.3)+(A4.1)+(A4.2)+(B1)；(E2.3)+(A1.1)+(A1.2)+(B2)，(E2.3)+(A1.1)+(A2.1)+(B2)，(E2.3)+(A1.1)+(A2.2)+(B2)，(E2.3)+(A1.1)+(A3.1)+(B2)，(E2.3)+(A1.1)+(A3.2)+(B2)，(E2.3)+(A1.1)+(A4.1)+(B2)，(E2.3)+(A1.1)+(A4.2)+(B2)；(E2.3)+(A1.2)+(A2.1)+(B2)，(E2.3)+(A1.2)+(A2.2)+(B2)，(E2.3)+(A1.2)+(A3.1)+(B2)，(E2.3)+(A1.2)+(A3.2)+(B2)，(E2.3)+(A1.2)+(A4.1)+(B2)，(E2.3)+(A1.2)+(A4.2)+(B2)；(E2.3)+(A2.1)+(A2.2)+(B2)，(E2.3)+(A2.1)+(A3.1)+(B2)，(E2.3)+(A2.1)+(A3.2)+(B2)，(E2.3)+(A2.1)+(A4.1)+(B2)，(E2.3)+(A2.1)+(A4.2)+(B2)；(E2.3)+(A2.2)+(A3.1)+(B2)，(E2.3)+(A2.2)+(A3.2)+(B2)，(E2.3)+(A2.2)+(A4.1)+(B2)，(E2.3)+(A2.2)+(A4.2)+(B2)；(E2.3)+(A3.1)+(A3.2)+(B2)，(E2.3)+(A3.1)+(A4.1)+(B2)，(E2.3)+(A3.1)+(A4.2)+(B2)；(E2.3)+(A3.2)+(A4.1)+(B2)，(E2.3)+(A3.2)+(A4.2)+(B2)，(E2.3)+(A4.1)+(A4.2)+(B2)；(E2.3)+(A1.1)+(A1.2)+(B3)，(E2.3)+(A1.1)+(A2.1)+(B3)，(E2.3)+(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(E2.3)+(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(E2.3)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E2.3)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E2.3)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(E2.3)+(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(E2.3)+(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(E2.3)+(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(E2.3)+(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(E2.3)+(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(E2.3)+(A1.2)+(A4.2)+(B3)；(E2.3)+(A2.1)+(A2.2)+(B3)，(E2.3)+(A2.1)+(A3.1)+(B3)，(E2.3)+(A2.1)+(A3.2)+(B3)，(E2.3)+(A2.1)+(A4.1)+(B3)，(E2.3)+(A2.1)+(A4.2)+(B3)；(E2.3)+(A2.2)+(A3.1)+(B3)，(E2.3)+(A2.2)+(A3.2)+(B3)，(E2.3)+(A2.2)+(A4.1)+(B3)，(E2.3)+(A2.2)+(A4.2)+(B3)；(E2.3)+(A3.1)+(A3.2)+(B3)，(E2.3)+(A3.1)+(A4.1)+(B3)，(E2.3)+(A3.1)+(A4.2)+(B3)；(E2.3)+(A3.2)+(A4.1)+(B3)，(E2.3)+(A3.2)+(A4.2)+(B3)，(E2.3)+(A4.1)+(A4.2)+(B3)；(E2.4)+(A1.1)+(B1)，(E2.4)+(A1.1)+(B2)，(E2.4)+(A1.1)+(B3)，(E2.4)+(A2.1)+(B1)，(E2.4)+(A2.1)+(B2)，(E2.4)+(A2.1)+(B3)，(E2.4)+(A3.1)+(B1)，(E2.4)+(A3.1)+(B2)，(E2.4)+(A3.1)+(B3)，(E2.4)+(A4.1)+(B1)，(E2.4)+(A4.1)+(B2)，(E2.4)+(A4.1)+(B3)，(E2.4)+(A1.2)+(B1)，(E2.4)+(A1.2)+(B2)，(E2.4)+(A1.2)+(B3)，(E2.4)+(A2.2)+(B1)，(E2.4)+(A2.2)+(B2)，(E2.4)+(A2.2)+(B3)，(E2.4)+(A3.2)+(B1)，(E2.4)+(A3.2)+(B2)，(E2.4)+(A3.2)+(B3)，(E2.4)+(A4.2)+(B1)，(E2.4)+(A4.2)+(B2)，(E2.4)+(A4.2)+(B3)，(E2.4)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E2.4)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E2.4)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E2.4)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E2.4)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E2.4)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E2.4)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E2.4)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E2.4)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E2.4)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E2.4)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E2.4)+(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(E2.4)+(A1.2)+(A4.2)+(B1)；(E2.4)+(A2.1)+(A2.2)+(B1)，(E2.4)+(A2.1)+(A3.1)+(B1)，(E2.4)+(A2.1)+(A3.2)+(B1)，(E2.4)+(A2.1)+(A4.1)+(B1)，(E2.4)+(A2.1)+(A4.2)+(B1)；(E2.4)+(A2.2)+(A3.1)+(B1)，(E2.4)+(A2.2)+(A3.2)+(B1)，(E2.4)+(A2.2)+(A4.1)+(B1)，(E2.4)+(A2.2)+(A4.2)+(B1)；(E2.4)+(A3.1)+(A3.2)+(B1)，(E2.4)+(A3.1)+(A4.1)+(B1)，(E2.4)+(A3.1)+(A4.2)+(B1)；(E2.4)+(A3.2)+(A4.1)+(B1)，(E2.4)+(A3.2)+(A4.2)+(B1)，(E2.4)+(A4.1)+(A4.2)+(B1)；(E2.4)+(A1.1)+(A1.2)+(B2)，(E2.4)+(A1.1)+(A2.1)+(B2)，(E2.4)+(A1.1)+(A2.2)+(B2)，(E2.4)+(A1.1)+(A3.1)+(B2)，(E2.4)+(A1.1)+(A3.2)+(B2)，(E2.4)+(A1.1)+(A4.1)+(B2)，(E2.4)+(A1.1)+(A4.2)+(B2)；(E2.4)+(A1.2)+(A2.1)+(B2)，(E2.4)+(A1.2)+(A2.2)+(B2)，(E2.4)+(A1.2)+(A3.1)+(B2)，(E2.4)+(A1.2)+(A3.2)+(B2)，(E2.4)+(A1.2)+(A4.1)+(B2)，(E2.4)+(A1.2)+(A4.2)+(B2)；(E2.4)+(A2.1)+(A2.2)+(B2)，(E2.4)+(A2.1)+(A3.1)+(B2)，(E2.4)+(A2.1)+(A3.2)+(B2)，(E2.4)+(A2.1)+(A4.1)+(B2)，(E2.4)+(A2.1)+(A4.2)+(B2)；(E2.4)+(A2.2)+(A3.1)+(B2)，(E2.4)+(A2.2)+(A3.2)+(B2)，(E2.4)+(A2.2)+(A4.1)+(B2)，(E2.4)+(A2.2)+(A4.2)+(B2)；(E2.4)+(A3.1)+(A3.2)+(B2)，(E2.4)+(A3.1)+(A4.1)+(B2)，(E2.4)+(A3.1)+(A4.2)+(B2)；(E2.4)+(A3.2)+(A4.1)+(B2)，(E2.4)+(A3.2)+(A4.2)+(B2)，(E2.4)+(A4.1)+(A4.2)+(B2)；(E2.4)+(A1.1)+(A1.2)+(B3)，(E2.4)+(A1.1)+(A2.1)+(B3)，(E2.4)+(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(E2.4)+(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(E2.4)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E2.4)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E2.4)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(E2.4)+(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(E2.4)+(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(E2.4)+(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(E2.4)+(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(E2.4)+(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(E2.4)+(A1.2)+(A4.2)+(B3)；(E2.4)+(A2.1)+(A2.2)+(B3)，(E2.4)+(A2.1)+(A3.1)+(B3)，(E2.4)+(A2.1)+(A3.2)+(B3)，(E2.4)+(A2.1)+(A4.1)+(B3)，(E2.4)+(A2.1)+(A4.2)+(B3)；(E2.4)+(A2.2)+(A3.1)+(B3)，(E2.4)+(A2.2)+(A3.2)+(B3)，(E2.4)+(A2.2)+(A4.1)+(B3)，(E2.4)+(A2.2)+(A4.2)+(B3)；(E2.4)+(A3.1)+(A3.2)+(B3)，(E2.4)+(A3.1)+(A4.1)+(B3)，(E2.4)+(A3.1)+(A4.2)+(B3)；(E2.4)+(A3.2)+(A4.1)+(B3)，(E2.4)+(A3.2)+(A4.2)+(B3)，(E2.4)+(A4.1)+(A4.2)+(B3)；(E2.5)+(A1.1)+(B1)，(E2.5)+(A1.1)+(B2)，(E2.5)+(A1.1)+(B3)，(E2.5)+(A2.1)+(B1)，(E2.5)+(A2.1)+(B2)，(E2.5)+(A2.1)+(B3)，(E2.5)+(A3.1)+(B1)，(E2.5)+(A3.1)+(B2)，(E2.5)+(A3.1)+(B3)，(E2.5)+(A4.1)+(B1)，(E2.5)+(A4.1)+(B2)，(E2.5)+(A4.1)+(B3)，(E2.5)+(A1.2)+(B1)，(E2.5)+(A1.2)+(B2)，(E2.5)+(A1.2)+(B3)，(E2.5)+(A2.2)+(B1)，(E2.5)+(A2.2)+(B2)，(E2.5)+(A2.2)+(B3)，(E2.5)+(A3.2)+(B1)，(E2.5)+(A3.2)+(B2)，(E2.5)+(A3.2)+(B3)，(E2.5)+(A4.2)+(B1)，(E2.5)+(A4.2)+(B2)，(E2.5)+(A4.2)+(B3)，(E2.5)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E2.5)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E2.5)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E2.5)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E2.5)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E2.5)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E2.5)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E2.5)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E2.5)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E2.5)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E2.5)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E2.5)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(E2.6)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E2.6)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E2.6)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E2.6)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E2.6)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E2.6)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E2.6)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E2.6)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E2.6)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E2.6)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E2.6)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E2.6)+(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(E2.6)+(A1.2)+(A4.2)+(B1)；(E2.6)+(A2.1)+(A2.2)+(B1)，(E2.6)+(A2.1)+(A3.1)+(B1)，(E2.6)+(A2.1)+(A3.2)+(B1)，(E2.6)+(A2.1)+(A4.1)+(B1)，(E2.6)+(A2.1)+(A4.2)+(B1)；(E2.6)+(A2.2)+(A3.1)+(B1)，(E2.6)+(A2.2)+(A3.2)+(B1)，(E2.6)+(A2.2)+(A4.1)+(B1)，(E2.6)+(A2.2)+(A4.2)+(B1)；(E2.6)+(A3.1)+(A3.2)+(B1)，(E2.6)+(A3.1)+(A4.1)+(B1)，(E2.6)+(A3.1)+(A4.2)+(B1)；(E2.6)+(A3.2)+(A4.1)+(B1)，(E2.6)+(A3.2)+(A4.2)+(B1)，(E2.6)+(A4.1)+(A4.2)+(B1)；(E2.6)+(A1.1)+(A1.2)+(B2)，(E2.6)+(A1.1)+(A2.1)+(B2)，(E2.6)+(A1.1)+(A2.2)+(B2)，(E2.6)+(A1.1)+(A3.1)+(B2)，(E2.6)+(A1.1)+(A3.2)+(B2)，(E2.6)+(A1.1)+(A4.1)+(B2)，(E2.6)+(A1.1)+(A4.2)+(B2)；(E2.6)+(A1.2)+(A2.1)+(B2)，(E2.6)+(A1.2)+(A2.2)+(B2)，(E2.6)+(A1.2)+(A3.1)+(B2)，(E2.6)+(A1.2)+(A3.2)+(B2)，(E2.6)+(A1.2)+(A4.1)+(B2)，(E2.6)+(A1.2)+(A4.2)+(B2)；(E2.6)+(A2.1)+(A2.2)+(B2)，(E2.6)+(A2.1)+(A3.1)+(B2)，(E2.6)+(A2.1)+(A3.2)+(B2)，(E2.6)+(A2.1)+(A4.1)+(B2)，(E2.6)+(A2.1)+(A4.2)+(B2)；(E2.6)+(A2.2)+(A3.1)+(B2)，(E2.6)+(A2.2)+(A3.2)+(B2)，(E2.6)+(A2.2)+(A4.1)+(B2)，(E2.6)+(A2.2)+(A4.2)+(B2)；(E2.6)+(A3.1)+(A3.2)+(B2)，(E2.6)+(A3.1)+(A4.1)+(B2)，(E2.6)+(A3.1)+(A4.2)+(B2)；(E2.6)+(A3.2)+(A4.1)+(B2)，(E2.6)+(A3.2)+(A4.2)+(B2)，(E2.6)+(A4.1)+(A4.2)+(B2)；(E2.6)+(A1.1)+(A1.2)+(B3)，(E2.6)+(A1.1)+(A2.1)+(B3)，(E2.6)+(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(E2.6)+(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(E2.6)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E2.6)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E2.6)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(E2.6)+(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(E2.6)+(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(E2.6)+(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(E2.6)+(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(E2.6)+(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(E2.6)+(A1.2)+(A4.2)+(B3)；
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(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(E2.8)+(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(E2.8)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E2.8)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E2.8)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(E2.8)+(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(E2.8)+(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(E2.8)+(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(E2.8)+(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(E2.8)+(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(E2.8)+(A1.2)+(A4.2)+(B3)；(E2.8)+(A2.1)+(A2.2)+(B3)，(E2.8)+(A2.1)+(A3.1)+(B3)，(E2.8)+(A2.1)+(A3.2)+(B3)，(E2.8)+(A2.1)+(A4.1)+(B3)，(E2.8)+(A2.1)+(A4.2)+(B3)；(E2.8)+(A2.2)+(A3.1)+(B3)，(E2.8)+(A2.2)+(A3.2)+(B3)，(E2.8)+(A2.2)+(A4.1)+(B3)，(E2.8)+(A2.2)+(A4.2)+(B3)；
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)+(A3.1)+(B3)，(E6.2)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E6.2)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E6.2)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(E6.2)+(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(E6.2)+(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(E6.2)+(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(E6.2)+(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(E6.2)+(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(E6.2)+(A1.2)+(A4.2)+(B3)；(E6.2)+(A2.1)+(A2.2)+(B3)，(E6.2)+(A2.1)+(A3.1)+(B3)，(E6.2)+(A2.1)+(A3.2)+(B3)，(E6.2)+(A2.1)+(A4.1)+(B3)，(E6.2)+(A2.1)+(A4.2)+(B3)；(E6.2)+(A2.2)+(A3.1)+(B3)，(E6.2)+(A2.2)+(A3.2)+(B3)，(E6.2)+(A2.2)+(A4.1)+(B3)，(E6.2)+(A2.2)+(A4.2)+(B3)；
(E6.2)+(A3.1)+(A3.2)+(B3)，(E6.2)+(A3.1)+(A4.1)+(B3)，(E6.2)+(A3.1)+(A4.2)+(B3)；(E6.2)+(A3.2)+(A4.1)+(B3)，(E6.2)+(A3.2)+(A4.2)+(B3)，(E6.2)+(A4.1)+(A4.2)+(B3)；(E6.3)+(A1.1)+(B1)，(E6.3)+(A1.1)+(B2)，(E6.3)+(A1.1)+(B3)，(E6.3)+(A2.1)+(B1)，(E6.3)+(A2.1)+(B2)，(E6.3)+(A2.1)+(B3)，(E6.3)+(A3.1)+(B1)，(E6.3)+(A3.1)+(B2)，(E6.3)+(A3.1)+(B3)，(E6.3)+(A4.1)+(B1)，(E6.3)+(A4.1)+(B2)，(E6.3)+(A4.1)+(B3)，(E6.3)+(A1.2)+(B1)，(E6.3)+(A1.2)+(B2)，(E6.3)+(A1.2)+(B3)，(E6.3)+(A2.2)+(B1)，(E6.3)+(A2.2)+(B2)，(E6.3)+(A2.2)+(B3)，(E6.3)+(A3.2)+(B1)，(E6.3)+(A3.2)+(B2)，(E6.3)+(A3.2)+(B3)，(E6.3)+(A4.2)+(B1)，(E6.3)+(A4.2)+(B2)，(E6.3)+(A4.2)+(B3)，(E6.3)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E6.3)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E6.3)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E6.3)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E6.3)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E6.3)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E6.3)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E6.3)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E6.3)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E6.3)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E6.3)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E6.3)+(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(E6.3)+(A1.2)+(A4.2)+(B1)；(E6.3)+(A2.1)+(A2.2)+(B1)，(E6.3)+(A2.1)+(A3.1)+(B1)，(E6.3)+(A2.1)+(A3.2)+(B1)，(E6.3)+(A2.1)+(A4.1)+(B1)，(E6.3)+(A2.1)+(A4.2)+(B1)；(E6.3)+(A2.2)+(A3.1)+(B1)，(E6.3)+(A2.2)+(A3.2)+(B1)，(E6.3)+(A2.2)+(A4.1)+(B1)，(E6.3)+(A2.2)+(A4.2)+(B1)；(E6.3)+(A3.1)+(A3.2)+(B1)，(E6.3)+(A3.1)+(A4.1)+(B1)，(E6.3)+(A3.1)+(A4.2)+(B1)；(E6.3)+(A3.2)+(A4.1)+(B1)，(E6.3)+(A3.2)+(A4.2)+(B1)，(E6.3)+(A4.1)+(A4.2)+(B1)；(E6.3)+(A1.1)+(A1.2)+(B2)，(E6.3)+(A1.1)+(A2.1)+(B2)，(E6.3)+(A1.1)+(A2.2)+(B2)，(E6.3)+(A1.1)+(A3.1)+(B2)，(E6.3)+(A1.1)+(A3.2)+(B2)，(E6.3)+(A1.1)+(A4.1)+(B2)，(E6.3)+(A1.1)+(A4.2)+(B2)；(E6.3)+(A1.2)+(A2.1)+(B2)，(E6.3)+(A1.2)+(A2.2)+(B2)，(E6.3)+(A1.2)+(A3.1)+(B2)，(E6.3)+(A1.2)+(A3.2)+(B2)，(E6.3)+(A1.2)+(A4.1)+(B2)，(E6.3)+(A1.2)+(A4.2)+(B2)；(E6.3)+(A2.1)+(A2.2)+(B2)，(E6.3)+(A2.1)+(A3.1)+(B2)，(E6.3)+(A2.1)+(A3.2)+(B2)，(E6.3)+(A2.1)+(A4.1)+(B2)，(E6.3)+(A2.1)+(A4.2)+(B2)；(E6.3)+(A2.2)+(A3.1)+(B2)，(E6.3)+(A2.2)+(A3.2)+(B2)，(E6.3)+(A2.2)+(A4.1)+(B2)，(E6.3)+(A2.2)+(A4.2)+(B2)；(E6.3)+(A3.1)+(A3.2)+(B2)，(E6.3)+(A3.1)+(A4.1)+(B2)，(E6.3)+(A3.1)+(A4.2)+(B2)；(E6.3)+(A3.2)+(A4.1)+(B2)，(E6.3)+(A3.2)+(A4.2)+(B2)，(E6.3)+(A4.1)+(A4.2)+(B2)；(E6.3)+(A1.1)+(A1.2)+(B3)，(E6.3)+(A1.1)+(A2.1)+(B3)，(E6.3)+(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(E6.3)+(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(E6.3)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E6.3)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E6.3)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(E6.3)+(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(E6.3)+(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(E6.3)+(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(E6.3)+(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(E6.3)+(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(E6.3)+(A1.2)+(A4.2)+(B3)；(E6.3)+(A2.1)+(A2.2)+(B3)，(E6.3)+(A2.1)+(A3.1)+(B3)，(E6.3)+(A2.1)+(A3.2)+(B3)，(E6.3)+(A2.1)+(A4.1)+(B3)，(E6.3)+(A2.1)+(A4.2)+(B3)；(E6.3)+(A2.2)+(A3.1)+(B3)，(E6.3)+(A2.2)+(A3.2)+(B3)，(E6.3)+(A2.2)+(A4.1)+(B3)，(E6.3)+(A2.2)+(A4.2)+(B3)；(E6.3)+(A3.1)+(A3.2)+(B3)，(E6.3)+(A3.1)+(A4.1)+(B3)，(E6.3)+(A3.1)+(A4.2)+(B3)；(E6.3)+(A3.2)+(A4.1)+(B3)，(E6.3)+(A3.2)+(A4.2)+(B3)，(E6.3)+(A4.1)+(A4.2)+(B3)；(E6.4)+(A1.1)+(B1)，(E6.4)+(A1.1)+(B2)，(E6.4)+(A1.1)+(B3)，(E6.4)+(A2.1)+(B1)，(E6.4)+(A2.1)+(B2)，(E6.4)+(A2.1)+(B3)，(E6.4)+(A3.1)+(B1)，(E6.4)+(A3.1)+(B2)，(E6.4)+(A3.1)+(B3)，(E6.4)+(A4.1)+(B1)，(E6.4)+(A4.1)+(B2)，(E6.4)+(A4.1)+(B3)，(E6.4)+(A1.2)+(B1)，(E6.4)+(A1.2)+(B2)，(E6.4)+(A1.2)+(B3)，(E6.4)+(A2.2)+(B1)，(E6.4)+(A2.2)+(B2)，(E6.4)+(A2.2)+(B3)，(E6.4)+(A3.2)+(B1)，(E6.4)+(A3.2)+(B2)，(E6.4)+(A3.2)+(B3)，(E6.4)+(A4.2)+(B1)，(E6.4)+(A4.2)+(B2)，(E6.4)+(A4.2)+(B3)，(E6.4)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E6.4)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E6.4)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E6.4)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E6.4)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E6.4)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E6.4)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E6.4)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E6.4)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E6.4)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E6.4)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E6.4)+(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(E6.4)+(A1.2)+(A4.2)+(B1)；(E6.4)+(A2.1)+(A2.2)+(B1)，(E6.4)+(A2.1)+(A3.1)+(B1)，(E6.4)+(A2.1)+(A3.2)+(B1)，(E6.4)+(A2.1)+(A4.1)+(B1)，(E6.4)+(A2.1)+(A4.2)+(B1)；
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(E8)+(A3.1)+(A3.2)+(B3)，(E8)+(A3.1)+(A4.1)+(B3)，(E8)+(A3.1)+(A4.2)+(B3)；(E8)+(A3.2)+(A4.1)+(B3)，(E8)+(A3.2)+(A4.2)+(B3)，(E8)+(A4.1)+(A4.2)+(B3)；(E8.1)+(A1.1)+(B1)，(E8.1)+(A1.1)+(B2)，(E8.1)+(A1.1)+(B3)，(E8.1)+(A2.1)+(B1)，(E8.1)+(A2.1)+(B2)，(E8.1)+(A2.1)+(B3)，(E8.1)+(A3.1)+(B1)，(E8.1)+(A3.1)+(B2)，(E8.1)+(A3.1)+(B3)，(E8.1)+(A4.1)+(B1)，(E8.1)+(A4.1)+(B2)，(E8.1)+(A4.1)+(B3)，(E8.1)+(A1.2)+(B1)，(E8.1)+(A1.2)+(B2)，(E8.1)+(A1.2)+(B3)，(E8.1)+(A2.2)+(B1)，(E8.1)+(A2.2)+(B2)，(E8.1)+(A2.2)+(B3)，(E8.1)+(A3.2)+(B1)，(E8.1)+(A3.2)+(B2)，(E8.1)+(A3.2)+(B3)，(E8.1)+(A4.2)+(B1)，(E8.1)+(A4.2)+(B2)，(E8.1)+(A4.2)+(B3)，(E8.1)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E8.1)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E8.1)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E8.1)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E8.1)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E8.1)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E8.1)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E8.1)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E8.1)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E8.1)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E8.1)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E8.1)+(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(E8.1)+(A1.2)+(A4.2)+(B1)；(E8.1)+(A2.1)+(A2.2)+(B1)，(E8.1)+(A2.1)+(A3.1)+(B1)，(E8.1)+(A2.1)+(A3.2)+(B1)，(E8.1)+(A2.1)+(A4.1)+(B1)，(E8.1)+(A2.1)+(A4.2)+(B1)；(E8.1)+(A2.2)+(A3.1)+(B1)，(E8.1)+(A2.2)+(A3.2)+(B1)，(E8.1)+(A2.2)+(A4.1)+(B1)，(E8.1)+(A2.2)+(A4.2)+(B1)；(E8.1)+(A3.1)+(A3.2)+(B1)，(E8.1)+(A3.1)+(A4.1)+(B1)，(E8.1)+(A3.1)+(A4.2)+(B1)；(E8.1)+(A3.2)+(A4.1)+(B1)，(E8.1)+(A3.2)+(A4.2)+(B1)，(E8.1)+(A4.1)+(A4.2)+(B1)；(E8.1)+(A1.1)+(A1.2)+(B2)，(E8.1)+(A1.1)+(A2.1)+(B2)，(E8.1)+(A1.1)+(A2.2)+(B2)，(E8.1)+(A1.1)+(A3.1)+(B2)，(E8.1)+(A1.1)+(A3.2)+(B2)，(E8.1)+(A1.1)+(A4.1)+(B2)，(E8.1)+(A1.1)+(A4.2)+(B2)；(E8.1)+(A1.2)+(A2.1)+(B2)，(E8.1)+(A1.2)+(A2.2)+(B2)，(E8.1)+(A1.2)+(A3.1)+(B2)，(E8.1)+(A1.2)+(A3.2)+(B2)，(E8.1)+(A1.2)+(A4.1)+(B2)，(E8.1)+(A1.2)+(A4.2)+(B2)；(E8.1)+(A2.1)+(A2.2)+(B2)，(E8.1)+(A2.1)+(A3.1)+(B2)，(E8.1)+(A2.1)+(A3.2)+(B2)，(E8.1)+(A2.1)+(A4.1)+(B2)，(E8.1)+(A2.1)+(A4.2)+(B2)；(E8.1)+(A2.2)+(A3.1)+(B2)，(E8.1)+(A2.2)+(A3.2)+(B2)，(E8.1)+(A2.2)+(A4.1)+(B2)，(E8.1)+(A2.2)+(A4.2)+(B2)；(E8.1)+(A3.1)+(A3.2)+(B2)，(E8.1)+(A3.1)+(A4.1)+(B2)，(E8.1)+(A3.1)+(A4.2)+(B2)；(E8.1)+(A3.2)+(A4.1)+(B2)，(E8.1)+(A3.2)+(A4.2)+(B2)，(E8.1)+(A4.1)+(A4.2)+(B2)；(E8.1)+(A1.1)+(A1.2)+(B3)，(E8.1)+(A1.1)+(A2.1)+(B3)，(E8.1)+(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(E8.1)+(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(E8.1)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E8.1)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E8.1)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(E8.1)+(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(E8.1)+(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(E8.1)+(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(E8.1)+(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(E8.1)+(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(E8.1)+(A1.2)+(A4.2)+(B3)；(E8.1)+(A2.1)+(A2.2)+(B3)，(E8.1)+(A2.1)+(A3.1)+(B3)，(E8.1)+(A2.1)+(A3.2)+(B3)，(E8.1)+(A2.1)+(A4.1)+(B3)，(E8.1)+(A2.1)+(A4.2)+(B3)；(E8.1)+(A2.2)+(A3.1)+(B3)，(E8.1)+(A2.2)+(A3.2)+(B3)，(E8.1)+(A2.2)+(A4.1)+(B3)，(E8.1)+(A2.2)+(A4.2)+(B3)；(E8.1)+(A3.1)+(A3.2)+(B3)，(E8.1)+(A3.1)+(A4.1)+(B3)，(E8.1)+(A3.1)+(A4.2)+(B3)；(E8.1)+(A3.2)+(A4.1)+(B3)，(E8.1)+(A3.2)+(A4.2)+(B3)，(E8.1)+(A4.1)+(A4.2)+(B3)；(E8.2)+(A1.1)+(B1)，(E8.2)+(A1.1)+(B2)，(E8.2)+(A1.1)+(B3)，(E8.2)+(A2.1)+(B1)，(E8.2)+(A2.1)+(B2)，(E8.2)+(A2.1)+(B3)，(E8.2)+(A3.1)+(B1)，(E8.2)+(A3.1)+(B2)，(E8.2)+(A3.1)+(B3)，(E8.2)+(A4.1)+(B1)，(E8.2)+(A4.1)+(B2)，(E8.2)+(A4.1)+(B3)，(E8.2)+(A1.2)+(B1)，(E8.2)+(A1.2)+(B2)，(E8.2)+(A1.2)+(B3)，(E8.2)+(A2.2)+(B1)，(E8.2)+(A2.2)+(B2)，(E8.2)+(A2.2)+(B3)，(E8.2)+(A3.2)+(B1)，(E8.2)+(A3.2)+(B2)，(E8.2)+(A3.2)+(B3)，(E8.2)+(A4.2)+(B1)，(E8.2)+(A4.2)+(B2)，(E8.2)+(A4.2)+(B3)，(E8.2)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E8.2)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E8.2)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E8.2)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E8.2)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E8.2)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E8.2)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E8.2)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E8.2)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E8.2)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E8.2)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E8.2)+(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(E8.2)+(A1.2)+(A4.2)+(B1)；(E8.2)+(A2.1)+(A2.2)+(B1)，(E8.2)+(A2.1)+(A3.1)+(B1)，(E8.2)+(A2.1)+(A3.2)+(B1)，(E8.2)+(A2.1)+(A4.1)+(B1)，(E8.2)+(A2.1)+(A4.2)+(B1)；
(E8.2)+(A2.2)+(A3.1)+(B1)，(E8.2)+(A2.2)+(A3.2)+(B1)，(E8.2)+(A2.2)+(A4.1)+(B1)，(E8.2)+(A2.2)+(A4.2)+(B1)；(E8.2)+(A3.1)+(A3.2)+(B1)，(E8.2)+(A3.1)+(A4.1)+(B1)，(E8.2)+(A3.1)+(A4.2)+(B1)；(E8.2)+(A3.2)+(A4.1)+(B1)，(E8.2)+(A3.2)+(A4.2)+(B1)，(E8.2)+(4.1)+(A4.2)+(B1)；(E8.2)+(A1.1)+(A1.2)+(B2)，(E8.2)+(A1.1)+(A2.1)+(B2)，(E8.2)+(A1.1)+(A2.2)+(B2)，(E8.2)+(A1.1)+(A3.1)+(B2)，(E8.2)+(A1.1)+(A3.2)+(B2)，(E8.2)+(A1.1)+(A4.1)+(B2)，(E8.2)+(A1.1)+(A4.2)+(B2)；(E8.2)+(A1.2)+(A2.1)+(B2)，(E8.2)+(A1.2)+(A2.2)+(B2)，(E8.2)+(A1.2)+(A3.1)+(B2)，(E8.2)+(A1.2)+(A3.2)+(B2)，(E8.2)+(A1.2)+(A4.1)+(B2)，(E8.2)+(A1.2)+(A4.2)+(B2)；(E8.2)+(A2.1)+(A2.2)+(B2)，(E8.2)+(A2.1)+(A3.1)+(B2)，(E8.2)+(A2.1)+(A3.2)+(B2)，(E8.2)+(A2.1)+(A4.1)+(B2)，(E8.2)+(A2.1)+(A4.2)+(B2)；(E8.2)+(A2.2)+(A3.1)+(B2)，(E8.2)+(A2.2)+(A3.2)+(B2)，(E8.2)+(A2.2)+(A4.1)+(B2)，(E8.2)+(A2.2)+(A4.2)+(B2)；(E8.2)+(A3.1)+(A3.2)+(B2)，(E8.2)+(A3.1)+(A4.1)+(B2)，(E8.2)+(A3.1)+(A4.2)+(B2)；(E8.2)+(A3.2)+(A4.1)+(B2)，(E8.2)+(A3.2)+(A4.2)+(B2)，(E8.2)+(A4.1)+(A4.2)+(B2)；(E8.2)+(A1.1)+(A1.2)+(B3)，(E8.2)+(A1.1)+(A2.1)+(B3)，(E8.2)+(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(E8.2)+(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(E8.2)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E8.2)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E8.2)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(E8.2)+(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(E8.2)+(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(E8.2)+(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(E8.2)+(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(E8.2)+(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(E8.2)+(A1.2)+(A4.2)+(B3)；(E8.2)+(A2.1)+(A2.2)+(B3)，(E8.2)+(A2.1)+(A3.1)+(B3)，(E8.2)+(A2.1)+(A3.2)+(B3)，(E8.2)+(A2.1)+(A4.1)+(B3)，(E8.2)+(A2.1)+(A4.2)+(B3)；(E8.2)+(A2.2)+(A3.1)+(B3)，(E8.2)+(A2.2)+(A3.2)+(B3)，(E8.2)+(A2.2)+(A4.1)+(B3)，(E8.2)+(A2.2)+(A4.2)+(B3)；(E8.2)+(A3.1)+(A3.2)+(B3)，(E8.2)+(A3.1)+(A4.1)+(B3)，(E8.2)+(A3.1)+(A4.2)+(B3)；(E8.2)+(A3.2)+(A4.1)+(B3)，(E8.2)+(A3.2)+(A4.2)+(B3)，(E8.2)+(A4.1)+(A4.2)+(B3)；(E9)+(A1.1)+(B1)，(E9)+(A1.1)+(B2)，(E9)+(A1.1)+(B3)，(E9)+(A2.1)+(B1)，(E9)+(A2.1)+(B2)，(E9)+(A2.1)+(B3)，(E9)+(A3.1)+(B1)，(E9)+(A3.1)+(B2)，(E9)+(A3.1)+(B3)，(E9)+(A4.1)+(B1)，(E9)+(A4.1)+(B2)，(E9)+(A4.1)+(B3)，(E9)+(A1.2)+(B1)，(E9)+(A1.2)+(B2)，(E9)+(A1.2)+(B3)，(E9)+(A2.2)+(B1)，(E9)+(A2.2)+(B2)，(E9)+(A2.2)+(B3)，(E9)+(A3.2)+(B1)，(E9)+(A3.2)+(B2)，(E9)+(A3.2)+(B3)，(E9)+(A4.2)+(B1)，(E9)+(A4.2)+(B2)，(E9)+(A4.2)+(B3)，(E9)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E9)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E9)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E9)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E9)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E9)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E9)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E9)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E9)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E9)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E9)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E9)+(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(E9)+(A1.2)+(A4.2)+(B1)；(E9)+(A2.1)+(A2.2)+(B1)，(E9)+(A2.1)+(A3.1)+(B1)，(E9)+(A2.1)+(A3.2)+(B1)，(E9)+(A2.1)+(A4.1)+(B1)，(E9)+(A2.1)+(A4.2)+(B1)；(E9)+(A2.2)+(A3.1)+(B1)，(E9)+(A2.2)+(A3.2)+(B1)，(E9)+(A2.2)+(A4.1)+(B1)，(E9)+(A2.2)+(A4.2)+(B1)；(E9)+(A3.1)+(A3.2)+(B1)，(E9)+(A3.1)+(A4.1)+(B1)，(E9)+(A3.1)+(A4.2)+(B1)；(E9)+(A3.2)+(A4.1)+(B1)，(E9)+(A3.2)+(A4.2)+(B1)，(E9)+(A4.1)+(A4.2)+(B1)；(E9)+(A1.1)+(A1.2)+(B2)，(E9)+(A1.1)+(A2.1)+(B2)，(E9)+(A1.1)+(A2.2)+(B2)，(E9)+(A1.1)+(A3.1)+(B2)，(E9)+(A1.1)+(A3.2)+(B2)，(E9)+(A1.1)+(A4.1)+(B2)，(E9)+(A1.1)+(A4.2)+(B2)；(E9)+(A1.2)+(A2.1)+(B2)，(E9)+(A1.2)+(A2.2)+(B2)，(E9)+(A1.2)+(A3.1)+(B2)，(E9)+(A1.2)+(A3.2)+(B2)，(E9)+(A1.2)+(A4.1)+(B2)，(E9)+(A1.2)+(A4.2)+(B2)；(E9)+(A2.1)+(A2.2)+(B2)，(E9)+(A2.1)+(A3.1)+(B2)，(E9)+(A2.1)+(A3.2)+(B2)，(E9)+(A2.1)+(A4.1)+(B2)，(E9)+(A2.1)+(A4.2)+(B2)；(E9)+(A2.2)+(A3.1)+(B2)，(E9)+(A2.2)+(A3.2)+(B2)，(E9)+(A2.2)+(A4.1)+(B2)，(E9)+(A2.2)+(A4.2)+(B2)；(E9)+(A3.1)+(A3.2)+(B2)，(E9)+(A3.1)+(A4.1)+(B2)，(E9)+(A3.1)+(A4.2)+(B2)；(E9)+(A3.2)+(A4.1)+(B2)，(E9)+(A3.2)+(A4.2)+(B2)，(E9)+(A4.1)+(A4.2)+(B2)；(E9)+(A1.1)+(A1.2)+(B3)，(E9)+(A1.1)+(A2.1)+(B3)，(E9)+(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(E9)+(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(E9)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E9)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E9)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(E9)+(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(E9)+(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(E9)+(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(E9)+(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(E9)+(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(E9)+(A1.2)+(A4.2)+(B3)；(E9)+(A2.1)+(A2.2)+(B3)，(E9)+(A2.1)+(A3.1)+(B3)，(E9)+(A2.1)+(A3.2)+(B3)，(E9)+(A2.1)+(A4.1)+(B3)，(E9)+(A2.1)+(A4.2)+(B3)；(E9)+(A2.2)+(A3.1)+(B3)，(E9)+(A2.2)+(A3.2)+(B3)，(E9)+(A2.2)+(A4.1)+(B3)，(E9)+(A2.2)+(A4.2)+(B3)；(E9)+(A3.1)+(A3.2)+(B3)，(E9)+(A3.1)+(A4.1)+(B3)，(E9)+(A3.1)+(A4.2)+(B3)；(E9)+(A3.2)+(A4.1)+(B3)，(E9)+(A3.2)+(A4.2)+(B3)，(E9)+(A4.1)+(A4.2)+(B3)；(E9.1)+(A1.1)+(B1)，(E9.1)+(A1.1)+(B2)，(E9.1)+(A1.1)+(B3)，(E9.1)+(A2.1)+(B1)，(E9.1)+(A2.1)+(B2)，(E9.1)+(A2.1)+(B3)，(E9.1)+(A3.1)+(B1)，(E9.1)+(A3.1)+(B2)，(E9.1)+(A3.1)+(B3)，(E9.1)+(A4.1)+(B1)，(E9.1)+(A4.1)+(B2)，(E9.1)+(A4.1)+(B3)，(E9.1)+(A1.2)+(B1)，(E9.1)+(A1.2)+(B2)，(E9.1)+(A1.2)+(B3)，(E9.1)+(A2.2)+(B1)，(E9.1)+(A2.2)+(B2)，(E9.1)+(A2.2)+(B3)，(E9.1)+(A3.2)+(B1)，(E9.1)+(A3.2)+(B2)，(E9.1)+(A3.2)+(B3)，(E9.1)+(A4.2)+(B1)，(E9.1)+(A4.2)+(B2)，(E9.1)+(A4.2)+(B3)，(E9.1)+(A1.1)+(A1.2)+(B1)，(E9.1)+(A1.1)+(A2.1)+(B1)，(E9.1)+(A1.1)+(A2.2)+(B1)，(E9.1)+(A1.1)+(A3.1)+(B1)，(E9.1)+(A1.1)+(A3.2)+(B1)，(E9.1)+(A1.1)+(A4.1)+(B1)，(E9.1)+(A1.1)+(A4.2)+(B1)；(E9.1)+(A1.2)+(A2.1)+(B1)，(E9.1)+(A1.2)+(A2.2)+(B1)，(E9.1)+(A1.2)+(A3.1)+(B1)，(E9.1)+(A1.2)+(A3.2)+(B1)，(E9.1)+(A1.2)+(A4.1)+(B1)，(E9.1)+(A1.2)+(A4.2)+(B1)；(E9.1)+(A2.1)+(A2.2)+(B1)，(E9.1)+(A2.1)+(A3.1)+(B1)，(E9.1)+(A2.1)+(A3.2)+(B1)，(E9.1)+(A2.1)+(A4.1)+(B1)，(E9.1)+(A2.1)+(A4.2)+(B1)；(E9.1)+(A2.2)+(A3.1)+(B1)，(E9.1)+(A2.2)+(A3.2)+(B1)，(E9.1)+(A2.2)+(A4.1)+(B1)，(E9.1)+(A2.2)+(A4.2)+(B1)；(E9.1)+(A3.1)+(A3.2)+(B1)，(E9.1)+(A3.1)+(A4.1)+(B1)，(E9.1)+(A3.1)+(A4.2)+(B1)；(E9.1)+(A3.2)+(A4.1)+(B1)，(E9.1)+(A3.2)+(A4.2)+(B1)，(E9.1)+(A4.1)+(A4.2)+(B1)；
(E9.1)+(A1.1)+(A1.2)+(B2)，(E9.1)+(A1.1)+(A2.1)+(B2)，(E9.1)+(A1.1)+(A2.2)+(B2)，(E9.1)+(A1.1)+(A3.1)+(B2)，(E9.1)+(A1.1)+(A3.2)+(B2)，(E9.1)+(A1.1)+(A4.1)+(B2)，(E9.1)+(A1.1)+(A4.2)+(B2)；(E9.1)+(A1.2)+(A2.1)+(B2)，(E9.1)+(A1.2)+(A2.2)+(B2)，(E9.1)+(A1.2)+(A3.1)+(B2)，(E9.1)+(A1.2)+(A3.2)+(B2)，(E9.1)+(A1.2)+(A4.1)+(B2)，(E9.1)+(A1.2)+(A4.2)+(B2)；(E9.1)+(A2.1)+(A2.2)+(B2)，(E9.1)+(A2.1)+(A3.1)+(B2)，(E9.1)+(A2.1)+(A3.2)+(B2)，(E9.1)+(A2.1)+(A4.1)+(B2)，(E9.1)+(A2.1)+(A4.2)+(B2)；(E9.1)+(A2.2)+(A3.1)+(B2)，(E9.1)+(A2.2)+(A3.2)+(B2)，(E9.1)+(A2.2)+(A4.1)+(B2)，(E9.1)+(A2.2)+(A4.2)+(B2)；(E9.1)+(A3.1)+(A3.2)+(B2)，(E9.1)+(A3.1)+(A4.1)+(B2)，(E9.1)+(A3.1)+(A4.2)+(B2)；(E9.1)+(A3.2)+(A4.1)+(B2)，(E9.1)+(A3.2)+(A4.2)+(B2)，(E9.1)+(A4.1)+(A4.2)+(B2)；(E9.1)+(A1.1)+(A1.2)+(B3)，(E9.1)+(A1.1)+(A2.1)+(B3)，(E9.1)+(A1.1)+(A2.2)+(B3)，(E9.1)+(A1.1)+(A3.1)+(B3)，(E9.1)+(A1.1)+(A3.2)+(B3)，(E9.1)+(A1.1)+(A4.1)+(B3)，(E9.1)+(A1.1)+(A4.2)+(B3)；(E9.1)+(A1.2)+(A2.1)+(B3)，(E9.1)+(A1.2)+(A2.2)+(B3)，(E9.1)+(A1.2)+(A3.1)+(B3)，(E9.1)+(A1.2)+(A3.2)+(B3)，(E9.1)+(A1.2)+(A4.1)+(B3)，(E9.1)+(A1.2)+(A4.2)+(B3)；(E9.1)+(A2.1)+(A2.2)+(B3)，(E9.1)+(A2.1)+(A3.1)+(B3)，(E9.1)+(A2.1)+(A3.2)+(B3)，(E9.1)+(A2.1)+(A4.1)+(B3)，(E9.1)+(A2.1)+(A4.2)+(B3)；(E9.1)+(A2.2)+(A3.1)+(B3)，(E9.1)+(A2.2)+(A3.2)+(B3)，(E9.1)+(A2.2)+(A4.1)+(B3)，(E9.1)+(A2.2)+(A4.2)+(B3)；(E9.1)+(A3.1)+(A3.2)+(B3)，(E9.1)+(A3.1)+(A4.1)+(B3)，(E9.1)+(A3.1)+(A4.2)+(B3)；(E9.1)+(A3.2)+(A4.1)+(B3)，(E9.1)+(A3.2)+(A4.2)+(B3)，(E9.1)+(A4.1)+(A4.2)+(B3).
上述所有的組合還可以包含更多農(nóng)業(yè)化學(xué)活性物質(zhì)(E)，尤其是兩種或三種活性物質(zhì)(E)，優(yōu)選選自下組化合物(E1)，(E1.1)，(E1.2)，(E1.3)，(E1.4)，(E1.5)，(E2)，(E2.1)，(E2.2)，(E2.3)，(E2.4)，(E2.5)，(E2.6)，(E2.7)，(E2.8)，(E2.9)，(E3)，(E3.1)，(E3.2)，(E3.3)，(E4)，(E4.1)，(E4.2)，(E5)，(E5.1)，(E5.2)，(E6)，(E6.1)，(E6.2)，(E6.3)，(E6.4)，(E6.5)，(E7)，(E7.1)，(E7.2)，(E8)，(E8.1)，(E8.2)，(E9)，(E9.1)。與兩種或三種活性物質(zhì)(E)的優(yōu)選組合(A)，(B)，(E)包含作為組分(E)的(E1.1)+(E1.2)，(E1.1)+(E1.2)+(E6.3)，(E1.1)+(E1.2)+(E2.6)或(E5.1)+(E6.3)。特別優(yōu)選的是，包含在上述組合中的組分(A)和(B)與組分(E)，即與(E1.1)+(E1.2)，(E1.1)+(E1.2)+(E6.3)，(E1.1)+(E1.2)+(E2.6)或(E5.1)+(E6.3)相組合。
還可以包含在本發(fā)明除草組合物中用作常規(guī)助劑和添加劑(組分F)為例如表面活性劑，例如乳化劑和分散劑，增稠劑和觸變劑，濕潤劑、抗漂浮劑，粘合劑，滲透劑，防腐劑和防凍劑，抗氧化劑，增溶劑，填料，載體和著色劑，消泡劑，肥料，蒸發(fā)抑制劑以及影響pH和粘度的制劑。
適宜的乳化劑和分散劑為，例如非離子型乳化劑和分散劑，例如1)聚烷氧基化的，優(yōu)選聚乙氧基化的飽和和不飽和脂肪醇類，●在烷基中具有8至24個(gè)碳原子的脂肪醇類，其源自相應(yīng)的脂肪酸或源自石油化工產(chǎn)品，和●具有1至100，優(yōu)選2至50個(gè)環(huán)氧乙烷單元(EO)的脂肪醇類，其自由羥基可以進(jìn)行烷氧基化，●例如以GenapolX-和GenapolO-系列(Clariant)，CrovolM-系列(Croda)或以Lutensol-系列(BASF)商購可得的，2)聚烷氧基化的，優(yōu)選聚乙氧基化的芳基烷基酚類，例如，平均乙氧基化度介于10和80之間，優(yōu)選16至40的2，4，6-三-(1-苯基乙基)酚(三苯乙烯基酚)，例如SoprophorBSU(Rhodia)或HOE S 3474(Clariant)，
3)聚烷氧基化的，優(yōu)選聚乙氧基化的烷基酚類，其具有一個(gè)或多個(gè)烷基，例如壬基酚或三-仲-丁基酚，且乙氧化度介于2和40之間，優(yōu)選4至15，例如ArkopalN-系列或SapogenatT-系列(Clariant)，4)聚烷氧基化的，優(yōu)選聚乙氧基化的羥基脂肪酸或含有羥基脂肪酸的甘油酯類，例如蓖麻堿或蓖麻油，其乙氧化度介于10和80之間，優(yōu)選25至40，例如EmulsogenEL-系列(Clariant)或AgniqueCSO-系列(Cognis)，5)聚烷氧基化的，優(yōu)選聚乙氧基化的脫水山梨糖醇酯，例如Atplus309F(Uniqema)或Alkamuls-系列(Rhodia)，6)二和三嵌段共聚物，例如由環(huán)氧烷如環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷構(gòu)成，其平均摩爾量介于200和10000之間，優(yōu)選1000至4000g/mol，其聚乙氧基化嵌段的質(zhì)量比例在10和80％之間變化，例如GenapolPF-系列(Clariant)，Pluronic-系列(BASF)，或SynperonicPE-系列(Uniqema)。
優(yōu)選的非離子型乳化劑和分散劑為例如含有羥基脂肪酸的聚乙氧基化醇類，聚乙氧基化甘油三酯類和環(huán)氧乙烷-環(huán)氧丙烷嵌段共聚物。
本發(fā)明除草組合物中的非離子型乳化劑和分散劑的總比例通常介于0和20重量％之間。若非離子型乳化劑和分散劑除其乳化/分散性能外，還用于增強(qiáng)生物效力，例如作為滲透劑或粘合劑，則其在本發(fā)明除草組合物中的比例可以增至高達(dá)60重量％。
也考慮的離子型乳化劑和分散劑，例如1)聚烷氧基化的，優(yōu)選聚乙氧基化的乳化劑/分散劑(參見組分e)，其是離子改性的，例如通過將聚環(huán)氧乙烷嵌段的末端自由羥基官能團(tuán)轉(zhuǎn)化成硫酸酯或磷酸酯(例如作為堿金屬和堿土金屬鹽)，例如GenapolLRO或分散劑3618(Clariant)，Emulphor(BASF)或CrafolAP(Cognis)，2)具有直鏈或分支的烷基鏈的烷基芳基磺酸的堿金屬和堿土金屬鹽，例如苯基磺酸鹽CA或苯基磺酸鹽CAL(Clariant)，Atlox3377BM(ICI)，或EmpiphosTM-系列(Huntsman)，
3)聚電解質(zhì)，例如木素磺酸鹽、萘磺酸鹽和甲醛的縮合物、聚苯乙烯磺酸鹽或磺化不飽和或芳族聚合物(聚苯乙烯、聚丁二烯或聚萜烯)，例如Tamol-系列(BASF)、MorwetD425(Witco)、Kraftsperse-系列(Westvaco)或Borresperse-系列(Borregard)。
優(yōu)選的離子型乳化劑/分散劑為例如烷基芳基磺酸鹽和由萘磺酸鹽和甲醛聚縮構(gòu)成的聚電解質(zhì)。
本發(fā)明除草組合物中的離子型乳化劑和分散劑的總比例通常介于0和20重量％之間，優(yōu)選介于0和8重量％之間。
作為增稠劑和觸變劑例如考慮1)改性的天然硅酸鹽，例如化學(xué)改性的膨潤土、鋰蒙脫石、硅鎂土、蒙脫土、蒙脫石或其它的硅酸鹽礦物，例如Bentone(Elementis)，Attagel(Engelhard)，Agsorb(Oil-Dri Corporation)或Hectorite(Akzo Nobel)，2)合成硅酸鹽，例如Sipernat，Aerosil-或Durosil-系列(Degussa)，CAB-O-SIL-系列(Cabot)或Van Gel-系列(R.T.Vanderbilt)的硅酸鹽，3)基于合成聚合物的增稠劑，例如Thixin-或Thixatrol-系列(Elementis)的增稠劑，4)基于天然聚合物和天然油的增稠劑，例如源于Thixin-或Thixatrol-系列(Elementis)。
優(yōu)選的增稠劑和觸變劑為，例如改性的層狀硅酸鹽和基于合成聚合物的增稠劑。
本發(fā)明除草組合物中的增稠劑和觸變劑的比例通常介于0和5重量％之間，優(yōu)選介于0.2和3重量％之間。
本發(fā)明的除草活性組合物或磺酰脲/安全劑組合可以通過已知的常規(guī)方法制得，例如借助攪拌器、搖動(dòng)器、研磨機(jī)或(靜態(tài))混合機(jī)將不同組分進(jìn)行混合。在此，為了達(dá)到完全溶解所包含的所有組分，任選地短時(shí)間加熱混合物是有利的。
優(yōu)選的本發(fā)明除草活性組合物包含
A)0.1至30重量％的一種或多種選自下組的磺酰脲類(A1.1)，(A1.2)，(A1.3)，(A1.4)，(A2.1)，(A2.2)，(A2.3)，A2.4)，(A3.1)，(A3.2)，(A3.3)，(A3.4)，(A4.1)，(A4.2)，優(yōu)選選自下組的磺酰脲類(A1.1)，(A2.1)，(A3.1)，(A4.1)，B)2至40重量％的一種或多種選自下組的安全劑(B1)，(B2)，(B3)，(B4)，(B5)，(B6)，(B7)，(B8)，(B9)，優(yōu)選選自下組(B1)，(B2)，(B3)，(B8)，尤其優(yōu)選(B1)，(B2)，(B3)，尤其特別優(yōu)選(B1)，(B2)，特別是(B1)，C)20至80重量％的一種或多種溶劑，優(yōu)選選自脂肪烴類，芳烴和脂肪烴的混合物，以及植物油，例如菜籽油甲酯，D)0.5至30重量％的一種或多種磺基丁二酸鹽類，優(yōu)選選自二(C4-C18)烷基磺基丁二酸堿金屬鹽類，例如二(C4-C18)烷基磺基丁二酸鈉鹽，E)1至20重量％的一種或多種不同于A)和B)的農(nóng)業(yè)化學(xué)活性物質(zhì)，F(xiàn))0至40重量％的常規(guī)助劑和添加劑，優(yōu)選0至20重量％的一種或多種非離子型乳化劑和分散劑，0至8重量％的一種或多種離子型乳化劑和分散劑，以及0至3重量％的一種或多種增稠劑和觸變劑。
本發(fā)明還提供一種方法，其特征在于，本發(fā)明除草活性組合物的組分(A)和(B)一并或分別施用至有害植物、作物、植物種子或植物生長區(qū)域，視需要與其它組分例如一并或分別與組分(C)、(D)、(E)和(F)聯(lián)合。其中一種或多種組(B)的安全劑(優(yōu)選以解毒有效量存在)可以在磺酰脲類(A)之前、之后或同時(shí)施用至植物、植物種子或植物生長區(qū)域。
本發(fā)明的除草活性組合物也可用于控制已知或仍在開發(fā)中的基因工程改良植物中的有害植物。通常轉(zhuǎn)基因植物以特別有利的特性而著稱，例如對于特定植物保護(hù)劑的耐受性、對于植物疾病或植物疾病病原物如特定的昆蟲或微生物如真菌、細(xì)菌或病毒的抵抗力。其它特別的特性涉及例如收成物的量、品質(zhì)、儲藏期、組成和特定內(nèi)容物。因此轉(zhuǎn)基因植物以具有提高的淀粉含量或改良淀粉品質(zhì)，或收成物具有不同的脂肪酸組成而被人們所認(rèn)知。
本發(fā)明組合優(yōu)選在經(jīng)濟(jì)重要性的有用植物和觀賞植物的轉(zhuǎn)基因作物中應(yīng)用，例如谷物(如小麥、大麥、黑麥、燕麥)、小米、水稻、木薯和玉米或還有作物甜菜、棉花、大豆、油菜、馬鈴薯、西紅柿、豌豆和其它蔬菜種類。
當(dāng)將本發(fā)明的組合用于轉(zhuǎn)基因作物時(shí)，除了在其它作物中觀察到的針對有害植物的效果外，還常常觀察到對于在所述各種轉(zhuǎn)基因作物中施用的特定效果，例如改良的或特別擴(kuò)展的可控制雜草譜，可用于施用的改善的施用量，優(yōu)選與轉(zhuǎn)基因作物對其有抗性的除草劑的良好結(jié)合性，以及對轉(zhuǎn)基因作物的生長和產(chǎn)量的影響。
因此本發(fā)明還涉及將本發(fā)明的除草活性組合物用于控制在轉(zhuǎn)基因作物或通過選擇育種而耐受的作物中有害植物的用途。
視其生物和/或化學(xué)物理參數(shù)而定，組(B)的安全劑和磺酰脲(A)可以視需要與其它組分例如組分(C)、(D)、(E)和(F)以各種方式聯(lián)合一起或分別進(jìn)行配制。作為配制可能性考慮可濕性粉劑(WP)、乳油(EC)、水溶性粉劑(SP)、水溶性濃縮物(SL)、濃縮性乳液(BW)例如水包油和油包水乳液、可噴灑溶液或乳液，膠囊懸浮劑(CS)、油或水基分散液(SC)、懸乳液、懸浮劑、粉劑(DP)、油溶混性溶液(OL)、拌種劑、以微粒、噴灑顆粒、涂覆顆粒和吸附性顆粒形式的粒劑(GR)、土壤施用或播散粒劑、水溶性粒劑(SG)、水分散性粒劑(WG)、ULV-制劑、微型膠囊類和蠟類。
上述各種制劑類型基本上是已知的，并例如在Winnacker-Küchler，“Chemische Technologie[化學(xué)技術(shù)]”，第7冊，C.HauserVerlag München，第四版，1986；Wade van Valkenburg，“PesticideFormulations(農(nóng)藥制劑)”，Marcel Dekker N.Y.，1973；K.Martens，“Spray Drying Handbook(噴霧干燥手冊)”，第三版，1979，G.GoodwinLtd.London中有描述。
所需配制助劑，例如惰性材料、表面活性劑、溶劑和其它添加劑同樣是已知的并例如在“Handbook of Insecticide Dust Diluentsand Carrier(殺蟲粉塵稀釋液和載體手冊)”，第二版，Darland Books，Caldwell N.J.；H.v.Olphen，“Introduction to Clay ColloidChemistry(粘土膠體化學(xué)入門)”，第二版，J.Wiley & Sons，N.Y.；C.Marsden，“Solvents Guide(溶劑指南)”，第二版，Interscience，N.Y.1963；McCutcheon′s，“Detergents and Emulsifiers Annual”，MC Publ.Corp.，Ridgewood N.J.；Sisley and Wood，“Encyclopediaof Surface Active Agents(表面活性劑百科全書)”，Chem.Publ.Co.Inc.，N.Y.1964；Schnfeldt，“Grenzflchenaktivethylenoxidaddukte[表面活性的環(huán)氧乙烷加成物]”，WissVerlagsgesell.，Stuttgart 1976；Winnacker-küchler，“ChemischeTechnologie”，第7冊，C.Hauser Verlag München，第四版，1986中有描述。
以這些配制劑為基礎(chǔ)，還可以制備具有其它農(nóng)業(yè)化學(xué)活性物質(zhì)，例如作為植物保護(hù)劑有效的物質(zhì)如殺昆蟲劑、殺螨劑、除草劑、殺真菌劑，或具有安全劑、肥料和/或生長調(diào)節(jié)劑的組合物，例如以成品配制或桶混的形式。
可濕性粉劑是均勻分散在水中的制劑，其除了活性物質(zhì)，以及稀釋劑或惰性物質(zhì)外，還含有離子型或非離子型表面活性劑(潤濕劑、分散劑)，例如聚乙氧基化的烷基酚類、聚乙氧基化的脂肪醇類、聚乙氧基化的脂肪胺類、脂肪醇聚乙二醇醚硫酸酯、烷磺酸酯類、烷基苯磺酸酯類、木質(zhì)素磺酸鈉、2，2＇-二萘甲烷-6，6′-二磺酸鈉、二丁基萘磺酸鈉或油酰甲基牛磺酸鈉。為制備可濕性粉劑，將活性物質(zhì)例如除草活性物質(zhì)和/或安全劑磨細(xì)，例如在常用裝置中如錘磨機(jī)、鼓風(fēng)磨機(jī)和噴氣磨機(jī)中磨細(xì)，同時(shí)或隨后與助劑混合。
乳油是通過將活性物質(zhì)例如除草活性物質(zhì)和/或安全劑溶解在有機(jī)溶劑中，如丁醇、環(huán)己酮、二甲基甲酰胺、二甲苯或其它沸點(diǎn)較高烴類如芳烴、飽和或不飽和脂族烴或脂環(huán)族物質(zhì)，或這些有機(jī)溶劑的混合物，并添加一種或多種離子型和/或非離子型表面活性劑(乳化劑)制備的。可以用作乳化劑的實(shí)例是(C16-C18)-烷基芳基磺酸鈣如十二烷基苯磺酸鈣，或非離子型乳化劑，如脂肪酸聚乙二醇酯、(C2-C18)-烷基芳基聚乙二醇醚、脂肪醇聚乙二醇醚、環(huán)氧丙烷/環(huán)氧乙烷縮合產(chǎn)物、烷基聚醚、脫水山梨糖醇酯例如脫水山梨糖醇脂肪酸酯或聚氧乙烯脫水山梨糖醇酯，例如聚氧乙烯脫水山梨糖醇脂肪酸酯。
粉劑是將活性物質(zhì)例如除草活性物質(zhì)和/或安全劑用細(xì)分布的固體物質(zhì)加以磨碎而得，所述固體物質(zhì)例如滑石、天然粘土(如高嶺土、膨潤土和葉蠟石)或硅藻土。
懸浮劑可為水基或油基。該制劑可以例如借助商購可得的球磨機(jī)通過濕磨制得，視需要添加例如在上述其它制劑類型中例舉的表面活性劑。
乳液例如水包油乳液(EW)可以利用含水的有機(jī)溶劑，借助攪拌器、膠體研磨器和/或靜態(tài)混合器來制得，并且視需要加入例如在上述其它制劑類型中例舉的表面活性劑。
粒劑的制備可以通過將活性物質(zhì)例如除草活性物質(zhì)和/或安全劑噴灑在吸附性粒狀的惰性物質(zhì)上，或?qū)⒒钚晕镔|(zhì)濃縮物借助粘合劑(如聚乙烯醇，聚丙烯酸鈉或礦物油)涂敷在載體(如砂、高嶺土或粒狀惰性物質(zhì))的表面上。適宜的活性物質(zhì)還可以使用制造肥粒顆料的常規(guī)方法并視需要與肥料混合一同?；Ｋ稚⑿粤┩ǔＪ抢贸Ｒ?guī)方法如噴霧式干燥法、流化床式制粒法、碟式制粒法、用高速攪拌器混合法混合和無固體惰性物質(zhì)的擠壓制備而成。
對于碟式、流化床、擠壓機(jī)和噴撒顆粒劑的制備方法，參見例如“Spray-Drying Handbook”(噴霧干燥手冊)第3版，1979年，G.Goodwin Ltd.，London；J.E.Browning，“Agglomeration”(團(tuán)聚作用)，Chemical and Engineering(化學(xué)和工程)1967，第147頁及其后；“Perry’s Chemical Engineer’s Handbook”(Perry’s化學(xué)工程師手冊)，第5版，McGraw-Hill，New York 1973，第8-57頁。
對于更詳細(xì)的植物保護(hù)劑的配制參見，例如G.C.Klingman，“WeedControl as a Science”(雜草控制科學(xué))，John Wiley and Sons，Inc.，New York，1961，第81-96頁和J.D.Freyer，S.A.Evans，“Weed Control Handbook”(雜草控制手冊)，第5版，BlackwellScientific Publications，Oxford，1968，第101-103頁。
優(yōu)選制劑為液體制劑，例如油懸浮液、油懸浮劑、懸乳液、懸乳劑、乳液如W/O-或O/W基的，乳液濃縮物、微乳液、微乳劑、乳油，以及由此獲得的噴霧液，優(yōu)選水噴霧液。
尤其優(yōu)選的液體制劑類型為油懸浮劑，即基于有機(jī)溶劑的懸浮劑，以及通過稀釋由此獲得的制劑如溶液、乳液、懸乳液和懸浮液。在油懸浮劑中，一種或多種活性物質(zhì)懸浮在有機(jī)溶劑中；其它活性物質(zhì)可以溶解在有機(jī)溶劑中。在優(yōu)選的油懸浮劑中，除草劑(A)以懸浮形式存在于有機(jī)溶劑中。這表示主比例(以重量％表示)的磺酰胺以不溶解的高分散形式存在，較少比例的磺酰胺可以溶解地存在。在各情形下，基于本發(fā)明油懸浮劑中的磺酰胺的總量，優(yōu)選地，大于80重量％，尤其優(yōu)選大于90重量％的磺酰胺懸浮于有機(jī)溶劑中。
通常，農(nóng)業(yè)化學(xué)配制劑包含0.1至99重量％，優(yōu)選0.1至95重量％的活性物質(zhì)，例如活性安全劑化合物(B)，或磺酰脲(A)，或含有磺酰脲(A)和活性安全劑化合物(B)的本發(fā)明除草劑/安全劑活性物質(zhì)混合物，以及1至99.9重量％、優(yōu)選5至99.8重量％的固體或液體添加劑，以及0至25重量％、優(yōu)選0.1至25重量％的表面活性劑。
可濕性粉劑中，活性物質(zhì)的濃度例如為約10～90重量％，至100重量％的余量由常規(guī)制劑組分構(gòu)成。在乳油中，活性物質(zhì)的濃度為約1～80重量％。粉劑形式的制劑通常含有1～20重量％的活性物質(zhì)，而可噴霧型溶液含有約0.2～20重量％的活性物質(zhì)。在粒劑如水分散顆粒劑中，活性物質(zhì)的含量部分取決于活性物質(zhì)是否以液態(tài)或固態(tài)形式存在。通常，水分散顆粒劑中的活性物質(zhì)介于10和90重量％之間。
此外，上述活性物質(zhì)制劑可視需要分別包含常用粘合劑、潤濕劑、分散劑、乳化劑、滲透劑、防腐劑、防凍劑、溶劑、填料、載體、著色劑、消泡劑、蒸發(fā)抑制劑、影響pH和粘度的制劑。
對于施用而言，例如在可濕性粉劑、乳油、分散劑和水分散顆粒劑的情形下，商購可得的制劑任選用水以常規(guī)方式進(jìn)行稀釋。用水稀釋的優(yōu)選制劑為例如液體制劑例如油懸浮液、油懸浮劑、懸乳液、懸乳劑、乳液例如W/O-或O/W-基的，乳液濃縮物、微乳液、微乳劑、乳油。粉劑、土壤顆粒劑、撒布的顆粒劑和可噴霧溶液形式的制劑通常在使用前不用任何其它惰性物質(zhì)稀釋。
除草劑(A)的所需施用量隨著外部環(huán)境而變化，例如尤其是溫度、濕度和所采用除草劑的種類。該施用量可以在寬范圍內(nèi)變化，例如介于0.001和10.0kg/ha之間或更多的除草劑，但是優(yōu)選介于0.005和5kg/ha之間。
具體實(shí)施例方式
采用如下實(shí)施例來說明本發(fā)明A制劑實(shí)施例a)粉劑的制備是將10重量份的磺酰脲(A)或安全劑(B)或磺酰脲(A)和安全劑(B)的活性物質(zhì)混合物與90重量份的滑石(作為惰性物質(zhì))加以混合，將該混合物在錘磨機(jī)中粉碎。
b)在水中易于分散的可濕性粉劑的制備是將25重量份的磺酰脲(A)或安全劑(B)或磺酰脲(A)和安全劑(B)的活性物質(zhì)混合物，64重量份的含高嶺土的石英作為惰性物質(zhì)，10重量份的木質(zhì)素磺酸鉀和1重量份的油酰甲基?；撬徕c作為潤濕劑和分散劑加以混合，并在栓型碟式磨粉機(jī)中研磨。
c)在水中易于分散或懸浮的濃縮物的制備是將20重量份的磺酰脲(A)或安全劑(B)或磺酰脲(A)和安全劑(B)的活性物質(zhì)混合物、6重量份的烷基酚聚乙二醇醚(Triton X 207)、3重量份的異十三烷醇聚乙二醇醚(8EO)和71重量份的鏈烷烴礦物油(沸點(diǎn)范圍例如為約255至277℃以上)加以混合，并且在球磨機(jī)上研磨該混合物至小于5微米的細(xì)度。
d)乳油是由下列物質(zhì)獲得15重量份的磺酰脲(A)或安全劑(B)或磺酰脲(A)和安全劑(B)的活性物質(zhì)混合物，75重量份的環(huán)己酮作為溶劑和10重量份的氧乙基化的壬酚作為乳化劑。
e)水分散顆粒劑是利用下列方式制得將75重量份 的磺酰脲(A)或安全劑(B)或磺酰脲(A)和安全劑(B)的活性物質(zhì)混合物，10重量份的 木質(zhì)素磺酸鈣，5重量份的 月桂基硫酸鈉，3重量份的 聚乙烯醇和7重量份的 高嶺土加以混合，將該混合物在栓型碟式磨粉機(jī)中磨成細(xì)粉，并將粉末在流化床中通過噴灑作為?；后w的水以使之?；?。
f)水分散顆粒劑也可通過在膠體磨中將下列物質(zhì)均質(zhì)化和預(yù)先粉碎25重量份的 磺酰脲(A)或安全劑(B)或磺酰脲(A)和安全劑(B)的活性物質(zhì)混合物，5重量份的 2，2′-二萘基甲烷-6，6′-二磺酸鈉，2重量份的 油酰甲基牛磺酸鈉，1重量份的 聚乙烯醇，17重量份的 碳酸鈣和50重量份的 水，隨后在球磨機(jī)中磨成細(xì)粉，在噴霧塔中利用單物質(zhì)噴嘴將如此得到的懸浮液加以霧化和干燥。
g)油懸浮劑是例如通過混合各組分來制得的，例如任選將磺基丁二酸酯(鹽)D)溶解于溶劑C)中，并且任選將其它助劑和添加劑F)加至該溶液中來制得預(yù)混物。隨后將任選地使用的可溶的安全劑B)和農(nóng)業(yè)化學(xué)活性物質(zhì)E)溶解于預(yù)混物中。在溶解步驟結(jié)束后，將固態(tài)磺酰脲A)和任選地使用的不溶的安全劑B)和農(nóng)業(yè)化學(xué)活性物質(zhì)E)懸浮于該混合物中。視需要在預(yù)研磨后將粗粒懸浮液進(jìn)行細(xì)研磨。
在制備油懸浮劑的另一個(gè)實(shí)施方式中，所使用的固態(tài)磺酰脲A)和任選地使用的不溶組分B)、E)和F)懸浮于溶劑C)中，該溶劑任選包含磺基丁二酸酯(鹽)D)，并進(jìn)行研磨。在研磨后，加入任選地使用的可溶活性物質(zhì)B)和E)，以及無需研磨或?qū)τ谘心ゲ襟E非必要的助劑和添加劑F)。
在制備油懸浮劑的另一個(gè)實(shí)施方式中，其中增稠劑用作助劑和添加劑F)，將增稠劑首先與溶劑C)相混合。隨后加入活性物質(zhì)A)、B)和任選地E)以及視需要的其它的助劑和添加劑F)和磺基丁二酸酯(鹽)D)，并且將混合物在例如研磨機(jī)中進(jìn)行研磨。
h)制備特定的油懸浮劑將Solvesso200 ND、Bentone34和碳酸丙二醇酯加入研磨機(jī)中，并進(jìn)行劇烈混合直至獲得糊料。隨后在攪拌下先后加入其它組分(助劑和添加劑和活性物質(zhì))，并隨后借助球磨機(jī)將所得混合物進(jìn)行均質(zhì)化。下表顯示以該方法制得的油懸浮劑配方中各組分的比例(重量％)。表

注TritonGR-7M-E為二-2-乙基己基磺基丁二酸-鈉，EmulsogenEL 400為具有40個(gè)環(huán)氧乙烷單元的乙氧基化蓖麻油，Etocas10為具有10個(gè)環(huán)氧乙烷單元的乙氧基化蓖麻油，GenapolPF 10為聚合的表面活性劑(環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷的嵌段共聚物)，MorwetD 425為聚合的陰離子分散劑，Bentone34為增稠劑(基于改性層狀硅酸鹽)，Rhodorsil454為有機(jī)硅消泡劑，Solvesso200ND為高沸點(diǎn)的芳族溶劑。
B.生物實(shí)施例1.損害計(jì)算根據(jù)0至100％的范圍，與對照植物相比，目測評價(jià)對植物的損害0％＝與未處理植物相比，未觀察到效果，100％＝處理植物死亡2.苗后除草作用將單子葉和雙子葉雜草和作物的種子置于塑料盒中的砂壤土中，并覆上土壤，并于溫室中在良好的生長條件下栽培。
播種3周后，在3至4葉階段時(shí)處理試驗(yàn)植物。在換算為300升水/公頃的施用量下，將不同用量的以乳液濃縮物配制的本發(fā)明各活性物質(zhì)單個(gè)或混合噴灑至植物綠色部分，待試驗(yàn)植物在置于理想的生長條件下的溫室中3周后，目測記錄與未處理對照組相比的制劑效果。如實(shí)施例所示，本發(fā)明磺酰脲和安全劑的組合能有效控制廣譜雜草，并且與單獨(dú)使用磺酰脲而無安全劑相比，顯著地減少了對作物的損害。
對作物的試驗(yàn)結(jié)果總結(jié)于下表。其中顯示了對作物的各損害度以及本發(fā)明除草劑/安全劑組合與單獨(dú)施用所述除草劑相比所引起損害的減少以百分比給出。
表1玉米，栽培品種“Lorenzo”

除草劑A1.1甲磺隆-甲酯；除草劑A2.1噻吩磺隆-甲酯；除草劑A3.1苯磺隆-甲酯；除草劑A4.1氯磺??；安全劑B2雙苯唑酸-乙酯表2大麥，栽培品種“Baronesse”

除草劑A1.1甲磺隆-甲酯；除草劑A4.1氯磺??；安全劑B1吡咯二酸二乙酯；安全劑B2雙苯唑酸-乙酯；安全劑B3解毒喹表3大麥，栽培品種“Duett”

除草劑A2.1噻吩磺隆-甲酯；安全劑B1吡咯二酸二乙酯；安全劑B3解毒喹表4小麥，栽培品種“Triso”

除草劑A1.1甲磺隆-甲酯；安全劑B1吡咯二酸二乙酯；安全劑B2雙苯唑酸-乙酯；
表5小麥，栽培品種“Kanzler”

除草劑A1.1甲磺隆-甲酯；除草劑A2.1噻吩磺隆-甲酯；除草劑A3.1苯磺隆-甲酯；安全劑B1吡咯二酸二乙酯；安全劑B2雙苯唑酸-乙酯；安全劑B3解毒喹。
權(quán)利要求
1.除草活性組合物，其包含(A)一種或多種選自下組的磺酰脲類化合物甲磺隆、噻吩磺隆、苯磺隆、氯磺隆及其鹽和酯，和(B)一種或多種選自下組的安全劑吡咯二酸、雙苯唑酸、喹氧乙酸、解草唑及其鹽和酯。
2.根據(jù)權(quán)利要求1的除草活性組合物，其中磺酰脲(A)選自下組甲磺隆-甲酯、噻吩磺隆-甲酯、苯磺隆-甲酯、氯磺隆及其堿金屬鹽類。
3.根據(jù)權(quán)利要求1或2的除草活性組合物，其中安全劑(B)選自下組吡咯二酸-二乙酯、雙苯唑酸-乙酯、解毒喹和解草唑-乙酯。
4.根據(jù)權(quán)利要求1至3一項(xiàng)或多項(xiàng)所述的除草活性組合物，其中除草劑與安全劑的重量比為1∶100至100∶1。
5.根據(jù)權(quán)利要求1至4一項(xiàng)或多項(xiàng)所述的除草活性組合物，還包含(C)一種或多種溶劑，優(yōu)選有機(jī)溶劑，(D)一種或多種磺基丁二酸酯或鹽，(E)一種或多種不同于(A)和(B)的農(nóng)業(yè)化學(xué)活性物質(zhì)，和/或(F)常規(guī)助劑和添加劑。
6.根據(jù)權(quán)利要求1至5一項(xiàng)或多項(xiàng)所述的除草活性組合物，其是液體制劑形式。
7.液體制劑，其包含(A)一種或多種選自下組的磺酰脲類化合物甲磺隆、噻吩磺隆、苯磺隆、氯磺隆及其鹽和酯，(B)一種或多種選自下組的安全劑吡咯二酸、雙苯唑酸、喹氧乙酸、解草唑及其鹽和酯，(C)一種或多種溶劑，優(yōu)選有機(jī)溶劑，(D)任選地一種或多種磺基丁二酸酯或鹽，(E)任選地一種或多種不同于(A)和(B)的農(nóng)業(yè)化學(xué)活性物質(zhì)，和(F)任選地常規(guī)助劑和添加劑。
8.根據(jù)權(quán)利要求7的液體制劑，其包含除草有效量的一種或多種磺酰脲(A)和解毒有效量的一種或多種安全劑(B)。
9.根據(jù)權(quán)利要求8的液體制劑，其以油懸浮液、油懸浮劑、懸乳液、懸乳劑、乳液、乳液濃縮物、微乳液、微乳劑、乳油或由此獲得的噴霧液。
10.控制作物中有害植物的方法，該方法包括將權(quán)利要求1至6一項(xiàng)或多項(xiàng)所述的除草活性組合物的組分或權(quán)利要求7至9所述的液體制劑的組分一并或分別施用至有害植物、作物、植物種子或植物生長區(qū)域。
11.根據(jù)權(quán)利要求10的方法，其中作物選自下組玉米、小麥、黑麥、大麥、燕麥、水稻、高粱、棉花和大豆。
12.根據(jù)權(quán)利要求10或11的方法，其中作物是轉(zhuǎn)基因的或由于選擇育種具有耐受性。
13.將權(quán)利要求1至6一項(xiàng)或多項(xiàng)所述的除草活性組合物或權(quán)利要求7至9所述的液體制劑用于控制作物中有害植物的用途。
14.制備權(quán)利要求1至6一項(xiàng)或多項(xiàng)所述的除草活性組合物或權(quán)利要求7至9所述的液體制劑的方法，其中將各組分互相混合。
15.磺酰脲/安全劑的組合，其包含(A)一種或多種選自下組的磺酰脲類化合物甲磺隆、噻吩磺隆、苯磺隆、氯磺隆及其鹽和酯，和(B)一種或多種選自下組的安全劑吡咯二酸、雙苯唑酸、喹氧乙酸、解草唑及其鹽和酯。
16.根據(jù)權(quán)利要求15的磺酰脲/安全劑的組合，其中磺酰脲(A)選自下組甲磺隆-甲酯、噻吩磺隆-甲酯、苯磺隆-甲酯、氯磺隆及其堿金屬鹽類。
17.根據(jù)權(quán)利要求15或16的磺酰脲/安全劑的組合，其中安全劑(B)選自下組吡咯二酸-二乙酯、雙苯唑酸-乙酯、解毒喹和解草唑-乙酯。
18.根據(jù)權(quán)利要求15至17一項(xiàng)或多項(xiàng)的磺酰脲/安全劑的組合，還包含一種或多種不同于(A)和(B)的農(nóng)業(yè)化學(xué)活性物質(zhì)(E)。
全文摘要
除草活性組合物，其包含(A)一種或多種選自下組的磺酰脲類化合物甲磺隆、噻吩磺隆、苯磺隆、氯磺隆及其鹽和酯，和(B)一種或多種選自下組的安全劑吡咯二酸、雙苯噁唑酸、喹氧乙酸、解草唑及其鹽和酯。
文檔編號A01N43/653GK1886051SQ200480035470
公開日2006年12月27日 申請日期2004年10月21日 優(yōu)先權(quán)日2003年11月3日
發(fā)明者F·齊默, G·施納貝爾, D·哈澤, R·德克韋爾, C·洛斯格爾, D·菲斯特 申請人:拜爾作物科學(xué)有限公司