氮化鋁粉末的制備裝置、制備方法以及氮化鋁粉末的制作方法
【專利摘要】本發(fā)明涉及氮化鋁粉末的制備裝置、制備方法以及氮化鋁粉末，上述氮化鋁粉末的制備裝置包括：垂直型反應(yīng)器，具有用于供給鋁原料的鋁原料供給部和用于供給氮原料的氮原料供給部，上述垂直型反應(yīng)器用于使所供給的上述鋁原料與氮原料進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng)；收集裝置，具有隔膜部，用于使由上述化學(xué)氣相反應(yīng)生成的生成物通過；以及起泡裝置，用于捕集通過了上述收集裝置的生成物。
【專利說明】
氮化鋁粉末的制備裝置、制備方法以及氮化鋁粉末
技術(shù)領(lǐng)域
[0001 ]本發(fā)明涉及氮化鋁粉末的制備裝置、制備方法及由此制備的氮化鋁粉末。
【背景技術(shù)】
[0002] 氮化鋁作為具有纖鋅礦結(jié)晶結(jié)構(gòu)的白色粉末的陶瓷材料，在常壓及2500°C下，分 解為鋁氣體和氮?dú)?。純的氮化鋁粉末呈白色，但在含有碳雜質(zhì)的情況下，也可呈灰白色。
[0003] 氮化鋁的理論導(dǎo)熱系數(shù)為319W/mK，氮化鋁是比氧化鋁高10倍以上的高熱導(dǎo)率陶 瓷原材料。通常，燒結(jié)體示出70-210W/mK，單晶示出285W/mK左右的熱導(dǎo)率，具有優(yōu)秀的電絕 緣性(1014如)、穩(wěn)定的熱膨脹系數(shù)(4X1(T 6/K)、優(yōu)秀的機(jī)械強(qiáng)度(430MPa)等的特征。尤其， 熱膨脹系數(shù)小于氧化鋁且類似于Si半導(dǎo)體，因此可適用于諸多半導(dǎo)體產(chǎn)業(yè)中。鑒于這些特 征，從1980年后半期開始，廣泛地應(yīng)用于適用高導(dǎo)熱陶瓷的半導(dǎo)體用基板或部件、模塊中。 [0004]如上所述的氮化鋁粉末的制備方法大致有碳熱還原法、直接氮化法、化學(xué)氣相合 成法、等離子合成法等。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0005] 本發(fā)明提供氮化鋁粉末的制備裝置等，上述氮化鋁粉末的制備裝置包括:垂直型 反應(yīng)器，具有用于供給鋁原料的鋁原料供給部和用于供給氮原料的氮原料供給部，上述垂 直型反應(yīng)器用于使所供給的上述鋁原料與氮原料進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng);收集裝置，具有隔膜 部，用于使通過上述化學(xué)氣相反應(yīng)生成的生成物通過；以及起泡裝置，用于捕集通過了上述 收集裝置的生成物。
[0006] 但是，本發(fā)明所要解決的技術(shù)問題不局限于以上所提及的問題，未提及的其他問 題可通過以下記載說明由本發(fā)明所屬技術(shù)領(lǐng)域的普通技術(shù)人員明確地理解。
[0007] 本發(fā)明提供氮化鋁粉末的制備裝置，上述氮化鋁粉末的制備裝置包括:垂直型反 應(yīng)器，具有用于供給鋁原料的鋁原料供給部和用于供給氮原料的氮原料供給部，上述垂直 型反應(yīng)器用于使所供給的上述鋁原料與氮原料進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng);收集裝置，具有隔膜部， 用于使由上述化學(xué)氣相反應(yīng)生成的生成物通過；以及起泡裝置，用于捕集通過了上述收集 裝置的生成物。
[0008] 上述鋁原料供給部與上述氮原料供給部相比，可位于上述垂直型反應(yīng)器的更下 部。
[0009] 上述鋁原料供給部可與雙頭噴嘴相連接。
[0010]上述雙頭噴嘴可包括用于供給載氣（carrier gas)的外部噴嘴及用于供給上述錯(cuò) 原料的內(nèi)部噴嘴。
[0011]上述外部噴嘴的內(nèi)徑與上述內(nèi)部噴嘴的內(nèi)徑之比可以為4:1至20:1。
[0012] 上述鋁原料供給部可位于上述垂直型反應(yīng)器的加熱區(qū)間內(nèi)。
[0013] 上述鋁原料供給部可位于離上述垂直型反應(yīng)器的最頂部1/6至1/2之間。
[0014] 上述氮原料供給部可位于上述垂直型反應(yīng)器的最頂部。
[0015] 在上述垂直型反應(yīng)器的前端還可設(shè)有罐(canister)，上述罐用于以氣化的狀態(tài)供 給上述鋁原料。
[0016] 在上述起泡裝置的后端還可設(shè)有反應(yīng)器，上述反應(yīng)器用于使所捕集的上述生成物 進(jìn)行再結(jié)晶。
[0017] 作為本發(fā)明的一實(shí)例，提供氮化鋁粉末的制備方法，上述氮化鋁粉末的制備方法 包括:步驟(a)，通過鋁原料供給部向垂直型反應(yīng)器供給鋁原料，并通過氮原料供給部向上 述垂直型反應(yīng)器供給氮原料之后，使鋁原料與氮原料進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng);步驟(b)，使由上 述化學(xué)氣相反應(yīng)生成的生成物通過具有隔膜部的收集裝置；以及步驟(c)，由起泡裝置捕集 通過了上述收集裝置的生成物。
[0018] 在上述步驟(a)中，錯(cuò)原料供給部與上述氮原料供給部相比，可位于上述垂直型反 應(yīng)器的更下部。
[0019] 在上述步驟(a)中，鋁原料供給部可與雙頭噴嘴相連接。
[0020] 上述雙頭噴嘴可包括用于供給載氣的外部噴嘴及用于供給上述鋁原料的內(nèi)部噴 嘴。
[0021] 在上述外部噴嘴的內(nèi)部的載氣的流量可以為在上述內(nèi)部噴嘴的內(nèi)部的鋁原料的 流量的1.1倍至3倍。
[0022] 在上述外部噴嘴的內(nèi)部的載氣的線速度可以為在上述內(nèi)部噴嘴的內(nèi)部的鋁原料 的線速度的1.1倍至3倍。
[0023] 在上述步驟(a)中，可在常壓及800°C至1400°C溫度下進(jìn)行上述化學(xué)氣相反應(yīng)。 [0024]在上述步驟(a)中，可從罐中以氣化的狀態(tài)供給鋁原料。
[0025] 本發(fā)明還可包括步驟(d)，在上述步驟(d)中，在500 °C至1500 °C溫度下，使所捕集 的上述生成物進(jìn)行再結(jié)晶。
[0026] 作為本發(fā)明的另一實(shí)例，提供通過上述氮化鋁粉末的制備方法制備而得的氮化鋁 粉末。
[0027] 根據(jù)本發(fā)明，能夠以高純度及高收率制備粒子大小分布均勻且具有100%六方晶 系結(jié)晶結(jié)構(gòu)的納米大小的氮化鋁粉末。
【附圖說明】
[0028] 圖1為用于說明本發(fā)明一實(shí)例的氮化鋁粉末的制備裝置的簡要剖視圖。
[0029] 圖2為本發(fā)明一實(shí)例的雙頭噴嘴的橫向剖視圖。
[0030] 圖3的(a)部分、(b)部分、（c)部分為本發(fā)明多種實(shí)例的雙頭噴嘴的縱向剖視圖。 [0031 ]圖4的（a)部分、（b)部分為通過掃描電子顯微鏡(SEM)觀察實(shí)施例1的氮化錯(cuò)粉末 的照片（圖4的(a)部分:200000倍放大，圖4的(b)部分:100000倍放大）。
[0032]圖5為通過X射線衍射儀(XRD)分析實(shí)施例1的氮化鋁粉末的曲線圖。
[0033] 圖6為通過粒度分析儀(PSA)分析實(shí)施例1的氮化鋁粉末的曲線圖。
【具體實(shí)施方式】
[0034] 以下，參照附圖詳細(xì)說明本發(fā)明的實(shí)施例，可使本發(fā)明所屬技術(shù)領(lǐng)域的普通技術(shù) 人員易于實(shí)施。本發(fā)明能夠以多種不同的方式實(shí)現(xiàn)，不局限于在此說明的實(shí)施例。
[0035]以下，詳細(xì)說明本發(fā)明。
[0036] 氮化鋁粉末的制備裝置
[0037] 本發(fā)明提供氮化鋁粉末的制備裝置，上述氮化鋁粉末的制備裝置包括:垂直型反 應(yīng)器，具有用于供給鋁原料的鋁原料供給部和用于供給氮原料的氮原料供給部，上述垂直 型反應(yīng)器用于使所供給的上述鋁原料與氮原料進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng);收集裝置，具有隔膜部， 用于使由上述化學(xué)氣相反應(yīng)生成的生成物通過；以及起泡裝置，用于捕集通過了上述收集 裝置的生成物。上述鋁原料供給部可與雙頭噴嘴相連接。
[0038] 并且，在上述垂直型反應(yīng)器的前端還可設(shè)有罐，上述罐用于以氣化的狀態(tài)供給上 述鋁原料，在上述起泡裝置的后端還可設(shè)有反應(yīng)器，上述反應(yīng)器用于使所捕集的上述生成 物進(jìn)行再結(jié)晶。
[0039]圖1為用于說明本發(fā)明一實(shí)例的氮化鋁粉末的制備裝置的簡要剖視圖。
[0040]參照?qǐng)D1，本發(fā)明一實(shí)例的氮化鋁粉末的制備裝置包括:垂直型反應(yīng)器100,具有用 于供給鋁原料的鋁原料供給部10和用于供給氮原料的氮原料供給部20,上述垂直型反應(yīng)器 100用于使所供給的上述鋁原料與氮原料進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng);收集裝置200，具有隔膜部，用 于使由上述化學(xué)氣相反應(yīng)生成的生成物通過；以及起泡裝置300,用于捕集通過了上述收集 裝置的生成物，上述鋁原料供給部10可與雙頭噴嘴15相連接。
[0041 ] 并且，在上述垂直型反應(yīng)器100前端還可設(shè)有罐400，上述罐400用于以氣化的狀態(tài) 供給上述鋁原料，在上述起泡裝置300后端還可設(shè)有反應(yīng)器(未圖示），上述反應(yīng)器用于使所 捕集的上述生成物進(jìn)行再結(jié)晶。
[0042] 首先，本發(fā)明的氮化鋁粉末的制備裝置包括垂直型反應(yīng)器100，上述垂直型反應(yīng)器 1〇〇具有用于供給鋁原料的鋁原料供給部10和用于供給氮原料的氮原料供給部20,上述垂 直型反應(yīng)器100用于使所供給的上述鋁原料與氮原料進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng)。
[0043] 上述垂直型反應(yīng)器100用于使所供給的上述鋁原料與氮原料進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng)。
[0044] 此時(shí)，用于上述化學(xué)氣相反應(yīng)的反應(yīng)式如下。
[0045] A1C13+NH3^A1N+3HC1(+NH4C1)
[0046] 上述化學(xué)氣相反應(yīng)與以往的其他方法不同，能夠以高純度的方式取得粒子大小分 布均勻的納米大小的氮化鋁粉末。并且，化學(xué)氣相反應(yīng)與碳熱還原法相比，具有反應(yīng)速度極 快，并通過連續(xù)工序可表示高的生產(chǎn)率的優(yōu)點(diǎn)。
[0047] 但是，通過化學(xué)氣相反應(yīng)，最終很難制備納米大小的氮化鋁粉末。由于強(qiáng)的氣體流 量(或線速度），所生成的納米大小的氮化鋁粉末與氣體流量(或線速度)一同被卷走，因此 不易處理這種納米大小的氮化鋁粉末。并且，存在由于因上述化學(xué)氣相反應(yīng)而生成的副產(chǎn) 物，因而不易去除所生成的NH 4C1的問題。
[0048] 通常，在臥式反應(yīng)器的情況下，存在如下問題:在臥式反應(yīng)器的加熱區(qū)間內(nèi)，生成 物所停留的時(shí)間因反應(yīng)時(shí)間而各異，導(dǎo)致氮化鋁粉末的粒子大小分布不均勻，結(jié)晶度分布 不均勻。
[0049] 由此，本發(fā)明的特征在于，必須使用垂直型反應(yīng)器100,可通過適用垂直型反應(yīng)器 1〇〇,具有均勻的停留時(shí)間。由此，具有最終制備的氮化鋁粉末的粒子大小分布均勻且結(jié)晶 度分布均勻的特征。
[0050] 具體地，上述垂直型反應(yīng)器100中，從上述垂直型反應(yīng)器100的上部供給反應(yīng)物，并 在上述垂直型反應(yīng)器100內(nèi)加熱區(qū)間進(jìn)行反應(yīng)之后，向上述垂直型反應(yīng)器100的下部可生成 生成物，可由石英形成，可具有管型、圓筒型等公知的多種形狀。
[0051] 以上述垂直型反應(yīng)器100的垂直方向?yàn)榛鶞?zhǔn)時(shí)，上述鋁原料供給部10與上述氮原 料供給部20相比，可位于上述垂直型反應(yīng)器100的更下部。
[0052] 上述鋁原料供給部10用于供給鋁原料，上述鋁原料包含鋁，優(yōu)選為A1C13。
[0053] 具體地，上述鋁原料供給部10可位于上述垂直型反應(yīng)器100的加熱區(qū)間（斜線部 分）內(nèi)。上述垂直型反應(yīng)器100的加熱區(qū)間是指所供給的鋁原料與氮原料進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng) 的區(qū)間，指保持800°C至1400°C的溫度的區(qū)間。
[0054] 更具體地，優(yōu)選地，上述鋁原料供給部10位于離上述垂直型反應(yīng)器100的最頂部1/ 6至1/2之間，但不局限于此。
[0055] 由此，具有如下優(yōu)點(diǎn)：可供給分解為單體的鋁原料，在上述垂直型反應(yīng)器100的上 部側(cè)，例如，離上述垂直型反應(yīng)器1〇〇的最頂部1/6處，氮化鋁涂敷于上述垂直型反應(yīng)器100 的內(nèi)部面，可防止因氮化鋁與石英之間的熱膨脹率之差而產(chǎn)生上述垂直型反應(yīng)器100的石 英容易破碎的現(xiàn)象。
[0056] 若鋁原料與氮原料一樣，在無雙頭噴嘴的情況下直接從垂直型反應(yīng)器100的最頂 部供給，則鋁原料與氮原料不在上述垂直型反應(yīng)器1〇〇的加熱區(qū)間內(nèi)進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng)，而 在600°C以下，不完整地進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng)。即，鋁原料在未被分解為單體的情況下，與氮原 料進(jìn)行反應(yīng)，而在上述垂直型反應(yīng)器100的上部側(cè)，氮化鋁涂敷于上述垂直型反應(yīng)器100的 內(nèi)部面，且產(chǎn)生因氮化鋁與石英之間的熱膨脹率之差而使上述垂直型反應(yīng)器100的石英容 易破碎的現(xiàn)象。
[0057] 上述鋁原料供給部10可與雙頭噴嘴15相連接，上述雙頭噴嘴15可包括用于供給載 氣的外部噴嘴及用于供給上述鋁原料的內(nèi)部噴嘴。
[0058]上述雙頭噴嘴15的外部噴嘴用于供給載氣，上述載氣優(yōu)選為N2。由于載氣，可防止 由上述化學(xué)氣相反應(yīng)生成的生成物生長在雙頭噴嘴15的末端，從而可有效提高氮化鋁粉末 的收率。并且，上述雙頭噴嘴15的內(nèi)部噴嘴用于供給鋁原料。
[0059] 圖2為本發(fā)明一實(shí)例的雙頭噴嘴的橫向剖視圖。
[0060] 參照?qǐng)D2，上述外部噴嘴的內(nèi)徑由D表示，上述內(nèi)部噴嘴的內(nèi)徑由d表示。
[0061] 具體地，上述外部噴嘴的內(nèi)徑與上述內(nèi)部噴嘴的內(nèi)徑之比優(yōu)選為1.5:1至20:1，但 不局限于此。此時(shí)，通過使上述外部噴嘴和上述內(nèi)部噴嘴維持上述范圍的內(nèi)徑比，可防止由 上述化學(xué)氣相反應(yīng)生成的生成物生長在雙頭噴嘴的末端，從而可有效提高氮化鋁粉末的收 率。
[0062] 具體地，上述外部噴嘴的內(nèi)徑可以為1.5mm至20mm，上述內(nèi)部噴嘴的內(nèi)徑可以為 1mm 至 10mm 〇
[0063] 并且，優(yōu)選地，上述鋁原料供給部（或雙頭噴嘴15的末端）10位于與上述垂直型反 應(yīng)器100的壁面至少離5cm以上的位置，更優(yōu)選地，位于上述垂直型反應(yīng)器100的內(nèi)徑的中 央。由此，具有如下優(yōu)點(diǎn)：可防止氮化鋁涂敷于上述垂直型反應(yīng)器1〇〇的內(nèi)部面，且可防止因 氮化鋁與石英之間的熱膨脹率之差而使上述垂直型反應(yīng)器100的石英容易破碎的現(xiàn)象。
[0064] 圖3為本發(fā)明多種實(shí)例的雙頭噴嘴的縱向剖視圖。
[0065] 參照?qǐng)D3,在圖3的(a)部分中，上述外部噴嘴及上述內(nèi)部噴嘴的末端均可向直線方 向切斷而成，在圖3的（b)部分中，上述外部噴嘴及上述內(nèi)部噴嘴的末端也均可向內(nèi)部沿著 斜線方向切斷而成，在圖3的（c)部分中，上述外部噴嘴及上述內(nèi)部噴嘴的末端也均可向外 部沿著斜線方向切斷而成。
[0066]上述氮原料供給部20用于供給氮原料，上述氮原料包含氮，優(yōu)選為NH3。此時(shí)，氮源 與當(dāng)量相比過量供給，優(yōu)選地，相對(duì)于當(dāng)量以2~10倍供給，更優(yōu)選地，相對(duì)于當(dāng)量以8~10 倍供給，從而可提高氮化鋁粉末的收率。
[0067] 上述氮原料供給部20可位于上述垂直型反應(yīng)器100的最頂部。
[0068] 即，上述氮原料的供給與上述鋁原料的供給不同，不使用額外的雙頭噴嘴，而可直 接從上述垂直型反應(yīng)器1〇〇的最頂部供給。
[0069] 若氮原料與鋁原料一樣，使用雙頭噴嘴向垂直型反應(yīng)器100的內(nèi)部供給，則從雙頭 噴嘴的末端，作為氮原料的NH3已分解為犯和出，使得作為化學(xué)氣相反應(yīng)所需的氮原料的NH 3 當(dāng)量缺乏，從而顯著降低收率。
[0070] 之后，本發(fā)明的氮化鋁粉末的制備裝置包括收集裝置200,上述收集裝置200具有 隔膜部，用于使由上述化學(xué)氣相反應(yīng)生成的生成物通過。
[0071] 上述收集裝置200可設(shè)置于上述垂直型反應(yīng)器100的后端，從而可使包含由上述化 學(xué)氣相反應(yīng)生成的氮化鋁的生成物通過，且可連續(xù)捕集包含由上述化學(xué)氣相反應(yīng)生成的氯 化銨的生成物來進(jìn)行去除。
[0072]上述收集裝置200具有一級(jí)隔膜部，從而可捕集包含氯化銨的生成物來進(jìn)行去除， 但為了更有效地捕集包含氯化銨的生成物來進(jìn)行去除，上述收集裝置200還可具有多級(jí)隔 膜部。通過這種捕集，將包含氯化銨的生成物作為副產(chǎn)物來進(jìn)行去除，從而能夠以高純度及 高收率制備粒子大小分布以納米大小均勻且具有1 〇〇 %六方晶系結(jié)晶結(jié)構(gòu)的氮化鋁粉末。 [0073]之后，本發(fā)明的氮化鋁粉末的制備裝置包括起泡裝置300，上述起泡裝置用于捕集 通過了上述收集裝置200的生成物。
[0074]通過上述收集裝置200的生成物向起泡裝置300供給，從而捕集包含氮化鋁的生成 物，并使包含相當(dāng)于副產(chǎn)物的氯化銨的生成物氣化到大氣之中，從而可極大化包含氮化鋁 的生成物的捕集效果。盡管如此，在包含通過上述起泡裝置300所捕集的氮化鋁的生成物內(nèi) 可包含有一部分雜質(zhì)。此時(shí)，為了起泡，可使用乙醇，優(yōu)選地，使用無水乙醇，但不局限于此。 [0075] 通過在上述起泡裝置300后端依次設(shè)置過濾器及真空栗，可將上述垂直型反應(yīng)器 100內(nèi)部壓力減少為約0.5氣壓，從而可順暢地捕集包含氮化鋁的生成物。因此，可最大限度 地防止包含氮化鋁的生成物的捕集的損失，從而可更加提高收率。
[0076]選擇性地，本發(fā)明的氮化鋁粉末的制備裝置中，在上述垂直型反應(yīng)器100前端還可 設(shè)有罐400,上述罐400用于以氣化的狀態(tài)供給上述鋁原料。
[0077]上述鋁原料能夠以氣化的狀態(tài)從罐400向雙頭噴嘴15供給。具體地，上述鋁原料包 含鋁，優(yōu)選為A1C13。例如，在A1C13的情況下，氣化溫度為約178°C，向罐400注入手套箱內(nèi)的 A1C1 3,并通過包圍罐400外部的加熱罩，在作為比A1C13的氣化溫度高的溫度的約180~200 °C溫度下，可使A1C1 3氣化。此時(shí)，氣化的A1C13的量可通過附著于罐400的測壓元件來計(jì)算而 得。
[0078]此時(shí)，在手套箱內(nèi)處理上述鋁原料，以免露在大氣中的水分之中。
[0079]并且，本發(fā)明的上述氮化鋁粉末的制備裝置中，在上述起泡裝置300后端還可設(shè)有 反應(yīng)器(未圖示），上述反應(yīng)器用于使所捕集的上述生成物進(jìn)行再結(jié)晶。本發(fā)明還可包括如 下步驟:在500°C至1500°C溫度下，再結(jié)晶包含所捕集的上述氮化鋁的生成物。通過在如上 所述的溫度下，進(jìn)一步進(jìn)行再結(jié)晶步驟，可提高結(jié)晶度。
[0080]此時(shí)，在手套箱內(nèi)處理用于上述再結(jié)晶的所捕集的生成物，以免氮化鋁粉末露在 大氣中的水分之中。
[0081 ] 氮化鋁粉末的制備方法
[0082]本發(fā)明提供氮化鋁粉末的制備方法，上述氮化鋁粉末的制備方法包括:步驟(a)， 通過鋁原料供給部向垂直型反應(yīng)器供給鋁原料，并通過氮原料供給部向上述垂直型反應(yīng)器 供給氮原料之后，使鋁原料與氮原料進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng);步驟(b)，使由上述化學(xué)氣相反應(yīng) 生成的生成物通過具有隔膜部的收集裝置；以及步驟(c)，由起泡裝置捕集通過了上述收集 裝置的生成物。
[0083]上述氮化鋁粉末的制備方法中所使用的制備裝置的具體說明如上所述。
[0084] 本發(fā)明的氮化鋁粉末的制備方法包括步驟(a)，在上述步驟(a)中，通過鋁原料供 給部向垂直型反應(yīng)器供給鋁原料，并通過氮原料供給部向上述垂直型反應(yīng)器供給氮原料之 后，使鋁原料與氮原料進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng)。
[0085] 以上述垂直型反應(yīng)器的垂直方向?yàn)榛鶞?zhǔn)時(shí)，上述鋁原料供給部與上述氮原料供給 部相比，可位于上述垂直型反應(yīng)器的更下部。
[0086] 上述鋁原料供給部可與雙頭噴嘴相連接，上述雙頭噴嘴可包括用于供給載氣的外 部噴嘴及用于供給上述鋁原料的內(nèi)部噴嘴。
[0087] 具體地，在上述外部噴嘴的內(nèi)部的載氣的流量優(yōu)選為在上述內(nèi)部噴嘴的內(nèi)部的鋁 原料的流量的1.1倍至3倍，但不局限于此。在上述外部噴嘴的內(nèi)部的載氣的線速度也優(yōu)選 為在上述內(nèi)部噴嘴的內(nèi)部的鋁原料的線速度的1.1倍至3倍，但不局限于此。此時(shí)，當(dāng)在外部 噴嘴的內(nèi)部的載氣的流量或線速度小于在內(nèi)部噴嘴的內(nèi)部的鋁原料的流量或線速度的1.1 倍時(shí)，存在如下問題:在內(nèi)部噴嘴中，鋁原料與氮原料直接相遇而使生成物生長在雙頭噴嘴 末端，從而產(chǎn)生雙頭噴嘴被堵塞的現(xiàn)象。當(dāng)在外部噴嘴的內(nèi)部的載氣的流量或線速度大于 在內(nèi)部噴嘴的內(nèi)部的鋁原料的流量或線速度的2倍時(shí)，存在如下問題:上述垂直型反應(yīng)器內(nèi) 的總氣體流量變大，而對(duì)位于上述垂直型反應(yīng)器的后端的收集裝置加大損失，從而降低總 收率。
[0088] 優(yōu)選地，在常壓及800°C至1400°C溫度下，進(jìn)行上述反應(yīng)，但不局限于此。由于在常 壓條件下進(jìn)行上述反應(yīng)，因此具有上述垂直型反應(yīng)器無需保持真空狀態(tài)的優(yōu)點(diǎn)，由于在上 述范圍的溫度下，進(jìn)行上述化學(xué)氣相反應(yīng)，因此能夠以高純度及高收率制備粒子大小分布 均勻的納米大小的氮化鋁粉末。
[0089] 上述鋁原料可從罐中以氣化的狀態(tài)供給。
[0090] 之后，本發(fā)明的氮化鋁粉末的制備方法包括:步驟(b)，使由上述化學(xué)氣相反應(yīng)生 成的生成物通過具有隔膜部的收集裝置;以及步驟(c)，由起泡裝置捕集通過了上述收集裝 置的生成物。
[0091] 選擇性地，本發(fā)明的氮化鋁粉末的制備方法還可包括步驟(d)，在上述步驟(d)中， 在500°C至1500°C溫度下，使所捕集的上述生成物進(jìn)行再結(jié)晶。
[0092] 通過在如上所述的溫度下，進(jìn)一步進(jìn)行再結(jié)晶步驟，可提高結(jié)晶度。此時(shí)，在手套 箱內(nèi)進(jìn)行上述再結(jié)晶步驟，以免氮化鋁粉末露在大氣中的水分之中。
[0093] 氮化鋁粉末
[0094] 并且，本發(fā)明提供通過上述方法所制備的氮化鋁粉末。
[0095]上述氮化鋁粉末可區(qū)分為一次粒子和一次粒子的一部分相凝聚成塊的二次粒子， 一次粒子的平均粒子大小可以為10~20nm，二次粒子的平均粒子大小可以為100~300nm〇 [0096] 即，上述氮化鋁粉末的平均粒子大小優(yōu)選為10nm至300nm，但不局限于此。
[0097] 本說明書中，"平均粒子大小"可意味著經(jīng)過粒子的重心的直線與粒子的表面相遇 而定義的2個(gè)位置之間的距離。
[0098] 上述平均粒子直徑或平均粒子厚度可根據(jù)公知的方法以多種方法測定，例如，可 用通過掃描電子顯微鏡觀察的照片進(jìn)行分析。
[0099] 若通過粒度分析儀分析上述氮化錯(cuò)粉末，則當(dāng)在上述氮化錯(cuò)粉末的粒子分布中， 將50%累積質(zhì)量的粒子大小分布直徑設(shè)定為D50時(shí)，優(yōu)選為10nm<D50<300nm，更優(yōu)選為 100nm<D50<300nm，但不局限于此。
[0100] 如上所述，粒子大小分布均勻的納米大小的氮化鋁粉末為按照適用垂直型反應(yīng)器 以具有均勻的停留時(shí)間的方式進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng)的結(jié)果的。
[0101] 并且，上述氮化鋁粉末可具有六方晶系結(jié)晶結(jié)構(gòu)，優(yōu)選地，具有100%六方晶系結(jié) 晶結(jié)構(gòu)，但不局限于此。
[0102] 根據(jù)本發(fā)明，能夠以高純度及高收率制備粒子大小分布均勻且具有100%六方晶 系結(jié)晶結(jié)構(gòu)的納米大小的氮化鋁粉末。
[0103] 以下，為了便于理解本發(fā)明，提出優(yōu)選的實(shí)施例。但以下的實(shí)施例僅用于更加容易 理解本發(fā)明，本發(fā)明的內(nèi)容不局限于以下實(shí)施例。
[0104] 實(shí)施例
[0105] 實(shí)施例1
[0106] 在SUS材質(zhì)的罐中注入160g的A1C13(純度99.92%，此〇丨11(1118公司），并通過加熱罩 在200°C溫度下進(jìn)行氣化之后，使用SUS材質(zhì)的雙頭噴嘴從垂直型石英反應(yīng)器（內(nèi)徑：150mm， 高度：1000mm)內(nèi)的鋁原料供給部(位于離垂直型石英反應(yīng)器的最頂部1/3處)供給，同時(shí)從 氮原料供給部(位于垂直型石英反應(yīng)器的最頂部）以480ml/min直接供給了過量的6N NH3。 之后，在100(TC及常壓條件下，進(jìn)行了化學(xué)氣相反應(yīng)。
[0107]此時(shí)，雙頭噴嘴中，外部噴嘴（內(nèi)徑：10mm)以6.6L/min及4m/s供給了作為載氣的6N N2，內(nèi)部噴嘴（內(nèi)徑:6mm，外徑:8mm)以3 ? 3L/min及2m/s供給了AlCh。
[0108]連續(xù)地，通過具有二級(jí)隔膜部的二級(jí)收集裝置，捕集包含通過化學(xué)氣相反應(yīng)生成 的NH4C1的生成物，包含NH4C1的生成物通過二級(jí)收集裝置向二級(jí)乙醇起泡裝置供給。通過二 級(jí)乙醇起泡裝置捕集包含A1N的生成物，并使包含NH4C1的生成物氣化到大氣之中。之后，在 1000 °C溫度下，進(jìn)一步再加熱，從而最終制備了氮化鋁粉末。此時(shí)，氮化鋁粉末的最終收率 為 80.8%。
[0109] 實(shí)施例2
[0110] 雙頭噴嘴中，外部噴嘴（內(nèi)徑：l〇mm)以9.9L/min及6m/s供給作為載氣的6N N2，內(nèi) 部噴嘴（內(nèi)徑:6mm，外徑:8mm)以4 ? 95L/min及3m/s供給A1C13，除此之外，以與實(shí)施例1相同 的方法最終制備了氮化鋁粉末。此時(shí)，氮化鋁粉末的最終收率為62.0%。
[0111] 比較例1
[0112] 與NH3相同，在無雙頭噴嘴的情況下，從垂直型石英反應(yīng)器的最頂部直接供給 A1C13,除此之外，以與實(shí)施例1相同的方法最終制備了氮化鋁粉末。此時(shí)，氮化鋁粉末的最 終收率為< 1〇.〇%。
[0113] 比較例2
[0114] 與A1C13相同，從離垂直型石英反應(yīng)器的最頂部1/3處使用雙頭噴嘴供給NH3,除此 之外，以與實(shí)施例1相同的方法最終制備了氮化鋁粉末。此時(shí)，氮化鋁粉末的最終收率為< 50.0%〇
[0115] 比較例3
[0116] 在無雙頭噴嘴的情況下，從垂直型石英反應(yīng)器的最頂部直接供給A1C13,并從離垂 直型石英反應(yīng)器的最頂部1/3處使用雙頭噴嘴供給順 3,除此之外，以與實(shí)施例1相同的方法 最終制備了氮化鋁粉末。此時(shí)，氮化鋁粉末的最終收率為< 40.0%。
[0117] 實(shí)驗(yàn)例
[0118] (1)通過掃描電子顯微鏡的分析
[0119] 通過掃描電子顯微鏡，對(duì)通過實(shí)施例1的方法最終制備的氮化鋁粉末進(jìn)行了觀察， 并在圖4中示出了觀察結(jié)果。
[0120] 如圖4所示，可確認(rèn)如下:氮化鋁粉末區(qū)分為一次粒子和一次粒子的一部分相凝聚 成塊的二次粒子，一次粒子的平均粒子大小為1 〇~20nm，二次粒子的平均粒子大小為100~ 300nm〇
[0121] 即，可確認(rèn)到氮化鋁粉末的平均粒子大小為10~300nm，且粒子大小分布均勻且保 持納米大小，這是按照適用垂直型反應(yīng)器以具有均勻的停留時(shí)間的方式進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng) 的結(jié)果的。
[0122] (2)通過X射線衍射儀的分析
[0123] 通過X射線衍射儀，對(duì)通過實(shí)施例1的方法最終制備的氮化鋁粉末進(jìn)行了分析，并 在圖5中示出了觀察結(jié)果。
[0124]如圖5所示，確認(rèn)到氮化鋁粉末具有100 %六方晶系結(jié)晶結(jié)構(gòu)。
[0125] (3)通過粒度分析儀的分析
[0126] 通過粒度分析儀，對(duì)通過實(shí)施例1的方法最終制備的氮化鋁粉末進(jìn)行了 4次的反復(fù) 分析，并在圖6中示出了觀察結(jié)果。
[0127] 如圖6所示，可確認(rèn)如下：當(dāng)在氮化鋁粉末的粒子分布中，將50%累積質(zhì)量粒子大 小的分布直徑設(shè)定為D50時(shí)，D50 = 182.5nm?？梢?，其為類似于通過掃描電子顯微鏡的二次 粒子分析結(jié)果的水平。
[0128] (4)金屬雜質(zhì)分析
[0129] 通過ICP-MS設(shè)備（7500cs，安捷倫(Agilent)公司），對(duì)通過實(shí)施例1的方法最終制 備的氮化鋁粉末內(nèi)所含的金屬雜質(zhì)含量進(jìn)行了分析，并在表1中示出了觀察結(jié)果。
[0130] 表1

[0133] 如表1所示，確認(rèn)到在氮化鋁粉末內(nèi)未檢測出其他金屬雜質(zhì)，但在Fe的情況下，相 對(duì)高地檢測出71ppm。這是由A1C13本身所含的約20ppm的Fe及在利用刮勺等回收氮化鋁的 過程中的污染引起的。
[0134] (5)C1 分析
[0135] 為了對(duì)通過實(shí)施例1的方法最終制備的氮化鋁粉末內(nèi)所含的C1含量進(jìn)行分析，委 托天祥（Intertek)公司，通過C1分析設(shè)備（ICS2000,迪耐斯(Dinex)公司）（檢測限：30ppm) 進(jìn)行了分析。
[0136] 根據(jù)分析結(jié)果，可確認(rèn)如下：根據(jù)RT15R-S0412-002試驗(yàn)報(bào)告書，氮化鋁粉末內(nèi)完 全檢測不到C1，由此可知NH 4C1完全被去除。
[0137] (6)N/0 分析
[0138] 通過N/0分析設(shè)備(0NH 836,力可(LEC0)公司），對(duì)通過實(shí)施例1的方法最終制備的 氮化鋁粉末內(nèi)所含的N/0含量進(jìn)行了分析。
[0139] 根據(jù)分析結(jié)果，N被檢測出29.6%，0被檢測出3.25%?？梢娪捎谧罱K制備的氮化鋁 粉末為納米大小，因此當(dāng)被露在大氣中時(shí)，不可避免地使一部分氧化。
[0140] 如實(shí)施例1及實(shí)施例2,可確認(rèn)如下：當(dāng)從離垂直型石英反應(yīng)器的最頂部1/3處使用 雙頭噴嘴供給A1C1 3,并在無雙頭噴嘴的情況下，從垂直型石英反應(yīng)器的最頂部直接供給NH3 時(shí)，最終制備的氮化鋁粉末的收率顯著高。
[0141 ]尤其，可確認(rèn)如下:通過實(shí)施例1的方法最終制備的氮化鋁粉末的粒子大小分布均 勾，保持納米大小，且具有100 %八方晶系結(jié)晶結(jié)構(gòu)，因此能夠以尚純度及尚收率制備。 [0142]以上所述的本發(fā)明的說明為用于例示，本發(fā)明所屬技術(shù)領(lǐng)域的普通技術(shù)人員可理 解在不變更本發(fā)明的技術(shù)思想或必要特征的情況下，可易于變形為其他具體方式。因此，應(yīng) 理解為如上所述的實(shí)施例在所有方面僅是例示性的，而非限定。
【主權(quán)項(xiàng)】
1. 一種氮化鋁粉末的制備裝置，其特征在于，包括： 垂直型反應(yīng)器，具有用于供給鋁原料的鋁原料供給部和用于供給氮原料的氮原料供給 部，上述垂直型反應(yīng)器用于使所供給的上述鋁原料與氮原料進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng)； 收集裝置，具有隔膜部，用于使由上述化學(xué)氣相反應(yīng)生成的生成物通過；以及 起泡裝置，用于捕集通過了上述收集裝置的生成物。2. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的氮化鋁粉末的制備裝置，其特征在于，上述鋁原料供給部與上 述氮原料供給部相比，位于上述垂直型反應(yīng)器的更下部。3. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的氮化鋁粉末的制備裝置，其特征在于，上述鋁原料供給部與雙 頭噴嘴相連接。4. 根據(jù)權(quán)利要求3所述的氮化鋁粉末的制備裝置，其特征在于，上述雙頭噴嘴包括用于 供給載氣的外部噴嘴及用于供給上述鋁原料的內(nèi)部噴嘴。5. 根據(jù)權(quán)利要求4所述的氮化鋁粉末的制備裝置，其特征在于，上述外部噴嘴的內(nèi)徑與 上述內(nèi)部噴嘴的內(nèi)徑之比為1.5:1至2:1。6. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的氮化鋁粉末的制備裝置，其特征在于，上述鋁原料供給部位于 上述垂直型反應(yīng)器的加熱區(qū)間內(nèi)。7. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的氮化鋁粉末的制備裝置，其特征在于，上述鋁原料供給部位于 離上述垂直型反應(yīng)器的最頂部1/6至1/2之間。8. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的氮化鋁粉末的制備裝置，其特征在于，上述氮原料供給部位于 上述垂直型反應(yīng)器的最頂部。9. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的氮化鋁粉末的制備裝置，其特征在于，在上述垂直型反應(yīng)器的 前端還設(shè)有罐，上述罐用于以氣化的狀態(tài)供給上述鋁原料。10. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的氮化鋁粉末的制備裝置，其特征在于，在上述起泡裝置的后 端還設(shè)有反應(yīng)器，上述反應(yīng)器用于使所捕集的上述生成物進(jìn)行再結(jié)晶。11. 一種氮化鋁粉末的制備方法，其特征在于，包括： 步驟(a)，通過鋁原料供給部向垂直型反應(yīng)器供給鋁原料，并通過氮原料供給部向上述 垂直型反應(yīng)器供給氮原料之后，使鋁原料與氮原料進(jìn)行化學(xué)氣相反應(yīng)； 步驟(b)，使由上述化學(xué)氣相反應(yīng)生成的生成物通過具有隔膜部的收集裝置；以及 步驟(c)，由起泡裝置捕集通過了上述收集裝置的生成物。12. 根據(jù)權(quán)利要求11所述的氮化鋁粉末的制備方法，其特征在于，在上述步驟(a)中，鋁 原料供給部與上述氮原料供給部相比，位于上述垂直型反應(yīng)器的更下部。13. 根據(jù)權(quán)利要求11所述的氮化鋁粉末的制備方法，其特征在于，在上述步驟(a)中，鋁 原料供給部與雙頭噴嘴相連接。14. 根據(jù)權(quán)利要求13所述的氮化鋁粉末的制備方法，其特征在于，上述雙頭噴嘴包括用 于供給載氣的外部噴嘴及用于供給上述鋁原料的內(nèi)部噴嘴。15. 根據(jù)權(quán)利要求14所述的氮化鋁粉末的制備方法，其特征在于，在上述外部噴嘴的內(nèi) 部的載氣的流量為在上述內(nèi)部噴嘴的內(nèi)部的鋁原料的流量的1.1倍至3倍。16. 根據(jù)權(quán)利要求14所述的氮化鋁粉末的制備方法，其特征在于，在上述外部噴嘴的內(nèi) 部的載氣的線速度為在上述內(nèi)部噴嘴的內(nèi)部的鋁原料的線速度的1.1倍至3倍。17. 根據(jù)權(quán)利要求11所述的氮化鋁粉末的制備方法，其特征在于，在上述步驟(a)中，在 常壓及800°C至1400°C溫度下進(jìn)行上述化學(xué)氣相反應(yīng)。18. 根據(jù)權(quán)利要求11所述的氮化鋁粉末的制備方法，其特征在于，在上述步驟(a)中，從 罐中以氣化的狀態(tài)供給鋁原料。19. 根據(jù)權(quán)利要求11所述的氮化鋁粉末的制備方法，其特征在于，還包括步驟(d)，在上 述步驟(d)中，在500°C至1500°C溫度下，使所捕集的上述生成物進(jìn)行再結(jié)晶。20. -種氮化鋁粉末，其特征在于，通過權(quán)利要求11至18中任一項(xiàng)所述的氮化鋁粉末的 制備方法制備而得。
【文檔編號(hào)】B82Y30/00GK105984859SQ201610161611
【公開日】2016年10月5日
【申請(qǐng)日】2016年3月21日
【發(fā)明人】具宰弘, 鄭鏞權(quán), 金新芽, 池銀玉
【申請(qǐng)人】Oci有限公司