專利名稱：殺真菌混合物的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及殺真菌混合物，該混合物包括增效有效量的活性成分a.1)式I.a的氨基甲酸酯
其中X為CH或N，n為0，1或2，且R為鹵素，C1-C4-烷基或C1-C4鹵代烷基，如果n為2，各R基團(tuán)可以不同，或a.2)式I.b的肟醚羧酰胺
和b.1)4-[2-甲基-3-(4-叔丁基苯基)丙基]-2，6-二甲基-嗎啉
或b.2)4-(C10-C13-烷基)-2，6-二甲基嗎啉 或b.3)(RS)-1-[3-(4-叔丁基苯基)-2-甲基丙基]-哌啶
和c)另一種選自孢子葉球素(strobilurin)殺真菌劑(III)類的活性成分。
特別優(yōu)選的是這類的混合物，它們包含作為孢子葉球素殺真菌劑(III)的式III.1的III.1苯基乙酸甲酯
其中U是CHOCH3或NOCH3，Ra是氰基、鹵素、C1-C4-烷基或C1-C4-鹵代烷基，x是1、2或3，如果x是2或3，則各Ra可以不同，且Y是基團(tuán)OCH2或O-(4，6-嘧啶基)-O之一，或式III.2的III.1芐氧基雙肟
其中A是OCH3或NHCH3；B是CHOCH3或NOCH3；R’是苯基，該苯基可帶有一至三個(gè)下列取代基氰基、鹵素、C1-C4-烷基、C1-C4-鹵代烷基、C1-C4-烷氧基、C1-C4-鹵代烷氧基和C1-C4-烷硫基；或是C1-C6-烷氧基、C1-C6-烷硫基、C1-C6-烷基氨基、二-C1-C6-烷基氨基、C1-C6-鹵代烷氧基、C1-C6-鹵代烷硫基、C1-C6-鹵代烷基氨基、N-C1-C6-鹵代烷基-N-C1-C4-烷基氨基、C3-C6-鏈烯氧基、C3-C6-鏈烯硫基、C3-C6-鏈烯基氨基、N-C3-C6-鏈烯基-N-C1-C4-烷基氨基、C2-C6-鹵代鏈烯氧基、C2-C6-鹵代鏈烯硫基、C2-C6-鹵代鏈烯基氨基、N-C2-C6-鹵代鏈烯基-N-C1-C4-烷基氨基、C3-C6-炔氧基、C3-C6-炔硫基、C3-C6-炔基氨基、N-C3-C6-炔基-N-C1-C4-烷基氨基、C3-C6-鹵代炔氧基、C3-C6-鹵代炔硫基、C3-C6-鹵代炔基氨基、N-C3-C6-鹵代炔基-N-C1-C4-烷基氨基、C3-C6-環(huán)烷基-甲氧基、C3-C6-環(huán)烷基-甲硫基、C3-C6-環(huán)烷基-甲基氨基、N-C3-C6-環(huán)烷基-甲基-N-C1-C4-烷基氨基，或是芐氧基、芐硫基、芐氨基、N-芐基-N-C1-C4-烷基氨基，其中苯基基團(tuán)可以部分或全部鹵代和/或帶有一至三個(gè)下列基團(tuán)氰基、C1-C4-烷基、C1-C4-鹵代烷基、C1-C4-烷氧基、C1-C4-鹵代烷氧基和C1-C4-烷硫基。
此外，本發(fā)明涉及使用化合物I(I.a和I.b)、II(II.a至II.c)和III(III.1和III.2)的混合物防治有害真菌的方法。
式I化合物、其制備以及它們對(duì)有害真菌的活性已由文獻(xiàn)公開(EP-A477631；WO-A96/01,256；WO-A96/01,258)。
式II化合物同樣是公開的
II.a(通用名丁苯嗎啉)CAS RN[67564-91-4]，US-A4,202,894；II.b(通用名十三嗎啉)CAS RN[81412-43-3]，DE-A1164152；II.c(通用名苯銹啶)CAS RN[67306-00-7]，US-A4,202,894。
此外，孢子葉球素殺真菌劑III作為防治有害真菌的活性化合物公開于文獻(xiàn)中III.1的肟醚酯EP-A 253 213、EP-A 254 426和EP-A 382 375；III.2的芐氧基雙肟WO-A95/18,789、WO-A95/21,153、WO-A95/21,154和DEP19528651.0。
在先的DE-A19616724公開了化合物I.a與活性化合物II.a至II.c的增效混合物。
再者，EP-A645087公開了化合物I.b與活性化合物II.a至II.c的增效混合物。
本發(fā)明的目的是提供在減少活性成分施用總量的同時(shí)具有改進(jìn)的抗有害真菌作用的混合物(增效混合物)，以便減少施用量，并改善已知化合物I、II和III的作用譜。
為此，我們已經(jīng)發(fā)現(xiàn)，本發(fā)明的這一目的可由本文開頭所述的混合物實(shí)現(xiàn)。此外，我們還發(fā)現(xiàn)，與單獨(dú)施用單一化合物的情形相比，通過(guò)同時(shí)(即一起或分別)施用化合物I、II和III，或者先后地施用化合物I、II和III能夠更好地防治有害真菌。
式I.a特別表示其中取代基的組合對(duì)應(yīng)于下表1中一行的氨基甲酸酯
表1
其中特別優(yōu)選化合物Ia.12，Ia.23，Ia.32和Ia.38。
式III.1特別表示其中取代基的組合對(duì)應(yīng)于下表2中一行的苯基乙酸甲酯
表2
特別優(yōu)選化合物III-1.1和III-1.6。
式III.2特別表示其中取代基的組合對(duì)應(yīng)于下表3中一行的芐氧基雙肟
表3
特別優(yōu)選化合物III-2.1、III-2.2、III-2.3和那些R’是C1-C6-烷氧基或是未取代或被鹵素取代的芐氧基的式III-2化合物。
考慮到它們包含的氮原子的堿性性質(zhì)，化合物I、II和III能夠與無(wú)機(jī)或有機(jī)酸或與金屬離子形成鹽或加合物。
無(wú)機(jī)酸的實(shí)例包括氫鹵酸例如氫氟酸、氫氯酸、氫溴酸和氫碘酸，硫酸、磷酸和硝酸。
合適的有機(jī)酸包括例如甲酸、碳酸和鏈烷酸，如乙酸，三氟乙酸，三氯乙酸和丙酸，以及乙醇酸，硫氰酸，乳酸，琥珀酸，檸檬酸，苯甲酸，肉桂酸，草酸，烷基磺酸(含有1-20個(gè)碳原子的直鏈或支鏈烷基磺酸)，芳基磺酸或芳基二磺酸(其上連接有一個(gè)或兩個(gè)磺基的芳基(如苯基和萘基))，烷基膦酸(具有1-20個(gè)碳原子的直鏈或支鏈烷基膦酸)，芳基膦酸或芳基二膦酸(其上連接有一個(gè)或兩個(gè)磷酸殘基的芳基(例如苯基和萘基))，其中的烷基或芳基還可攜帶其它取代基，例如，對(duì)-甲苯磺酸，水楊酸，對(duì)-氨基水楊酸，2-苯氧基苯甲酸，2-乙酰氧基苯甲酸等。
適當(dāng)?shù)慕饘匐x子尤為下列各族元素的離子第一到第八副族元素(特別是鉻，錳，鐵，鈷，鎳，銅，鋅)，以及第二主族元素(特別是鈣和鎂)，第三和第四主族元素(特別是鋁，錫和鉛)。這些金屬可以以它們可能具有的各種價(jià)態(tài)存在。
當(dāng)制備混合物時(shí)，優(yōu)選采用純活性成分I和II，其中可以進(jìn)一步混入其它對(duì)有害真菌或其它害蟲(如昆蟲，蛛形綱動(dòng)物或線蟲)具有活性的成份，或者還可混入具有除草或植物生長(zhǎng)調(diào)節(jié)活性的成份或肥料。
化合物I與II的混合物，或同時(shí)一起或分別使用化合物I和II，其突出之處在于，它對(duì)廣譜的植物病原真菌均有優(yōu)異活性，特別是對(duì)屬于子囊菌綱、擔(dān)子菌綱、藻狀菌綱和半知菌綱的真菌。這些化合物中某些內(nèi)吸地起作用，因而可用作葉面和土壤殺真菌劑。
它們?cè)诜乐胃鞣N作物如棉花，蔬菜類(如黃瓜，菜豆，番茄，馬鈴薯和葫蘆科)，大麥，牧草，燕麥，香蕉，咖啡，玉米，水果類，稻，黑麥，大豆，葡萄，小麥，觀賞植物，甘蔗以及大量種子上的許多真菌方面特別重要。
它們特別適合于防治下列植物病原真菌禾谷類上的禾白粉菌(Erysiphe graminis)、葫蘆科上的二孢白粉菌(Erysiphecichoracearum)和蒼耳單絲殼菌(Sphaerotheca fuliginea)、蘋果上的蘋果白粉病菌(Podosphaera leucotricha)、葡萄上的葡萄鉤絲殼(Uncinula necator)，禾谷類上的柄銹菌(Puccinia)、棉花、稻和草坪上的絲核菌(Rhizoctonia)、禾谷類和甘蔗上的黑粉菌(Ustilago)、蘋果上的蘋果黑星菌(Venturia inaequalis)(Schorf)、禾谷類上的長(zhǎng)蠕孢菌(Helminthosporium)、小麥上的穎枯病菌(Septorianodorum)、草莓、蔬菜、觀賞植物和葡萄上的灰霉菌(Botrytis cinera)(Grauschimmel)、花生上的花生尾孢菌(Cercospora arachidicola)、小麥和大麥上的眼斑病菌(Pseudocercosporella herpotrichoides)、稻上的稻梨孢(Pyricularia oryzae)、馬鈴薯和蕃茄上的致病疫霉(Phytophthora infestans)、葡萄上的葡萄生單軸霉(Plasmoparaviticola)、啤酒花和黃瓜上的假霜霉屬(Pseudoperonospora)、蔬菜和水果上的鏈格孢菌(Alternaria)，香蕉上的球腔菌(Mycosphaerella)，以及鐮刀菌(Fusarium)和輪枝孢菌(Verticillium)。
而且，它們可用于保護(hù)材料(如保護(hù)木材)免遭例如宛氏擬青霉(Paecilomyces variotii)之類的真菌侵害。
化合物I與II[sic]可以同時(shí)，即一起施用或分別施用，或者先后施用。在分別施用的情形下，其施用次序一般對(duì)防治的結(jié)果沒(méi)有任何影響。
化合物I與II通常以10∶1-0.01∶1，優(yōu)選5∶1-0.05∶1，特別是1∶1-0.05∶1的重量比使用。
化合物I與III通常以10∶1-0.01∶1，優(yōu)選5∶1-0.05∶1，特別是1∶1-0.05∶1的重量比使用。
本發(fā)明混合物的施用量，特別是對(duì)于大田農(nóng)作物的情況下，一般為0.01-8kg/ha，優(yōu)選0.1-5kg/ha，尤為0.2-3.0kg/ha，這取決于所希望的效果。
就化合物I而言，施用量為0.01-2.5kg/ha，優(yōu)選0.05-2.5kg/ha，特別是0.1-1.0kg/ha。
相應(yīng)地，就化合物II來(lái)說(shuō)，施用量一般為0.01-10kg/ha，優(yōu)選0.05-5kg/ha，特別是0.05-2.0kg/ha。
相應(yīng)地，就化合物III來(lái)說(shuō)，施用量一般為0.01-10kg/ha，優(yōu)選0.05-5kg/ha，特別是0.05-2.0kg/ha。
對(duì)于種子的處理，混合物的施用量一般為0.001-250g/kg種子，優(yōu)選0.01-100g/kg，特別是0.01-50g/kg。
如果要防治植物病原有害真菌，可以在植物播種之前或之后，或者在植物發(fā)芽之前或之后通過(guò)對(duì)種子、植物或土壤噴霧或撒粉方式分別或一起施用化合物I與II或化合物I與II的混合物。
本發(fā)明的殺真菌增效混合物，或化合物I和II，可以配制成例如即可使用噴霧溶液，粉劑和懸浮劑形式，或高濃度的水性、油性或其它懸浮液、分散液、乳液，油分散劑，糊劑，噴粉劑，撒播劑或顆粒劑的形式，并通過(guò)噴霧、彌霧、撒粉、撒播或澆潑使用。施用形式主要取決于使用的目的，在每一種情況下，應(yīng)確保本發(fā)明混合物的分散盡可能的細(xì)微和均勻。
這些制劑采用本領(lǐng)域公知的方式如通過(guò)加入溶劑和/或載體制備。通常將這種制劑與惰性添加劑如乳化劑或分散劑混合。
合適的表面活性物質(zhì)為下列酸的堿金屬鹽、堿土金屬鹽和銨鹽芳族磺酸例如木質(zhì)素磺酸、苯酚磺酸、萘磺酸和二丁基萘磺酸，和脂肪酸，烷基-和烷芳基磺酸，烷基-、月桂基醚-和脂肪醇硫酸；以及硫酸化的十六烷基醇、十七烷基醇和十八烷基醇或脂肪醇乙二醇醚的鹽，磺化的萘及其衍生物與甲醛的縮合產(chǎn)物，萘或萘磺酸與苯酚和甲醛的縮合產(chǎn)物，聚氧乙烯辛基苯酚醚，乙氧基化的異辛基苯酚、辛基苯酚或壬基苯酚，烷基苯酚聚乙二醇醚或三丁基苯基聚乙二醇醚，烷基芳基聚醚醇，異十三烷基醇、脂肪醇/氧化乙烯縮合物，乙氧基化蓖麻油，聚氧乙烯烷基醚或聚氧丙烯烷基醚，十二烷基醇聚乙二醇醚乙酸鹽，山梨醇酯，木素亞硫酸鹽廢液或甲基纖維素。
粉劑、撒播劑和噴粉劑可以通過(guò)混合或一同研磨化合物I或II或化合物I和II的混合物與固體載體來(lái)制備。
顆粒劑(例如包衣顆粒，浸漬顆粒和均質(zhì)顆粒)通常通過(guò)將一種或多種活性成分粘合到固體載體上來(lái)制備。
填料或固體載體是例如礦質(zhì)土類如硅膠、硅酸、硅膠、硅酸鹽、滑石、高嶺土、石灰石、石灰、白堊、紅玄武土、黃土、陶土、白云石、硅藻土、硫酸鈣、硫酸鎂、氧化鎂、研碎的合成物質(zhì)、肥料如硫酸銨、磷酸銨、硝酸銨、尿素，以及植物源產(chǎn)物如谷類作物粉末、樹皮、木材和堅(jiān)果殼粉，纖維素粉末或其它固體載體。
制劑通常包括0.1至95重量％，優(yōu)選0.5至90重量％化合物I或II中的一種或化合物I和II的混合物。所用活性成分的純度為90％-100％，優(yōu)選95％-100％(根據(jù)NMR譜或HPLC測(cè)定)。
通過(guò)用殺真菌有效量的混合物，或化合物I和II(在分別施用情形下)處理有害真菌，其棲息地，或處理欲使其免受這些真菌侵染的植物、種子、土壤、表面、材料或空間的方式，施用化合物I或II，或其混合物或相應(yīng)的制劑。
施用可以在有害真菌侵染前或侵染后進(jìn)行。
應(yīng)用實(shí)施例本發(fā)明混合物的增效作用可以通過(guò)下面的試驗(yàn)來(lái)證明A)對(duì)小麥白粉病(Weizenmehltau)的活性向栽培品種為″Fruehgold″的盆栽小麥幼苗葉面噴施活性成分的含水制劑，該含水制劑由含有10％活性成分，63％環(huán)己酮和27％乳化劑的儲(chǔ)備液制備。在噴霧液層干燥后24小時(shí)將植物用小麥白粉菌孢子(Erysiphe graminis forma specialis tritici)噴粉。接著將供試植物放置于溫度為20-24℃，相對(duì)濕度為60-90％的溫室中，7天后，目測(cè)白粉病的發(fā)病情況，以整個(gè)葉片上的感染程度計(jì)(％)。
通過(guò)以百分?jǐn)?shù)測(cè)定受感染葉面來(lái)進(jìn)行效果評(píng)價(jià)，這些百分?jǐn)?shù)值被轉(zhuǎn)化為作用效力，作用效力(W)用下面的Abbot公式計(jì)算W＝(1-α)·100/βα對(duì)應(yīng)于處理植物的真菌感染(以％計(jì))β對(duì)應(yīng)于未處理對(duì)照組植物的真菌感染(以％計(jì))作用效力0表示處理植物的感染程度與對(duì)照組植物的感染程度相當(dāng)，作用效力100表示處理植物沒(méi)有被感染。
活性成分混合物的期望作用效力用Colby公式[R.S.Colby，Weeds(雜草)，15，20-22(1967)]計(jì)算，并與觀察到的作用效力進(jìn)行比較。
Colby公式E＝x+y-III.y/100E以濃度a和b使用活性成分A和B的混合物時(shí)的期望作用效力，用未處理對(duì)照組的％表示。
x以濃度a使用活性成分A時(shí)的作用效力，用未處理對(duì)照組的％表示。
y以濃度b使用活性成分B時(shí)的作用效力，用未處理對(duì)照組的％表示。結(jié)果見下列表4和表5。表4
表5
>*)采用Colby公式計(jì)算的試驗(yàn)結(jié)果表明，在所有的混合比例中觀察到的作用效力均超過(guò)預(yù)先用Colby公式計(jì)算出的作用效力。
B)對(duì)小麥上的隱匿柄銹菌(Puccinia recondita)(小麥葉銹病)的治療活性向栽培品種為″Fruehgold″的盆栽小麥幼苗葉面用隱匿柄銹菌(Puccinia recodita)的孢子噴粉。之后將盆放置于高濕度(90-95％)和20-22℃的培養(yǎng)室中24小時(shí)。在此期間，孢子萌發(fā)和萌發(fā)管滲入葉組織中。第二天，感染的植株用活性成分的含水制劑噴霧至滴流，含水制劑由含有10％活性成分，63％環(huán)己酮和27％乳化劑的儲(chǔ)備液制備。在噴霧液層變干后，將試驗(yàn)植株在溫度20-22℃、相對(duì)濕度為65-70％的溫室中栽培7天。之后，目測(cè)葉銹病的發(fā)病情況。
將目測(cè)得到的感染葉面積的百分率轉(zhuǎn)換成作用效力(相對(duì)于未處理對(duì)照組的％)。作用效力0是指與未處理對(duì)照組相同的病害水平，作用效力100指0％的病害水平?；钚曰衔锝M合的預(yù)期作用效力使用Colby公式計(jì)算(Colby，S.R.″Calculating synergistic and antagonisticresponses of herbicide Combination″(計(jì)算除草劑組合的增效和拮抗效應(yīng))，Weed(雜草)15，p.20-22，1967)，如上述對(duì)實(shí)施例1-15所描述的，并與觀察值相比較。
試驗(yàn)結(jié)果示于表6和7中。表6
表7
*)采用Colby公式計(jì)算的試驗(yàn)結(jié)果表明，在所有的混合比例中觀察到的作用效力均超過(guò)預(yù)先用Colby公式計(jì)算出的作用效力。
權(quán)利要求
1.一種殺真菌混合物，該混合物包括增效有效量的活性成分a.1)式I.a的氨基甲酸酯
其中X為CH或N，n為0，1或2，且R為鹵素，C1-C4-烷基或C1-C4鹵代烷基，如果n為2，各R基團(tuán)可以不同，或a.2)式I.b的肟醚羧酰胺
和b.1)4-[2-甲基-3-(4-叔丁基苯基)丙基]-2，6-二甲基-嗎啉
或b.2)4-(C10-C13-烷基)-2，6-二甲基嗎啉
[n＝10，11，12(60-70％)，13]或b.3)(RS)-1-[3-(4-叔丁基苯基)-2-甲基丙基]-哌啶
和c)另一種選自孢子葉球素殺真菌劑(III)類的活性成分。
2.權(quán)利要求1所述的殺真菌混合物，其中孢子葉球素殺真菌劑(III)選自下述化合物式III.1的III.1苯基乙酸甲酯
其中U是CHOCH3或NOCH3，Ra是氰基、鹵素、C1-C4-烷基或C1-C4-鹵代烷基，x是1、2或3，如果x是2或3，則各Ra可以不同，且Y是基團(tuán)OCH2或O-(4，6-嘧啶基)-O之一，或式III.2的III.1芐氧基雙肟
其中A是OCH3或NHCH3；B是CHOCH3或NOCH3；R’是苯基，該苯基可帶有一至三個(gè)下列取代基氰基、鹵素、C1-C4-烷基、C1-C4-鹵代烷基、C1-C4-烷氧基、C1-C4-鹵代烷氧基和C1-C4-烷硫基；或是C1-C6-烷氧基、C1-C6-烷硫基、C1-C6-烷基氨基、二-C1-C6-烷基氨基、C1-C6-鹵代烷氧基、C1-C6-鹵代烷硫基、C1-C6-鹵代烷基氨基、N-C1-C6-鹵代烷基-N-C1-C4-烷基氨基、C3-C6-鏈烯氧基、C3-C6-鏈烯硫基、C3-C6-鏈烯基氨基、N-C3-C6-鏈烯基-N-C1-C4-烷基氨基、C2-C6-鹵代鏈烯氧基、C2-C6-鹵代鏈烯硫基、C2-C6-鹵代鏈烯基氨基、N-C2-C6-鹵代鏈烯基-N-C1-C4-烷基氨基、C3-C6-炔氧基、C3-C6-炔硫基、C3-C6-炔基氨基、N-C3-C6-炔基-N-C1-C4-烷基氨基、C3-C6-鹵代炔氧基、C3-C6-鹵代炔硫基、C3-C6-鹵代炔基氨基、N-C3-C6-鹵代炔基-N-C1-C4-烷基氨基、C3-C6-環(huán)烷基-甲氧基、C3-C6-環(huán)烷基-甲硫基、C3-C6-環(huán)烷基-甲基氨基、N-C3-C6-環(huán)烷基-甲基-N-C1-C4-烷基氨基，或是芐氧基、芐硫基、芐氨基、N-芐基-N-C1-C4-烷基氨基，其中苯基基團(tuán)可以部分或全部鹵代和/或帶有一至三個(gè)下列基團(tuán)氰基、C1-C4-烷基、C1-C4-鹵代烷基、C1-C4-烷氧基、C1-C4-鹵代烷氧基和C1-C4-烷硫基。
3.權(quán)利要求1所述的殺真菌混合物，其中化合物I或其鹽或加合物與化合物II的重量比為10∶1-0.01∶1。
4.權(quán)利要求1所述的殺真菌混合物，其中化合物I或其鹽或加合物與化合物III的重量比為10∶1-0.01∶1。
5.一種防治有害真菌的方法，該方法包括用權(quán)利要求1中所述的化合物I或其鹽或加合物和權(quán)利要求1中所述的化合物II和權(quán)利要求1中所述的化合物III處理有害真菌、它們的棲息地，或處理欲使其免受這些真菌侵染的植物、種子、土壤、表面，材料或空間。
6.權(quán)利要求5的方法，其中權(quán)利要求1所述的化合物I或其鹽或其加合物和權(quán)利要求1所述的化合物II和權(quán)利要求1所述的化合物III通過(guò)同時(shí)，即一起或分別方式，或者先后方式施用。
7.權(quán)利要求5或6的方法，其中權(quán)利要求1所述的化合物I或其鹽或其加合物的施用量為0.01-2.5kg/ha。
8.權(quán)利要求5-7中任一項(xiàng)的方法，其中權(quán)利要求1所述的化合物II的施用量為0.01-10kg/ha。
9.權(quán)利要求5-8中任一項(xiàng)的方法，其中權(quán)利要求1所述的化合物III的施用量為0.01-10kg/ha。
10.權(quán)利要求1的組合物，該組合物被調(diào)整成兩部分，其中一部分包括在固體或液體載體中的權(quán)利要求1所述的式I化合物，而另一部分則包括在固體或液體載體中的權(quán)利要求1所述的式II化合物，和這兩部分之一另外還包含權(quán)利要求1中所述的化合物III。
11.權(quán)利要求1的組合物，該組合物被調(diào)整成三部分，其中一部分包括在固體或液體載體中的權(quán)利要求1所述的式I化合物，而第二部分則包括在固體或液體載體中的權(quán)利要求1所述的式II化合物，和第三部分包含在固體或液體載體中的權(quán)利要求1中所述的化合物III。
全文摘要
本發(fā)明提供了一種殺真菌混合物,它包括增效有效量的活性成分:a.1)式(Ⅰ.a)的氨基甲酸酯,其中X為CH或N,n為0,1或2,且R為鹵素,C
文檔編號(hào)A01N47/20GK1259015SQ98805796
公開日2000年7月5日 申請(qǐng)日期1998年6月2日 優(yōu)先權(quán)日1997年6月4日
發(fā)明者K·謝爾伯杰, R·索爾, H·索特, B·馬勒, E·伯納, J·萊茵德克, M·漢佩爾, E·阿默曼, G·洛倫左, S·斯特拉思曼 申請(qǐng)人:巴斯福股份公司