專利名稱：：一種a1n陶瓷粉體的合成制備方法一種A1N陶瓷粉體的合成制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
：本發(fā)明屬陶瓷材料領(lǐng)域，具體涉及一種A1N陶瓷粉體的合成制備工藝方法。
背景技術(shù)：
：由于A1N陶瓷具有耐高溫、抗腐蝕、高熱導(dǎo)率、低熱膨脹系數(shù)、耐熱沖擊等良好的性能，同時(shí)又有很高的電絕緣性，因而成為近年來(lái)發(fā)展起來(lái)的優(yōu)異的集成電路基片材料、電子元件的封裝材料以及耐受高溫的新型高抗熱震性陶瓷結(jié)構(gòu)材料。制備A1N陶瓷的關(guān)鍵在于合成制備出A1N含量高、結(jié)晶特性良好的氮化鋁粉體材料，目前合成A1N的方法主要有直接氮化法、碳熱還原法、電弧熔煉法、氣相反應(yīng)法、離子體法、裂解法、微波合成法、自蔓延高溫合成法和高能球磨法等。其中，可實(shí)現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)的方法主要有直接氮化法和碳熱還原法。直接氮化法是以鋁粉為原料，在高溫下通入氮?dú)猓苯踊仙葾1N方法，反應(yīng)溫度一般為800-1200°C。由于氮化反應(yīng)為強(qiáng)烈放熱反應(yīng)，反應(yīng)過(guò)程難以控制，產(chǎn)品質(zhì)量不穩(wěn)定，制得的A1N粉末往往有自燒結(jié)現(xiàn)象，且鋁粉氮化表面形成的A1N層會(huì)阻礙反應(yīng)的進(jìn)行，需長(zhǎng)時(shí)間才能反應(yīng)完全。用直接氮化法制備A1N粉末，為得到高純度的A1N，就需要使用高純度的原料，相應(yīng)的成本也就增高，這是制約直接氮化法推廣的主要因素。碳熱還原法是另一商業(yè)化制取A1N粉末的方法。通常它是將a-A1203或Y-A1203與碳黑混合，氮?dú)鈼l件下一般需要1600-1800'C保溫12h來(lái)合成制備A1N粉末。此法可制得尺寸均一和幾乎無(wú)團(tuán)聚的A1N粉末。但是，采用a-A1203或Y-A1203碳熱還原法合成制備AIN粉需較高的反應(yīng)溫度和保溫時(shí)間。針對(duì)上述直接氮化法或碳熱還原法合成制備AIN粉末的不足，亟待解決的問(wèn)題是使AIN的合成過(guò)程穩(wěn)定以及降低合成制備溫度和減少保溫時(shí)間。本發(fā)明的主要特征是以較低的合成溫度和較少的保溫時(shí)間用于合成AIN陶瓷粉體。
發(fā)明內(nèi)容本發(fā)明的目的是為了克服現(xiàn)有技術(shù)中的不足，提供一種AIN陶瓷粉體的合成制備方法。本發(fā)明的技術(shù)方案一種AlN;陶瓷粉體ft合成制備方法，其特征在于包括以下步驟碳酸鋁氨凝膠的制備、配合料濕法縛合、粉體料塊制備和高溫氮化反應(yīng)合成。碳酸鋁,膠的制備是將分析純A1(N03)39H20和(NH4)2C03用去離子水分別配制成濃度為0.5mol丄"和S.SmoLL-1的溶液；在(35士4)。C恒溫及不斷攪拌條件下，按(NH4)2C03:A1(N03)3=2.5:l摩爾量的比例，將A1(N03)3溶液勻速滴加到(NH4)2C03溶液中；滴加完畢后，繼續(xù)攪拌30min,再用去離子水洗滌3次，即可制得碳酸鋁銨(NH4A10(OH)HC03)凝膠。配合料濕法混合方法之一是將制得的碳酸鋁銨凝膠加入適量的去離子水進(jìn)行稀釋，制成碳酸鋁銨凝膠稀釋漿料；然后將碳素材料和添加劑加入到碳酸鋁氨凝膠稀釋漿料中進(jìn)行濕法混合，混合時(shí)間13h，獲得混合料漿A;碳素材料和添加劑的粒經(jīng)均〈5um;碳素材料為碳黑或焦炭或石墨，碳素材料的加入量為碳酸鋁銨摩爾量的100—120%;添加劑為SrC03或CaF2-SrC03或CaF2，添加劑的加入量為碳酸鋁銨重量的2.5—3.5%。配合料濕法混合方法之二是將納米Al(OH)3或納米A1203與碳素材料的配合料進(jìn)行濕法混合，混合時(shí)間13h，獲得混合料漿B;碳素材料為碳黑或焦炭或石墨，碳素材料粒徑均<5um;納米Al(OH)3或納米A1203的粒徑均<0.1um，納米Al(OH)3的加入量為碳素材料摩爾量的75—80%，納米八1203的加入量為碳素材料摩爾量的145—160%。料塊制備是將上述的混合料漿A或混合料漿B分別置于ll(TC條件下干燥24h，獲得用于合成A1N的粉體料塊A或粉體料塊B。將上述粉體料塊A或粉體料塊B分別進(jìn)行A1N粉體的高溫合成，高溫碳熱還原和氮化反應(yīng)合成A1N粉體的氣氛是氮?dú)鈿夥?，合成溫度控制?400_1600°C，保溫時(shí)間為2h—6h。本發(fā)明的主要技術(shù)特征是采用納米材料技術(shù)用于AIN粉體的合成，本發(fā)明合成AIN粉體所用原料技術(shù)要求示于表1，合成AIN粉體的物理性能檢測(cè)結(jié)果示于表2。AIN粉體的顯微結(jié)構(gòu)及物相分別示于附圖1和附圖2。由表l、表2、附圖l、附圖2和實(shí)施例可知，本發(fā)明是一種采用納米顆粒技術(shù)合成AIN粉體具有實(shí)用性的制備方法。表1合成AIN粉體所用原料的技術(shù)要求原料名稱化學(xué)組成規(guī)格硝酸鋁A1(N03)39H20>99%<5um碳酸氨(NH4)2C03>99%<5pm氫氧化鋁Al(OH)3>99%<0.1lim氧化鋁A1203〉99%<0.1um碳黑C〉99%<5limC〉98%<5nm焦嫉C〉95%<5um碳酸鍶SrC03〉99%<5ym氟化鈣CaF2>99%<5lim表2合成A1N粉體的物理性能檢測(cè)結(jié)果<table>tableseeoriginaldocumentpage5</column></row><table>圖1是本發(fā)明AN-1粉體試樣的A1N結(jié)晶形貌SEM照片圖2是本發(fā)明AN-1粉體試樣物相的XRD曲線圖具體實(shí)施方式實(shí)施例1將分析純A1(N03)39H20和(NH4)2C03用去離子水分別配制成濃度為0.5mol丄'1和2.5mol丄"的溶液；在(35士4)-C恒溫及不斷攪拌條件下，按(NH4)2C03:A1(N03)3=2.5:l摩爾量的比例，將A1(N03)3溶液勻速滴加到(NH4)2C03溶液中；滴加完畢后，繼續(xù)攪拌30min，再用去離子水洗漆3次，獲得碳酸鋁銨(NH4A10(OH)HC03〕凝膠。將碳酸鋁銨凝膠加入適量的去離子水進(jìn)行稀釋，然后加入按碳酸鋁銨摩爾量100%的粒徑〈5um的碳黑以及按碳酸鋁銨重量3.0X的粒徑〈5ym的SrC03;濕法攪拌混合lh，獲得混合料漿；將混合料漿置于11(TC條件下干燥24h，獲得用于合成A1N的粉體料塊；將粉體料塊在氮?dú)鈿夥障麦{溫合成A1N，合成溫度為150(TC，保溫時(shí)間為5h。本實(shí)施例合成A1N粉體中的A1N含量為75.3%實(shí)施例2將分析純A1(N03)39H20和(NH4)2C03用去離子水分別配制成濃度為0.5mol丄—1和2.5mol丄'1的溶液；在(35i4)。C恒溫及不斷攪拌條件下，按(NH4)2C03:A1(N03)3=2.5:l摩爾量的比例，將A1(N03)3溶液勻速滴加到(NH4)2C03溶液中；滴加完畢后，繼續(xù)攪拌30min，再用去離子水洗滌3次，獲得碳酸鋁銨(NH4A10(OH)HC03〕凝膠。將碳酸鋁銨凝膠加入適量的去離子水進(jìn)行稀釋，然后加入按碳酸鋁銨摩爾量120%的粒徑〈5um的石墨以及按碳酸鋁銨重量3.0。/。的粒徑〈5um的CaF2;濕法攪拌混合2h，獲得混合料漿；將混合料漿置于110'C條件下干燥24h，獲得用于合成A1N的粉體料塊；將粉體料塊在氮?dú)鈿夥障赂邷睾铣葾1N，合成溫度為150(TC,保溫時(shí)間為6h。本實(shí)施例合成A1N粉體中的A1N含量為69.5%實(shí)施例3將粒徑〈5ym的焦炭、粒徑〈70nm的A1203(加入量為焦炭摩爾量的150%)、粒徑<5ym的SrC03(加入量為八1203重量的1.0%)和粒徑〈5um的CaF2(加入量為八1203重量的2.0%)濕法混合，混合時(shí)間3h，獲得混合料漿；將混合料漿置于11(TC條件下干燥24h，獲得用于合成A1N的粉體料塊；將粉體料塊在氮?dú)鈿夥障赂邷睾铣葾1N，合成溫度為1600°C，保溫時(shí)間為6h。本實(shí)施例合成A1N粉體中的A1N含量為66.1%權(quán)利要求1、一種AlN陶瓷粉體的合成制備方法，其特征在于包括以下步驟碳酸鋁氨凝膠的制備、配合料濕法混合、粉體料塊制備和高溫氮化反應(yīng)合成。2、如權(quán)利要求1所述的材料制備方法，其特征在于將分析純A1(N03)34H2C)和(NH4)2C03用去離子水分別配制成濃度為0.5mol丄—1和2.5mol丄"的溶液；在(35土4)'C恒溫及不斷攪拌條件下，按(NH4)2C03:A1(N03)3=2.5:1摩爾量的比例，將A1(N03)3溶液勻速滴加到(NH4)2C03溶液中；滴加完畢后，繼續(xù)攪拌30min，再用去離子水洗滌3次，即可制得碳酸鋁銨(NH4A10(OH)HC03)凝膠。3、如權(quán)利要求1所述的材料制備方法，其特征在于將制得的碳酸鋁銨凝膠加入適量的去離子水進(jìn)行稀釋，制成碳酸鋁銨凝膠稀釋漿料；然后將碳素材料和添加劑加入到碳酸鋁氨凝膠稀釋漿料中進(jìn)行濕法混合，混合時(shí)間l3h，獲得混合料漿A。4、如權(quán)利要求3所述混合料漿制備中的碳素材料和添加劑，其特征在于碳素材料和添加劑的粒經(jīng)均〈5um，碳素材料的加入量為碳酸鋁銨摩爾量的100—120%，添加劑的加入量為碳酸鋁銨重量的2.5—3.5%。5、如權(quán)利要求1所述的材料制備方法，其特征在于將納米Al(OH)3或納米Ab03與碳素材料的配合料進(jìn)行濕法混合，混合時(shí)間l3h,獲得混合料漿B。6、如權(quán)利要求3所述混合料漿制備中的碳素材料和添加劑，其特征在于碳素材料為碳黑或焦炭或石墨，添加劑為SrC03或CaF2-SrC03或CaF2。7、如權(quán)利要求5所述混合料漿制備中的碳素材料與納米Al(OH)3或納米Al203，其特征在于碳素材料為碳黑或焦炭或石墨，碳素材料粒徑均〈5um;納米Al(OH)3或納米八1203的粒徑均<0.1um;納米Al(OH)3的加入量為碳素材料摩爾量的75—80%,納米A1203的加入量為碳素材料摩爾量的145—160%。8、如權(quán)利要求1所述的材料制備方法，其特征在于將權(quán)利要求3所述的混合料漿A或權(quán)利要求5所述混合料漿B分別置于ll(TC條件下干燥24h，獲得用于合成A1N的粉體料塊A或粉體料塊B。9、如權(quán)利要求1所述的材料制備方法，其特征在于高溫碳熱還原和氮化反應(yīng)合成AIN粉體的氣氛是氮?dú)鈿夥铡?0、如權(quán)利要求1所述的材料制備方法，其特征在于合成AIN粉體的溫度控制為1400—1600°C,保溫時(shí)間為2h—6h。全文摘要本發(fā)明屬陶瓷材料領(lǐng)域，具體涉及一種AlN陶瓷粉體的合成制備方法。材料制備工藝方法主要包括碳酸鋁氨凝膠的制備、配合料濕法混合、粉體料塊制備和高溫氮化反應(yīng)合成。由Al(NO₃)₃·9H₂O和(NH₄)₂CO₃制備碳酸鋁氨凝膠，將其與碳素材料和添加劑濕法混合并經(jīng)干燥后獲得粉體料塊A；將納米Al(OH)₃或納米Al₂O₃與碳素材料濕法混合并經(jīng)干燥后可獲得粉體料塊B；將粉體料塊A或粉體料塊B在高溫氮?dú)庀逻M(jìn)行碳熱還原和氮化反應(yīng)合成AlN粉體，反應(yīng)合成溫度為1400-1600℃，保溫時(shí)間為2h-6h，可獲得AlN純度＞60％的AlN陶瓷粉體。本發(fā)明是一種采用納米顆粒合成制備AlN陶瓷粉體的制備方法。文檔編號(hào)C04B35/581GK101113095SQ20071008452公開(kāi)日2008年1月30日申請(qǐng)日期2007年2月12日優(yōu)先權(quán)日2007年2月12日發(fā)明者卜景龍,建張,王志發(fā),王榕林,胡春方,翠賈申請(qǐng)人:河北理工大學(xué)