專利名稱:用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體及制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及核燃料領(lǐng)域，具體涉及一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體及其制備方法。
背景技術(shù)：
核燃料芯體有金屬燃料、彌散型燃料、陶瓷燃料等形式。其中金屬燃料由于相變溫度、熔點均比較低，難以在動力堆中較高的運行溫度下使用，且輻照生長等引起的尺寸變化較大；彌散型燃料為了達到一定的易裂變核素核子密度，需提高燃料的富集度；而陶瓷燃料以其相對穩(wěn)定的尺寸、較高的熔點、較低的富集度，在動力反應(yīng)堆中得到了廣泛的使用。
陶瓷燃料芯體的一個嚴重缺點是導(dǎo)熱性能差，這就使得在反應(yīng)堆內(nèi)運行時芯體中心部分和周邊部分的溫度梯度很大，容易引起芯體局部過熱和影響芯體向冷卻劑傳熱。同時，在較高的溫度和較大的溫度梯度下，芯體極易產(chǎn)生徑向和軸向裂紋，還會發(fā)生重結(jié)構(gòu)、破裂、密實、腫脹、裂變氣體釋放等不利現(xiàn)象，從而嚴重影響著陶瓷芯體燃料元件的輻照性能和使用壽命。鈾钚混合氧化物(MOX)的熱導(dǎo)率低于UO2，上述現(xiàn)象更為顯著。
由于大部分反應(yīng)堆在設(shè)計時采用的是UO2燃料，而后來裝載的MOX燃料在結(jié)構(gòu)上需保持相容性，因此難以通過結(jié)構(gòu)設(shè)計的更改來緩解上述不利現(xiàn)象。另外，中子吸收體的反應(yīng)性價值與中子能譜緊密相關(guān)，在一些裝載MOX燃料的反應(yīng)堆中，由于中子能譜較硬，導(dǎo)致中子吸收體的反應(yīng)性價值降低，影響反應(yīng)性的控制，進而影響反應(yīng)堆的安全可控。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的在于提供一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體及其制備方法，以軟化MOX燃料組件的能譜，提高氧化物陶瓷芯體的熱導(dǎo)率。
本發(fā)明所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體，它向氧化物陶瓷芯體中添加第二相材料，添加的第二相材料在氧化物陶瓷芯體中形成連續(xù)相，得到改進性能氧化物陶瓷芯體；所述的氧化物陶瓷芯體采用UO2、PuO2、ThO2、U-Pu混合氧化物(Μ0Χ)、Th-U混合氧化物、U-Pu-Th混合氧化物、錒系元素氧化物、或由后處理獲得的含有一種或幾種錒系核素的上述氧化物或混合氧化物；所述的第二相材料采用BeO、SiC、AIN、BeC、MgO,Zr02、Be的無機化合物或C的無機化合物中的一種；其中，第二相材料的質(zhì)量占改進性能氧化物陶瓷芯體總質(zhì)量的0.3 15%。
如上所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體，其所述的氧化物陶瓷芯體優(yōu)選U-Pu混合氧化物(M0X)、U-Pu-Th混合氧化物、或由后處理獲得的含有一種或幾種錒系核素的U-Pu或U-Pu-Th混合氧化物；所述的第二相材料優(yōu)選BeO、AlN、BeC或SiC ；其中，第二相材料的質(zhì)量占改進性能氧化物陶瓷芯體總質(zhì)量的f 15%。
如上所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體，其所述的氧化物陶瓷芯體優(yōu)選U-Pu混合氧化物(MO X)或由后處理獲得的含有一種或幾種錒系核素的U-Pu混合氧化物(M0X);所述的第二相材料優(yōu)選BeO、BeC或SiC ;其中，第二相材料的質(zhì)量占改進性能氧化物陶瓷芯體總質(zhì)量的2 14%。
本發(fā)明所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體的制備方法，其包括如下步驟:
(I)原料準備:氧化物陶瓷芯體粉末采用U02、PuO2, ThO2, U-Pu混合氧化物(Μ0Χ)、Th-U混合氧化物、U-Pu-Th混合氧化物、錒系元素氧化物、或由后處理獲得的含有一種或幾種錒系核素的上述氧化物或混合氧化物；該氧化物陶瓷芯體粉末為球狀顆粒，比表面積為
I 4m2/g ;第二相材料粉末采用BeO、SiC、AIN、BeC、MgO, ZrO2, Be的無機化合物或C的無機化合物中的一種；第二相材料粉末為球狀顆粒，比表面積為8 13m2/g ;其中，第二相材料粉末的質(zhì)量占氧化物陶瓷芯體粉末與第二相材料粉末總質(zhì)量的0.3 15%，氧化物陶瓷芯體粉末的質(zhì)量占氧化物陶瓷芯體粉末與第二相材料粉末總質(zhì)量的85、9.7% ；
(2)混料:將步驟(I)所述的氧化物陶瓷芯體粉末和第二相材料粉末混合球磨，球磨時間為15mirT2h ；
(3)壓坯 :將步驟(2)混合所得粉末冷靜壓成生坯，壓力為IOOlOOMPa ；
(4)燒結(jié):將步驟(3)所得生坯置于燒結(jié)爐中燒結(jié)，燒結(jié)溫度為1700°C 2170°C，燒結(jié)f3h，添加的第二相材料在氧化物陶瓷芯體中形成連續(xù)相，得到改進性能氧化物陶瓷芯體。
如上所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體的制備方法，其步驟(I)中所述的氧化物陶瓷芯體優(yōu)選U-Pu混合氧化物(MOX)、U-Pu-Th混合氧化物、或由后處理獲得的含有一種或幾種錒系核素的U-Pu或U-Pu-Th混合氧化物；所述的第二相材料優(yōu)選BeO、AIN、BeC或SiC ;其中，第二相材料的質(zhì)量占改進性能氧化物陶瓷芯體總質(zhì)量的I 15%。
如上所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體的制備方法，其步驟(I)中所述的氧化物陶瓷芯體粉末優(yōu)選U-Pu混合氧化物(MOX)或由后處理獲得的含有一種或幾種錒系核素的U-Pu混合氧化物(MOX);所述的第二相材料優(yōu)選BeO、BeC或SiC ;其中，第二相材料的質(zhì)量占改進性能氧化物陶瓷芯體總質(zhì)量的疒15%。
如上所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體的制備方法，其步驟(2)中混合球磨之前，對步驟(I)中所述的氧化物陶瓷芯體粉末進行預(yù)燒，預(yù)燒時間2h 5h ;步驟(2)中球磨時間優(yōu)選為20min 45min。
如上所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體的制備方法，其步驟(3)中，冷靜壓壓力優(yōu)選200MPa。
如上所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體的制備方法，其步驟(4)中，燒結(jié)溫度優(yōu)選為1700°C 1820°C，燒結(jié)時間優(yōu)選2h。
如上所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體的制備方法，其步驟(4)中,燒結(jié)氣氛為IS氣、氫氣混合氣體,其中氣體摩爾百分比為:氫氣為2 7%, IS氣為93 98%。
本發(fā)明的效果在于:
本發(fā)明通過向UO2，MOX, ThO2等氧化物陶瓷芯體中添加具有特定性質(zhì)的第二相材料，如BeO，SiC等碳化物或Be的無機化合物，同時提高燃料芯體的導(dǎo)熱性能和慢化性能。添加的第二相材料同時具有熱導(dǎo)率高和慢化性能好、吸收截面小的特點。添加的第二相材料在陶瓷芯體中形成連續(xù)相。
本發(fā)明所述的用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體，與未添加指定成分的普通芯體相比，該芯體溫度低(中心溫度低約600K，平均溫度低約300K)。采用該芯體的燃料組件，中子能譜軟化，組件內(nèi)快、熱中子通量比值下降約35%，中子吸收體的反應(yīng)性價值提聞約25%。


圖1為添加的第二相材料在陶瓷芯體中形成連續(xù)相示意圖；
圖中:I—基體相:離散相，核燃料；2—第二相:連續(xù)相，高熱導(dǎo)慢化材料。
具體實施方式
下面結(jié)合附圖和具體實施例對本發(fā)明所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體及其制備方法作進一步描述。
實施例1
以壓水堆用鈾钚混合氧化物燃料芯體(MOX)燃料芯體為例，對本發(fā)明作進一步說明。
MOX中含有從乏燃料中提取出來的Pu，使用MOX燃料芯體作為壓水堆燃料能夠提高核燃料的利用率；但PuO2的存在使得MOX芯體的熱導(dǎo)率低于普通UO2芯體，芯體溫度更高，影響堆芯運行性能；同時Pu元素的引入會使得堆芯中子能譜硬化，從而降低中子吸收體的反應(yīng)性價值。
本發(fā)明向MOX中添加具有高熱導(dǎo)和慢化作用的第二相材料。該第二相材料為超高熱導(dǎo)率氧化物材料BeO，添加比例如下表I所示，BeO在MOX中形成連續(xù)相，如圖1所示,得到改進性能氧化物陶瓷芯體。
表I
權(quán)利要求
1.一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體，其特征在于:它向氧化物陶瓷芯體中添加第二相材料，添加的第二相材料在氧化物陶瓷芯體中形成連續(xù)相，得到改進性能氧化物陶瓷芯體； 所述的氧化物陶瓷芯體采用UO2、PuO2、ThO2、U-Pu混合氧化物(MOX)、Th-U混合氧化物、U-Pu-Th混合氧化物、錒系元素氧化物、或由后處理獲得的含有一種或幾種錒系核素的上述氧化物或混合氧化物； 所述的第二相材料采用BeO、SiC、AIN、BeC、MgO, ZrO2, Be的無機化合物或C的無機化合物中的一種； 其中，第二相材料的質(zhì)量占改進性能氧化物陶瓷芯體總質(zhì)量的0.3 15%。
2.根據(jù)權(quán)利要求
1所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體，其特征在于: 所述的氧化物陶瓷芯體優(yōu)選U-Pu混合氧化物(M0X)、U-Pu-Th混合氧化物、或由后處理獲得的含有一種或幾種錒系核素的U-Pu或U-Pu-Th混合氧化物； 所述的第二相材料優(yōu)選BeO、AIN、BeC或SiC ； 其中，第二相材料的質(zhì)量占改進性能氧化物陶瓷芯體總質(zhì)量的f 15%。
3.根據(jù)權(quán)利要求
1或2所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體，其特征在于: 所述的氧化物陶瓷芯體優(yōu)選U-Pu混合氧化物(MOX)或由后處理獲得的含有一種或幾種錒系核素的U-Pu 混合氧化物(MOX)； 所述的第二相材料優(yōu)選BeO、BeC或SiC ； 其中，第二相材料的質(zhì)量占改進性能氧化物陶瓷芯體總質(zhì)量的疒14%。
4.一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體的制備方法，其特征在于:該方法包括如下步驟: (1)原料準備: 氧化物陶瓷芯體粉末采用UO2、PuO2, ThO2, U-Pu混合氧化物(MOX)、Th-U混合氧化物、U-Pu-Th混合氧化物、錒系元素氧化物、或由后處理獲得的含有一種或幾種錒系核素的上述氧化物或混合氧化物；該氧化物陶瓷芯體粉末為球狀顆粒，比表面積為f 4m2/g ； 第二相材料粉末采用BeO、SiC、AIN、BeC、MgO, ZrO2、Be的無機化合物或C的無機化合物中的一種；第二相材料粉末為球狀顆粒，比表面積為8 13m2/g ； 其中，第二相材料粉末的質(zhì)量占氧化物陶瓷芯體粉末與第二相材料粉末總質(zhì)量的0.3 15%，氧化物陶瓷芯體粉末的質(zhì)量占氧化物陶瓷芯體粉末與第二相材料粉末總質(zhì)量的85 99.7% ； (2)混料:將步驟(I)所述的氧化物陶瓷芯體粉末和第二相材料粉末混合球磨，球磨時間為15min 2h ； (3)壓坯:將步驟(2)混合所得粉末冷靜壓成生坯，壓力為IOOlOOMPa； (4)燒結(jié):將步驟(3)所得生坯置于燒結(jié)爐中燒結(jié)，燒結(jié)溫度為1700°C 2170°C，燒結(jié)f3h，添加的第二相材料在氧化物陶瓷芯體中形成連續(xù)相，得到改進性能氧化物陶瓷芯體。
5.根據(jù)權(quán)利要求
4所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體的制備方法，其特征在于:步驟(I)中所述的氧化物陶瓷芯體優(yōu)選U-Pu混合氧化物(M0X)、U-Pu-Th混合氧化物、或由后處理獲得的含有一種或幾種錒系核素的U-Pu或U-Pu-Th混合氧化物；所述的第二相材料優(yōu)選BeO、AlN、BeC或SiC ;其中，第二相材料的質(zhì)量占改進性能氧化物陶瓷芯體總質(zhì)量的f 15%。
6.根據(jù)權(quán)利要求
4或5所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體的制備方法，其特征在于:步驟(I)中所述的氧化物陶瓷芯體粉末優(yōu)選U-Pu混合氧化物(MOX)或由后處理獲得的含有一種或幾種錒系核素的U-Pu混合氧化物(MOX);所述的第二相材料優(yōu)選BeO、BeC或SiC ;其中，第二相材料的質(zhì)量占改進性能氧化物陶瓷芯體總質(zhì)量的2 15%。
7.根據(jù)權(quán)利要求
4所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體的制備方法，其特征在于:步驟(2)中混合球磨之前，對步驟(I)中所述的氧化物陶瓷芯體粉末進行預(yù)燒，預(yù)燒時間2h 5h ;步驟(2)中球磨時間優(yōu)選為20min 45min。
8.根據(jù)權(quán)利要求
4所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體的制備方法，其特征在于:步驟(3)中，冷靜壓壓力優(yōu)選200MPa。
9.根據(jù)權(quán)利要求
4所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體的制備方法，其特征在于:步驟(4)中，燒結(jié)溫度優(yōu)選為1700°C 1820°C，燒結(jié)時間優(yōu)選2h。
10.根據(jù)權(quán)利要求
4或9所述的一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體的制備方法，其特征在于:步驟(4)中，燒結(jié)氣氛為氬氣、氫氣混合氣體，其中氣體摩爾百分比為:氫氣為2 7%，氬氣為93 98%。
專利摘要
本發(fā)明提供一種用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體及其制備方法。它向氧化物陶瓷芯體中添加第二相材料，添加的第二相材料在氧化物陶瓷芯體中形成連續(xù)相，得到改進性能氧化物陶瓷芯體；第二相材料的質(zhì)量占改進性能氧化物陶瓷芯體總質(zhì)量的0.3~15%。制備步驟包括原料準備、混料、壓坯及燒結(jié)。本發(fā)明所述的用于熱中子反應(yīng)堆的改進性能氧化物陶瓷芯體，與未添加指定成分的普通芯體相比，該芯體溫度低。采用該芯體的燃料組件，中子能譜軟化，組件內(nèi)快、熱中子通量比值下降約35％，中子吸收體的反應(yīng)性價值提高約25%。
文檔編號C04B35/01GKCN103214231SQ201310005582
公開日2013年7月24日 申請日期2013年1月8日
發(fā)明者丁陽, 李繼威, 畢光文, 周勤, 湯春桃, 朱麗兵, 陳磊, 李志勇 申請人:上海核工程研究設(shè)計院導(dǎo)出引文BiBTeX, EndNote, RefMan