碳化硅粉末和其制備方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001] 本發(fā)明涉及碳化硅粉末和其制備方法，更具體而言，涉及使用碳化硅細(xì)粉末的碳 化硅粉末制備方法。
【背景技術(shù)】
[0002] 碳化硅（SiC)在高溫下強(qiáng)度高并且抗蠕變性以及抗磨損性、抗氧化性和抗腐蝕性 等優(yōu)異。碳化硅以具有立方晶體結(jié)構(gòu)的0相和具有六方晶體結(jié)構(gòu)的a相存在。0相在 1400°C至1800°C的溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定，而a相在高于2000°C穩(wěn)定。
[0003] 碳化硅廣泛用作工業(yè)結(jié)構(gòu)材料并且近來已應(yīng)用于半導(dǎo)體工業(yè)。由于此原因，期望 在高溫下穩(wěn)定的高純度碳化娃粉末。
[0004] 碳化娃粉末可以通過例如艾奇遜（Acheson)法、碳熱還原法、化學(xué)氣相沉積（CVD) 法等來制備。根據(jù)艾奇遜法，可以通過硅源和碳源在高溫（例如2200°C至2400°C)下的碳 熱還原來獲得a相碳化硅粉末。然而，由于根據(jù)上述方法制備的碳化硅粉末的純度低，因 而需要另外的純化過程。
[0005] 相比之下，可以通過在相對低的溫度下合成純化的材料來獲得高純度的碳化硅粉 末。然而，在低溫下容易獲得0相碳化硅細(xì)粉末，其導(dǎo)致在高溫下的不穩(wěn)定性。
[0006] 另一方面，0相碳化娃具有比a相碳化娃更低的蒸氣壓。因此，當(dāng)|3相碳化娃 粉末在高溫下熱處理時(shí)，0相碳化硅揮發(fā)并且聚集成a相碳化硅粉末。在這種情況下，問 題在于當(dāng)熱處理時(shí)間短時(shí)，0相和a相共存，并且雖然當(dāng)熱處理時(shí)間長時(shí)，可以獲得高純 度的a相碳化硅粉末，但是顆粒生長至大于數(shù)百微米的大小。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0007] 技術(shù)問題
[0008] 本發(fā)明的技術(shù)問題涉及提供在高溫下穩(wěn)定的高純度碳化硅粉末和其制備方法。
[0009] 本發(fā)明的另一個(gè)技術(shù)問題涉及提供各種粒徑的碳化硅粉末的制備方法。
[0010] 技術(shù)解決方案
[0011] 根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)方面，碳化硅粉末的制備方法包括：將晶種加入0相碳化硅粉 末，并且熱處理該0相碳化硅粉末以形成a相碳化硅粉末。
[0012] 熱處理可以在2000°C至2200°C下進(jìn)行多于4小時(shí)。
[0013] a碳化硅粉末的粒徑可以根據(jù)加入的晶種的量調(diào)節(jié)。
[0014] 加入的晶種的量按0相碳化硅粉末計(jì)可以是lwt%至7wt%。
[0015] 加入的晶種可以是a碳化硅。
[0016] 根據(jù)本發(fā)明的另一方面，碳化硅粉末包含a相碳化硅粉體，該a相碳化硅粉體具 有45 y m至110 y m的粒徑（D50)并且包括小于lOppm的雜質(zhì)。
[0017] 根據(jù)本發(fā)明的另一方面，碳化硅粉末包括選自以下中的至少一組：第一組，其包括 粒徑（D50)大于0ym且小于45ym、雜質(zhì)小于lOppm的a碳化娃粉體；第二組，其包括粒 徑大于45 ym且小于75 ym、雜質(zhì)小于lOppm的a碳化娃粉體；和第三組，其包括粒徑大于 75ym且小于llOym、雜質(zhì)小于lOppm的a碳化娃粉體。
[0018] 第一組、第二組和第三組可以根據(jù)在a碳化硅粉體的制備中加入的晶種的量來 相互區(qū)分。
[0019] 有益效果
[0020] 根據(jù)本發(fā)明的示例性實(shí)施方案，可以獲得在高溫下穩(wěn)定的高純度碳化硅粉末。此 外，所獲得的碳化硅粉末的粒徑可以通過調(diào)節(jié)熱處理?xiàng)l件和晶種比率等來調(diào)節(jié)。
【附圖說明】
[0021] 圖1示出表示根據(jù)本發(fā)明的示例性實(shí)施方案的碳化硅粉末制備方法的流程圖。
[0022] 圖2示出比較例1的結(jié)果，圖3示出比較例2的結(jié)果，圖4示出比較例3的結(jié)果， 并且圖5示出表示根據(jù)比較例3的粒徑分布的圖。
[0023] 圖6示出示例性實(shí)施方案1的結(jié)果，圖7示出示例性實(shí)施方案2的結(jié)果，圖8示出 示例性實(shí)施方案3的結(jié)果，并且圖9示出示例性實(shí)施方案4的結(jié)果。
[0024] 圖10示出表示示例性實(shí)施方案1的粒徑分布的圖，圖11示出表示示例性實(shí)施方 案2的粒徑分布的圖，圖12示出表示示例性實(shí)施方案3的粒徑分布的圖，并且圖13示出表 示示例性實(shí)施方案4的粒徑分布的圖。
【具體實(shí)施方式】
[0025] 本發(fā)明可以具有各種示例性實(shí)施方案，并且可以采用各種修改，因而在附圖中示 出并且描述具體的示例性實(shí)施方案。然而，具體的示例性實(shí)施方案無意于限制本發(fā)明，并且 應(yīng)理解包括在本發(fā)明的精神和范圍內(nèi)的所有修改方案、等效方案和替代方案。
[0026] 雖然包括序數(shù)詞例如"第二"、"第一"等的術(shù)語可以用于描述各種要素，但是這些 要素不受這些術(shù)語限制。這些術(shù)語僅用于將一個(gè)要素與另一個(gè)要素區(qū)分開。例如，第二要 素可以被稱為第一要素，并且相似地，第一要素可以被稱為第二要素，而不偏離本發(fā)明的范 圍。術(shù)語"和/或"包括相關(guān)所列項(xiàng)目中一種或更多種的任意組合和所有組合。
[0027] 本文所使用的術(shù)語僅用于描述具體實(shí)施方案的目的并且無意限制本發(fā)明。如本文 中所使用，單數(shù)形式旨在也包括復(fù)數(shù)形式，除非上下文另行明確指出。還應(yīng)理解當(dāng)在本文 中使用時(shí)，術(shù)語"包含"和/或"包括"表明所述的特征、整體、步驟、操作、要素、組分和/或 其組的存在，但不排除存在或加入一種或更多種其他特征、整體、步驟、操作、要素、組分和/ 或其組。
[0028] 除非另有限定，否則本文中所使用的所有術(shù)語（包括技術(shù)術(shù)語和科學(xué)術(shù)語）具有 與本發(fā)明所屬領(lǐng)域的普通技術(shù)人員通常的理解相同的含義。還應(yīng)理解，例如在常用字典中 定義的術(shù)語應(yīng)當(dāng)解讀為具有與其在相關(guān)領(lǐng)域背景中的含義一致的含義，并且不解釋為理想 化或過于形式化的意義，除非本文明確地如此定義。
[0029] 下文中將參照附圖詳細(xì)描述示例性實(shí)施方案，其中貫穿附圖，相同或相應(yīng)的要素 用相同的附圖標(biāo)記指代，并且省略了要素的重復(fù)說明。
[0030] 高純度的a相碳化硅粉末可以通過在高溫下熱處理高純度的0相碳化硅粉末來 獲得。然而，在0相碳化硅揮發(fā)并且聚集成a相碳化硅的過程期間，存在a相碳化硅和 0相碳化硅共存的階段。因此，為了獲得高純度的a相碳化硅粉末，需要將熱處理保持期 望的時(shí)間。然而，如果熱處理保持期望的時(shí)間，那么會獲得過度生長的a相碳化硅顆粒（例 如大于150 y m)。
[0031] 另一方面，在市場中對具有各種粒徑（例如數(shù)十微米）的a相碳化硅粉末的需求 日益增長。
[0032] 根據(jù)本發(fā)明的示例性實(shí)施方案，0相碳化硅粉末在高溫下經(jīng)熱處理以獲得在高溫 下穩(wěn)定的a相碳化硅粉末。在這種情況下，將晶種加入0相碳化硅中以調(diào)節(jié)由此形成的 a相碳化硅粉末的粒徑。
[0033] 圖1示出表示本發(fā)明的碳化硅粉末的制備方法的流程圖。
[0034] 參照圖1，首先制備0相碳化硅粉末（S100)。0相碳化硅粉末可以通過混合硅源 (Si源）和碳源（C源）然后熱處理經(jīng)混合的粉末來獲得。
[0035] 硅源是能夠提供硅的各種材料之一。硅源可以是，例如，選自氣相法二氧化硅 (fumed silica)、細(xì)二氧化娃、二氧化娃溶膠、二氧化娃凝膠、石英粉末和其混合物的多于 一種。
[0036] 碳源可以是固體碳源或有機(jī)碳化合物。固體碳源可以是，例如，選自石墨、炭黑、碳 納米管（CNT)、富勒烯和其混合物中的多于一種。有機(jī)碳化合物可以是，例如，選自酚樹脂、 法郎（franc)樹脂、二甲苯樹脂、聚酰亞胺、聚氨醋、聚乙烯醇、聚丙烯腈、聚乙酸乙烯醋、纖 維素和其混合物中的多于一種。
[0037] 硅源和碳源可以通過濕法或干法混合。硅源和碳源可以例如通過使用球磨機(jī)、磨 碎機(jī)、3輥磨機(jī)等來混合。經(jīng)混合的粉末可以例如使用篩來收集。
[0038] 經(jīng)混合的粉末的熱處理過程可以分成碳化過程和合成過程。碳化過程可以例如在 600°C至1000°C的條件下進(jìn)行，而合成過程可以例如在1300°C至1700°C的條件下進(jìn)行期望 的時(shí)間（例如3小時(shí)）。
[0039] 上述0相碳化硅粉末的制備方法僅用于示例性目的，并且0相碳化硅粉末可以 根據(jù)各種方法來制備。
[0040] 接下來，將a相碳化硅粉末作為晶種加入0相碳化硅粉末（S110)，并且通過對其 熱處理，形成碳化硅顆粒（S120)。
[0041] 熱處理可以例如在高于2000°C (例如2000°C至2200°C )的高溫下進(jìn)行。如果0 相碳化硅粉末在高溫下經(jīng)熱處理，由于在0相碳化硅和a相碳化硅之間的高蒸氣壓差而 發(fā)生揮發(fā)-聚集，并且由于再結(jié)晶，顆?？梢钥焖偕L。另一方面，在由0相碳化硅至a 相碳化硅的相變中存在0相碳化硅和a相碳化硅共存的階段。為了僅獲得a相碳化硅， 熱處理可以保持多于4小時(shí)。
[0042] 然而，如果0相碳化硅保持多于4小時(shí)，可能獲得粒徑（D50)大于150 y m的過度 生長的碳化硅顆粒。因此，為了調(diào)節(jié)碳化硅粉末的粒徑，可以在熱處理0相碳化硅之前加 入晶種。
[0043] 在這種情況下，作為晶種加入的a相碳化硅粉末進(jìn)行成核作用。即，0相碳化硅 在高溫下?lián)]發(fā)并且在作為晶種加入的a相碳化硅粉末的表面上聚集。根據(jù)進(jìn)行成核作用 的晶種的量，所形成的碳化硅粉末的粒徑可以變化。例如，隨作為晶種加入的a相碳化硅 粉末的量變大，所形成的顆粒的尺寸減小。因此，作為晶種加入的a相碳化硅粉末的量可 以根據(jù)期望的粒徑調(diào)節(jié)。
[0044] 因此，即使為獲得高純度的a相碳化硅粉末而將0相碳化硅保持多于4小時(shí)的 時(shí)候，也可以防止形成過度生長的碳化硅顆粒。
[0045] 根據(jù)本發(fā)明的示例性實(shí)施方案，可以獲得包含至少一組選自以下的碳化硅粉末： 第一組，其包括粒徑0)50)大于Oym且小于45 ym的a碳化硅粉體；第二組，其包括粒徑大 于45 ym且小于75 ym的a碳化娃粉體；和第三組，其包括粒徑大于75 ym且小于110 ym 的a碳化硅粉體。此外，根據(jù)本發(fā)明的示例性實(shí)施方案，由于可以調(diào)節(jié)粒徑而沒有研磨過 程，因而可以獲得雜質(zhì)少于lOppm(99.999%純）的a碳化硅顆粒。此處，雜質(zhì)可以表示在 a碳化硅顆粒中包含的氧或氮等。
[0046] 下文中，根據(jù)比較例和示例性實(shí)施例詳細(xì)說明了根據(jù)本發(fā)明的示例性實(shí)施方案的 碳化硅粉末的制備方法。
[0047] 表 1
【主權(quán)項(xiàng)】
1. 一種碳化娃粉末，其包含選自以下中的至少一組：第一組，其包含粒徑（D50)大于 O Um且小于45 um、雜質(zhì)少于IOppm的a相碳化娃粉體；第二組，其包含粒徑大于45 um且 小于75 u m、雜質(zhì)少于IOppm的a相碳化娃粉體；和第三組，其包含粒徑大于75 um且小于 110 U m、雜質(zhì)少于IOppm的a相碳化娃粉體D
2. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的碳化硅粉末，其中所述第一組、所述第二組和所述第三組根 據(jù)在所述a相碳化硅粉體的制備中加入的晶種的量來相互區(qū)分。
【專利摘要】根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方案，用于制備碳化硅粉末的方法包括以下步驟：將晶種加入β碳化硅粉末中；并且通過熱處理該β碳化硅粉末來形成α碳化硅粉末。
【IPC分類】C04B35-565, C01B31-36
【公開號】CN104755421
【申請?zhí)枴緾N201380054592
【發(fā)明人】金柄淑, 申東根, 韓姃恩, 閔庚皙
【申請人】Lg伊諾特有限公司, 成均館大學(xué)校產(chǎn)學(xué)協(xié)力團(tuán)
【公開日】2015年7月1日
【申請日】2013年7月10日
【公告號】US20150218005, WO2014061898A1