專利名稱：生產(chǎn)氮化硼的方法
技術(shù)領域：
本發(fā)明通常涉及使用高純度氮化硼產(chǎn)品的摻雜材料生產(chǎn)六角形氮化硼的方法。
背景技術(shù)：
氮化硼是熱穩(wěn)定、高度耐火的材料，商業(yè)重要性在不斷增加。通常，生產(chǎn)氮化硼的方法中使用硼酸作為反應組合物的硼來源。從硼酸生產(chǎn)氮化硼的建議方法公開于美國專利No.2,922,699；3,241,918；和3,261,667，以及英國專利No.874,166；874,165；和1,241,206中。日本專利公開No.06-040713公開了一種從硬硼酸鈣石生產(chǎn)氮化硼的方法。
在生產(chǎn)氮化硼的現(xiàn)有技術(shù)方法中，硼酸鹽原料，其包含堿/堿土金屬化合物-特別是鈉和鈣化合物-當用氨在1200℃或更高溫度下吹掃時，形成氮化硼，加上需要附加洗滌/處理步驟以回收高純度的氮化硼的副產(chǎn)物。一些副產(chǎn)物是多種形式的硼酸鈣，其通過鹽酸浸出從氮化硼除去。其它方法使用去離子水洗滌純化氮化硼。美國專利No.3,415,625公開了在洗滌/處理步驟后高純度氮化硼產(chǎn)物的連續(xù)或間歇法。
美國專利No.4,045,186公開了使用Li3N與小粒徑氮化硼反應，隨后從混合物中在大于1100℃的高溫下，再結(jié)晶形成較大尺寸的結(jié)晶六角形氮化硼。中國專利公開No.CN1539729A公開了從三氟化硼醚和一氮化三鋰用溶劑熱合成法制備氮化硼的方法。德國專利公開No.DE4108367C1公開了一種制備主要為六角形結(jié)構(gòu)的氮化硼的方法，該方法包括在20-230℃下，將一氮化三鋰(無水二(2-6C)烷基醚中)的懸浮液和過量的三氟硼烷二(1-6C)烷基醚合物(優(yōu)選二丁基醚合物)攪拌反應2-24小時。
除了洗滌要求，并且在洗滌步驟之前，現(xiàn)有技術(shù)方法通常需要兩步方法生產(chǎn)氮化硼晶體。第一步是鍛燒步驟，其中將反應物加熱至高達1100℃的溫度，形成“湍層”形式不完全反應的氮化硼。第二燒結(jié)步驟中，將湍層氮化硼加熱至1500至2300℃溫度，以控制最終氮化硼產(chǎn)物的結(jié)晶度和純度。
本發(fā)明涉及制備高純度和優(yōu)良產(chǎn)率氮化硼的方法。另外，本發(fā)明方法中，將煅燒和燒結(jié)步驟合并成一個焙燒步驟，其中蒸發(fā)出金屑硼酸鹽雜質(zhì)，形成高純度氮化硼晶體。最后，本發(fā)明涉及一種改進的方法，其中反應產(chǎn)物的洗滌/浸析對于高純度氮化硼是任選的。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明涉及生產(chǎn)高純度和高導熱系數(shù)多晶六角形氮化硼(hBN)化合物的方法，通過在摻雜劑的存在下，在至少1000℃的溫度下，將含氧硼化合物和含氮源反應至少一小時，其中摻雜劑是含金屬化合物，其形成蒸發(fā)溫度低于最高加工溫度的金屬硼酸鹽。
本發(fā)明進一步涉及在作為摻雜劑的硝酸鋰存在下，生產(chǎn)六角形氮化硼化合物的方法。
最后，本發(fā)明涉及一種在作為摻雜劑的硝酸鋰存在下，生產(chǎn)六角形氮化硼化合物的方法，其中加工溫度為1000至2300℃。
具體實施例方式
此處使用的估計語言可以用于修飾任何數(shù)量表示，所述數(shù)量表示可以改變，但不產(chǎn)生與其相關的基本功能改變。因此，用術(shù)語(一個或多個)，例如“約”和“基本上”修飾的值，有時可以不限于規(guī)定的精確值。
術(shù)語“加工溫度”可以替代地使用術(shù)語“工藝溫度”，其是指生產(chǎn)本發(fā)明hBN方法中設備/步驟中的溫度。
術(shù)語“最高加工溫度”或“最高工藝溫度”是指生產(chǎn)本發(fā)明hBN方法中使用的步驟和/或設備中測量的最高工藝溫度。
此處使用的氮化硼導熱系數(shù)是指使用可商購的Hot Disk恒定熱分析儀測量的樣品導熱系數(shù)，該樣品由40體積％的hBN(大約60wt％)在Sylgard 184硅氧烷樹脂和Sylgard 184固化劑(兩者都可從Dow Coming Corp商購)中的混合物制備。說明性實例是10.0g的BN材料在6.24g的Sylgard 184硅氧烷樹脂和062gSylgard 184固化劑中的混合物?；旌虾?，固化該樣品并制備樣品墊板，測量導熱系數(shù)。測試導熱系數(shù)的Gage R&R數(shù)據(jù)表明結(jié)果精確度為+/-0.5W/mK以內(nèi)。
用于本發(fā)明方法的原料。通常生產(chǎn)氮化硼的方法中，硼源和氮源用作原料，反應形成硼原子和氮原子共存的化合物。本發(fā)明涉及生產(chǎn)高純度氮化硼的方法，其中在高溫反應中，將摻雜劑與含氧硼化合物和有機含氮化合物的原料混合。反應期間從摻雜劑金屬形成的金屬硼酸鹽蒸發(fā)，因此不需要浸析或洗凈。
在本發(fā)明的一個實施方案中，含氧硼化合物選自硼酸、氧化硼、提供氧化硼的物質(zhì)，例如三氧化二硼、二氧化二硼、三氧化四硼或五氧化四硼、和硼酸鹽礦石，例如硬硼酸鈣石、鈉硼解石、白硼鈣石、賽黃晶、硅鈣硼石和其混合物。在本發(fā)明的一個實施方案中，含氧硼化合物包含50wt％硼酸和50wt％鈉硼解石。在本發(fā)明的另一個實施方案中，使用硼酸作為含氧硼化合物。
在本發(fā)明的一個實施方案中，含氮化合物包含有機伯、仲和叔胺，例如二苯胺、雙氰胺、亞乙基胺、六亞甲基胺、三聚氰胺、脲和其混合物。在一個實施方案中，使用三聚氰胺作為含氮化合物。
與原料混合的摻雜劑選自其形成的金屬硼酸鹽的蒸發(fā)溫度低于最高加工溫度的化合物。這種含金屬化合物的實例包括鋇化合物，例如氧化鋇；銫化合物例如氧化銫；鉀化合物例如氫氧化鉀；鍶化合物例如氧化鍶；銣化合物例如氧化銣；和鋰化合物例如氧化鋰、硝酸鋰、乙酰丙酮化鋰、環(huán)戊二烯(cyclopentadienide)鋰、酞菁二鋰、二鋰鹽、乙酸鋰、乙酰丙酮化鋰、氨基化鋰、雙(三甲基甲硅烷基)氨基化鋰、四氫硼酸鋰、碳酸鋰、二甲基氨基化鋰、氫化鋰、氫氧化鋰、偏硼酸鋰、鉬酸鋰、鈮酸鋰、高氯酸鋰、過氧化鋰、四硼酸鋰、氫硼化鋰、三乙基氫硼酸鋰和草酸鋰；和其混合物。
在一個實施方案中，使用硝酸鋰作為起始混合物的摻雜材料，形成在低于最高加工溫度1800℃的溫度蒸發(fā)的硼酸鹽化合物，使得從氮化硼反應產(chǎn)物除去雜質(zhì)的最終洗滌/浸析步驟成為任選的步驟。
在一個實施方案中，原料包含30至55wt％硼酸、40至50wt％三聚氰胺、和1至5wt％含鋰摻雜材料。在另一個實施方案中，原料包含52.5wt％硼酸、44.5wt％三聚氰胺和3wt％硝酸鋰。
方法步驟本發(fā)明生產(chǎn)hBN的方法可以間歇法或連續(xù)法進行，包括下列方法步驟。
混合/共混。初始步驟中，將包括摻雜劑的原料混合，或在合適的設備例如混合器中以干燥狀態(tài)共混在一起。
任選的預加熱/干燥步驟在本發(fā)明的一個實施方案中，混合供混步驟后，在約100至400℃將原料干燥0.5至15小時，以趕走反應物中任何水分，并在原料中產(chǎn)生孔隙，形成小塊、大塊或顆粒形式的材料聚集體。
在一個實施方案中，在150至250℃的溫度下進行干燥。干燥操作可以在空氣、或氮氣或氨氣氣氛中進行。干燥時間取決于干燥溫度，此外還取決于干燥步驟是否在靜態(tài)氣氛或循環(huán)空氣或氣體中進行。在一個實施方案中，干燥時間為在靜態(tài)環(huán)境中在200℃4小時至在150℃15小時。另一個實施方案中，原料在250℃下干燥3小時。
在一個實施方案中，反應物和摻雜劑包含在容器/膠囊中，并置于高達1000℃的高溫爐(推桿爐或旋轉(zhuǎn)式烘干爐)中高達2小時。在該預熱步驟中，通過逆流氮氣引導逸出氣體朝向爐入口，控制氣體的逸出。
任選的粉碎前體在一個實施方案中，混合供混步驟后或干燥步驟后，使用常規(guī)設備例如輥碾磨機、十字型碾磨機、滾動磨盤等，將起始原料粉碎或破碎成為可以隨后壓實的小塊。在一個實施方案中，將粉碎材料破碎成為每個重量為10mg至10g的塊。在另一個實施方案中，該材料破碎成為每個重量約0.2g的塊。
任選在粉碎步驟后，當硼源是堿或堿土金屬硼酸鹽化合物例如鈉硼解石時，將粉碎材料與二氧化硅混合。鈉硼解石中的鈣與二氧化硅反應，產(chǎn)生硅酸鈣，限制否則可能生成的3CaO.B2O3的形成，因而在最終反應中產(chǎn)生高產(chǎn)率的BN。在一個實施方案中，二氧化硅相對于鈉硼解石的總量保持在SiO2/CaO的摩爾比率小于0.5。在第二實施方案中，摩爾比率保持在小于1.0的比率。
任選的預加熱和壓實(“造?！?步驟在一個實施方案中，在混合/共混步驟后，干燥/粉碎混合前體，并使用本領域已知的方法尤其是例如制片、壓塊、擠出、造粒和壓縮，進行壓實。該步驟中，將粉碎的混合物壓實成為每個重量0.1g至200g的顆粒。在一個實施方案中，顆粒具有～10g的平均重量。在第二實施方案中，將粉碎的混合物壓實成為平均重量約2g的顆粒。
在一個實施方案中，壓實/造粒步驟在一個擠出步驟中進行，其中將包含摻雜劑和任選二氧化硅的原料與粘合劑送入雙螺桿擠出機或類似設備，其中粘合劑為例如聚乙烯醇；聚氧乙烯基非離子型表面活性劑；聚羧酸鹽例如丙烯酸、甲基丙烯酸、衣康酸、別失水蘋果酸(boletic acid)和馬來酸；聚噁唑啉例如聚(2-乙基-2-噁唑啉)；硬脂酸；N，N′-亞乙基雙硬脂酰胺；失水山梨糖醇化合物例如單硬脂酸失水山梨糖醇酯等。然后從擠出機引出時干燥該材料并造粒。
在連續(xù)過程中，引出的顆?？梢灾苯铀腿胂乱徊襟E的反應容器中，或在另一個實施方案中，在送入反應容器之前經(jīng)過200℃的加熱爐進行附加干燥加工，其中在反應容器中形成本發(fā)明高純度的氮化硼。
結(jié)合的鍛燒和熱處理步驟在下一步驟中，在反應室中，在含氮氣氛下焙燒顆粒，其中將反應室從室溫以每小時20至1200℃的速度加熱到1200至2300℃的高溫。然后保持加工溫度約1至30小時，其中以足夠支持非氧化環(huán)境的速度保持氮氣吹洗。
在一個實施方案中，顆粒保持在氨氣中，同時焙燒至1200至1600℃2至12小時。在第二實施方案中，在1400℃焙燒顆粒約4小時。在第三實施方案中，從室溫以500℃每小時的速度，將顆粒焙燒至1800℃。然后將溫度保持在1800℃5小時，其中保持氮氣吹洗。
在另一個實施方案中，使用例如等離子體射流加熱爐，在超過2000℃的加工溫度下進行反應，以獲得高反應速度。在另一個實施方案中，含氮氣氛是氨氣和惰性氣體的混合物。
如上所述步驟可以以間歇法進行，從而將松散顆粒引入反應室進行焙燒。在另一個實施方案中，將該步驟作為連續(xù)過程的一部分進行，其中將顆粒連續(xù)送入反應容器。在連續(xù)過程的一個實施方案中，用強迫進料機構(gòu)使反應容器穿過加熱爐組件，其中隨著將每個容器引入加熱爐組件，每個在前容器經(jīng)過加熱爐移動一個容器長度。
應該注意到在本發(fā)明方法中，在單個步驟中，在升高的加工溫度焙燒包含反應物和摻雜劑的顆粒，形成BN晶體，這與其中需要兩步方法的現(xiàn)有技術(shù)方法相反。
此處單個結(jié)合鍛燒和熱處理的步驟(與現(xiàn)有技術(shù)的兩個步驟相反)的最終產(chǎn)物是具有至少99％高純度氮化硼的高結(jié)晶度產(chǎn)物。在一個實施方案中，BN產(chǎn)物具有至少99.5％的純度。
此處使用的高結(jié)晶度BN產(chǎn)物是指均勻、平滑觸感的產(chǎn)物，它具有至少90％氮化硼純度，并且通常超過99％純度。結(jié)晶度涉及摩擦期間“觸摸”的平滑度，與較差結(jié)晶材料的粗糙、白堊觸感相反(如在現(xiàn)有技術(shù)的2步方法的第一步驟后得到的材料，其中在高達1100℃的鍛燒步驟中形成湍層氮化硼)。
任選的研磨步驟最后，任選地將焙燒顆粒的反應產(chǎn)物冷卻至通過噴射研磨進行研磨之前的溫度，其中將其研磨成為尺寸為0.1至60微米的片晶形式的高純度氮化硼產(chǎn)物。在一個實施方案中，將反應產(chǎn)物研磨成為平均粒徑為1至5微米的粉末。尺寸是標稱的，因為各個顆粒不具有該尺寸，而是松散粘合超細、亞微米微晶的團聚體具有該尺寸。
在本發(fā)明的另一個實施方案中，粉碎并篩選氮化硼粉末，以產(chǎn)生40目至325目的燒結(jié)體，該材料可以用于熱應用。
應注意到本發(fā)明反應產(chǎn)物比現(xiàn)有技術(shù)無摻雜方法的氮化硼明顯更純。如之前說明的，估計在相對低的溫度蒸發(fā)出金屬硼酸鹽雜質(zhì)，得到高純度氮化硼產(chǎn)物。
其它任選的后處理步驟如所說明的，本發(fā)明方法的氮化硼產(chǎn)物具有高純度，從而不需要酸洗/浸析。然而，在本發(fā)明的一個實施方案中，作為特別純度氮化硼產(chǎn)物的任選步驟，任選對產(chǎn)物進行洗滌處理。在一個實施方案中，用溶劑例如甲醇或1％的硝酸水溶液洗滌最終的BN產(chǎn)物，以產(chǎn)生細小的、白色、高純度結(jié)晶氮化硼粉末。
在本發(fā)明的另一個實施方案中，進一步在非氧化氣體氣氛例如氮氣、氨氣或氬氣中，在1700至2100℃下熱處理或燒結(jié)本發(fā)明的BN產(chǎn)物。該處理導致結(jié)晶發(fā)展，產(chǎn)生具有改善的結(jié)晶度和純度，并且導熱系數(shù)至少為0.3W/mK的BN產(chǎn)物。在本發(fā)明的一個實施方案中，BN粉末具有3至15W/mK的導熱系數(shù)。
本發(fā)明生產(chǎn)的BN粉末的應用本發(fā)明高純度氮化硼粉末可以用作熱控制應用的填料，例如在復合材料、聚合物、潤滑脂和流體中的填料。此外氮化硼粉末可以用于熱壓應用，或作為轉(zhuǎn)化六角形氮化硼至立方氮化硼中的前體原材料。在另一個實施方案中，該材料用于生產(chǎn)六角形氮化硼糊劑。如此處使用的糊劑為半固體制劑。該方法包括提供氮化硼漿液，和在能有效產(chǎn)生包含約60wt％至約80wt％固體六角形氮化硼的糊劑的條件下，處理該漿液。
在熱控制應用例如導熱性片材中，本發(fā)明氮化硼用作基體中的填料，其中該基體包含至少一種樹脂，選自熱塑性樹脂例如聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚對二甲苯、聚醋酸乙烯酯、聚丙烯酸酯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚氯乙烯、聚偏氯乙烯、氟基塑料、聚乙烯醚、聚乙烯酮、聚醚、聚碳酸酯、熱塑性聚酯、聚酰胺、二烯基塑料、聚氨酯基塑料、聚硅氧烷和無機塑料；和熱固性樹脂例如酚樹脂、呋喃樹脂、二甲苯/甲醛樹脂、酮/甲醛樹脂、脲醛樹脂、三聚氰胺樹脂、苯胺樹脂、醇酸樹脂、不飽和聚酯樹脂和環(huán)氧樹脂。
在熱控制應用的一個實施方案中，本發(fā)明氮化硼用作基體的填料，該基體包含高達60wt％的復合材料，其選自聚硅氧烷、環(huán)氧樹脂、丙烯酸類樹脂、氯乙烯、聚氨酯和其混合物，導熱系數(shù)為至少0.50W/m.K。
在熱控制應用中，發(fā)現(xiàn)摻雜劑幫助增加氮化硼產(chǎn)物的導熱系數(shù)。在實施方案中，其中LiNO3用作生產(chǎn)本發(fā)明hBN的摻雜劑或種子(seed)材料，使用本發(fā)明BN的樣品的導熱系數(shù)比使用現(xiàn)有技術(shù)無摻雜方法生產(chǎn)的BN的樣品的導熱系數(shù)高得多。
實施例1-4生產(chǎn)四個包含重量比為23∶27的三聚氰胺和硼酸的樣品。實施例1僅包括三聚氰胺和硼酸；實施例2包含附加量的1.5wt％硝酸鋰；實施例3具有3.0wt％硝酸鋰；和實施例4具有5.0wt％硝酸鋰。全部樣品在275℃干燥一整夜。然后將該干燥材料壓成圓柱形顆粒，并在氮氣中焙燒，以500℃每小時的速度從室溫至1800℃，并保持3小時。將四個實施例制備的顆粒稱重，并用球磨機研磨用于分析。生產(chǎn)樣品墊板并測量導熱系數(shù)。
在以下表中給出導熱系數(shù)(“TC”)結(jié)果和從實施例計算的總產(chǎn)率。
表

根據(jù)本發(fā)明方法制備的氮化硼產(chǎn)物顯示出比現(xiàn)有技術(shù)產(chǎn)物更高的導熱系數(shù)，即，具有至少1.5W/mK的導熱系數(shù)。在某種程度上，導熱系數(shù)可以用作氮化硼(BN)物質(zhì)純度的指標。如果BN產(chǎn)物包含雜質(zhì)例如硼酸鹽化合物或氧，將影響導熱。
該書面說明書使用實施例公開本發(fā)明，包括最佳方式，此外使得任何本領域熟練技術(shù)人員能夠生產(chǎn)并使用本發(fā)明。本發(fā)明可取得專利權(quán)的范圍由權(quán)利要求限定，并可以包括本領域熟練技術(shù)人員進行的其它實施例。其它實施例在權(quán)利要求范圍內(nèi)，如果它們具有與權(quán)利要求字面上語言相同的結(jié)構(gòu)成分，或如果它們包括與權(quán)利要求語言無實質(zhì)差異的等價結(jié)構(gòu)成分。
本文參考的全部引用文獻此處清楚地引入作為參考。
權(quán)利要求
1.一種生產(chǎn)六角形氮化硼化合物的方法，其包括在用作摻雜劑的一種或更多種化合物的存在下，在至少1000℃的加工溫度下，將含氧硼化合物與含氮源反應至少一小時，以形成六角形氮化硼化合物，其中摻雜劑是金屬化合物，其形成蒸發(fā)溫度低于加工溫度的金屬硼酸鹽。
2.權(quán)利要求1的方法，其中六角形氮化硼化合物顯示出至少1.5W/mK的導熱系數(shù)。
3.權(quán)利要求1的方法，其中六角形氮化硼化合物顯示出至少3W/mK的導熱系數(shù)。
4.權(quán)利要求1的方法，其中六角形氮化硼化合物顯示出至少5W/mK的導熱系數(shù)。
5.權(quán)利要求1的方法，其中在摻雜劑的存在下，在1000至2300℃的加工溫度下使含氧硼化合物與含氮源反應。
6.權(quán)利要求5的方法，其中加工溫度至少是1500℃。
7.權(quán)利要求6的方法，其中加工溫度至少是1800℃。
8.權(quán)利要求5的方法，其中在摻雜劑的存在下，在1000至2300℃的加工溫度下，使含氧硼化合物與含氮源反應高達72小時的時間。
9.權(quán)利要求8的方法，其中該反應進行高達30小時的時間。
10.權(quán)利要求9的方法，其中該反應進行高達12小時的時間。
11.權(quán)利要求10的方法，其中該反應進行高達6小時的時間。
12.權(quán)利要求1的方法，其中摻雜劑選自鋇化合物、銫化合物、鉀化合物、鍶化合物、銣化合物、硝酸鋰、氧化鋰、乙酰丙酮化鋰、環(huán)戊二烯鋰、酞菁二鋰、二鋰鹽、乙酸鋰、乙酰丙酮化鋰、氨基化鋰、雙(三甲基甲硅烷基)氨基化鋰、四氫硼酸鋰、碳酸鋰、二甲基氨基化鋰、氫化鋰、氫氧化鋰、偏硼酸鋰、鉬酸鋰、鈮酸鋰、高氯酸鋰、過氧化鋰、四硼酸鋰、氫硼化鋰、三乙基氫硼酸鋰、草酸鋰和其混合物。
13.權(quán)利要求12的方法，其中摻雜劑選自氧化鋇、硝酸鋇、氧化銫、硝酸銫、氫氧化鉀、氧化鍶、硝酸鍶、氧化銣、氮化銣、硝酸鋰、氧化鋰、乙酰丙酮化鋰、環(huán)戊二烯鋰、酞菁二鋰、二鋰鹽、乙酸鋰、乙酰丙酮化鋰、氨基化鋰、雙(三甲基甲硅烷基)氨基化鋰、四氫硼酸鋰、碳酸鋰、二甲基氨基化鋰、氫化鋰、氫氧化鋰、偏硼酸鋰、鉬酸鋰、鈮酸鋰、高氯酸鋰、過氧化鋰、四硼酸鋰、氫硼化鋰、三乙基氫硼酸鋰、草酸鋰和其混合物。
14.權(quán)利要求12的方法，其中摻雜劑的存在量是含氧硼化合物和含氮源總重量的至少1wt％。
15.權(quán)利要求12的方法，其中摻雜劑選自氧化鋇、氧化銫、氫氧化鉀、氧化鍶、氧化銣、硝酸鋰和其混合物。
16.權(quán)利要求13的方法，其中摻雜劑是硝酸鋰，并且其中摻雜劑的存在量是含氧硼化合物和含氮源總重量的至少1wt％。
17.權(quán)利要求16的方法，其中摻雜劑是硝酸鋰，并且其中摻雜劑的存在量是含氧硼化合物和含氮源總重量的至少2wt％。
18.權(quán)利要求13的方法，其中摻雜劑選自硝酸鋰、氧化鋰、乙酰丙酮化鋰、環(huán)戊二烯鋰、酞菁二鋰、二鋰鹽、乙酸鋰、乙酰丙酮化鋰、氨基化鋰、雙(三甲基甲硅烷基)氨基化鋰、四氫硼酸鋰、碳酸鋰、二甲基氨基化鋰、氫化鋰、氫氧化鋰、偏硼酸鋰、鉬酸鋰、鈮酸鋰、高氯酸鋰、過氧化鋰、四硼酸鋰、氫硼化鋰、三乙基氫硼酸鋰、草酸鋰和其混合物。
19.權(quán)利要求18的方法，其中摻雜劑選自硝酸鋰、氧化鋰、碳酸鋰、氫化鋰、氫氧化鋰、偏硼酸鋰、過氧化鋰、四硼酸鋰、氫硼化鋰和其混合物。
20.權(quán)利要求19的方法，其中摻雜劑是硝酸鋰。
21.權(quán)利要求1的方法，其中所述方法是連續(xù)法。
22.用權(quán)利要求1的方法生產(chǎn)的六角形氮化硼化合物。
23.一種制品，包含用權(quán)利要求1的方法生產(chǎn)的六角形氮化硼化合物。
24.一種生產(chǎn)六角形氮化硼化合物的方法，該方法包括步驟a)形成含氧硼化合物、含氮源和摻雜劑的混合物，摻雜劑存在量為含氧硼化合物和含氮源總重量的至少1wt％；b)在至少200℃溫度下將混合物加熱至少0.5小時，以干燥除去混合物中的任何水分；c)使混合物經(jīng)歷至少1200℃的加工溫度至少一小時，以形成六角形氮化硼化合物；其中摻雜劑是金屬化合物，其形成蒸發(fā)溫度低于加工溫度的金屬硼酸鹽。
25.權(quán)利要求24的方法，其中形成的產(chǎn)物具有至少99％的氮化硼純度。
26.權(quán)利要求24生產(chǎn)六角形氮化硼化合物的方法，基本上由步驟a)和c)組成。
全文摘要
一種生產(chǎn)高純度和高導熱系數(shù)氮化硼的方法，其中在摻雜劑的存在下，在至少1000℃使含氧硼化合物和含氮源反應至少一小時，并且其中摻雜劑形成蒸發(fā)溫度低于該方法中最高加工溫度的金屬硼酸鹽雜質(zhì)。
文檔編號C01B21/064GK1799992SQ20051013638
公開日2006年7月12日 申請日期2005年11月30日 優(yōu)先權(quán)日2004年12月28日
發(fā)明者D·W·小普爾茨, L·馬尼恰, C·拉曼, A·穆魯蓋亞 申請人:通用電氣公司