專利名稱：一種乏燃料貯運(yùn)用B₄C-Al中子吸收板的制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及核反應(yīng)堆高放射性乏燃料處理設(shè)施的制備方法，具體涉及乏燃料貯運(yùn) 用B4C-Al中子吸收板的制備方法。
背景技術(shù)：
核反應(yīng)堆高放射性乏燃料的貯存和運(yùn)輸過程中，中子吸收材料是保證安全的重要 材料。它吸收乏燃料中釋放出的中子，維持乏燃料在次臨界狀態(tài)，防止放射性物質(zhì)向環(huán)境釋 放。在所有吸收中子的元素中，硼的中子吸收截面較高。在選用中子吸收劑時(shí)，含硼化合 物就成為優(yōu)先考慮的對(duì)象，而碳化硼 4C)具有熔點(diǎn)高、強(qiáng)度大、密度小、熱膨脹系數(shù)小、導(dǎo) 熱好以及在中子輻照下結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，耐酸堿腐蝕和成本低廉等物理和化學(xué)性能。因而，在各 種核反應(yīng)堆型或中子吸收體中，碳化硼常常作為固態(tài)中子吸收劑。但是單一碳化硼陶瓷材 料具有兩個(gè)明顯弱點(diǎn)1.斷裂韌性很低；2.原子間以牢固的共價(jià)鍵連接，共價(jià)鍵含量高達(dá) 93. 9%，很難燒結(jié)致密。為了改善碳化硼的韌性，把碳化硼和鋁或是鋁合金做成中子吸收復(fù) 合材料是一種不錯(cuò)的選擇。鋁及鋁合金材質(zhì)輕，韌性好，成本低廉，密度與碳化硼相近。因 此，B4C-Al中子吸收復(fù)合材料兼有金屬鋁的性能(塑性和韌性)和碳化硼陶瓷的優(yōu)點(diǎn)(高 強(qiáng)度、高剛度、良好中子吸收效果)。專利號(hào)為US5722033 (A)，發(fā)明名稱為 “Fabrication methods for metalmatrix composites"中闡述了一種鑄造-熱擠壓方法生產(chǎn)B4C/A1材料。這種方法將復(fù)合材料錠 子到570°C，保溫軟化錠子，放置錠子到熱擠壓室中，在一定壓力下把軟化的錠子擠出成形。 B4C/A1復(fù)合材料的鑄造方法包括加熱復(fù)合材料錠子到700°C使錠子熔化，排除熔融的雜質(zhì)， 并除氣減少了熔體中的氣泡。但存在著界面反應(yīng)嚴(yán)重的問題，在碳化硼和鋁界面上形成了 A1B2、A14C3、A14BC、A1B24C4等。這些第二相物質(zhì)易于結(jié)合成團(tuán)，導(dǎo)致硼分布不均，同時(shí)降低了 材料的力學(xué)性能。相對(duì)于鑄造軋制制造中子吸收材料而言，粉末冶金法大大改善了碳化硼的分布均 勻性。如在 1990，vol. 62248-9 的《Transactions of the American NuclearSociety》的 “Observations on hydrogen generation in boroncarbide/aluminum/water systems" 中，報(bào)道了一種稱為Boral的乏燃料格架中子吸收材料，其主要原料成分是B4C-Al。Boral 材料主要采用的是粉末冶金的制備工藝，首先是1100A1粉和B4C粉的混合，然后把混合粉 末放置與鋁合金做成的盒套中熱軋成形。該方法直接把混合粉末置于鋁合金盒套中熱軋 制，制備出的B4C-Al內(nèi)部孔隙很多，使用過程中會(huì)有較多的氫氣釋放，因此出現(xiàn)嚴(yán)重的鼓泡 現(xiàn)象。又如專利號(hào)為CN1422970A，發(fā)明名稱為“顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料及其制造方法”中 描述了一種B4C、SiC、Al203、AlN顆粒增強(qiáng)的鋁基復(fù)合材料及其制備方法，其制備方法是將增 強(qiáng)體粉末與微量活性金屬元素加入到球磨筒中進(jìn)行高能球磨后，再加入鋁基合金粉末進(jìn)行 高速高能球磨，最后再加入微量液態(tài)表面活性劑在15°C 80°C范圍內(nèi)球磨，球磨后的復(fù)合 粉末經(jīng)熱壓成形獲得坯錠，坯錠經(jīng)過擠壓、軋制、模鍛等熱加工后制得成品。這種利用高能球磨和熱壓方法制備的碳化硼-鋁復(fù)合材料中鐵等雜質(zhì)含量高，工藝復(fù)雜，成本高。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的在于提供一種乏燃料貯運(yùn)用B4C-Al中子吸收板的制備方法。該方 法制備的B4C-Al中子吸收板，適用于作乏燃料水池和運(yùn)輸容器中的中子吸收材料，以控制 乏燃料的臨界安全。本發(fā)明的技術(shù)方案如下一種乏燃料貯運(yùn)用B4C-Al中子吸收板的制備方法，步驟如下(1)混合配料將平均粒度為5μπι 150μπκ質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10 % 65 %的B4C和平 均粒度為20 μ m 100 μ m,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為35 % 90 %的純Al粉或Al合金粉在混料機(jī)中均勻 混合；(2)芯坯壓制將上述混合物料置于模具中，在200MPa 450MPa下模壓成密實(shí)芯 坯，在惰性氣氛或真空度為KT1 以下的真空爐中燒結(jié)；(3)軋制成板將燒結(jié)的B4C和Al復(fù)合材料芯體與純鋁或鋁合金框架焊接封裝，然 后熱軋至設(shè)計(jì)尺寸，冷卻至室溫后，再冷軋矯直到最后尺寸，得到B4C-Al中子吸收板。其附加特征在于所述步驟⑵中的燒結(jié)溫度為380°C 650°C。所述步驟(3)中的熱軋溫度為380°C 600°C。本發(fā)明的效果在于本發(fā)明的制備方法采用框架軋制技術(shù)，該制備過程不需要熔 融下鑄造B4C-Al錠子和高能球磨，在粉末壓制處理時(shí)無(wú)需加入粘結(jié)劑，克服了在熔鑄狀態(tài) 下嚴(yán)重的界面反應(yīng)和B4C在基體中分布不均勻問題。用本發(fā)明的制備方法制備的B4C-Al中 子吸收板，其包殼與芯體是致密的冶金結(jié)合，該中子吸收板可用于乏燃料水池和運(yùn)輸容器 中吸收中子，以控制乏燃料臨界。
具體實(shí)施例方式本發(fā)明的乏燃料貯運(yùn)用B4C-Al中子吸收板的制備方法，具體步驟如下1.混合配料將平均粒度為5μπι 150μπκ質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10% 65%的B4C和平 均粒度為20 μ m 100 μ m,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為35 % 90 %的純Al粉或Al合金粉在混料機(jī)中均勻 混合；2.芯坯壓制將上述混合物料置于模具中，在200MPa 450MPa下模壓成密實(shí) 芯坯，并在惰性氣氛或真空度為KT1 10_4Pa以下的真空爐中燒結(jié)，燒結(jié)溫度為380°C 650 0C ；3.軋制成板將燒結(jié)的B4C和Al復(fù)合材料芯體與純鋁或鋁合金框架焊接封裝，然 后熱軋至設(shè)計(jì)尺寸，熱軋溫度為380°C 600°C，冷卻到室溫后，再冷軋矯直到最后尺寸，得 到B4C-Al中子吸收板。下面結(jié)合實(shí)施例對(duì)本發(fā)明作進(jìn)一步描述實(shí)施例11.混合配料將平均粒度100 μ m、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%的顆粒和平均粒度60 μ m、 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為90%的Al粉末在混料機(jī)中均勻混合；
2.芯坯壓制將上述混合物料置于模具中，在200MI^下模壓成密實(shí)芯坯，并在惰 性氣氛中燒結(jié)，燒結(jié)溫度為380°C ；3.軋制成板將燒結(jié)后的密實(shí)芯坯與純鋁或鋁合金框架焊接封裝，然后熱軋，熱 軋溫度為600°C，冷卻到室溫后，再冷軋矯直到最后尺寸，得到4000mmX200mmX1.9mm的 B4C-Al中子吸收板。實(shí)施例21.混合配料將平均粒度35 μ m、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為的B4C顆粒和平均粒度60 μ m、 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為74%的Al粉末在混料機(jī)中均勻混合；2.芯坯壓制將上述混合物料置于模具中，在^Oiffa下模壓成密實(shí)芯坯，并在真 空爐中燒結(jié)，真空度為4. 5X10_2Pa，燒結(jié)溫度為500°C ；3.軋制成板將燒結(jié)后的密實(shí)芯坯與純鋁或鋁合金框架焊接封裝，然后熱軋，熱 軋溫度為500 V，冷卻到室溫后，再冷軋矯直到最后尺寸，得到4000mX 200mmX 2. Omm的 B4C-Al中子吸收板。實(shí)施例31.混合配料將平均粒度25 μ m、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為35%的B4C顆粒和平均粒度45 μ m、 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為65%的Al粉末在混料機(jī)中均勻混合；2.芯坯壓制將上述混合物料置于模具中，在200MI^下模壓成密實(shí)芯坯，并在真 空爐中燒結(jié)，真空度為5.0X10_4Pa，燒結(jié)溫度為530°C ；3.軋制成板將燒結(jié)后的密實(shí)芯坯與純鋁或鋁合金框架焊接封裝，然后熱軋，熱 軋溫度為450°C，冷卻到室溫后，再冷軋矯直到最后尺寸，得到4000mX200mmX2. 3mm的 B4C-Al中子吸收板。實(shí)施例41.混合配料將平均粒度60 μ m、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%的B4C顆粒和平均粒度60 μ m、 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%的Al粉末在混料機(jī)中均勻混合；2.芯坯壓制將上述混合物料置于模具中，在350MI^下模壓成密實(shí)芯坯，并在惰 性氣氛中燒結(jié)，燒結(jié)溫度600°C ；3.軋制成板將燒結(jié)后的密實(shí)芯坯與純鋁或鋁合金框架焊接封裝，然后熱軋，熱 軋溫度為380°C，冷卻到室溫后，再冷軋矯直到最后尺寸，4000mX200mmX2. 5mm的&C-A1 中子吸收板。實(shí)施例51.混合配料將平均粒度60 μ m、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為65%的B4C顆粒和平均粒度35 μ m、 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為35%的Al粉末基體，在混料機(jī)中均勻混合；2.芯坯壓制將上述混合物料置于模具中，在400MI^下模壓成密實(shí)芯坯，并在真 空爐中燒結(jié)，真空度為L(zhǎng)OXKT1Pa,燒結(jié)溫度650°C ；3.軋制成板將燒結(jié)后的密實(shí)芯坯與純鋁或鋁合金框架焊接封裝，然后熱軋，熱 軋溫度為380°C，冷卻到室溫后，再冷軋矯直到最后尺寸，得到4000mX200mmX3. 2mm的 B4C-Al中子吸收板。實(shí)施例61.混合配料將平均粒度5 μ m、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為的顆粒和平均粒度20 μ m、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為74%的Al粉末在混料機(jī)中均勻混合；2.芯坯壓制將上述混合物料置于模具中，在400MI^下模壓成密實(shí)芯坯，并在真 空爐中燒結(jié)，真空度為4. 5X10_3Pa，燒結(jié)溫度為480°C ；3.軋制成板將燒結(jié)后的密實(shí)芯坯與純鋁或鋁合金框架焊接封裝，然后熱軋， 熱軋溫度550°C，冷卻到室溫后，再冷軋矯直到最后尺寸，得到4000mX200mmX2. 3mm的 B4C-Al中子吸收板。實(shí)施例71.混合配料將平均粒度150 μ m、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%的顆粒，平均粒度100 μ m、 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%的Al粉末基體，在混料機(jī)中均勻混合；2.芯坯壓制將上述混合物料置于模具中，在420MI^下模壓成密實(shí)芯坯，并在真 空爐中燒結(jié)，真空度為4. 5X10_3Pa，燒結(jié)溫度620°C ；3.軋制成板將燒結(jié)后的密實(shí)芯坯與純鋁或鋁合金框架焊接封裝，然后熱軋，熱 軋溫度為400°C，冷卻到室溫后，再冷軋矯直到最后尺寸，得到4000mX200mmX3. 2mm的 B4C-Al中子吸收板。下表給出了上述7個(gè)實(shí)施例中的中子吸收板的性能測(cè)試數(shù)據(jù)
權(quán)利要求
1.一種乏燃料貯運(yùn)用B4C-Al中子吸收板的制備方法，步驟如下(1)混合配料將平均粒度為5μ m 150 μ m、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10% 65%的B4C,與平均粒 度為20 μ m 100 μ m、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為35% 90%的純Al粉或Al合金粉，在混料機(jī)中均勻混 合；(2)芯坯壓制將上述混合物料置于模具中，在200MPa 450MPa下模壓成密實(shí)芯坯， 并在惰性氣氛或真空度為10-1 10-4 的真空爐中燒結(jié)；(3)軋制成板將燒結(jié)的和Al復(fù)合材料芯體，與純鋁或鋁合金框架焊接封裝，然后 熱軋至設(shè)計(jì)尺寸，冷卻至室溫后，再冷軋矯直到最后尺寸，得到B4C-Al中子吸收板。
2.按照權(quán)利要求1所述的乏燃料貯運(yùn)用B4C-Al中子吸收板的制備方法，其特征在于 所述步驟O)中的燒結(jié)溫度為380°C 650°C。
3.按照權(quán)利要求1或2所述的乏燃料貯運(yùn)用B4C-Al中子吸收板的制備方法，其特征在 于所述步驟(3)中的熱軋溫度為380°C 600°C。
全文摘要
本發(fā)明公開一種乏燃料貯運(yùn)用B4C-Al中子吸收板的制備方法。該方法采用框架軋制技術(shù)，首先把一定含量的B4C粉末與Al基體粉混合均勻，再模壓成密實(shí)的生坯芯體，在真空爐中燒結(jié)，之后把燒結(jié)芯體置于鋁合金框架中封裝，最后軋制成板。該中子吸收板制備工藝簡(jiǎn)單，B4C在Al基體中分布均勻并有良好的界面結(jié)合。本產(chǎn)品適用于作乏燃料水池和運(yùn)輸容器中的中子吸收材料，控制乏燃料的臨界安全。
文檔編號(hào)G21C21/00GK102110484SQ200910263588
公開日2011年6月29日 申請(qǐng)日期2009年12月25日 優(yōu)先權(quán)日2009年12月25日
發(fā)明者付道貴, 劉云明, 劉曉珍, 劉超紅, 周榮生, 孫長(zhǎng)龍, 易偉, 李剛, 楊勇飛, 王錄全, 王美玲, 王貫春, 簡(jiǎn)敏, 鄒從沛, 龍沖生 申請(qǐng)人:中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院