菟絲子提取物及其制備方法和菟絲子配方顆粒的制作方法
【專(zhuān)利摘要】本發(fā)明公開(kāi)了一種菟絲子提取物及其制備方法和菟絲子配方顆粒，所述制備方法步驟如下：取菟絲子，加入用冰乙酸調(diào)節(jié)pH為3-4的水，再按菟絲子的質(zhì)量，加0.5wt%-1.5wt%的纖維素酶和/或果膠酶進(jìn)行酶解，水提，過(guò)濾，得濾液；將濾液減壓濃縮至清膏，干燥，即可。本發(fā)明所述制備方法，經(jīng)發(fā)明人的大量實(shí)驗(yàn)和研究，得出采用酶解技術(shù)破壞菟絲子種皮結(jié)構(gòu)，降低菟絲子因加水后種皮表面產(chǎn)生的粘性，并確定了酶解和提取過(guò)程中的最佳參數(shù)，使得金絲桃苷和總黃酮的提取率得到顯著提高，進(jìn)而解決了菟絲子有效成分提取率偏低的問(wèn)題。該方法簡(jiǎn)單易操作，且適合大規(guī)模生產(chǎn)。
【專(zhuān)利說(shuō)明】菟絲子提取物及其制備方法和菟絲子配方顆粒
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明涉及中藥領(lǐng)域，特別是涉及一種菟絲子提取物及其制備方法和菟絲子配方顆粒。
【背景技術(shù)】
[0002]英絲子為旋花科植物南方英絲子(Cuscuta australis R.Br.)或英絲子(Cuscutachinensis Lam.)的干燥成熟種子。性味辛、甘，平。歸肝、腎、脾經(jīng)。具有補(bǔ)益肝腎，固精縮尿，安胎，明目，止瀉的功效。用于肝腎不足，腰膝酸軟，陽(yáng)痿遺精，遺尿尿頻，腎虛胎漏，胎動(dòng)不安，目昏耳鳴，脾腎虛瀉。
[0003]菟絲子總黃酮是菟絲子藥材主要活性成分，含量約為3.0%。主要的黃酮類(lèi)化合物有山奈酚、槲皮素、金絲桃苷、紫云英苷等，其中金絲桃苷含量高低是《中國(guó)藥典》2010年版一部所收載的評(píng)價(jià)菟絲子藥材質(zhì)量?jī)?yōu)劣的重要指標(biāo)之一。因此，提高菟絲子配方顆?？傸S酮和金絲桃苷含量，是提高菟絲子配方顆粒的內(nèi)在質(zhì)量的重要手段。
[0004]中藥配方顆粒，是在中醫(yī)藥理論指導(dǎo)下，對(duì)中藥飲片經(jīng)過(guò)各種工藝加工而成用于臨床中醫(yī)處方調(diào)配使用的顆粒劑。目前中藥配方顆粒的藥材提取為水提取，或者提取揮發(fā)油后水提取，但是，由于藥材組織結(jié)構(gòu)不同，不同生產(chǎn)廠家所采用水提取的方法不同，最終導(dǎo)致產(chǎn)品質(zhì)量不一致， 藥效存在差別。 [0005]而目前，菟絲子配方顆粒的制備工藝是采用傳統(tǒng)工藝水提而制成的，由于菟絲子加水后種皮表面會(huì)產(chǎn)生大量粘性物質(zhì)，在工業(yè)化提取時(shí)會(huì)阻礙有效成分的溶出，導(dǎo)致每克菟絲子配方顆粒中金絲桃苷含量較低。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0006]基于此，本發(fā)明的目的在于提供一種菟絲子提取物及其制備方法和菟絲子配方顆粒。
[0007]解決上述技術(shù)問(wèn)題的具體技術(shù)方案如下:
[0008]一種菟絲子提取物的制備方法，包括如下步驟:
[0009](I)酶解、提取
[0010]取菟絲子，加入用冰乙酸調(diào)節(jié)pH為3-4的水，并按菟絲子的質(zhì)量，加入
0.5wt%-l.5wt%的纖維素酶和/或果膠酶進(jìn)行酶解；再加水進(jìn)行提取，過(guò)濾，得濾液；所述酶解的溫度為45-55°C，時(shí)間為l_3h ；
[0011](2)濃縮、干燥
[0012]將步驟⑴所得的濾液減壓濃縮至清膏，干燥，即可。
[0013]在其中一些實(shí)施例中，步驟⑴中所述纖維素酶或果膠酶的添加量為lwt%-l.5wt%。
[0014]在其中一些實(shí)施例中，步驟(1)中所述纖維素酶的活力值為10000U/g，果膠酶的活力值為30000U/g。[0015]在其中一些實(shí)施例中，步驟⑴中所述纖維素酶和果膠酶的質(zhì)量比為1:0.9-1.1。
[0016]在其中一些實(shí)施例中，步驟(1)中所述酶解的溫度為50_55°C。
[0017]在其中一些實(shí)施例中，步驟(1)中所述pH值為3-4的水的添加量為菟絲子的質(zhì)量
2-4 倍。
[0018]在其中一些實(shí)施例中，步驟(1)中所述提取為:加水提取2-3次，每次按菟絲子的質(zhì)量加入8-10倍量的水。
[0019]在其中一些實(shí)施例中，步驟(2)中所述清膏在55_65°C時(shí)相對(duì)密度為1.05-1.10。
[0020]在其中一些實(shí)施例中，步驟(2)中所述干燥為噴霧干燥。
[0021]在其中一些實(shí)施例中，步驟(1)噴霧干燥的進(jìn)風(fēng)溫度為185-195?，出風(fēng)溫度為75-85。。。
[0022]上述的方法制得的菟絲子提取物及一種菟絲子配方顆粒。
[0023]在其中一些實(shí)施例中，所述菟絲子提取物中金絲桃苷的含量為8.43-10.53mg/g,總黃酮的含量為75.69-98.10mg/g。
[0024]在其中一些實(shí) 施例中，所述菟絲子配方顆粒的有效成分為菟絲子提取物。
[0025]在其中一些實(shí)施例中，所述菟絲子配方顆粒成品中金絲桃苷的含量為
7.52-9.57mg/g，總黃酮的含量為 67.58-89.18mg/g。
[0026]本發(fā)明所述一種菟絲子提取物及其制備方法和菟絲子配方顆粒具有以下優(yōu)點(diǎn)和有益效果:
[0027]本發(fā)明所述制備方法，經(jīng)發(fā)明人的大量實(shí)驗(yàn)和研究，得出采用酶解技術(shù)破壞菟絲子種皮結(jié)構(gòu)，降低菟絲子因加水后種皮表面產(chǎn)生的粘性，并確定了酶的種類(lèi)和添加量、及酶解和提取過(guò)程中的最佳參數(shù)，使得金絲桃苷和總黃酮的提取率得到顯著提高，其中金絲桃苷的含量提高了 30%以上，進(jìn)而解決了菟絲子有效成分提取率偏低的問(wèn)題。該方法簡(jiǎn)單易操作，且適合大規(guī)模生產(chǎn)。
【具體實(shí)施方式】
[0028]以下將結(jié)合具體實(shí)施例對(duì)本發(fā)明做進(jìn)一步說(shuō)明。
[0029]本發(fā)明所述纖維素酶的活力值為10000U/g，果膠酶的活力值為30000U/g。
[0030]本發(fā)明所述金絲桃苷和總黃酮含量測(cè)定方法如下:
[0031](I)金絲桃苷含量測(cè)定
[0032]取菟絲子提取物或菟絲子配方顆粒0.1-0.14g，精密稱(chēng)定，置50ml量瓶中，照《中國(guó)藥典》2010年版一部菟絲子項(xiàng)下含量測(cè)定法測(cè)定。
[0033](2)總黃酮含量測(cè)定
[0034]取蘆丁對(duì)照品50mg，精密稱(chēng)定，置25ml量瓶中，加70%乙醇適量，置水浴上微熱使溶解，放冷，加70%乙醇至刻度，搖勻。精密量取7ml，置100ml量瓶中，加水至刻度，搖勻，即得每I ml中含蘆丁 0.14mg的對(duì)照品溶液。精密量取對(duì)照品lml、2ml、3ml、4ml與5ml，分別置IOml量瓶中，各加水至5ml，加5%亞硝酸鈉溶液0.6ml，混勻，放置6分鐘，加10%硝酸鋁溶液0.6ml，搖勻，放置6分鐘，加4%氫氧化鈉試液3.0ml，再加水至刻度，搖勻，放置15分鐘，以相應(yīng)的試劑為空白，照紫外-可見(jiàn)分光光度法(《中國(guó)藥典》2010年版附錄V A)，在510nm波長(zhǎng)處測(cè)定吸光度，以吸光度為縱坐標(biāo)，濃度為橫坐標(biāo)，繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。[0035]另取菟絲子提取物或菟絲子配方顆粒0.1-0.14g，精密稱(chēng)定，置50ml量瓶中，加25ml蒸餾水，超聲處理(功率500W，頻率40kHz)，放冷，加蒸餾水至刻度，搖勻，加5%亞硝酸鈉溶液3.0ml，混勻，放置6分鐘，加10%硝酸鋁溶液3.0ml，搖勻，放置6分鐘，加4%氫氧化鈉試液15.0ml，再加水至刻度，搖勻，放置15分鐘，依法測(cè)定吸光度，從標(biāo)準(zhǔn)曲線上讀出供試品溶液中含總黃酮的重量(μ g)，計(jì)算，即得。
[0036]實(shí)施例1
[0037]本實(shí)施中菟絲子提取物的制備方法，具體如下:
[0038]取菟絲子藥材lOOOg，依次加入3000ml用冰乙酸調(diào)節(jié)pH值至3.5的水和IOg纖維素酶，加熱至50°C并保溫酶解2小時(shí)，再加水提取二次，第一次加入藥材質(zhì)量10倍體積的水，提取2小時(shí)，第二次加入藥材質(zhì)量8倍體積的水，提取1.5小時(shí)，濾過(guò)，提取液減壓濃縮至相對(duì)密度1.05~1.10 (60°C)，噴霧干燥(進(jìn)風(fēng)溫度:185-195°C，出風(fēng)溫度:75_85°C)，得干浸膏，即菟絲子提取物，經(jīng)測(cè)定:每克提取物中金絲桃苷含量10.53mg,總黃酮的含量98.1Omg0
[0039]菟絲子配方顆粒的制備方法:取干浸膏，加入適量麥芽糊精，混合均勻，干式制粒(具體參照傳統(tǒng)菟絲子顆粒的制備方法)，按每袋相當(dāng)于生藥質(zhì)量10克菟絲子藥材分裝，即得菟絲子配方顆粒。每克成品含金絲桃苷為9.57mg，含總黃酮為89.18mg。
[0040]實(shí)施例2
[0041]本實(shí)施中菟絲子提取物的制備方法，具體如下:
[0042]取英絲子藥材1000g,依次加入2000ml用冰乙酸調(diào)節(jié)pH值至3的水和5g纖維素酶，加熱至45°C并保溫酶解3小時(shí)，再加水提取二次，第一次加入藥材質(zhì)量10倍體積的水，提取2小時(shí)，第二次加入藥材質(zhì)量8倍體積的水，提取1.5小時(shí)，濾過(guò)，提取液減壓濃縮至相對(duì)密度1.05~1.10 (60°C),噴霧干燥(進(jìn)風(fēng)溫度:185~195°C，出風(fēng)溫度:75~85°C)，得干浸膏，即菟絲子提取物，經(jīng)測(cè)定:每克提取物中金絲桃苷含量8.43mg,總黃酮的含量75.69mg0
[0043]菟絲子配方顆粒的制備方法:取干浸膏，加入適量麥芽糊精，混合均勻，干式制粒(具體參照傳統(tǒng)菟絲子顆粒的制備方法)，按每袋相當(dāng)于生藥質(zhì)量10克菟絲子藥材分裝，即得菟絲子配方顆粒。每克成品含金絲桃苷為7.52mg，含總黃酮為67.58mg。
[0044]實(shí)施例3
[0045]本實(shí)施中菟絲子提取物的制備方法，具體如下:
[0046]取英絲子藥材1000g,依次加入4000ml用冰乙酸調(diào)節(jié)pH值至4的水和15g纖維素酶，加熱至55°C并保溫酶解I小時(shí)，再加水提取2次，第一次加入藥材質(zhì)量10倍體積的水，提取2小時(shí)，第二次加入藥材質(zhì)量8倍體積的水，提取1.5小時(shí)，濾過(guò)，提取液減壓濃縮至相對(duì)密度1.05~1.10 (60°C),噴霧干燥(進(jìn)風(fēng)溫度:185~195°C，出風(fēng)溫度:75~85°C)，得干浸膏，即菟絲子提取物，經(jīng)測(cè)定:每克提取物中金絲桃苷含量10.04mg，總黃酮的含量93.73mg0
[0047]菟絲子配方顆粒 的制備方法:取干浸膏，加入適量麥芽糊精，混合均勻，干式制粒(具體參照傳統(tǒng)菟絲子顆粒的制備方法)，按每袋相當(dāng)于生藥量10克菟絲子藥材分裝，即得菟絲子配方顆粒。每克成品含金絲桃苷為8.97mg，含總黃酮為83.89mg。
[0048]實(shí)施例4[0049]本實(shí)施中菟絲子提取物的制備方法，具體如下:
[0050]取菟絲子藥材lOOOg，依次加入3000ml用冰乙酸調(diào)節(jié)pH值至3.5的水和IOg果膠酶，加熱至50°C并保溫酶解2小時(shí)，加水提取二次，第一次加入藥材質(zhì)量10倍體積的水，提取2小時(shí)，第二次加入藥材質(zhì)量8倍體積的水，提取1.5小時(shí)，濾過(guò)，提取液減壓濃縮至相對(duì)密度1.05~1.10 (60°C),噴霧干燥(進(jìn)風(fēng)溫度:185~195°C，出風(fēng)溫度:75~85°C)，得干浸膏，即菟絲子提取物，經(jīng)測(cè)定:每克提取物中金絲桃苷含量10.49mg,總黃酮的含量80.53mg0
[0051]菟絲子配方顆粒的制備方法:取干浸膏，加入適量麥芽糊精，混合均勻，干式制粒(具體參照傳統(tǒng)菟絲子顆粒的制備方法)，按每袋相當(dāng)于生藥量10克菟絲子藥材分裝，即得英絲子配方顆粒。每克成品含金絲桃苷為9.36mg,含總黃酮為71.90mg。
[0052]實(shí)施例5
[0053]本實(shí)施中菟絲子提取物的制備方法，具體如下:
[0054]取英絲子藥材1000g,依次加入2000ml用冰乙酸調(diào)節(jié)pH值至3的水和5g果膠酶，加熱至45°C并保溫酶解3小時(shí)，加水提取二次，第一次加入藥材質(zhì)量10倍質(zhì)量的水，提取2小時(shí)，第二次加入藥材質(zhì)量8倍體積的水，提取1.5小時(shí)，濾過(guò)，提取液減壓濃縮至相對(duì)密度1.05~1.10(60°C)，噴霧干燥(進(jìn)風(fēng)溫度:185~195°C，出風(fēng)溫度:75~85°C )，得干浸膏，即菟絲子提取物，經(jīng)測(cè)定:每克提取物中金絲桃苷含量9.82mg,總黃酮的含量80.17mg。
[0055]菟絲子配方顆粒的制備方法:取干浸膏，加入適量麥芽糊精，混合均勻，干式制粒(具體參照傳統(tǒng)菟絲子顆 粒的制備方法)，按每袋相當(dāng)于生藥量10克菟絲子藥材分裝，即得英絲子配方顆粒。每克成品含金絲桃苷為8.77mg,含總黃酮為71.58mg。
[0056]實(shí)施例6
[0057]本實(shí)施中菟絲子提取物的制備方法，具體如下:
[0058]取英絲子藥材1000g,依次加入4000ml用冰乙酸調(diào)節(jié)pH值至4的水和15g果膠酶，加熱至55°C并保溫酶解I小時(shí)，加水提取二次，第一次加入藥材質(zhì)量10倍質(zhì)量的水，提取2小時(shí)，第二次加入藥材質(zhì)量8倍體積的水，提取1.5小時(shí)，濾過(guò)，提取液減壓濃縮至相對(duì)密度
1.05~1.10(60°C)，噴霧干燥(進(jìn)風(fēng)溫度:185~195°C，出風(fēng)溫度:75~85°C )，得干浸膏，即菟絲子提取物，經(jīng)測(cè)定:每克提取物中金絲桃苷含量10.0Omg,總黃酮的含量81.60mg。
[0059]菟絲子配方顆粒的制備方法:取干浸膏，加入適量麥芽糊精，混合均勻，干式制粒(具體參照傳統(tǒng)菟絲子顆粒的制備方法)，按每袋相當(dāng)于生藥量10克菟絲子藥材分裝，即得英絲子配方顆粒。每克成品含金絲桃苷為8.93mg,含總黃酮為72.86mg。
[0060]實(shí)施例7
[0061]本實(shí)施中菟絲子提取物的制備方法，具體如下:
[0062]取英絲子藥材1000g,依次加入2000ml用冰乙酸調(diào)節(jié)pH值至4的水、5g果膠酶和5g纖維素酶，加熱至55°C并保溫酶解I小時(shí)，加水提取兩次，第一次加入藥材質(zhì)量10倍質(zhì)量的水，提取2小時(shí)，第二次加入藥材質(zhì)量8倍體積的水，提取1.5小時(shí)，濾過(guò)，提取液減壓濃縮至相對(duì)密度1.05~1.10 (60°C)，噴霧干燥(進(jìn)風(fēng)溫度:185-195°C，出風(fēng)溫度:75-85°C)，得干浸膏，即菟絲子提取物，經(jīng)測(cè)定:每克提取物中金絲桃苷含量10.49mg，總黃酮的含量83.15mg。
[0063]菟絲子配方顆粒的制備方法:取干浸膏，加入適量麥芽糊精，混合均勻，干式制粒(具體參照傳統(tǒng)菟絲子顆粒的制備方法)，按每袋相當(dāng)于生藥量10克菟絲子藥材分裝，即得菟絲子配方顆粒。每克成品含金絲桃苷為9.37mg，含總黃酮為74.24mg。
[0064]對(duì)比例I—傳統(tǒng)菟絲子提取方法及提取量
[0065]本對(duì)比例傳統(tǒng)菟絲子顆粒的制備方法，具體如下:
[0066]菟絲子藥材加水提取二次，第一次加入藥材質(zhì)量10倍體積的水，提取2小時(shí)，第二次加入藥材質(zhì)量8倍體積的水，提取1.5小時(shí)，濾過(guò)，合并濾液，濾液濃縮、干燥(得提取物)，加入適量麥芽糊精，混合均勻，干式制粒、分裝工序，制成菟絲子配方顆粒。經(jīng)測(cè)定:每克提取物中金絲桃苷含量6.40mg,總黃酮的含量69.32mg ;每克菟絲子配方顆粒中金絲桃苷含量?jī)H5.7Img,總黃酮的含量61.89mg。
[0067]對(duì)比例2
[0068]本對(duì)比例菟絲子提取物的制備方法，具體如下:
[0069]取英絲子藥材1000g,依次加入2000ml用冰乙酸調(diào)節(jié)pH值至5的水、4g果膠酶，加熱至40°C并保溫酶解50min，加水提取兩次，第一次加入藥材質(zhì)量10倍質(zhì)量的水，提取2小時(shí)，第二次加入藥材質(zhì)量8倍體積的水，提取1.5小時(shí)，濾過(guò)，提取液減壓濃縮至相對(duì)密度1.05- 1.10(60°C)，噴霧干燥(進(jìn)風(fēng)溫度:185-195°C，出風(fēng)溫度:75_85°C )，得干浸膏，即菟絲子提取物，經(jīng)測(cè)定:每克提取物中金絲桃苷含量6.79mg,總黃酮的含量70.28mg。
[0070]對(duì)比例3
[0071]本對(duì)比例菟絲子提取物的制備方法，具體如下:
[0072]取英絲子藥材1000g,依次加入2000ml用冰乙酸調(diào)節(jié)pH值至2.5的水、17g纖維素酶，加熱至57°C并保溫酶解3.5小時(shí)，加水提取兩次，第一次加入藥材質(zhì)量10倍質(zhì)量的水，提取2小時(shí)，第二次加入藥材質(zhì)量8倍體積的水，提取1.5小時(shí)，濾過(guò)，提取液減壓濃縮至相對(duì)密度1.05~1.10 (60°C)，噴霧干燥(進(jìn)風(fēng)溫度:185-195°C，出風(fēng)溫度:75_85°C )，得干浸膏，即菟絲子提取物，經(jīng)測(cè)定:每克提取物中金絲桃苷含量7.33mg，總黃酮的含量71.90mg。
[0073]對(duì)比例4
[0074]本對(duì)比例菟絲子提取物的制備方法，具體如下:
[0075]取英絲子藥材1000g,依次加入2000ml用冰乙酸調(diào)節(jié)pH值至4的水、2g果膠酶和2g纖維素酶，加熱至40°C并保溫酶解I小時(shí)，加水提取兩次，第一次加入藥材質(zhì)量10倍質(zhì)量的水，提取2小時(shí)，第二次加入藥材質(zhì)量8倍體積的水，提取1.5小時(shí)，濾過(guò)，提取液減壓濃縮至相對(duì)密度 1.05~1.10 (60°C)，噴霧干燥(進(jìn)風(fēng)溫度:185-195°C，出風(fēng)溫度:75-850C )，得干浸膏，即菟絲子提取物，經(jīng)測(cè)定:每克提取物中金絲桃苷含量6.66mg,總黃酮的含量71.03mg。
[0076]以上所述實(shí)施例僅表達(dá)了本發(fā)明的幾種實(shí)施方式，其描述較為具體和詳細(xì)，但并不能因此而理解為對(duì)本發(fā)明專(zhuān)利范圍的限制。應(yīng)當(dāng)指出的是，對(duì)于本領(lǐng)域的普通技術(shù)人員來(lái)說(shuō)，在不脫離本發(fā)明構(gòu)思的前提下，還可以做出若干變形和改進(jìn)，這些都屬于本發(fā)明的保護(hù)范圍。因此，本發(fā)明專(zhuān)利的保護(hù)范圍應(yīng)以所附權(quán)利要求為準(zhǔn)。
【權(quán)利要求】
1.一種菟絲子提取物的制備方法，其特征在于，包括如下步驟: (1)酶解、提取 取菟絲子，加入用冰乙酸調(diào)節(jié)PH值為3-4的水，并按菟絲子的質(zhì)量，加入0.5wt%-l.5wt%的纖維素酶和/或果膠酶進(jìn)行酶解，再加水提取，過(guò)濾，得濾液；所述酶解的溫度為45-55°C，時(shí)間為l-3h ； (2)濃縮、干燥 將步驟(1)所得的濾液減壓濃縮至清膏，干燥，即可。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的菟絲子提取物的制備方法，其特征在于，步驟(1)中所述纖維素酶和/或果膠酶的添加量為lwt%-l.5wt%。
3.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的菟絲子提取物的制備方法，其特征在于，步驟(1)中所述纖維素酶和果膠酶的質(zhì)量比為1:0.9-1.1。
4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的菟絲子提取物的制備方法，其特征在于，步驟(1)中所述酶解的溫度為50-55°C。
5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的菟絲子提取物的制備方法，其特征在于，步驟(1)中所述pH值為3-4的水的添加量為菟絲子質(zhì)量的2-4倍。
6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的菟絲子提取物的制備方法，其特征在于，步驟(1)中所述提取為:加水提取2-3次，每次按菟絲子的質(zhì)量加入8-10倍量的水。
7.根據(jù)權(quán)利要求1所述的菟絲子提取物的制備方法，其特征在于，步驟(2)中所述清膏在55-65°C時(shí)相對(duì)密度為1.05-1.10。
8.根據(jù)權(quán)利要求1所述的菟絲子提取物的制備方法，其特征在于，步驟(2)中所述干燥為噴霧干燥，所述噴霧干燥的進(jìn)風(fēng)溫度為185-195°C，出風(fēng)溫度為75-85°C。
9.一種如權(quán)利要求1-8任一項(xiàng)所述的方法制得的菟絲子提取物。
10.一種菟絲子配方顆粒，其特征在于，所述菟絲子配方顆粒的有效成分為如權(quán)利要求9所述的菟絲子提取物。
【文檔編號(hào)】A61K131/00GK103933104SQ201410120975
【公開(kāi)日】2014年7月23日 申請(qǐng)日期:2014年3月27日 優(yōu)先權(quán)日:2014年3月27日
【發(fā)明者】涂瑤生, 王洛臨, 孫冬梅, 施之琪, 李智勇, 徐文杰, 陳雪婷, 周蓉, 謝媛, 陳朋 申請(qǐng)人:廣東省第二中醫(yī)院