專利名稱：：香料輸送體系的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
：本發(fā)明涉及香料輸送體系，其包括具有表面硅垸醇的不溶性載體顆粒和香料，其中所述硅烷醇與有機(jī)硅烷接枝并帶有帶正電荷的官能團(tuán)的有機(jī)殘基，所述香料吸附到所述載體顆粒上或吸收進(jìn)所述載體顆粒中。所述香料輸送體系賦予用含有所述香料輸送體系的組合物處理的織物持久的香味。
背景技術(shù)：
：織物護(hù)理產(chǎn)品如洗滌劑或織物軟化劑經(jīng)常含有香料，所述香料既用于掩蔽一些織物護(hù)理產(chǎn)品的令人不愉快的臭味又賦予被處理的織物以令人愉快的香味。香料是織物護(hù)理產(chǎn)品最昂貴的成分之一，因此希望盡可能多的香料保留在處理的織物中。對于用于在水基過程中處理織物的織物護(hù)理產(chǎn)品來說，這一點(diǎn)特別重要，例如在衣用洗滌劑或漂洗循環(huán)織物軟化劑中。對于這些產(chǎn)品而言，需要在纖維上存在香料輸送體系，這意味著在織物處理中香料輸送體系將與纖維粘附，不會(huì)隨洗液或漂洗液流失。這種香料輸送體系還應(yīng)提供香料的延遲釋放，以賦予處理的織物持久的香味，開始時(shí)香味強(qiáng)度在適度水平，不會(huì)感到有不愉快。GB1306924公開了細(xì)分散的二氧化硅和細(xì)分散的硅膠作為香料油的載體顆粒。使用這些載體顆粒，液體香料油可以配制成包含不高于70重量％的香料油的自由流動(dòng)的粉末。US5,840,668公開了含香料的衣用洗滌劑粉末。所公開的洗滌劑含有在包括無定形二氧化硅作為載體的載體體系上的香料。欄7，行58-欄9，行26記載的實(shí)驗(yàn)證實(shí)了吸附到二氧化硅載體顆粒上的香料在僅少量表面活性劑存在下就可快速地釋放進(jìn)水洗液中。因此，這種香料輸送體系不能有效地將香料輸送到用所公開的洗滌劑處理的織物上。US4,954,285公開了將其上吸附有香料的二氧化硅顆粒加入至固體干燥劑活化的織物軟化劑組合物中。該文獻(xiàn)在欄4，行53-55公開了含香料的二氧化硅顆粒在用水性流體潤濕時(shí)會(huì)釋放香料。根據(jù)其教導(dǎo)，該文獻(xiàn)公開了包括含香料的二氧化硅顆粒的織物軟化劑組合物的顆粒，為了將該織物軟化劑用于水基過程中，其具有額外的水不溶性涂層。US4,954，285公開了一種香料，其包含吸收進(jìn)顆粒中的香料的由蒙脫石型粘土的顆?；蚍惺瘶?gòu)成的載體，并具有織物粘合劑涂層，其優(yōu)選是季銨化合物。該香料輸送體系用于衣用洗滌劑中，該文獻(xiàn)公開了與含有香料但沒有載體體系的衣用洗滌劑洗滌的織物相比，用這種衣用洗滌劑洗滌的織物香味水平增大。然而，US4,536,315中公開的香料輸送體系其缺點(diǎn)在于，在處理織物的過程中，表面活性劑或分散劑易于除去顆粒的涂層，這會(huì)降低香料輸送功效。US5,476,660公開了用于在目標(biāo)表面如織物上沉積活性物質(zhì)如香料的組合物，其包含具有陽離子表面、帶正電荷的有機(jī)二價(jià)碳基的載體顆粒以及被載體顆粒吸收或吸附的活性物質(zhì)?？梢酝ㄟ^用具有側(cè)鏈帶正電荷的基團(tuán)的聚合物涂布固體材料如多孔二氧化硅、沸石或乳膠顆粒制造載體顆粒。制造載體顆粒的另一種方法是使具有表面反應(yīng)性基團(tuán)的固體材料與一種或多種含有二官能團(tuán)的有機(jī)二價(jià)碳基的聚合物接枝。US5,476,660中所公開的接枝方法需要不易于獲得的二官能團(tuán)的聚合物。因此，仍然需要香料輸送體系，這種香料輸送體系能夠?qū)⑾懔嫌行У貙?dǎo)向織物表面，并通過與纖維粘附而保持在那里，并使織物具有持久的香味。理想地，這種香料輸送體系應(yīng)易于制備，并在某種意義上應(yīng)對表面活性劑或分散劑不敏感，也就是說，將香料輸送體系導(dǎo)向織物纖維的官能團(tuán)不應(yīng)被洗滌劑或分散劑除去。本發(fā)明的一個(gè)目的是提供具有這些性能的香料輸送體系。
發(fā)明內(nèi)容本發(fā)明涉及一種香料輸送體系，其包括具有表面硅烷醇基團(tuán)的水不溶性載體顆粒，其中至少部分所述硅垸醇基團(tuán)通過與至少一種有機(jī)硅烷接枝而被有機(jī)殘基取代，并且其中至少部分所述有機(jī)殘基帶有帶正電荷的官能團(tuán)；和吸附到所述載體顆粒上或吸收進(jìn)所述載體顆粒中的香料。本發(fā)明還提供一種制造本發(fā)明的香料輸送體系的方法。在第一實(shí)施方案中，制造本發(fā)明的香料輸送體系的方法包括以下步驟a)使具有表面硅垸醇基團(tuán)的水不溶性載體顆粒與具有至少一個(gè)包括堿性氮原子的官能團(tuán)的有機(jī)硅垸反應(yīng)，得到載體顆粒，其中至少部分所述硅烷醇基團(tuán)被帶有所述官能團(tuán)的有機(jī)殘基取代；b)使步驟a)中得到的顆粒與垸基化劑反應(yīng)，得到載體顆粒，其中至少部分所述有機(jī)殘基帶有至少一個(gè)包括烷基化的氮原子并帶有正電荷的官能團(tuán)；和c)使步驟b)中得到的顆粒與香料接觸，以將所述香料吸附到所述顆粒上或?qū)⑺鱿懔衔者M(jìn)所述顆粒中。在第二實(shí)施方案中，制造本發(fā)明的香料輸送體系的方法包括以下步驟a)使具有至少一個(gè)包括堿性氮原子的官能團(tuán)的有機(jī)硅垸與烷基化劑反應(yīng)，得到具有至少一個(gè)包括烷基化的氮原子并帶有正電荷的官能團(tuán)的有機(jī)硅烷；b)使步驟a)中得到的產(chǎn)物與具有表面硅垸醇基團(tuán)的不溶性載體顆粒反應(yīng)，得到載體顆粒，其中至少部分所述硅垸醇基團(tuán)被帶有所述官能團(tuán)的有機(jī)殘基取代，所述官能團(tuán)包括烷基化的氮原子并帶有正電荷；和c)使步驟b)中得到的顆粒與香料接觸，以將所述香料吸附到所述顆粒上或?qū)⑺鱿懔衔者M(jìn)所述顆粒中。在第三實(shí)施方案中，制造本發(fā)明的香料輸送體系的方法包括以下步驟a)使具有表面硅烷醇基團(tuán)的水不溶性載體顆粒與具有至少一個(gè)包括堿性氮原子或羥基的官能團(tuán)的有機(jī)硅垸反應(yīng)，得到載體顆粒，其中至少部分所述硅垸醇基團(tuán)被帶有所述官能團(tuán)的有機(jī)殘基取代；b)使步驟a)中得到的顆粒與包括環(huán)氧或氯乙醇官能團(tuán)的季銨化合物反應(yīng)，得到載體顆粒，其中至少部分所述有機(jī)殘基帶有至少一個(gè)包括季銨基團(tuán)的官能團(tuán)；和c)使步驟b)中得到的顆粒與香料接觸，以將所述香料吸附到所述顆粒上或?qū)⑺鱿懔衔者M(jìn)所述顆粒中。本發(fā)明還提供織物軟化組合物，其包括本發(fā)明的香料輸送體系和一種或多種織物軟化活性季銨化合物，本發(fā)明還提供衣用洗滌劑組合物，其包括本發(fā)明的香料輸送體系和一種或多種表面活性劑。具體實(shí)施例方式A.載體顆粒本發(fā)明的香料輸送體系包括初始具有表面硅垸醇基團(tuán)的水不溶性載體顆粒。所述表面硅垸醇基團(tuán)具有與載體顆粒的硅原子直接鍵合的羥基，所述羥基可以到達(dá)表面，并可以發(fā)生縮合反應(yīng)。載體顆?？梢允菐в斜砻婀柰榇蓟鶊F(tuán)的無機(jī)材料或混雜的有機(jī)-無機(jī)聚硅氧烷。優(yōu)選地，載體顆粒是選自二氧化硅、硅膠、硅酸鹽或硅酸鋁的無機(jī)顆粒。本發(fā)明的香料輸送體系的載體顆粒也可以是這些材料的混合物。用作本發(fā)明的載體顆粒的硅酸鹽和硅酸鋁優(yōu)選含有堿金屬離子或堿土金屬離子，以補(bǔ)償材料任何額外的負(fù)電荷。優(yōu)選地，使用鈉離子補(bǔ)償負(fù)電荷。在本發(fā)明的優(yōu)選實(shí)施方案中，載體顆粒是二氧化硅，其選自沉淀二氧化硅、熱解法二氧化硅和硅膠。在本發(fā)明另一個(gè)優(yōu)選的實(shí)施方案中，不溶性載體顆粒是具有沸石結(jié)構(gòu)的硅酸鋁。最優(yōu)選地，沸石是選自沸石X、沸石Y和脫鋁沸石Y的大孔沸石。水不溶性載體顆粒優(yōu)選具有超過30m2/g、優(yōu)選超過100m2/g的高比表面積。載體顆?？梢允嵌嗫最w粒，如沉淀二氧化硅，其中由于顆粒的孔使比表面很大。水不溶性載體顆粒可以是非多孔顆粒，如熱解法二氧化硅，其中顆粒由具有高的幾何外表面的較小的初級粒子構(gòu)成。不溶性載體顆?？梢允橇綖?.1-10Kim的小尺寸顆粒。可選擇地，可以使用粒徑為10-100Kim的大尺寸顆粒，優(yōu)選通過聚集較小尺寸的顆粒得到。如果香料輸送體系將用在低粘度的液體配制物中，那么優(yōu)選小尺寸載體顆粒以避免顆粒沉降。大尺寸顆粒優(yōu)選便于處理香料輸送體系，并可以避免處理中形成灰塵。不溶性載體顆粒的表面硅烷醇基團(tuán)通過與至少一種有機(jī)硅烷的接枝反應(yīng)而部分或完全地被有機(jī)殘基所取代。術(shù)語"有機(jī)硅垸"在此指帶有通過硅碳鍵與硅原子鍵合的至少一個(gè)有機(jī)殘基并帶有與硅鍵合的能夠在接枝反應(yīng)中與硅垸醇基團(tuán)反應(yīng)的至少一種反應(yīng)性基團(tuán)的硅化合物。"接枝反應(yīng)"是在載體顆粒的硅原子和有機(jī)硅烷的硅原子之間形成共價(jià)Si-O-Si鍵的反應(yīng)。接枝反應(yīng)使有機(jī)硅烷的有機(jī)殘基與載體顆粒的表面產(chǎn)生永久的共價(jià)鍵合。用于接枝的有機(jī)硅烷優(yōu)選包括在接枝反應(yīng)中具有反應(yīng)性的兩種或三種官能團(tuán)，如與硅鍵合的氯離子、烴氧基或氫氧根，從而能夠在接枝反應(yīng)中在有機(jī)硅烷和顆粒表面之間形成多個(gè)鍵。可以使用兩種或多種有機(jī)硅烷的混合物，以得到有機(jī)殘基接枝至載體顆粒表面的所需組合物。接枝到載體顆粒表面的至少部分有機(jī)殘基帶有帶正電荷的官能團(tuán)，如銨、鱗、锍、脒鹽(amidinium)、胍鹽(guanidinium)或吡啶鎗官能團(tuán)。優(yōu)選地，帶正電荷的官能團(tuán)是帶有與包圍載體顆粒的介質(zhì)pH值無關(guān)的永久正電荷的官能團(tuán)。最優(yōu)選地，帶正電荷的官能團(tuán)是季銨基團(tuán)。在優(yōu)選的實(shí)施方案中，每個(gè)有機(jī)殘基帶有至少一個(gè)帶正電荷的官能團(tuán)。有機(jī)殘基的每個(gè)殘基可以帶有一個(gè)帶正電荷的基團(tuán)或幾個(gè)帶正電荷的官能團(tuán)。官能團(tuán)的正電荷可以由相反離子方便地補(bǔ)償，如氯離子、溴離子、硫酸根離子、磷酸根離子、碳酸根離子、碳酸氫根離子、甲基硫酸根離子等。在接枝反應(yīng)中有機(jī)硅烷與載體顆粒的表面硅烷醇基團(tuán)反應(yīng)之前，帶正電荷的官能團(tuán)可以已經(jīng)包括在有機(jī)硅垸中。在可選實(shí)施方案中，載體顆粒與帶有一個(gè)或多個(gè)官能團(tuán)的有機(jī)硅垸接枝，所述官能團(tuán)不帶電荷并可在硅烷接枝在載體顆粒表面上之后轉(zhuǎn)化成帶正電荷的官能團(tuán)。這種實(shí)施方案的例子是以下的載體顆粒，其首先與包括一個(gè)或多個(gè)氨基的有機(jī)硅烷接枝，并在接枝反應(yīng)后垸基化以將至少部分氨基轉(zhuǎn)化成季銨基團(tuán)。接枝在載體顆粒表面上的有機(jī)殘基的大小和組成可以在大范圍內(nèi)選擇，只要至少部分有機(jī)殘基帶有帶正電荷的官能團(tuán)。優(yōu)選地，有機(jī)殘基包括2-20個(gè)碳原子。優(yōu)選的是選擇載體顆粒和至少一種有機(jī)硅烷，使得可以在接枝后提供具有親水性表面并因此與水接觸時(shí)將被潤濕的載體顆粒。具有親水性表面的載體顆粒其優(yōu)點(diǎn)是易于在水性配制物中分散。B.香料本發(fā)明的香料輸送體系還包括吸附到水不溶性載體顆粒上或吸收進(jìn)水不溶性載體顆粒中的香料。所述香料包括一種或多種香味化合物，此外還可以包括一種或多種適合的溶劑和其他添加劑，如抗氧化劑。香料以液態(tài)涂布在載體顆粒上，或者以在一種或多種適合溶劑中的溶液形式。香料在載體顆粒上的涂布可以通過任何適合的方法實(shí)現(xiàn)，如在混合器或流化床中將香料或香料溶液噴射在載體顆粒上。如果香料輸送體系包括非多孔載體顆粒，那么香料將吸附到載體顆粒的表面上。如果香料輸送體系包括多孔載體顆粒，那么大部分香料將吸收進(jìn)載體顆粒的孔中。香料的組成和香味化合物的性質(zhì)可以在很大范圍內(nèi)選擇，不受限制，只要香味化合物在與水不溶性載體顆粒的材料接觸時(shí)足夠穩(wěn)定。如果香料輸送體系旨在用于水性配制物中，或應(yīng)用于水性體系中，香料中含有的香味化合物優(yōu)選選自在水中具有低溶解度的化合物。適合的香味化合物例如是阿道克醛(adoxal)(2，6，10-三甲基-9-十一烯-l-醛)、乙酸戊酯、水楊酸戊酯、茴香醛(4-甲氧基苯甲醛)、白檀醇(bacdanol)(2-乙基-4-(2，2，3-三甲基-3-環(huán)戊烯-l-基)-2-丁烯-l-醇)、苯甲醛、二苯甲酮、乙酸芐酯、水楊酸芐酯、3-己烯-l-醇、cetalox(十二氫-3八，6,6,9八-四甲基萘并[2,18]-呋喃)、乙酸順式-3-己烯基酯、水楊酸順式-3-己烯基酯、香茅醇、香豆素、水楊酸環(huán)己基酯、(^11^1(2-甲基-3-(4-異丙基苯基)丙醛)、癸醛、乙基香蘭素、丁酸乙基-2-甲基酯、巴西酸亞乙酯、桉油精、丁子香酚、環(huán)十五內(nèi)酯(cyclopentadecanolide)、花青醛(florhydral)(3-(3-異丙基苯基)丁醛)、加樂麝香(1，3,4,6，7，8-六氫-4,6,6，7,8,8-六甲基環(huán)五個(gè)2-苯并吡喃)、，癸內(nèi)酯、y-十二垸內(nèi)酯、香葉醇、香葉基腈、新洋茉莉醛(helional)(a-甲基-3，4-(亞甲基二氧)氫化肉桂醛)、胡椒醛、乙酸己基酯、己基肉桂醛、水楊酸己基酯、羥基龍涎呋喃(hydroxyambran)(2-環(huán)十二烷基-丙醇)、羥基香茅醛、isoEsuper(7-乙酰基-l,2，3，4，5，6，7,8-八氫-l，l，6，7,四甲基萘)、異丁子香酚、異茉莉酮、koavone(乙?；愇煜?、月桂醛、lrg201(2,4-二羥基-3,6-二甲基苯甲酸甲基酯)、新鈴蘭醛(4-(4-羥基-4-甲基-戊基)-3-環(huán)己烯-l-甲醛)、鈴蘭醇(2，2-二甲基-3-(3-甲基苯基)-丙醇)、五月鈴蘭醇(mayol)(4-(l-甲基乙基)環(huán)己烷甲醇)、鄰氨基苯甲酸甲酯、甲基(3-萘基酮、甲基柏木酮(甲基柏木烯基酮)、甲基胡椒酚(l-甲基氧-4,2-丙烯-l-基苯)、甲基二氫茉莉酮酸酯、甲基壬基乙醛、麝香茚酮(4-乙酰基-6-叔丁基-l,l-二甲基茚滿)、橙花醇、壬內(nèi)酯(4-羥基壬酸內(nèi)酯)、norlimbanol(1-(2，2，6-三甲基-環(huán)己基)-3-己醇)、P.T.bucinal(2-甲基-3(4-叔丁基苯基)丙醛)、對羥基苯基丁酮、廣藿香、苯基乙醛、乙酸苯基乙基酯、苯基乙基醇、乙酸苯基乙基苯基酯、苯基己醇/苯氧基乙醇(3-甲基-5-苯基戊醇)、聚檀香醇(3，3-二甲基-5-(2,2，3-三甲基-3-環(huán)戊烯-1-基)-4-戊烯-2-醇)、rosa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基酮、甲基己基酮、甲基壬基乙醛、甲基辛基乙醛、水楊酸甲基酯、月桂烯、橙花醛、橙花醇、Y-壬內(nèi)酯、乙酸壬基酯、壬基醛、別羅勒烯、辛內(nèi)酯、2-辛醇、辛基醛、d-檸檬烯、苯氧基乙醇、苯基乙醛、乙酸苯基乙基酯、苯基乙基醇、苯基乙基二甲基甲醇、丁酸丙基酯、玫瑰醚、4-萜品烯醇、oc-萜品醇、萜品油烯、吐納麝香(6-乙?；?l,l,3，4，4,6-六甲基四氫萘)、十—烯醛、veratrol(1，2-二甲氧基苯)、ambrox(1，5,5，9-四甲基-l，3-氧雜三環(huán)十三烷)、茴香腦、白檀醇(2-乙基-4-(2，2，3-三甲基-3-環(huán)戊烯-1-基)-2-丁烯-l-醇)、芐基丙酮、水楊酸芐酯、丁基鄰氨基苯甲酸酯、calone、cetalox(2-乙基-4-(2，2，3-三甲基-3-環(huán)戊烯-l-基)-2-丁烯-l-醇)、肉桂醇、香豆素、CyclalC(3,5-二甲基-3-環(huán)己烯-1-甲醛)、cymal(2-甲基-3-(4-異丙基苯基)丙醛)、4-癸烯醛、二氫異茉莉酮酸酯、Y-十二垸內(nèi)酯、ebanol、鄰氨基苯甲酸乙基酯、丁酸乙基-2-甲基酯、乙基香蘭素、丁子香酚、花青醛(3-(3-異丙基苯基)丁醇)、蘋果酮(乙基-2-甲基-l,3-二氧戊環(huán)-2-乙酸酯)、胡椒醛、herbavert(3，3,5-三甲基環(huán)己基乙基醚)、水楊酸順式-3-己烯基酯、n引哚、異環(huán)擰檬酸、異丁子香酚、ot-異甲基紫羅酮、keone、苯丙醛(對叔丁基a-甲基氫化肉桂醛)、芳樟醇、新鈴蘭醛(4-(4-羥基-4-甲基-戊基)-環(huán)己烯-l-甲酸)、碳酸甲基庚炔酯、鄰氨基苯甲酸甲酯、二氫茉莉酮酸甲基酯、甲基-異丁烯基-四氫吡喃、甲基(3-萘基酮、甲基壬基酮、(3-萘酚甲基醚、橙花醇、對甲氧基苯甲醛、對羥基苯基-丁酮、苯基乙醛、Y-十一烷內(nèi)酯和十一烯醛。還可以使用香味天然植物和動(dòng)物油、從植物和動(dòng)物材料得到的分泌物和提取物。香料與載體顆粒的重量比可以在大范圍內(nèi)變化，優(yōu)選為0.01-5，最優(yōu)選0.2-3。根據(jù)載體顆粒的表面積和孔體積選擇重量比，使得基本上所有香料吸附到所述載體顆粒上或吸收進(jìn)所述載體顆粒中，從而得到的香料輸送體系是干的、自由流動(dòng)的粉末。C.制造香料輸送體系的方法本發(fā)明還提供一種制造本發(fā)明的香料輸送體系的方法。在第一實(shí)施方案中，所述方法包括以下步驟a)使具有表面硅垸醇基團(tuán)的水不溶性載體顆粒與具有至少一個(gè)包括堿性氮原子的官能團(tuán)的有機(jī)硅垸反應(yīng)，得到載體顆粒，其中至少部分所述硅烷醇基團(tuán)被帶有所述官能團(tuán)的有機(jī)殘基取代，b)使步驟a)中得到的顆粒與烷基化劑反應(yīng)，得到載體顆粒，其中至少部分所述有機(jī)殘基帶有至少一個(gè)包括垸基化的氮原子并帶有正電荷的官能團(tuán)，和c)使步驟b)中得到的顆粒與香料接觸，以將所述香料吸附到所述顆粒上或?qū)⑺鱿懔衔者M(jìn)所述顆粒中。包括堿性氮原子的官能團(tuán)是具有在水存在下可以被質(zhì)子化的氮原子的官能團(tuán)。這種官能團(tuán)的例子是胺、脒、胍、吡啶、咪唑和咪唑啉官能團(tuán)。優(yōu)選地，所述官能團(tuán)是氨基。在步驟a)中與載體顆粒反應(yīng)的有機(jī)硅烷優(yōu)選具有下式(R'0)3-nR2nSi(CH2)3Z其中-R'和W獨(dú)立地是甲基、乙基、正丙基或正丁基，n是0或1，Z是NR3114、咪唑基或2-咪唑啉基，W和W獨(dú)立地是氫、甲基、乙基、C3.2Q烷基、C7.26芳烷基、(CH2CH20)mR5或(CH2CH2NH)mR5，m是1-4，禾口W是氫、甲基、乙基、<:3.2()烷基或(:7.26芳烷基。最優(yōu)選的有機(jī)硅烷是(MeO)3Si(CH2)3NH2，(EtO)3Si(CH2)3NH2，(MeO)2MeSi(CH2)3NH2，(EtO)2MeSi(CH2)3NH2，(MeO)3Si(CH2)3NH(CH2)3CH3，(EtO)3Si(CH2)3NH(CH2)3CH3，(MeO)2MeSi(CH2)3NH(CH2)3CH3，(EtO)2MeSi(CH2)3NH(CH2)3CH3，(MeO)3Si(CH2)3NH(CH2)2NH2，(EtO)3Si(CH2)3NH(CH2)2NH2,(MeO)2MeSi(CH2)3NH(CH2)2NH2，(EtO)2MeSi(CH2)3NH(CH2)2NH2，(MeO)3Si(CH2)3NH(CH2)2NHCH2Ph，(EtO)3Si(CH2)3NH(CH2)2NHCH2Ph，(MeO)2MeSi(CH2)3NH(CH2)2NHCH2Ph，(EtO)2MeSi(CH2)3NH(CH2)2NHCH2Ph，(MeO)3Si(CH2)3NH(CH2)2NH(CH2)2NH2，(EtO)3Si(CH2)3NH(CH2)2NH(CH2)2NH2，(MeO)2MeSi(CH2)3NH(CH2)2NH(CH2)2NH2，(EtO)2MeSi(CH2)3NH(CH2)2NH(CH2)2NH2，(MeO)3Si(CH2)3Im，(EtO)3Si(CH2)3Im,(MeO)2MeSi(CH2)3Im，(EtO)2MeSi(CH2)3Im，其中Me是甲基，E是乙基，Ph是苯基，Im是2-咪唑啉-l-基。在方法的步驟a)中，有機(jī)硅烷優(yōu)選與載體顆粒以重量比1:1至1:100反應(yīng)。更優(yōu)選地，有機(jī)硅垸與載體顆粒的重量比為1:5至1:50。有機(jī)硅烷可以在沒有水存在下在適合的溶劑中與載體顆粒反應(yīng)。反應(yīng)進(jìn)行合適的時(shí)間，使硅垸接枝在載體顆粒上。根據(jù)硅垸的硅原子上的反應(yīng)性基團(tuán)的性質(zhì)選擇反應(yīng)溫度，優(yōu)選20-10(TC。有機(jī)硅烷也可以在水存在下與載體顆粒反應(yīng)。在這種情況下，將有機(jī)硅烷或有機(jī)硅烷的溶液噴射到載體顆粒上，干燥得到的混合物以完成接枝反應(yīng)，優(yōu)選在溫度100-20(TC下，特別是100-15(TC步驟b)中所用的垸基化劑可以是能夠?qū)③⒎纪榛?-羥垸基轉(zhuǎn)移到堿性氮原子上的任何化合物。垸基化劑優(yōu)選選自硫酸二甲酯、硫酸二乙酯、碳酸二甲酯、氯代甲烷、溴代甲烷和芐基氯。在步驟b)中，反應(yīng)可以在不會(huì)與烷基化劑發(fā)生極大程度反應(yīng)的任何適合的溶劑中進(jìn)行一定時(shí)間，以使堿性氮原子至少部分烷基化。根據(jù)烷基化劑的性質(zhì)和反應(yīng)性選擇反應(yīng)溫度，優(yōu)選40-150°C。如果步驟a)中所用的有機(jī)硅烷包括與堿性氮原子鍵合的一個(gè)或多個(gè)氫原子，那么對于這些氫原子的每一個(gè)將一個(gè)當(dāng)量的補(bǔ)充堿優(yōu)選加到反應(yīng)混合物中，以完全垸基化堿性氮原子。補(bǔ)充堿優(yōu)選地是不與垸基化劑反應(yīng)或與烷基化劑的反應(yīng)比堿性氮原子更慢的化合物。在步驟c)中，優(yōu)選通過將香料或香料在一種或多種適合溶劑中的溶液噴射到載體顆粒上，同時(shí)保持載體顆粒在自由流動(dòng)的狀態(tài)，從而進(jìn)行步驟b)中得到的顆粒與香料的接觸。噴射可以在混合器中進(jìn)行，其中通過機(jī)械方式移動(dòng)顆粒，或在流化床中進(jìn)行，其中通過流態(tài)化氣體移動(dòng)顆粒。如果使用溶劑，那么在噴射步驟中可以方便地除去溶劑，盡管這不是必須的。在制造香料輸送體系的方法的第二實(shí)施方案中，所述方法包括以下步驟a)使具有至少一個(gè)包括堿性氮原子的官能團(tuán)的有機(jī)硅烷與烷基化劑反應(yīng)，得到具有至少一個(gè)包括垸基化的氮原子并帶有正電荷的官能團(tuán)的有機(jī)硅垸，b)使步驟a)中得到的產(chǎn)物與具有表面硅烷醇基團(tuán)的不溶性載體顆粒反應(yīng)，得到載體顆粒，其中至少部分所述硅垸醇基團(tuán)被帶有所述官能團(tuán)的有機(jī)殘基取代，所述官能團(tuán)包括烷基化的氮原子并帶有正電荷，和c)使步驟b)中得到的顆粒與香料接觸，以將所述香料吸附到所述顆粒上或?qū)⑺鱿懔衔者M(jìn)所述顆粒中。在制造本發(fā)明的香料輸送體系的方法的第二實(shí)施方案中，基本上顛倒將有機(jī)硅烷接枝到載體顆粒上和使有機(jī)硅烷帶有的官能團(tuán)中包括的堿性氮原子垸基化的步驟。因此，在第二實(shí)施方案的步驟a)中，使用與第一實(shí)施方案的步驟a)中相同的有機(jī)硅垸和與第一實(shí)施方案的步驟b)中相同的烷基化劑。步驟a)的反應(yīng)條件優(yōu)選地與第一實(shí)施方案的步驟b)的相同，步驟b)的反應(yīng)條件優(yōu)選地與第一實(shí)施方案的步驟a)的相同。步驟c)按與第一實(shí)施方案相同的方式進(jìn)行。在制造香料輸送體系的方法的第三實(shí)施方案中，所述方法包括以下步驟a)使具有表面硅垸醇基團(tuán)的水不溶性載體顆粒與具有至少一個(gè)包括堿性氮原子或羥基的官能團(tuán)的有機(jī)硅垸反應(yīng)，得到載體顆粒，其中至少部分所述硅垸醇基團(tuán)被帶有所述官能團(tuán)的有機(jī)殘基所取代，b)使步驟a)中得到的顆粒與包括環(huán)氧或氯乙醇官能團(tuán)的季銨化合物反應(yīng)，得到載體顆粒，其中至少部分所述有機(jī)殘基帶有至少一個(gè)包括季銨基團(tuán)的官能團(tuán)，和c)使步驟b)中得到的顆粒與香料接觸，以將所述香料吸附到所述顆粒上或?qū)⑺鱿懔衔者M(jìn)所述顆粒中。在制造本發(fā)明的香料輸送體系的方法的第三實(shí)施方案中，步驟a)按與第一實(shí)施方案的步驟a)相同的方式進(jìn)行，并使用相同的反應(yīng)條件?？梢允褂孟嗤木哂兄辽僖粋€(gè)包括堿性氮原子的官能團(tuán)的有機(jī)硅烷。在這些有機(jī)硅烷中，優(yōu)選的是與第一實(shí)施方案相同的化合物。然而，在第三實(shí)施方案中，也可以使用具有至少一個(gè)包括羥基的官能團(tuán)的有機(jī)硅烷。在步驟b)中，步驟a)中得到的顆粒與包括環(huán)氧或氯乙醇官能團(tuán)的季銨化合物反應(yīng)。這種化合物在環(huán)氧或氯乙醇官能團(tuán)處與至少部分堿性氮原子或羥基發(fā)生親核取代反應(yīng)，以將季銨基團(tuán)連接至在步驟a)中接枝到載體顆粒上的有機(jī)殘基。在第三實(shí)施方案的步驟b)中，可以使用與第一實(shí)施方案的步驟b)中相同的反應(yīng)條件。此外，如果季銨化合物包括氯乙醇官能團(tuán)，那么優(yōu)選加入相同的補(bǔ)充堿。包括環(huán)氧官能團(tuán)的季銨化合物優(yōu)選是三甲基-l-(2，3-環(huán)氧丙基)氯化銨。包括氯乙醇官能團(tuán)的季銨化合物優(yōu)選是三甲基-l-(3-氯-2-羥丙基)氯化銨。第三實(shí)施方案的步驟c)按與第一實(shí)施方案的步驟c)相同的方式進(jìn)行。D.織物軟化組合物本發(fā)明還提供包括本發(fā)明的香料輸送體系和一種或多種織物軟化活性季銨化合物的織物軟化組合物?？椢镘浕钚约句@化合物是當(dāng)與織物接觸時(shí)賦予織物柔軟觸感的季銨化合物。適合的織物軟化活性季銨化合物是式(I)的化合物R^NKCH^-Q-R^mX-(I)其中各個(gè)W獨(dú)立地是d.C6垸基、d.C6羥烷基或芐基，優(yōu)選是甲基；R7獨(dú)立地是氫、Cn.C22直鏈烷基、Cu.C22支鏈垸基、Cn.C22直鏈烯基或Cu.C22支鏈烯基，條件是至少一個(gè)W不是氫；Q獨(dú)立地選自具有式-O-C(O)-、-C(O)O-、-NR8-C(0)-、-C(0)-NR8-、-o-c(o)-o-、-01119-0-(:(0)-或-(:11(0€:0117)-012-0-(:(0)-的單元，其中RS是氫、甲基、乙基、丙基或丁基，W是氫或甲基，優(yōu)選Q是-O-C(O)-或-NH-C(O)-;m是1-4，優(yōu)選2或3;n是l-4，優(yōu)選2;以及X'是軟化劑相容的陰離子，例如，氯離子、溴離子、甲基硫酸根離子、乙基硫酸根離子、硫酸根離子或硝酸根離子，優(yōu)選氯離子或甲基硫酸根離子。式(I)的織物軟化活性季銨化合物可以是每個(gè)分子中不是氫的基團(tuán)R"數(shù)量為l-m的化合物的混合物。優(yōu)選地，這種混合物每個(gè)分子中平均包括1.2-2.5個(gè)不是氫的基團(tuán)R7。更優(yōu)選地，非氫R7基團(tuán)數(shù)量為1.4-2.0，最優(yōu)選1.6-1.9。最優(yōu)選的式(I)化合物是式(II)-(IV)的化合物(II)R6N+[CH2CHR9OH][CH2CHR9OC(0)R7]2X-(III)R6N+[CH2CHR9OHOC(O)R7]2X-(IV)R6N+[CH2CHR9OH][CH2CH2NHC(O)R7]X-其中R6、Pe和X具有上面對式(I)定義的相同含義，條件是R"不是氫。優(yōu)選地，單元-c(o)W是脂肪酰基部分。適合的脂肪?；糠衷从谔烊辉吹母视腿狨?，優(yōu)選牛油、植物油、部分氫化的牛油和部分氫化的植物油。適合的甘油三酸酯源是大豆、牛油、部分氫化的牛油、棕櫚、棕櫚仁、油菜籽、豬油、椰子、卡諾拉菜籽油(canola)、紅花、玉米、大米和塔羅油。取決于最終織物軟化劑的所需物理和作用性能，配方設(shè)計(jì)師可以選擇任何上述來源的脂肪?；糠?，或可選擇地，配方設(shè)計(jì)師可以混合各種甘油三酸酯源形成共混物。脂肪和油領(lǐng)域的技術(shù)人員應(yīng)認(rèn)識(shí)到，在植物油的情況下，不同批次或不同種植物油源的脂肪?；M合物可以變化。R7基團(tuán)通常是直鏈和支鏈的飽和和不飽和的脂肪族脂肪酸的混合物。這種混合物中的不飽和基團(tuán)R"的份數(shù)優(yōu)選至少10%,最優(yōu)選至少25%，最優(yōu)選40%-70%。這種混合物中的多不飽和基團(tuán)R"的份數(shù)優(yōu)選小于10%,更優(yōu)選小于5%，最優(yōu)選小于3%。需要時(shí)，可以使用部分氫化，以最小化多不飽和物水平，從而提高最終產(chǎn)品的穩(wěn)定性(例如，臭味、顏色等)。不飽和水平由碘值表示，應(yīng)優(yōu)選為5-150，更優(yōu)選5-50。不飽和基團(tuán)f中雙鍵的順式和反式異構(gòu)體的比例優(yōu)選大于1:1，最優(yōu)選4:1-50:1。優(yōu)選的式(iM七合物的例子是N,N-二(牛油基-氧基-乙基)-N,N-二甲基氯化銨；N，N-二(卡諾拉菜籽油基-氧基-乙基)-N，N-二甲基氯化銨；N,N-二(牛油基-氧基-乙基)-N-甲基,N-(2-羥基乙基)甲基硫酸銨；N,N-二(卡諾拉菜籽油基-氧基-乙基)-N-甲基，N-(2-羥基乙基)甲基硫酸銨；N,N-二(牛油基酰氨基乙基)-N-甲基，N-(2-羥基乙基)甲基硫酸銨；N，N-二(2-牛油氧基-2-氧代-乙基)-N，N-二甲基氯化銨；N，N-二(2-卡諾拉菜籽油氧基-2-氧代-乙基)-N,N-二甲基氯化銨；N，N-二(2-牛油氧基乙基羰氧基乙基)-N,N-二甲基氯化銨；N,N-二(2-卡諾拉菜籽油氧基乙基羰氧基乙基)-N，N-二甲基氯化銨；N-(2-牛油氧基-2-乙基)-N-(2-牛油氧基-2-氧代-乙基)-N,N-二甲基氯化銨；]^-(2-卡諾拉菜籽油氧基-2-乙基)-^(2-卡諾拉菜籽油氧基-2-氧代-乙基)-N,N-二甲基氯化銨；N，N,N-三(牛油基-氧基-乙基)-N-甲基氯化銨；N，N，N-三(卡諾拉菜籽油基-氧基-乙基)-N-甲基氯化銨；1,2-二牛油氧基-3-N,N，N-三甲基丙烷氯化銨；以及1,2-二卡諾拉菜籽油氧基-3-N，N,N-三甲基丙烷氯化銨。適合的織物軟化活性季銨化合物還有式(V)的化合物R62R72N+X-(V)，其中R6、W和X具有上面對式(I)定義的相同含義，條件是W不是氫。優(yōu)選的式(V)化合物的例子是二牛油二甲基氯化銨、二牛油二甲基甲基硫酸銨、二(氫化的牛油)二甲基氯化銨、二硬脂基二甲基氯化鉸和二山?；谆然@。適合的織物軟化活性季銨化合物還有式(vi)和(vn)的化合物(VI)[R7-C(0)NHCH2CH2]2N+R6[CH2CH2OH]X-R~N-CH2CH2-Q-R7(VII)其中R6、117和X具有上面對式(I)定義的相同含義，條件是W不是氫，Q是-O-C(O)-或-NH-C(O)-。對于作為漂洗循環(huán)軟化劑的應(yīng)用，本發(fā)明的織物軟化組合物優(yōu)選包括0.1-5重量％的香料輸送體系、1-50重量％的織物軟化活性季銨化合物和水。更優(yōu)選地，織物軟化組合物包括0.2-2重量％的香料輸送體系，最優(yōu)選0.3-1.0重量％。除了香料輸送體系、一種或多種織物軟化活性季銨化合物和水之外，所述織物軟化組合物可以包括現(xiàn)有技術(shù)中配制水性織物軟化組合物的已知其他添加劑，如粘度和分散助劑、穩(wěn)定劑、防污劑、殺菌劑、非離子軟化劑、著色劑、防腐劑、光學(xué)增亮劑、不透明劑、織物調(diào)節(jié)劑、表面活性劑、防收縮劑、防皺劑、織物松脆劑、防斑劑、殺真菌劑、防腐蝕劑和/或消泡劑。適合的添加劑記載在US6，737，392的欄8，行1-欄14，行6中，在此以引用的方式加入本文。對于作為加入干燥劑的軟化劑的應(yīng)用，本發(fā)明的織物軟化組合物優(yōu)選包括含有0.1-5重量％的香料輸送體系和1-99重量％的置于吸收性制品上的織物軟化活性季銨化合物的混合物。更優(yōu)選地，織物軟化組合物包括0.2-2重量％的香料輸送體系，最優(yōu)選0.3-1.0重量％。其上置有織物軟化活性材料并用作加入干燥劑的軟化劑的吸收性制品以及在適合的吸收性制品上放置織物軟化組合物的方法是現(xiàn)有技術(shù)中公知的。優(yōu)選地，吸收性制品呈包括織造或非織造纖維材料的片狀。更優(yōu)選地，所述片是紙片或非織造絨頭織物或由纖維素制成的織布、再生的纖維素或聚酯纖維?？椩旌头强椩炖w維材料的適合片以及在所述片上沉積織物軟化組合物的方法公開在US3,686,025中，在此以引用的方式加入本文。在這種實(shí)施方案中，織物軟化組合物可以置于在所述片的表面上，或優(yōu)選在所述片的纖維之間。在可選實(shí)施方案中，吸收性制品包括海綿狀或開孔剛性泡沫材料，其中織物軟化組合物置于海綿或泡沫的孔中。除了織物軟化活性季銨化合物之外，用作加入干燥劑的軟化劑的織物軟化組合物還可以包括一種或多種助軟化劑，其是具有以下結(jié)構(gòu)的叔胺的羧酸鹽R10R11R12NH+R13COO-其中R^是含有約8-約30個(gè)碳原子的長鏈垸基或烯基；R"和R12相同或不同并選自含有1-30個(gè)碳原子的垸基、含有2-30個(gè)碳原子的羥烷基和式R"(OCHR"CH2)n的烷基醚基團(tuán)，其中R"是氫、含有1-30個(gè)碳原子的烷基或含有3-30個(gè)碳原子的烯基，R"是氫或甲基，n為1-30;其中R'o、R11、R"和R"鏈可以是插入酯的基團(tuán)(esterinterruptedgroups);其中R"是含有8-30個(gè)碳原子的烷基、烯基、芳基、烷芳基或芳烷基。用于形成胺鹽的胺和酸可以是混合鏈長度而不是單鏈長度，并可以包括源于天然脂肪和油或生成混合鏈長度的合成方法的材料。助軟化劑優(yōu)選其軟化點(diǎn)為35°C-100°C。用作形成助軟化劑叔胺鹽的原料的優(yōu)選叔胺是月桂基二甲基胺、肉豆蔻基二甲基胺、硬脂基二甲基胺、牛油二甲基胺、椰子二甲基胺、二月桂基甲基胺、二硬脂基甲基胺、二牛油甲基胺、油基二甲基胺、二油基甲基胺、月桂基-二(3-羥丙基)胺、硬脂基-二(2-羥基乙基)胺、三月桂基胺和月桂基乙基甲基胺。用作形成助軟化劑叔胺鹽的原料的優(yōu)選羧酸是硬脂酸、油酸、月桂酸、肉豆蔻酸和棕櫚酸。除了香料輸送體系、一種或多種織物軟化活性季銨化合物和吸收性基底之外，用作加入干燥劑的軟化劑的所述織物軟化組合物可以包括現(xiàn)有技術(shù)中配制織物軟化劑的己知其他添加劑，如非離子表面活性劑，脂肪酸和烷氧基化的脂肪酸、穩(wěn)定劑、防污劑、殺菌劑、非離子軟化劑、著色劑、防腐劑、光學(xué)增亮劑、織物調(diào)節(jié)劑、表面活性劑、防收縮劑、防皺劑、織物松脆劑、防斑劑、殺真菌劑和/或防腐蝕劑。適合的添加劑記載在US6，737，392的欄9，行47-欄14，行6中，在此以引用的方式加入本文。與用包括現(xiàn)有技術(shù)香料輸送體系的組合物處理的織物相比，本發(fā)明的織物軟化組合物賦予用所述組合物處理的織物更強(qiáng)和更持久的香味。因此，可以使用比現(xiàn)有技術(shù)中更低量的香味化合物配制所述織物軟化組合物。E.衣用洗滌劑組合物本發(fā)明還提供包括本發(fā)明的香料輸送體系和一種或多種表面活性劑的衣用洗滌劑組合物。本發(fā)明中，術(shù)語"衣用洗滌劑組合物"包括用于在水洗液體中清潔織物的所有組合物。本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物可以是固體組合物。所述固體組合物可以具有粉末、微?；虺尚腕w的外觀。微?；虺尚腕w形式的組合物可以包括與顆?；虺尚腕w不同的顆粒形式的香料輸送體系?？蛇x擇地，香料輸送體系可以被包括進(jìn)入還包括衣用洗滌劑組合物的其他成分的微?；虺尚腕w中。成型體可以是擠出物狀、球狀、塊狀或片狀。所述成型體可以通過加壓聚集方法制備，例如擠出、壓塊或壓片。加壓成型體形式的衣用洗滌劑組合物可以含有額外的粘結(jié)劑，以改進(jìn)成型體的硬度。然而，加壓成型體形式的衣用洗漆劑組合物優(yōu)選未使用額外的粘結(jié)劑，其中洗滌活性組分之一優(yōu)選是非離子表面活性劑用作粘結(jié)劑。在另一個(gè)實(shí)施方案中，本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物可以是液體或凝膠組合物，其中本發(fā)明的香料輸送體系在液體或凝膠相中分散。除了香料輸送體系之外，洗滌劑的其他固體組分可以在液體或凝膠相中分散。優(yōu)選選擇液體或凝膠組合物的流變性能以保持所有固體組分在保存時(shí)在液體或凝膠相中是分散的，沒有沉降出固體。優(yōu)選地，液體或凝膠組合物表現(xiàn)出觸變性或假塑性流動(dòng)。所述流動(dòng)性能可以通過添加劑實(shí)現(xiàn)，如分散性粘土，特別是蒙脫石；沉淀二氧化硅或熱解法二氧化硅；植物膠，特別是黃原膠；以及合成的聚合物增稠劑，如包括羧基的乙烯基聚合物。本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物包括一種或多種表面活性劑，優(yōu)選陰離子、非離子或陽離子表面活性劑或其組合。適合的陰離子表面活性劑例如是具有磺酸根基團(tuán)的表面活性劑，優(yōu)選烷基苯磺酸鹽、烷烴磺酸鹽、a-烯烴磺酸鹽、a-硫代脂肪酸酯或硫代琥珀酸鹽。優(yōu)選的烷基苯磺酸鹽包括8-20個(gè)碳原子、特別10-16個(gè)碳原子的直鏈或支鏈烷基。優(yōu)選的烷烴磺酸鹽包括12-18個(gè)碳原子的直鏈垸基。優(yōu)選的a-烯烴磺酸鹽是具有12-18個(gè)碳原子的磺化的a-烯烴的產(chǎn)物。優(yōu)選的ot-硫代脂肪酸酯是具有12-18個(gè)碳原子的脂肪酸和選自甲醇、乙醇、l-丙醇和2-丙醇的短鏈醇的磺化的脂肪酸酯的產(chǎn)物。另一類適合的陰離子表面活性劑是包括硫酸根基團(tuán)的表面活性齊U，優(yōu)選烷基硫酸鹽和醚硫酸鹽。優(yōu)選的垸基硫酸鹽包括12-18個(gè)碳原子的直鏈垸基。適合的是P-支鏈烷基硫酸鹽和在垸基中心包括一個(gè)或多個(gè)支鏈的烷基硫酸鹽。優(yōu)選的醚硫酸鹽是用2-6個(gè)環(huán)氧乙烷單元乙氧基化具有12-18個(gè)碳原子的直鏈醇、然后硫酸酯化的產(chǎn)物。另一類適合的陰離子表面活性劑是皂，例如月桂酸、肉豆蔻酸、棕櫚酸、硬脂酸或其混合物的堿金屬鹽和天然脂肪酸混合物例如椰子脂肪酸、棕櫚仁脂肪酸或牛油脂肪酸的堿金屬鹽適合的非離子表面活性劑例如是烷氧基化的化合物，特別是乙氧基化的和丙氧基化的化合物。優(yōu)選的是烷基苯酚或脂肪醇的縮合產(chǎn)物，具有1-50當(dāng)量的環(huán)氧乙烷、環(huán)氧丙烷或其混合物，特別是具有1-10當(dāng)量的縮合產(chǎn)物。另一類適合的非離子表面活性劑是多羥基脂肪酸酰胺，其中酰胺氮被帶有一個(gè)或多個(gè)可以被另外地烷氧基化的羥基的有機(jī)殘基所取代。另一類適合的非離子表面活性劑是包括8-22個(gè)碳原子、特別是12-18個(gè)碳原子的直鏈或支鏈鏈烷基的烷基糖苷和優(yōu)選源于葡萄糖的單-或二糖苷單元。適合的陽離子表面活性劑例如是單烷氧基化的或二烷氧基化的季銨化合物，其包括一個(gè)或兩個(gè)羥烷基和具有6-18個(gè)鍵合至氮的碳原子的烷基。本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物還包括其他組分，例如增效劑、堿性組分、漂白劑、漂白活化劑、酶、螯合劑、變灰抑制劑、泡沫抑制劑、增亮劑或著色劑。適合的增效劑是能夠從水溶液中螯合鈣或鎂離子的所有化合物或組合物。優(yōu)選的增效劑是堿金屬磷酸鹽和堿金屬多磷酸鹽，特別是三磷酸五鈉；水溶性或水不溶性硅酸鈉，特別是式NasSi205的層狀硅酸鹽；結(jié)構(gòu)型A、X和P的沸石和其混合物；以及檸檬酸三鈉。除了增效劑之外可以使用有機(jī)助增效劑，例如聚丙烯酸，聚天門冬氨酸和丙烯酸與甲基丙烯酸、丙烯醛或磺酸化的乙烯基單體的共聚物和其堿金屬鹽以及其混合物。用于本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物的適合堿性組分在衣用洗漆劑的使用濃度時(shí)在水洗液體中提供8-12的pH值。優(yōu)選的堿性組分是碳酸鈉、倍半碳酸鈉和偏硅酸鈉。其他可溶的堿金屬硅酸鹽也是適合的。用于本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物的適合漂白劑是過氧化合物，如堿金屬過硼酸鹽、堿金屬碳酸鹽過氧化氫合物、堿金屬過硅酸鹽、堿金屬過硫酸鹽、堿金屬過氧磷酸鹽、堿金屬過氧焦磷酸鹽、二酰基過氧化物、芳香族過氧酸和脂肪族過氧酸。優(yōu)選的漂白劑是過硼酸鈉四水合物、過硼酸鈉一水合物、碳酸鈉過氧化氫合物、過氧化月桂酸、過氧化硬脂酸、s-鄰苯二甲酰亞氨基過氧化羧酸、1,12-二過氧化十二垸二酸、1，9-二過氧化壬二酸和2-癸基二過氧化丁烷-1，4-二酸。最優(yōu)選的是過硼酸鈉四水合物、過硼酸鈉一水合物和涂布的碳酸鈉過氧化氫合物。適用在液體洗漆劑組合物中的涂布的碳酸鈉過氧化氫合物記載在WO2004/056955中，在此以引用的方式加入本文。用于本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物的適合漂白活化劑是具有與氮或氧原子鍵合的?；幕衔铮湓谒芤褐信c過氧化氫發(fā)生過水解反應(yīng)，生成過氧化羧酸。優(yōu)選的化合物是過?；膩喭槎罚貏e是四乙?；叶?TAED);酰化的三嗪酮，特別是1,5-二乙?；?2,4-二氧代六氫-l,3,5-三嗪(DADHT);?；母孰?，特別是四乙?；孰?TAGU);N-?；啺罚貏e是N-壬?；牾啺?NOSI);?；谋椒踊撬猁}，特別是正壬酰氧基苯磺酸鹽和異壬酰氧基苯磺酸鹽(n-NOBS和異NOBS);羧酸酐，如鄰苯二甲酸酐；酰化的多元醇，如乙二醇二乙酸酯，2,5-二乙酰氧基-2，5-二氫呋喃，乙?；纳嚼嫣谴己透事洞己王；奶?，如五乙?；咸烟?；N-?；膬?nèi)酰胺，特別是N-乙酰基己內(nèi)酰胺，N-乙?；靸?nèi)酰胺，N-壬?；簝?nèi)酰胺和N-壬?；?戊內(nèi)酰胺。另一類適合的漂白活化劑是包括胺或季銨基團(tuán)的腈，記載在TensideSurf.Det.1997，34(6)，頁404-409中，在此以引用的方式加入本文。另一類適合的漂白活化劑是能夠活化過氧化氫進(jìn)行污漬漂白的過渡金屬絡(luò)合物。適合的過渡金屬絡(luò)合物記載在EP-A0544490頁2，行4-頁3，行57;WO00/52124頁5，行9-頁8，行7和頁8，行19-頁11，行14;WO04/039932，頁2,行25-頁10，行21;WO00/12808頁6，行29-頁33，行29;WO00/60043頁6，行9-頁17，行22;WO00/27975，頁2，行1-18和頁3，行7-頁4，行6;WO01/05925，頁l，行28-頁3，行14;WO99/64156，頁2，行25-頁9，行18;以及GB-A2309976，頁3，行1-頁8，行32，在此以引用的方式加入本文。本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物還可以包括增強(qiáng)清潔作用的酶，優(yōu)選脂肪酶、角質(zhì)酶、淀粉酶、中性和堿性蛋白酶、酯酶、纖維素酶、果膠酶、乳糖酶和過氧化物酶和其混合物。酶可以是涂布的或可以被吸附到一種或多種載體組分上，以防止酶活性損失。本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物還可以包括螯合劑，在使用洗滌劑組合物時(shí)其能夠螯合洗滌劑組合物和洗滌液體中的過渡金屬離子并抑制過氧化合物的分解。優(yōu)選的螯合劑是膦酸，特別是羥基乙烷-l，l-二膦酸酯、次氮基三亞甲基膦酸酯、二乙烯三胺-五(亞甲基膦酸酯)、乙二胺-四(亞甲基膦酸酯)和六亞甲基二胺-四(亞甲基膦酸酯)；次氮基三乙酸；聚氨基羧酸、特別是乙二胺四乙酸、二乙烯三胺五乙酸、乙二胺-N,N'-二琥珀酸、甲基甘氨酸-二乙酸和聚天門冬氨酸；多元羧酸和羥基羧酸，特別是酒石酸和檸檬酸；以及所述優(yōu)選螯合劑的堿金屬和銨鹽。本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物還可以包括變灰抑制劑，以保持污垢顆粒懸浮在洗滌液體中，并抑制污垢在纖維上再沉積。適合的變灰抑制劑例如是纖維素醚，優(yōu)選羧甲基纖維素和其堿金屬鹽、甲基纖維素、羥乙基纖維素、羥丙基纖維素和聚乙烯基吡咯烷酮。本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物還可以包括泡沫抑制劑，以降低在使用時(shí)在洗滌液體中形成泡沫。適合的泡沫抑制劑例如是有機(jī)聚硅氧烷，優(yōu)選具有小顆粒二氧化硅的聚二甲基硅氧烷、石蠟、蠟以及其混合物。所述泡沫抑制劑在本領(lǐng)域中是已知的。本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物還可以包括增亮劑，其通過吸附到纖維上、吸收UV光并通過熒光再發(fā)射藍(lán)光以補(bǔ)償纖維變黃。適合的增亮劑例如是二氨基二苯乙烯二磺酸的衍生物，如4，4'-雙-(2-苯氨基-4-嗎啉基-l，3,5-三嗪基-6-氨基)-二苯乙烯-2,2'-二磺酸和其堿金屬鹽或取代的二苯基苯乙烯類，如4,4'-雙-(2-硫代苯乙烯基)-二苯基和其堿金屬±卜JUL,本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物還可以包括著色劑，以為組合物提供更令人愉快的外觀。液體或凝膠形式的本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物還可以包括不高于30重量％的有機(jī)溶劑、優(yōu)選甲醇、乙醇、正丙醇、異丙醇、正丁醇、乙二醇、1，2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、甘油、二乙二醇、乙二醇甲基醚、乙醇胺、二乙醇胺或三乙醇胺或其混合物。與用包括現(xiàn)有技術(shù)香料輸送體系的組合物處理的織物相比，本發(fā)明的衣用洗滌劑組合物賦予用所述組合物處理的織物更強(qiáng)和更持久的香味。因此，可以使用比現(xiàn)有技術(shù)中更低量的香味化合物配制所述衣用洗滌劑組合物。F.其他用途本發(fā)明的香料輸送體系還可以用于將香料輸送到織物之外的表面上，如皮膚、頭發(fā)或固體表面。因此，其也可以有利地用在個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品中，如洗發(fā)香波、頭發(fā)調(diào)節(jié)劑、身體洗劑、淋浴凝膠、皂、皮膚護(hù)理霜?jiǎng)┖拖匆?、皮膚調(diào)節(jié)劑、遮光劑、除臭劑、防汗劑或彩妝。其還可用在抽水馬桶清潔劑、抽水馬桶凝膠、車用香波和漂洗助劑中。實(shí)施例以下實(shí)施例用以闡明本發(fā)明，而不是用來限制本發(fā)明的范圍。實(shí)施例h制備陽離子有機(jī)硅烷將157.4g的3-氨基丙基三乙氧基硅烷(DynasilaneAMEO)禾卩124g去離子水置于600mlParr反應(yīng)器中。抽空反應(yīng)器，用氮?dú)鉀_洗三次除去空氣。將反應(yīng)器加熱到7(TC，關(guān)閉，30min內(nèi)加入36g氯代甲烷。初始放熱之后，將反應(yīng)混合物加熱到90°C，以完成剩余反應(yīng)。當(dāng)反應(yīng)器內(nèi)壓力降到小于0.34bar(5psi)時(shí)，加入127.8g的22.3重量％氫氧化鈉水溶液，攪拌混合物30min。然后，再加入36g氯代甲烷，攪拌混合物，直到反應(yīng)器內(nèi)壓力降到小于0.34bar(5psi)。加入第二部分127.8g的22.3重量％氫氧化鈉水溶液，攪拌混合物30min。隨后，加入第三部分氯代甲垸，攪拌混合物，直到反應(yīng)器內(nèi)壓力降到小于0.34bar(5psi)。最后，將反應(yīng)混合物冷卻到環(huán)境溫度，過濾掉反應(yīng)中形成的沉淀，得到陽離子有機(jī)硅烷的水溶液。實(shí)施例2:用陽離子有機(jī)硅烷接枝二氧化硅用10ml去離子水稀釋4.44g實(shí)施例1中制備的陽離子有機(jī)硅烷溶液，并在室溫下以1ml分批加到DegussaAG制造的20g沉淀二氧化硅Sipernat22中，同時(shí)持續(xù)混合二氧化硅。得到的產(chǎn)物在強(qiáng)制通風(fēng)爐中在ll(TC下加熱15h，除去水，完成接枝反應(yīng)。實(shí)施例3:用陽離子有機(jī)硅垸接枝二氧化硅重復(fù)實(shí)施例2，但是使用DegussaAG制造的顆粒狀的熱解法二氧化硅Aeroperl300/30代替沉淀二氧化硅Sipemat22。實(shí)施例4:制備香料輸送體系將1g實(shí)施例2中得到的干產(chǎn)品置于混合器中，緩慢加入2gInternationalFlavors&FragrancesInc.制造的液體香料組合物5862-HBH-LFS,同時(shí)混合接枝的二氧化硅。以自由流動(dòng)粉末獲得香料載體體系，其在載體上包括67重量％香料。實(shí)施例5:制備香料輸送體系重復(fù)實(shí)施例4，使用實(shí)施例3中得到的干產(chǎn)品代替實(shí)施例2中得到的干產(chǎn)品。實(shí)施例6:用氨基硅烷接枝二氧化硅(比較例)將2g的3-氨基丙基三乙氧基硅烷(DynasilaneAMEO)溶解在10ml去離子水中，室溫下加入3,25g的10重量％鹽酸水溶液。得到的溶液在室溫下以1ml分批加到DegussaAG制造的20g沉淀二氧化硅Sipemat22中，同時(shí)持續(xù)混合二氧化硅。得到的產(chǎn)物在強(qiáng)制通風(fēng)爐中在11(TC下加熱15h，除去水，完成接枝反應(yīng)。實(shí)施例7:用氨基硅垸接枝二氧化硅(比較例)重復(fù)實(shí)施例6，但是使用DegussaAG制造的顆粒狀的熱解法二氧化硅Aeroperl300/30代替沉淀二氧化硅Sipernat22。實(shí)施例8:制備香料輸送體系(比較例)重復(fù)實(shí)施例4，但是使用實(shí)施例6中得到的干產(chǎn)品代替實(shí)施例2中得到的干產(chǎn)品。實(shí)施例9:制備香料輸送體系(比較例)重復(fù)實(shí)施例4，但是使用實(shí)施例7中得到的干產(chǎn)品代替實(shí)施例2中得到的干產(chǎn)品。實(shí)施例10:織物軟化組合物VarisoftWE16是氫化牛油脂肪酸與三乙醇胺反應(yīng)產(chǎn)物在異丙醇中90重量％的溶液，其用硫酸二甲酯季銨化，將其用作織物軟化活性組合物。VarisoftWE16包括N,N-二(牛油氧基乙基)-N-甲基-N-(2-羥乙基)-甲基硫酸銨作為主成分。將33gVarisoftWE16加熱到40'C,攪拌下緩慢加到165.4g去離子水中。平行加入0.66g的25重量％氯化鈣溶液以控制混合物的粘度。得到的分散體冷卻到室溫，攪拌下加入實(shí)施例4中制備的2.09g香料輸送體系。混合物再次緩慢攪拌2h，將香料輸送體系均勻分布在分散體中。得到的分散體含有約15重量％的織物軟化活性物和在香料輸送體系中包括的約0.7重量％的香料。分散體的pH為4.5，使用Brookfidd粘度計(jì)在室溫下用錠子no.2測得粘度為40-170cps。實(shí)施例ll:織物軟化組合物重復(fù)實(shí)施例10，但是使用實(shí)施例5中制備的香料輸送體系代替實(shí)施例4中制備的香料輸送體系。實(shí)施例12:織物軟化組合物(比較例)重復(fù)實(shí)施例10，但是使用實(shí)施例8中制備的香料輸送體系代替實(shí)施例4中制備的香料輸送體系。實(shí)施例13:織物軟化組合物(比較例)重復(fù)實(shí)施例10，但是使用實(shí)施例9中制備的香料輸送體系代替實(shí)施例4中制備的香料輸送體系。實(shí)施例14:織物軟化組合物(比較例)重復(fù)實(shí)施例10，但是使用InternationalFlavors&FragrancesInc.制造的1.44g液體香料組合物5862-HBH-LFS代替實(shí)施例4中制備的香料輸送體系?？椢镘浕M合物的應(yīng)用測試在標(biāo)準(zhǔn)Kenmore洗衣機(jī)中，使用冷洗滌和冷漂洗設(shè)置，使用50g1993AATCC(AmericanAssociationofTextileChemistsandColorists)標(biāo)準(zhǔn)參考洗滌劑，洗滌總重量約1700g的四塊棉巾和三片50%棉-50%聚酯織物。在漂洗循環(huán)開始時(shí)，將22.7g織物軟化組合物加到洗衣機(jī)中。洗過的織物束在標(biāo)準(zhǔn)Kenmore洗衣干燥機(jī)中干燥1h。干燥的棉巾在室溫下保持，12h禾卩7天儲(chǔ)存后分析香味強(qiáng)度。使用SensoryEvaluationTechniques,M.Meilgaard，G.V.Civille，B.T.Carr，CRCPress,頁88-91，254和268中所述的成對排序方法(pairwiserankingmethod),使用4或5名成員的小組，評價(jià)香味強(qiáng)度。評價(jià)兩組織物軟化組合物組1:實(shí)施例12(比較例)實(shí)施例10實(shí)施例14(比較例)組2:實(shí)施例13(比較例)實(shí)施例11實(shí)施例14(比較例)成對排序結(jié)果示于表l-4中，其中數(shù)字表明等級數(shù)字，縱列的組合物比橫排的組合物具有更強(qiáng)的香味。在所有等級中，與不包括載體體系的實(shí)施例14的織物軟化組合物或包括用氨基硅烷接枝的二氧化硅載體體系的實(shí)施例12和13的織物軟化組合物相比，包括本發(fā)明的香料輸送體系的實(shí)施例10和11的織物軟化組合物提供明顯較高水平的香味。本發(fā)明的香料輸送體系賦予織物更強(qiáng)和更持久的香味。表1:組1，12h后香味強(qiáng)度<table>tableseeoriginaldocumentpage39</column></row><table>表2:組l，7天后香味強(qiáng)度<table>tableseeoriginaldocumentpage39</column></row><table>表3:組2，12h后香味強(qiáng)度<table>tableseeoriginaldocumentpage39</column></row><table>表4:組2，7天后香味強(qiáng)度<table>tableseeoriginaldocumentpage39</column></row><table>權(quán)利要求1.香料輸送體系，其包括a)具有表面硅烷醇基團(tuán)的水不溶性載體顆粒，其中至少部分所述硅垸醇基團(tuán)通過與至少一種有機(jī)硅烷接枝而被有機(jī)殘基所取代，以及其中至少部分所述有機(jī)殘基帶有帶正電^:的官能團(tuán)，和b)吸附到所述載體顆粒上或吸收進(jìn)所述載體顆粒中的香料。2.如權(quán)利要求1所述的香料輸送體系，其中所述載體顆粒包括二氧化硅、硅酸鹽、硅鋁酸鹽或其混合物。3.如權(quán)利要求2所述的香料輸送體系，其中所述二氧化硅選自沉淀二氧化硅、熱解法二氧化硅和硅膠。4.如權(quán)利要求2所述的香料輸送體系，其中所述硅鋁酸鹽是沸石。5.如權(quán)利要求4所述的香料輸送體系，其中所述沸石選自沸石X、沸石Y和脫鋁沸石Y。6.如前述權(quán)利要求任一項(xiàng)所述的香料輸送體系，其中基本上所有的有機(jī)殘基帶有至少一個(gè)帶正電荷的官能團(tuán)。7.如前述權(quán)利要求任一項(xiàng)所述的香料輸送體系，其中所述帶正電荷的官能團(tuán)是季銨基團(tuán)。8.如前述權(quán)利要求任一項(xiàng)所述的香料輸送體系，其中香料與載體顆粒的重量比為0.01-5。9.一種制造權(quán)利要求1所述的香料輸送體系的方法，其包括以下步驟a)使具有表面硅烷醇基團(tuán)的水不溶性載體顆粒與具有至少一個(gè)包括堿性氮原子的官能團(tuán)的有機(jī)硅烷反應(yīng)，以得到載體顆粒，其中至少部分所述硅烷醇基團(tuán)被帶有所述官能團(tuán)的有機(jī)殘基取代；b)使步驟a)中得到的顆粒與烷基化劑反應(yīng)，以得到載體顆粒，其中至少部分所述有機(jī)殘基帶有至少一個(gè)包括烷基化的氮原子并帶有正電荷的官能團(tuán)；和c)使步驟b)中得到的顆粒與香料接觸，以將所述香料吸附到所述顆粒上或?qū)⑺鱿懔衔者M(jìn)所述顆粒中。10.—種制造如權(quán)利要求1所述的香料輸送體系的方法，其包括以下步驟a)使具有至少一個(gè)包括堿性氮原子的官能團(tuán)的有機(jī)硅烷與垸基化劑反應(yīng)，以得到具有至少一個(gè)包括垸基化的氮原子并帶有正電荷的官能團(tuán)的有機(jī)硅垸；b)使步驟a)中得到的產(chǎn)物與具有表面硅垸醇基團(tuán)的不溶性載體顆粒反應(yīng)，以得到載體顆粒，其中至少部分所述硅垸醇基團(tuán)被帶有所述官能團(tuán)的有機(jī)殘基取代，所述官能團(tuán)包括烷基化的氮原子并帶有正電荷；禾口c)使步驟b)中得到的顆粒與香料接觸，以將所述香料吸附到所述顆粒上或?qū)⑺鱿懔衔者M(jìn)所述顆粒中。11.如權(quán)利要求9所述的方法，其中所述有機(jī)硅垸具有下式-(R'0)3_nR2nSi(CH2)3Z其中R'和I^獨(dú)立地是甲基、乙基、正丙基或正丁基，n是0或1，Z是NR3114、咪唑基或2-咪唑啉-l-基，尺3和W獨(dú)立地是氫、甲基、乙基、C3.20烷基、C7.26芳垸基、(CH2CH20)mR5或(CH2CH2NH)mR5，m是1-4，禾口W是氫、甲基、乙基、C3-20烷基或C7.26芳烷基。12.如權(quán)利要求9所述的方法，其中所述烷基化劑選自硫酸二甲酯、硫酸二乙酯、碳酸二甲酯、氯代甲烷、溴代甲烷和芐基氯。13.如權(quán)利要求10所述的方法，其中在步驟a)中反應(yīng)的有機(jī)硅烷具有下式(R'0)3.nR2nSi(CH2)3Z其中R'和pe獨(dú)立地是甲基、乙基、正丙基或正丁基，n是0或1，Z是NR3114、咪唑基或2-咪唑啉-l-基，W和W獨(dú)立地是氫、甲基、乙基、C3-2。烷基、C7.26芳垸基、(CH2CH20)mR5或(CH2CH2NH)mR5，m是1_4，禾口RS是氫、甲基、乙基、C3-20烷基或C7-26芳烷基。14.如權(quán)利要求IO所述的方法，其中所述烷基化劑選自硫酸二甲酯、硫酸二乙酯、碳酸二甲酯、氯代甲垸、溴代甲垸和芐基氯。15.—種制造權(quán)利要求1所述的香料輸送體系的方法，其包括以下步驟a)使具有表面硅垸醇基團(tuán)的水不溶性載體顆粒與具有至少一個(gè)包括堿性氮原子或羥基的官能團(tuán)的有機(jī)硅垸反應(yīng)，以得到載體顆粒，其中至少部分所述硅烷醇基團(tuán)被帶有所述官能團(tuán)的有機(jī)殘基取代；b)使步驟a)中得到的顆粒與包括環(huán)氧或氯乙醇官能團(tuán)的季銨化合物反應(yīng)，以得到載體顆粒，其中至少部分所述有機(jī)殘基帶有至少一個(gè)包括季銨基團(tuán)的官能團(tuán)；和c)使步驟b)中得到的顆粒與香料接觸，以將所述香料吸附到所述顆粒上或?qū)⑺鱿懔衔者M(jìn)所述顆粒中。16.如權(quán)利要求15所述的方法，其中包括環(huán)氧官能團(tuán)的季銨化合物是三甲基-l-(2,3-環(huán)氧丙基)氯化銨。17.如權(quán)利要求15所述的方法，其中包括氯乙醇官能團(tuán)的季銨化合物是三甲基-l-(3-氯-2-羥丙萄-氯化銨。18.織物軟化組合物，其包括權(quán)利要求1-8任一項(xiàng)所述的香料輸送體系和一種或多種織物軟化活性季銨化合物。19.如權(quán)利要求18所述的織物軟化組合物，其包括一種或多種式(i)的織物軟化活性季銨化合物(I)R64-mN+[(CH2)n-Q-R7]mX-其中各個(gè)R6獨(dú)立地是C垸基、C,.C6羥垸基或^s;___R"獨(dú)立地是氫、Cn.C22直鏈烷基、Cn.C22支鏈垸基、(:(22直鏈烯基或Cn.C22支鏈烯基，條件是至少一個(gè)W不是氫；Q獨(dú)立地選自具有式-O-C(O)-、-C(O)O-、-NR8-C(0)-、-C(0)-NR8-、-o-c(o)-o-、-0^119-0-(:(0)-或-0^(0(:0117)-012-0-(:(0)-的單元，其中RS是氫、甲基、乙基、丙基或丁基，W是氫或甲基；m是1-4;n是1-4;禾口X'是軟化劑相容的陰離子。20.如權(quán)利要求19所述的織物軟化組合物，其中116是甲基；Q是匿O-C(O)-或-NH-C(O)-;m是2或3;n是2;以及X'是氯離子或甲基硫酸根離子。21.如權(quán)利要求18所述的織物軟化組合物，其包括選自式(n)-(vn)化合物的一種或多種織物軟化活性季銨化合物(ii)1161^[(:恥服90司[(:恥肌90<:(0)1^]2乂-(m)rSn^cHzChrSoc,7]^-(iv)rv[ch2chr90h][ch2ch2nhc(o)r7]2x-(V)R62R72N+X-(VI)[R'-CXCONHCHzCHAN^^CH^HzOHJX-<formula>formulaseeoriginaldocumentpage5</formula>(VII)其中各個(gè)W獨(dú)立地是CVC6烷基、d.C6羥烷基或芐基;Rj獨(dú)立地是Cn.C22直鏈垸基、Cu.C22支鏈垸基、Cn.C22直鏈烯基或Cn.C22支鏈烯基；Q是-O-C(O)-或-NH-C(O)-;禾口X—是軟化劑相容的陰離子。22.如權(quán)利要求18-21任一項(xiàng)所述的織物軟化組合物，其包括0.1-5重量％的所述香料輸送體系、1-50重量％的織物軟化活性季銨化合物并且還包括水。23.如權(quán)利要求18-22任一項(xiàng)所述的織物軟化組合物，其包括含有0.1-5重量％的香料輸送體系和1-99重量％的置于吸收性制品上的織物軟化活性季銨化合物的混合物。24.衣用洗滌劑組合物，其包括權(quán)利要求1-8任一項(xiàng)所述的香料輸送體系和一種或多種表面活性劑。全文摘要本發(fā)明公開了香料輸送體系，其包括具有表面硅烷醇的不溶性載體顆粒，所述表面硅烷醇用有機(jī)硅烷接枝并帶有具有帶正電荷的官能團(tuán)的有機(jī)殘基；和吸附到所述載體顆粒上或吸收進(jìn)所述載體顆粒中的香料。所述香料輸送體系賦予用含有該香料輸送體系的組合物處理的織物持久的香味。文檔編號A61K8/25GK101124310SQ200580048529公開日2008年2月13日申請日期2005年12月20日優(yōu)先權(quán)日2004年12月21日發(fā)明者P·弗蘭克申請人:德古薩有限責(zé)任公司