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      殺真菌劑雜環(huán)-嘧啶基-氨基衍生物的制作方法

      文檔序號:3503011閱讀:254來源:國知局

      專利名稱::殺真菌劑雜環(huán)-嘧啶基-氨基衍生物的制作方法
      技術(shù)領(lǐng)域
      :本發(fā)明涉及雜環(huán)-嘧啶基-氨基衍生物、其制備方法、中間體化合物的制備方法、其作為殺真菌活性劑的應(yīng)用、特別是以殺真菌劑組合物的形式作為殺真菌活性劑的應(yīng)用、以及使用這些化合物或者組合物控制植物的致病性真菌的方法。
      背景技術(shù)
      :在國際專利申請第W0-2005/019211號中揭示了一些具有二芳基部分和雜環(huán)部分可用作殺真菌劑的化合物。即使這些化合物中某些的結(jié)構(gòu)與本發(fā)明的化合物類似、但是該文獻(xiàn)沒有揭示也沒有提出本發(fā)明的化合物。另外、在國際專利申請第W0-2004/065378號中揭示4-[2-(乙基氨基)-4-吡啶基]-N-[5-(1-哌嗪基)-2-吡啶基]-2-嘧啶胺、該化合物可用作細(xì)胞增殖的抑制劑。該化合物不包含在本發(fā)明的范圍內(nèi)。在農(nóng)業(yè)中、人們一直迫切期望使用新穎的殺蟲劑化合物、以避免或控制對活性組分具有耐藥性的菌株的產(chǎn)生。人們還非常希望使用新穎的化合物、這些化合物的活性優(yōu)于現(xiàn)有的化合物、從而減少所用活性化合物的用量、同時還將功效保持在至少與已知化合物至少持平的程度。我們發(fā)現(xiàn)了一類具有上述效果和優(yōu)點的新的化合物。
      發(fā)明內(nèi)容因此、本發(fā)明提供式(I)所示的雜環(huán)-嘧啶基-氨基衍生物,及其鹽,N-氧化物,金屬絡(luò)合物,準(zhǔn)金屬絡(luò)合物以及光學(xué)活性異構(gòu)體或幾何異構(gòu)體<formula>formulaseeoriginaldocumentpage9</formula>式中、,Het表示飽和或不飽和的、芳族或非芳族的包含最多四個相同或不同的雜原子的4-、5-、6-或7-元雜環(huán);,Y獨立地表示鹵原子、硝基、羥基、氧代基、氰基、氨基、次磺酰基(sulphenyl)、五氟-入6-次磺酰基、甲?;⒓柞Q趸?、甲酰氨基、氨基甲?;?、N-羥基氨基甲?;?、氨基甲酸酯基、(羥基亞氨基)-d-C6-烷基、d-C廠烷基、三(d-C8-烷基)甲硅烷基、取代或未取代的三(d-Cf垸基)甲硅烷基-C,-C8-垸基、取代或未取代的d-Cs-環(huán)烷基、取代或未取代的三(d-C廠垸基)甲硅烷基-C「C8-環(huán)烷基、含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代垸基、含有1-5個鹵原子的C「C8-鹵代環(huán)烷基、C2-C8-烯基、C2-C8-炔基、C2-C8-烯氧基、C廠Cf炔氧基、d-C8-垸基氨基、二-d-C8-垸基氨基、d-C8-烷氧基、含有1-5個鹵原子的Ct-Cs-鹵代烷氧基、d-Cf垸基次磺?;?、含有1-5個鹵原子的C,-C8-鹵代垸基次磺?;2-C8-烯氧基、含有1-5個鹵原子的C2-C8-鹵代烯氧基、C3-Cf炔氧基、含有1-5個鹵原子的C3-C8-鹵代炔氧基、d-Cf烷基羰基、含有1-5個鹵原子的d-Cf鹵代烷基羰基、CrCr垸基氨基甲?;?、二-C「Cf垸基氨基甲酰基、N-d-Cs-垸氧基氨基甲?;?、C「C8-垸氧基氨基甲酰基、N-d-Cs-垸基-d-Cr垸氧基氨基甲酰基、d-C8-垸氧基羰基、含有1-5個卣原子的C,-C8-卣代烷氧基羰基、d-C8-烷基羰氧基、含有1-5個鹵原子的d-Cs-鹵代垸基羰氧基、C-C8-垸基羰基氨基、含有l(wèi)-5個鹵原子的d-Cf鹵代垸基羰基氨基、d-Cs-烷基氨基羰氧基、二-d-C8-垸基氨基羰氧基、C「Cs-烷氧基羰氧基、d-Cs-垸基次磺?;?、含有l(wèi)-5個鹵原子的d-Cs-鹵代烷基次磺酰基、C「C8-垸基亞磺?;?sulphinyl)、含有1-5個鹵原子9的d-C8-鹵代烷基亞磺?;?、d-C8-垸基磺?;?、含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代烷基磺?;?、d-Cf烷基氨基氨磺?;?、二-C「C8-垸基氨基氨磺?;?、(d-Qr垸氧基亞氨基)-C-C6-垸基、(C「Ce-烯氧基亞氨基)-d-C6-垸基、(C,-C6-炔氧基亞氨基)-d-C6-垸基、2-氧代吡咯垸-1-基、取代或未取代的(芐氧基亞氨基)-d-Cf垸基、取代或未取代的C「C8-垸氧基烷基、含有l(wèi)-5個鹵原子的取代或未取代的d-Cs-齒代烷氧基垸基、取代或未取代的芐氧基、取代或未取代的芐基次磺酰基、取代或未取代的芐基氨基、取代或未取代的苯氧基、取代或未取代的苯基次磺?;?、或者取代或未取代的苯基氨基;p表示0、1、2,3,4、5或6;ir表示氫原子、氰基、甲?;?、甲酰氧基、d-Q-烷氧基羰基、含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代烷氧基羰基、d-Cs-烷基羰基、含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代烷基羰基、d-C8-烷基磺酰基、含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代垸基磺酰基、d-C8-烷基、d-Cr環(huán)垸基、含有1-5個鹵原子的鹵代垸基、含有1-5個鹵原子的C,-C8-鹵代環(huán)垸基、C2-Cs-烯基、C2-C8-炔基、d-C8-垸氧基垸基、含有1-5個鹵原子的d-Cs-鹵代垸氧基垸基;Rb和R。獨立地表示氫原子、鹵原子、氰基、d-C8-垸基、d-C8-環(huán)烷基、含有1-5個鹵原子的d-Cf鹵代垸基、含有1-5個鹵原子的C「Cr鹵代環(huán)烷基;X獨立地表示d-d。-垸基、d-d。-鹵代烷基、鹵原子或氰基;n表示0、1、2或3;.L'和L2獨立地表示氫原子、氰基、羥基、氨基、甲?;⒓柞Q趸?、甲酰氨基、氨基甲?;?、N-羥基氨基甲酰基、氨基甲酸酯基、取代或未取代的(羥基亞氨基)-d-C6-垸基、取代或未取代的d-Cr烷基、三(d-Cs-烷基)甲硅烷基、取代或未取代的三(d-C8-垸基)甲硅烷基-d-Cf垸基、取代或未取代的C「Cs-環(huán)垸基、取代或未取代的三(d-C8-烷基)甲硅垸基-d-C8-環(huán)垸基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C「C8-鹵代烷基、取代或未取代的含有1-5個齒原子的C廣Cs-鹵代環(huán)垸基aC2-C8-烯基、取代或未取代的CfC8-炔基、取代或未取代的d-C8-烷基氨基、取代或未取代的二-d-C8-10垸基氨基、取代或未取代的d-Cs-烷氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-Cs-鹵代垸氧基、取代或未取代的C2-C8-烯氧基、取代或未取代的C2-Cs-炔氧基、取代或未取代的C2-Cf烯氧基、取代或未取代的含有l(wèi)-5個鹵原子的C2-Cf鹵代烯氧基、取代或未取代的C廠C8-炔氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C3-Cr鹵代炔氧基、取代或未取代的d-C8-烷基羰基、取代或未取代的含有卜5個鹵原子的d-C8-鹵代烷基羰基、取代或未取代的d-Cs-烷基氨基甲酰基、取代或未取代的二-C「C8-烷基氨基甲?;?、取代或未取代的N-C,-C8-垸氧基氨基甲?;⑷〈蛭慈〈膁-Cs-烷氧基氨基甲?;?、取代或未取代的N-C,-Cr烷基-Cr"Cs-垸氧基氨基甲?;?、取代或未取代的d-C8-烷氧基羰基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的鹵代烷氧基羰基、取代或未取代的d-Cf烷基羰氧基、取代或未取代的含有l(wèi)-5個鹵原子的d-C8-鹵代垸基羰氧基、取代或未取代的d-C8-烷基羰基氨基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C「Cf鹵代烷基羰基氨基、取代或未取代的C,-C8-垸基氨基羰氧基、取代或未取代的二-d-C8-垸基氨基羰氧基、取代或未取代的C'-C8-垸氧基羰氧基、取代或未取代的d-Cs-垸基次磺?;⑷〈蛭慈〈暮?-5個鹵原子的d-C8-鹵代烷基次磺?;?、取代或未取代的d-C8-烷基亞磺?;⑷〈蛭慈〈暮?-5個鹵原子的d-"-鹵代烷基亞磺?;⑷〈蛭慈〈膁-Cr垸基磺?;?、取代或未取代的含有1-5個卣原子的d-Cr鹵代烷基磺?;⑷〈蛭慈〈腃「Cf烷基氨基氨磺?;?、取代或未取代的二-c-Cs-烷基氨基氨磺?;?、取代或未取代的(C「C6-烷氧基亞氨基)-d-C6-烷基、取代或未取代的(d-C「烯氧基亞氨基)-d-C6-烷基、取代或未取代的(d-C6-炔氧基亞氨基)-d-C6-烷基、(2-氧代吡咯烷-l-基)d-C8-烷基、(2-氧代吡咯垸-1-基)含有1-5個鹵原子的d-C8-卣代烷基、(2-氧代哌啶-l-基)(VC8-烷基、(2-氧代哌啶-1-基)含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代垸基、(2-氧代氮雜環(huán)庚烷-1-基(2-oxoaz印an-1-yl))d-C8-烷基、(2-氧代氮雜環(huán)庚垸-1-基)含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代垸基、取代或未取代的(芐氧基亞氨基)-d-Ce-烷基;i;和L2可以一起形成飽和或不飽和的、芳族或非芳族的、取代或未取代的4-、5-、6-或7-元、包含最多四個獨立地選自N、0、S的雜原子的含N雜環(huán)基;前提是不包括以下化合物4-[2-(乙基氨基)-4-吡啶基]-N-[5-(-哌嗪基)-2-吡啶基]-2-嘧啶胺。本發(fā)明的任意化合物根據(jù)其中不對稱中心的數(shù)量,可以存在一種或多種光學(xué)或手性異構(gòu)體形式。因此本發(fā)明等價地涉及所有的光學(xué)異構(gòu)體和任意外消旋或成比例消旋(scale/nic)混合物(術(shù)語"成比例消旋"表示對映異構(gòu)體以不同比例混合的混合物),以及任意潛在的立體異構(gòu)體以任意比例的混合物。非對映異構(gòu)體或者光學(xué)異構(gòu)體可以通過本領(lǐng)域普通技術(shù)人員已知的任意方法分離。根據(jù)本發(fā)明的任意化合物還可以根據(jù)其中雙鍵的數(shù)量以一種或多種幾何異構(gòu)體的形式存在。因此本發(fā)明同樣涉及任意的幾何異構(gòu)體以及其以任意比例混合的混合物。幾何異構(gòu)體可以通過本領(lǐng)域普通技術(shù)人員已知的任意方法分離。根據(jù)本發(fā)明的式(I)的任意化合物,其中Y表示羥基、次磺?;虬被那闆r,該化合物可以通過所述羥基,次磺?;虬被馁|(zhì)子分別發(fā)生遷移而形成的互變異構(gòu)體的形式存在。這些互變異構(gòu)體形式也構(gòu)成本發(fā)明的一部分。一般來說,其中Y表示羥基、次磺?;虬被谋景l(fā)明式(I)化合物的任意互變異構(gòu)形式、以及在制備過程中可以用作中間體的這些化合物的互變異構(gòu)形式也構(gòu)成本發(fā)明的一部分。根據(jù)本發(fā)明,以下一般性術(shù)語的含義通常如下文所述鹵素表示氟、氯、溴或碘;雜原子可以是氮、氧或硫;除非另外說明,本發(fā)明中被取代的基團(tuán)或者取代基可以是直鏈或支鏈的,并可以被以下的一種或多種基團(tuán)或原子取代鹵原子、硝基、羥基、氰基、氨基、次磺?;?、五氟-入6-次磺?;⒓柞;?、甲酰氧基、甲酰氨基、氨基甲?;?、N-羥基氨基甲?;?、氨基甲酸酯基、(羥基亞氨基)-d-C6-烷基、C「Cf烷基、三(C「Cf烷基)甲硅烷基-C-C8-烷基、C,-Cf環(huán)烷基、三(d-Cs-垸基)甲硅烷基-G-Cs-環(huán)垸基、含有l(wèi)-5個鹵原子的d-G-鹵代烷基、含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代環(huán)垸基、C2-C8-烯基、C2-C8-炔基、C2-C8-烯氧基、C2-C8-炔氧基、d-C8-垸基氨基、二-C廠C8-垸基氨基、d-c8-垸氧基、含有l(wèi)-5個鹵原子的d-Cs-卣代烷氧基、d-C8-垸基次磺?;⒑?-5個鹵原子的d-Cs-鹵代垸基次磺?;?、C廠C8-烯氧基、含有1-5個鹵原子的C廠C8-鹵代烯氧基、C3-C8-炔氧基、含有1-5個鹵原子的C3-C8-鹵代炔氧基、d-C8-烷基羰基、含有1-5個鹵原子的d-Cs-鹵代烷基羰基、d-Cf垸基氨基甲酰基、二-d-C8-垸基氨基甲酰基、N-d-Cs-垸氧基氨基甲?;8-垸氧基氨基甲?;?、N-d-Cf垸基-d-C8-烷氧基氨基甲?;-C8-垸氧基羰基、含有l(wèi)-5個卣原子的d-C8-鹵代烷氧基羰基、d-Cf垸基羰氧基、含有l(wèi)-5個鹵原子的d-Cs-卣代垸基羰氧基、C「Cf垸基羰基氨基、含有l(wèi)-5個卣原子的d-C8_鹵代烷基羰基氨基、C,-Cs-垸基氨基羰氧基、二-c,-C8-垸基氨基羰氧基、d-Cs-垸氧基羰氧基、C「Cs-烷基次磺酰基、含有1-5個鹵原子的C,-G-鹵代烷基次磺?;?、d-Cf烷基亞磺酰基、含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代垸基亞磺?;-CV"垸基磺?;⒑衛(wèi)-5個鹵原子的d-Cf鹵代烷基磺?;,-Cf垸基氨基氨磺?;⒍?d-C8-烷基氨基氨磺?;?、(d-Cf烷氧基亞氨基)-C「C6-烷基、(C「C6-烯氧基亞氨基)-C「C6-烷基、(C「C6-炔氧基亞氨基)-d-C6-垸基、2-氧代吡咯烷-1-基、(芐氧基亞氨基)-d-C6-烷基、d-Cf烷氧基烷基、含有1-5個鹵原子的C「Cs-鹵代垸氧基垸基、芐氧基、芐基次磺?;⑵S基氨基、苯氧基、苯基次磺酰基、或苯基氨基。本發(fā)明優(yōu)選的式(I)的化合物是其中的Het表示選自以下列出的飽和或不飽和的、芳族或非芳族的雜環(huán)的那些化合物13Het-11Het-12Het-13本發(fā)明式(I)的其他優(yōu)選的化合物是以下的那些其中的Y表示鹵原子、氰基、甲酰氨基、氨基甲?;?、取代或未取代的(羥基亞氨基)-d-C6-垸基、取代或未取代的d-C8-垸基、取代或未取代的三(d-Cs-烷基)甲硅烷基、取代或未取代的G-Cf環(huán)烷基、取代或未取代的d-Cs-烷氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代垸氧基、取代或未取代的含有1-5個卣原子的d-Cs-卣代烷基、取代或未取代的C「C8-烷基羰基氨基。更優(yōu)選,Y表示鹵原子、氰基、甲酰氨基、氨基甲?;?、取代或未取代的(羥基亞氨基)-C,-Ce-垸基、取代或未取代的d-Cf垸基、取代或未取代的三(d-C8-院基)甲硅烷基、取代或未取代的d-C8-環(huán)烷基、取代或未取代的d-Cs-垸氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代垸氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C,-Cs-鹵代垸基。本發(fā)明式(I)的其他優(yōu)選的化合物是以下的那些其中P表示0、1或2。更優(yōu)選,P表示1。本發(fā)明式(i)的其他優(yōu)選的化合物是其中ir表示氫原子的那些。本發(fā)明式(i)的其他優(yōu)選的化合物是其中w和R。獨立地表示氫原子或鹵原子的那些。更優(yōu)選,W和ir表示氫原子的那些。本發(fā)明式(I)的其他優(yōu)選的化合物是其中n表示0的那些。本發(fā)明式(I)的其他優(yōu)選的化合物是以下的那些其中L'和L2獨立地表示氫原子、氰基、羥基、氨基、甲?;?、甲酰氧基、甲酰氨基、取代或未取代的(羥基亞氨基)-d-C6-垸基、取代或未取代的d-Cs-烷基、三(d-Cs-烷基)甲硅垸基、取代或未取代的d-C8-環(huán)垸基、取代或未取代的含有1-5個卣原子的d-Cs-鹵代烷基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-Cs-鹵代環(huán)烷基、C2-C8-烯基、取代或未取代的C2-C8-炔基、取代或未取代的d-c8-垸基氨基、取代或未取代的二-d-U-烷基氨基、取代或未取代的C「C8-垸氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代烷氧基、取代或未取代的d-C8-垸基羰基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-Cs-鹵代垸基羰基、取代或未取代的C「Cs-垸基氨基甲?;⑷〈蛭慈〈亩?C「C8-烷基氨基甲?;?、取代或未取代的N-d-Cs-烷氧基氨基甲酰基、取代或未取代的d-Cs-烷氧基氨基甲酰基、取代或未取代的N-d-Cs-垸基-d-Cs-垸氧基氨基甲?;⑷〈蛭慈〈膁-Cs-烷氧基羰基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C「Cf鹵代烷氧基羰基、取代或未取代的d-Cs-垸基羰氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C「Cf鹵代垸基羰氧基、取代或未取代的d-C8-垸基羰基氨基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代垸基羰基氨基、取代或未取代的d-C8-烷基氨基羰氧基、取代或未取代的二-C「Cs-烷基氨基羰氧基、取代或未取代的C「C8-垸氧基羰氧基、取代或未取代的d-C8-垸基磺?;⑷〈蛭慈〈暮?-5個鹵原子的C「Cf鹵代垸基磺?;?2-氧代吡咯烷-l-基)d-C8-垸基、(2-氧代吡咯垸-l-基)含有l(wèi)-5個卣原子的d-Cs-鹵代烷基、(2-氧代哌啶-l-基)d-Cs-烷基、(2-氧代哌啶-l-基)含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代垸基、(2-氧代氮雜環(huán)庚垸-l-基)d-C8-垸基、(2-氧代氮雜環(huán)庚烷-l-基)含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代院基;當(dāng)L'和L2—起形成包含最多四個選自N、0、S的雜原子的取代或未取代的、4-、5-、6-或7-元雜環(huán)時,i;和L2獨立地表示取代或未取代的2-氧代吡咯烷-l-基或者取代或未取代的2-氧代-1,3-P惡唑烷-3-基。本發(fā)明式(I)的更優(yōu)選的化合物是其中L和L2獨立地表示氫原子或者直鏈或支鏈的、取代或未取代的d-Cf烷基,例如(d-Cs-垸氧基)-d-C8-垸基的那些。上文所述關(guān)于本發(fā)明式(I)的化合物的取代基的參考可以以各種方式,單獨地、部分地或者全部地結(jié)合。因此這些優(yōu)選特征的組合構(gòu)成了本發(fā)明化合物的子集。根據(jù)本發(fā)明的優(yōu)選化合物的這些子集的例子可以包括以下組合方式-優(yōu)選特征Het與Y、p、Ra、Rb、R。、X、n、L1和L2的一個或多個優(yōu)選特征的組合;-優(yōu)選特征Y與Het、p、Ra、Rb、『、X、n、L1和L2中一個或多個的優(yōu)選特征的組合;-優(yōu)選特征P與Het、Y、Ra、Rb、RE、X、n、L1和L2中的一個或多個優(yōu)選特征的組合;-優(yōu)選特征ir與Het、Y、p、Rb、『、X、n、L1和L2中的一個或多個優(yōu)選特征的組合;-優(yōu)選特征Rb與Het、Y、p、Ra、r、X、n、L1和L2中的一個或多個優(yōu)選特征的組合;-優(yōu)選特征IT與Het、Y、p、Ra、Rb、X、n、L1和L2中的一個或多個優(yōu)選特征的組合;-優(yōu)選特征X與Het、Y、p、Ra、Rb、IT、n、L1和L2的一個或多個的優(yōu)選特征的組合;-優(yōu)選特征n與Het、Y、p、Ra、Rb、IT、X、L1和L2中的一個或多個優(yōu)選特征的組合;-優(yōu)選特征L'與Het、Y、p、Ra、Rb、『、X、n和L2中的一個或多個優(yōu)選特征的組合;-優(yōu)選特征L2與Het、Y、p、Ra、Rb、IT、X、n和L'中的一個或多個優(yōu)選特征的組合。在本發(fā)明的化合物的取代基的這些優(yōu)選特征的組合中,所述優(yōu)選特征還可以選自Het、Y、p、Ra、Rb、r、X、n、L'和12中各自更優(yōu)選的特征,以形成本發(fā)明化合物最優(yōu)選的子集。本發(fā)明還涉及制備式(I)的化合物的方法。因此根據(jù)本發(fā)明的另一個方面,提供了一種用來制備本文所述式(I)的化合物的方法P1,如以下反應(yīng)歷程所示<formula>formulaseeoriginaldocumentpage16</formula>其中W表示離去基團(tuán),如鹵原子、C「C6烷基磺酸酯基、d-"鹵代烷基磺酸酯基;取代或未取代的苯基磺酸酯基,和X、Y、n、p、Ra、Rb、R°、L1、L2、Het如本文所定義;該方法包括o任選地在催化劑,優(yōu)選過渡金屬催化劑存在下,使式(n)的化合物與式(III)的氨基衍生物反應(yīng),以產(chǎn)生式(I)的化合物,所述催化劑例如是銅鹽,優(yōu)選銅(I)鹽,例如,氯化銅(I)、氰化銅(I),例如鈀鹽或絡(luò)合物,如,氯化鈀(II)、乙酸鈀(II)、四-(三苯基膦)鈀(O)、二氯化二-(三苯基膦)鈀(II)、三(二亞芐基丙酮)二鈀(o)、二(二亞芐基丙酮)鈀(o)、或氯化i,r-二(二苯基膦基)二茂鐵-鈀(n)。作為備選,鈀絡(luò)合物可以通過任選地在堿如無機(jī)堿或有機(jī)堿存在下,單獨在反應(yīng)混合物中加入鈀鹽和絡(luò)合物配體直接在反應(yīng)混合物中產(chǎn)生,所述絡(luò)合物配體是例如膦,如三乙基膦、三叔丁基膦、三環(huán)己基膦、2-(二環(huán)己基膦)聯(lián)苯、2-(二-叔丁基膦)聯(lián)苯、2-(二環(huán)己基膦)-2'-(N,N-二甲基氨基)-聯(lián)苯、三苯基膦、三-(鄰-甲苯基)膦、3-(二苯基膦基)苯甲?;撬徕c、三-2-(甲氧基苯基)膦、2,2'-二-(二苯基膦)-1,1'-聯(lián)萘、1,4-二-(二苯基膦)丁垸、1,2-二-(二苯基膦)乙烷、1,4-二-(二環(huán)己基膦)丁烷、1,2-二-(二環(huán)己基膦)乙烷、2-(二環(huán)己基膦)-2'-(N,N-二甲基氨基)-聯(lián)苯、二(二苯基膦基)二茂鐵、三-(2,4-叔丁基苯基)-亞磷酸酯、(R)-(-)-1-[(S)-2-(二苯基膦基)二茂鐵基]乙基二-叔丁基膦、(S)-(+)-l-[(R)-2-(二苯基膦基)二茂鐵基]乙基二環(huán)己基膦、(R)-(-)-l-[(S)-2-(二苯基膦基)二茂鐵基]乙基二環(huán)己基膦、(S)-(+)-l-[(R)-2-(二苯基膦基)二茂鐵基]乙基二-叔丁基膦;所述堿優(yōu)選是堿土金屬或堿金屬的氫化物、氫氧化物、氨基化物、醇鹽、乙酸鹽、碳酸鹽或碳酸氫鹽,例如,氫化鈉、氨基化鈉、二異丙基氨基化鋰、甲醇鈉、乙醇鈉、叔丁醇鉀、乙酸鈉、乙酸鉀、乙酸鈣、氫氧化鈉、氫氧化鉀、碳酸鈉、碳酸鉀、碳酸氫鉀、碳酸氫鈉、碳酸銫或碳酸銨;以及叔胺,例如,三甲基胺、三乙基胺(TEA)、三丁基胺、N,N-二甲基苯胺、N,N-二甲基-芐基胺、N,N-二異丙基-乙基胺(DIPEA)、吡啶、N-甲基哌啶、N-甲基嗎啉、N,N-二甲基氨基吡啶、二氮雜二環(huán)辛垸(DABCO)、二氮雜二環(huán)壬烯(DBN)或二氮雜二環(huán)十一碳烯(DBU);根據(jù)X、Y、n、p、Ra、Rb、r、Het的各自定義,可以采用各種方法制備式(II)的氨基-嘧啶衍生物。因此,提供根據(jù)本發(fā)明的方法A,用于制備式(II)的化合物,其中ir表示氫原子;X、Y、n、p、Rb、IT、Het按照本文定義;并包括-按照反應(yīng)歷程A-1的第一步驟<formula>formulaseeoriginaldocumentpage18</formula>反應(yīng)歷程A-l其中,W、X、Y、n、p、Rb、Re、Het按照本文中定義;W和If獨立地是d-C8-烷基,W和R2可以一起形成包含最多4個選自N、0、S的取代或未取代的、4-、5-、6-或7-元雜環(huán);包括使得式(IV)的化合物在-5(TC至20(TC溫度,任選在堿存在下通過與式(V)的胍或胍鹽衍生物縮合制備嘧啶部分,形成式(II)的化合物;所述堿例如是無機(jī)堿或有機(jī)堿,優(yōu)選是堿土金屬或堿金屬的氫化物、氫氧化物、氨基化物、醇鹽、乙酸鹽、碳酸鹽或碳酸氫鹽,例如,氫化鈉、氨基化鈉、二異丙基氨基化鋰、甲醇鈉、乙醇鈉、叔丁醇鉀、乙酸鈉、乙酸鉀、乙酸鈣、氫氧化鈉、氫氧化鉀、碳酸鈉、碳酸鉀、碳酸氫鉀、碳酸氫鈉、碳酸銫或碳酸銨;以及叔胺,例如,三甲基胺、三乙基胺(TEA)、三丁基胺、N,N-二甲基苯胺、N,N-二甲基-芐基胺、N,N-二異丙基-乙基胺(DIPEA)、吡啶、N-甲基哌啶、N-甲基嗎啉、N,N-二甲基氨基吡啶、二氮雜二環(huán)辛烷(DABCO)、二氮雜二環(huán)壬烯(DBN)或二氮雜二環(huán)十一碳烯(DBU)。或者,提供根據(jù)本發(fā)明的方法B,用于制備式(II)的化合物,其中,W、X、Y、n、p、Ra、Rb、IT、Het按照本文定義;該方法包括-按照反應(yīng)歷程B-1的第一步驟、kt、nH.(Y)。反應(yīng)歷程B-l其中,W、X、Y、n、p、Ra、Rb、IT、Het按照本文定義;.Q表示氫原子或者離去基團(tuán),例如鹵原子、d-Q垸基次磺?;?、d-C6鹵代垸基次磺?;?;取代或未取代的苯基次磺?;?、d-C6烷基磺酸酯基、d-C6卣代垸基磺酸酯基;取代或未取代的苯基磺酸酯基;包括任選在催化劑,優(yōu)選在過渡金屬催化劑存在下,使式(vi)的化合物與式(vn)的氨基衍生物反應(yīng),以獲得式(n)的化合物,所述催化劑是,例如,鈀鹽或絡(luò)合物,例如氯化鈀(n)、乙酸鈀(n)、四(三苯基膦)鈀(o)、二氯化二-(三苯基膦)鈀(n)、三(二亞節(jié)基丙酮)二鈀(o)、二(二亞芐基丙酮)鈀(o)或i,r-二(二苯基膦基)二茂鐵-氯化鈀(n)。作為備選,鈀絡(luò)合物可以通過單獨在反應(yīng)混合物中加入鈀鹽和絡(luò)合物配體直接在反應(yīng)混合物中產(chǎn)生,所述絡(luò)合物配體是例如膦,例如三乙基膦、三-叔丁基膦、三環(huán)己基膦、2-(二環(huán)己基膦)聯(lián)苯、2-(二-叔丁基膦基)聯(lián)苯、2-(二環(huán)己基膦)-2'-(N,N-二甲基氨基)-聯(lián)苯、三苯基膦、三-(鄰-甲苯基)膦、3-(二苯基膦基)苯甲?;撬徕c、三-2-(甲氧基苯基)膦、2,2,-二-(二苯基膦)-1,1,-聯(lián)萘、1,4-二-(二苯基膦)丁烷、1,2-二-(二苯基膦)乙垸、1,4-二-(二環(huán)己基膦)丁垸、1,2-二-(二環(huán)己基膦)乙烷、2-(二環(huán)己基膦)-2,-(N,N-二甲基氨基)-聯(lián)苯、二(二苯基膦基)二茂鐵、三-(2,4-叔丁基苯基)-亞磷酸酯、(R)-(-)-l-[(S)-2-(二苯基膦基)二茂鐵基]乙基二-叔丁基膦、(S)-(+)-l-[(R)-2-(二苯基膦基)二茂鐵基]乙基二環(huán)己基膦、(R)-(-)-l-[(S)-2-(二苯基膦基)二茂鐵基]乙基二環(huán)己基膦、(S)-(+)-l-[(R)-2-(二苯基膦基)二茂鐵基]乙基二-叔丁基膦;所述直接在N-R反應(yīng)混合物中產(chǎn)生鈀絡(luò)合物的過程任選在有機(jī)金屬試劑存在下進(jìn)行,例如有機(jī)鋰試劑如,正丁基鋰、甲基鋰、苯基鋰,或者有機(jī)鹵化鎂試劑(格氏(Grignard)試劑)如鹵化異丙基鎂,更優(yōu)選例如氯化異丙基鎂;'所述直接在反應(yīng)混合物中產(chǎn)生鈀絡(luò)合物的過程任選在堿存在下進(jìn)行,例如,無機(jī)堿或有機(jī)堿、優(yōu)選是堿土金屬或堿金屬氫化物、氫氧化物、氨基化物、醇鹽、乙酸鹽、碳酸鹽或碳酸氫鹽,例如,氫化鈉、氨基化鈉、二異丙基氨基化鋰、2,2,6,6-四甲基哌啶基氯化鎂、六甲基二硅氮化鋰、甲醇鈉、乙醇鈉、叔丁醇鉀、乙酸鈉、乙酸鉀、乙酸鈣、氫氧化鈉、氫氧化鉀、碳酸鈉、碳酸鉀、碳酸氫鉀、碳酸氫鈉、碳酸銫或碳酸銨;以及叔胺,例如,三甲基胺、三乙基胺(TEA)、三丁基胺、N,N-二甲基苯胺、N,N-二甲基-芐基胺、N,N-二異丙基-乙基胺(DIPEA)、卩比啶、N-甲基哌啶、N-甲基嗎啉、N,N-二甲基氨基吡啶、二氮雜二環(huán)辛烷(DABCO)、二氮雜二環(huán)壬烯(DBN)或二氮雜二環(huán)十一碳烯(DBU);所述直接在反應(yīng)混合物中產(chǎn)生鈀絡(luò)合物的過程任選在金屬鹽存在下進(jìn)行,例如堿土金屬鹽、堿金屬鹽、過渡金屬鹽,例如鋰鹽,優(yōu)選卣化鋰,更優(yōu)選氯化鋰,例如,銅鹽,優(yōu)選亞銅(I)鹽如氯化亞銅(I)、氰化亞銅(I);所述直接在反應(yīng)混合物中產(chǎn)生鈀絡(luò)合物的過程在氧化劑存在下進(jìn)行,例如氧,3,3',5,5'-四-叔丁基二苯酚合苯醌、2,3-二氯-5,6-二氰基-l,4-苯醌(DDQ)和2,3,5,6-四氯-1,4-苯醌(氯醌)?;蛘撸峁└鶕?jù)本發(fā)明的方法C,用于制備式(II)的化合物,其中,W、X、Y、n、p、Ra、Rb、R°、Het按照本文中定義;包括-按照反應(yīng)歷程C-1的第一步驟(vm)(Y)。卜'、(IX)反應(yīng)歷程c-i其中W、X、Y、n、p、Ra、Rb、IT、Het按照本文中定義;Q'表示離去基團(tuán),例如鹵原子、d-Ce垸基次磺?;?、C廣Ce鹵代烷基N-R3N-R200880019145.9任選在催化劑,優(yōu)選過渡金屬催化劑存在下使式(VIII)的氨基衍生物與式(ix)的化合物反應(yīng),以產(chǎn)生式(n)的化合物,所述催化劑例如是,鈀鹽或絡(luò)合物,例如氯化鈀(n)、乙酸鈀(n)、四(三苯基膦)鈀(o)、二氯化二-(三苯基膦)鈀(n)、三(二亞芐基丙酮)二鈀(o)、二(二亞芐基丙酮)鈀(o)或i,r-二(二苯基膦基)二茂鐵-氯化鈀(n)。作為備選,鈀絡(luò)合物可以通過單獨在反應(yīng)混合物中加入鈀鹽和絡(luò)合物配體直接在反應(yīng)混合物中產(chǎn)生,所述絡(luò)合物配體是例如膦,如三乙基膦、三-叔丁基膦、三環(huán)己基膦、2-(二環(huán)己基膦)聯(lián)苯、2-(二-叔丁基膦基)聯(lián)苯、2-(二環(huán)己基膦)-2'-(N,N-二甲基氨基)-聯(lián)苯、三苯基膦、三-(鄰-甲苯基)膦、3-(二苯基膦基)苯甲酰基磺酸鈉、三-2-(甲氧基苯基)膦、2,2,-二-(二苯基膦)-1,1,-聯(lián)萘、1,4-二-(二苯基膦)丁垸、1,2-二-(二苯基膦)乙垸、1,4-二-(二環(huán)己基膦)丁烷、1,2-二-(二環(huán)己基膦)乙垸、2-(二環(huán)己基膦)-2'-(N,N-二甲基氨基)-聯(lián)苯、二(二苯基膦基)二茂鐵、三-(2,4-叔丁基苯基)-亞磷酸酯、(R)-(-)-l-[(S)-2-(二苯基膦基)二茂鐵基]乙基二-叔丁基膦、(S)-(+)-l-[(R)-2-(二苯基膦基)二茂鐵基]乙基二環(huán)己基膦、(R)-(-)-l-[(S)-2-(二苯基膦基)二茂鐵基]乙基二環(huán)己基膦、(S)-(+)-1-[(R)-2-(二苯基膦基)二茂鐵基]乙基二-叔丁基膦;所述直接在反應(yīng)混合物中產(chǎn)生鈀絡(luò)合物的過程任選在有機(jī)金屬試劑存在下進(jìn)行,例如,有機(jī)鋰試劑如正丁基鋰、甲基鋰、苯基鋰,或有機(jī)鹵化鎂試劑(格氏試劑)例如鹵化異丙基鎂,如氯化異丙基鎂;所述直接在反應(yīng)混合物中產(chǎn)生鈀絡(luò)合物的過程任選在堿存在下進(jìn)行,例如,無機(jī)堿或有機(jī)堿;優(yōu)選是堿土金屬或堿金屬氫化物、氫氧化物、氨基化物、醇鹽、乙酸鹽、碳酸鹽或碳酸氫鹽,例如,氫化鈉、氨基化鈉、二異丙基氨基化鋰、2,2,6,6-四甲基哌啶基氯化鎂、六甲基二硅氮化鋰、甲醇鈉、乙醇鈉、叔丁醇鉀、乙酸鈉、乙酸鉀、乙酸鈣、氫氧化鈉、氫氧化鉀、碳酸鈉、碳酸鉀、碳酸氫鉀、碳酸氫鈉、碳酸銫或碳酸銨;以及叔胺,例如,三甲基胺、三乙基胺(TEA)、三丁基胺、N,N-二甲基苯胺、N,N-二甲基-芐基胺、N,N-二異丙基-乙基胺(DIPEA)、吡啶、N-甲基哌啶、N-甲基嗎啉、N,N-二甲基氨基吡啶、二氮雜二環(huán)辛垸(DABCO)、二氮雜二環(huán)壬烯(DBN)或二氮雜二環(huán)十一碳烯(DBU);所述直接在反應(yīng)混合物中產(chǎn)生鈀絡(luò)合物的過程任選在金屬鹽存在下進(jìn)行,例如堿土金屬鹽、堿金屬鹽、過渡金屬鹽,例如鋰鹽,優(yōu)選鹵化鋰,更優(yōu)選氯化鋰,例如,銅鹽,優(yōu)選亞銅(I)鹽如氯化亞銅(I)、氰化亞銅(I);所述直接在反應(yīng)混合物中產(chǎn)生鈀絡(luò)合物的過程在氧化劑存在下進(jìn)行,例如氧、3,3,,5,5'-四-叔丁基二苯酚合苯醌、2,3-二氯-5,6-二氰基-1,4-苯醌(DDQ)和2,3,5,6-四氯-1,4-苯醌(氯醌)。適合用于進(jìn)行本發(fā)明的方法P1、A、B和C的溶劑在任何情況都是常規(guī)惰性有機(jī)溶劑。優(yōu)選使用任選鹵化的脂族、脂環(huán)族或芳族烴,例如,石油醚、己垸、庚烷、環(huán)己烷、甲基環(huán)己垸、苯、甲苯、二甲苯或十氫化萘;氯苯、二氯苯、二氯甲垸、氯仿、四氯化碳、二氯乙烷或三氯乙烷;醚類,例如,乙基醚、二異丙基醚、甲基叔丁基醚、甲基叔戊基醚、三嗯垸、四氫呋喃、1,2-二甲氧基乙垸、1,2-二乙氧基乙垸或苯甲醚;腈,例如,乙腈、丙腈、正丁基或異丁基腈或苯甲腈;酰胺,例如,N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、N-甲基甲酰苯胺、N-甲基吡咯烷酮或六甲基磷酸三酰胺;酯類,例如,例如乙酸甲酯或乙酸乙酯;亞砜,例如二甲亞砜;或者砜,例如環(huán)丁砜。當(dāng)進(jìn)行本發(fā)明的方法P1、A、B和C時,反應(yīng)溫度可獨立地在較寬的范圍內(nèi)變化。通常,這些方法可在-8(TC至25(TC的溫度下進(jìn)行。本發(fā)明的方法P1、A、B和C通常獨立地在常壓下進(jìn)行。但是,在各種情況下,還可以在升高的壓力或者減壓情況下進(jìn)行。通過常規(guī)方法進(jìn)行加工。通常用水處理反應(yīng)混合物,分離有機(jī)相,干燥,然后減壓濃縮。如果合適,可通過常規(guī)方法從剩余的殘余物中除去仍然存在的雜質(zhì),所述常規(guī)方法是例如色譜法或者重結(jié)晶法可以通過上述方法制備本發(fā)明的化合物。但是應(yīng)當(dāng)明白,本領(lǐng)域技術(shù)人員基于其常識以及可以獲得的公開出版物的資料,能夠根據(jù)所需合成的本發(fā)明各種化合物的具體種類而選擇這些方法。在另一個方面,本發(fā)明涉及式(n)的化合物,其可以用作本發(fā)明制備22方法的中間體化合物或材料。因此,本發(fā)明提供了式(n)的化合物:<formula>formulaseeoriginaldocumentpage23</formula>其中,W表示離去基團(tuán),例如卣原子、d-C6烷基磺酸酯基、d-Ce鹵代垸基磺酸酯基;取代或未取代的苯基磺酸酯基,和X、Y、n、p、Ra、Rb、IT、Het按照本文中定義。在另一方面,本發(fā)明還涉及一種殺真菌劑組合物,該組合物包含有效且非植物毒性量的通式(I)的活性化合物。表達(dá)"有效量且非植物毒性量"是指本發(fā)明組合物的量,足以控制或破壞作物上存在或易在農(nóng)作物上出現(xiàn)的真菌,并且不會對所述作物帶來任何顯著的植物毒性病狀。根據(jù)要控制的真菌、作物類型、氣候條件和本發(fā)明真菌組合物中包含的化合物,這種量可以在大范圍內(nèi)變化。這種量可以通過系統(tǒng)的田間試驗來確定,這在本領(lǐng)域技術(shù)人員的能力范圍內(nèi)。因此,依據(jù)本發(fā)明,提供一種殺真菌劑組合物,該組合物包含作為活性成分的有效量的上述通式(I)的化合物和農(nóng)業(yè)上可接受的擔(dān)體(s叩port)、載體或填料。依據(jù)本發(fā)明,術(shù)語"擔(dān)體"表示天然或合成的有機(jī)或無機(jī)化合物,它與通式(I)的活性化合物組合或結(jié)合,使活性化合物更容易施用,特別是施用到植物部分上。因此,此擔(dān)體通常是惰性的,并且應(yīng)該是農(nóng)業(yè)上可接受的。擔(dān)體可為固體或液體。合適的擔(dān)體的例子包括粘土、天然或合成的硅酸鹽、二氧化硅、樹脂、蠟、固體肥料、水、醇(特別是丁醇)、有機(jī)溶劑、礦物油和植物油以及它們的衍生物。也可以使用此類擔(dān)體的混合物。本發(fā)明的組合物還可以包含其它的組分。具體地,組合物還可包含表面活性劑。表面活性劑可為離子或非離子型乳化劑、分散劑或潤濕劑或這些表面活性劑的混合物。例如,可提及聚丙烯酸鹽、木質(zhì)素磺酸鹽、苯酚磺酸鹽或萘磺酸鹽、環(huán)氧乙烷與脂肪醇或脂肪酸或脂肪胺的縮聚物、取代的苯酚(特別是垸基苯酚或芳基苯酚)、磺基琥珀酸酯的鹽、?;撬嵫苌?特別是烷基?;撬狨?、聚氧乙基化醇或苯酚的磷酸酯、多元醇的脂肪酸酯,和含有硫酸、磺酸和磷酸官能團(tuán)的上述化合物的衍生物。當(dāng)活性物質(zhì)和/或惰性擔(dān)體是不溶于水,并且當(dāng)施用的媒介劑是水時,存在至少一種表面活性劑通常是至關(guān)重要的。較佳地,表面活性劑的含量以組合物的重量為基準(zhǔn)計在5重量%至40重量%之間。任選地,還可包括其它組分,例如,保護(hù)性膠體、膠粘劑、增稠劑、觸變劑、滲透劑、穩(wěn)定劑、螯合劑(sequesteringagent)。更一般地,活性化合物可根據(jù)常用的配方技術(shù)與任何固體或液體添加劑相混合。一般來說,本發(fā)明的組合物可含有0.05重量%至99重量%的活性化合物,較佳為10重量%至70重量%。本發(fā)明的組合物可以各種形式使用,例如氣霧分散劑、膠囊懸浮劑、冷霧濃縮劑、可撒粉劑、可乳化的濃縮劑、水包油乳劑、油包水乳劑、包封顆粒劑、細(xì)粒劑、種子處理用可流動的濃縮劑、氣體(在壓力下)、氣體發(fā)生產(chǎn)品、顆粒劑、熱霧濃縮劑、大粒劑、微粒劑、油可分散性粉劑、油可混溶性可流動的濃縮劑、油可混溶性液體、糊劑、植物棒劑、干種子處理用粉劑、農(nóng)藥包衣的種子、可溶性濃縮劑、可溶性粉劑、種子處理用溶液、懸浮濃縮劑(可流動的濃縮劑)、超低容量(ULV)液體、超低容量(ULV)懸浮劑、水可分散粒劑或片劑、漿液處理用水可分散粉劑、水溶性粒劑或片劑、種子處理用水溶性粉劑和可濕性粉劑。這些組合物不僅包括易于通過合適的設(shè)備如噴霧或撒粉設(shè)備施用到待處理的植物或種子上的組合物,還包括在施用到農(nóng)作物之前必須稀釋的濃縮商品組合物。本發(fā)明的化合物還可與一種或多種殺蟲劑、殺真菌劑、殺細(xì)菌劑、引誘劑、殺螨劑或信息素活性物質(zhì)或其它有生物活性的化合物混合。這樣得到的混合物具有廣譜的活性。與其它殺真菌劑化合物的混合物特別有利。合適的殺真菌劑混合配方的例子可選自以下Bl)能抑制核酸合成的化合物,例如苯霜靈、苯霜靈-M(benalaxyl-M)、乙嘧酚磺酸酯、赤拉靈(chiralaxyl)、柯羅澤爾昆(clozylacon)、甲菌定、乙嘧酚、呋霜靈、土菌消、甲霜靈-M、精甲霜靈、呋酰胺、惡霜靈、喹菌酮;B2)能夠抑制有絲分裂和細(xì)胞分裂的化合物,例如苯菌靈、多菌靈、乙霉威、麥穗寧、戊菌隆、噻菌靈、甲基硫菌靈、苯酰菌胺;B3)能抑制呼吸的化合物,例如作為CI-呼吸抑制劑,如氟嘧菌胺(diflumetorim);作為CII-呼吸抑制劑,如啶酰菌胺(boscalid)、萎銹靈、甲呋酰胺、氟酰胺、呋吡菌胺(furametpyr)、滅銹胺、氧化萎銹靈(oxycarboxine)、吡噻菌胺(penthiopyrad)、噻氟菌胺;作為CIII-呼吸抑制劑,如嘧菌酯、氰霜唑、醚菌胺(dimoxystrobin)、厄內(nèi)斯卓賓(enestrobin)、惡唑菌酮、咪唑菌酮、氟嘧菌酯(fluoxastrobin)、醚菌酯、苯氧菌胺、肟醚菌胺(orysastrobin)、唑菌胺酉旨(pyraclostrobin)、P定氧菌酉旨(picoxystrobin)、月虧菌酉旨;B4)能起著解偶聯(lián)劑作用的化合物,例如消螨普、氟啶胺;B5)能抑制ATP產(chǎn)生的化合物,例如三苯基乙酸錫、三苯基氯化錫、三苯基氫氧化錫、硅噻菌胺(silthiofam);B6)能抑制AA和蛋白質(zhì)生物合成的化合物,例如胺撲滅(andoprim)、殺稻瘟菌素-S、嘧菌環(huán)胺、春雷霉素、水合鹽酸春雷霉素(kasugamycinhydrochloridehydrate)、嘧菌胺、嘧霉胺;B7)能抑制信號轉(zhuǎn)導(dǎo)的化合物,例如拌種咯、咯菌腈、苯氧喹啉;B8)能抑制脂和膜合成的化合物,例如乙菌利、異菌脲、腐霉利、乙烯菌核利、吡菌磷、敵瘟磷、異稻瘟凈(IBP)、稻瘟靈、甲基立枯磷、聯(lián)苯、依杜卡(iodocarb)、霜霉威、霜霉威鹽酸鹽;B9)能抑制麥角固醇生物合成的化合物,例如環(huán)酰菌胺、氧環(huán)唑、聯(lián)苯三唑醇、糠菌唑、環(huán)丙唑醇、芐氯三唑醇(diclobutrazole)、苯醚甲環(huán)唑、烯唑醇、烯唑醇-M(diniconazole-M)、氟環(huán)唑、乙環(huán)唑、腈苯唑、氟喹唑、氟硅唑、粉唑醇、呋菌唑、呋醚唑、己唑醇、亞胺唑、種菌唑、葉菌唑、腈菌唑、多效唑、戊菌唑、丙環(huán)唑、丙硫菌唑(prothioconazole)、硅氟唑、戊唑醇、四氟醚唑、三唑酮、三唑醇、滅菌唑、烯效唑、伏立康唑、抑霉唑、抑霉唑硫酸鹽(imazalilsulfate)、惡咪唑、氯苯嘧咬醇、呋嘧醇、氟苯嘧啶醇、啶斑肟、嗪胺靈、稻瘟酯、咪鮮胺、氟菌唑、維尼康納哇(viniconazole)、阿爾迪莫(aldimorph)、十二環(huán)嗎啉、十二環(huán)嗎啉乙酸鹽(dodemorphacetate)、芬普福(fe叩ropimorph)、十三嗎啉、苯銹啶、螺環(huán)菌胺、萘替芳、稗草丹、特比萘芬;B10)能抑制細(xì)胞壁合成的化合物,例如苯噻菌胺(benthiavalicarb)、雙丙氨膦、烯酰嗎啉、氟嗎啉、異丙菌胺、多抗霉素(polyoxins)、多氧霉素(polyoxorim)、有效霉素;Bll)能抑制黑素生物合成的化合物,例如環(huán)丙酰菌胺、雙氯氰菌胺、氰菌胺、四氯苯酞(phtalide)、咯喹酮、三環(huán)唑;B12)能誘導(dǎo)宿主防御的化合物,例如活化酯-S-甲基(acibenzolar-S-methyl)、噻菌靈、噻酰菌胺(tiadinil);B13)具有多位點(multisite)作用的化合物,例如,敵菌丹、克菌丹、百菌清、銅制品如氫氧化銅、環(huán)烷酸銅、氯氧化銅、硫酸銅、氧化銅、喹啉銅和波爾多液、苯氟磺胺、二氰蒽醌、多果定、多果定游離堿、福美鐵、氟佛匹特(fluorofolpet)、滅菌丹、雙胍辛(guazatine)、雙胍辛乙酸鹽、雙胍辛胺、雙胍三辛烷基苯磺酸鹽(iminoctadinealbesilate)、雙胍辛胺乙酸鹽、代森錳銅、代森錳鋅、代森錳、代森聯(lián)(metiram)、代森聯(lián)鋅(metiramzinc)、丙森鋅、硫和硫制品,包括多硫化鈣、福美雙、甲苯氟磺胺、代森鋅、福美鋅;B14)選自以下的化合物艾米布勞德(amibroradole)、苯噻硫氰、貝斯氧雜嗪(bethoxazin)、卡巴西霉素、香芹酮、滅螨猛、氯化苦、硫雜靈(cufraneb)、環(huán)氟菌胺(cyflufenaraid)、霜脲氰、棉隆、咪菌威、噠菌酮、雙氯酚、氯硝胺、野燕枯、野燕枯甲基硫酸鹽(difenzoquatmethylsulphate)、二苯胺、埃瑟波克斯曼(ethaboxam)、嘧菌腙、氟酰菌胺、磺菌胺、藻菌磷鋁、藻菌磷鈣、藻菌磷鈉、氟吡菌胺(fluopicolide)、氟氯菌核利(fluoroimide)、六氯苯、8-羥基喹啉硫酸鹽、人間霉素(iruraamycin)、甲硫卡賓(methasulphocarb)、苯菌酮(metrafenone)、異硫氰酸甲酯、滅粉霉素、那他霉素、二甲基二硫代氨基甲酸鎳、酞菌酯、辛噻酮、奧克斯莫卡賓(oxamocarb)、氧代奮欣(oxyfenthiin)、五氯苯酚和鹽、2-苯基苯酚和鹽、亞磷酸及其鹽、病花靈、普羅帕諾欣(propanosine)-鈉、派里本卡賓(pyribencarb)、丙氧喹啉(proquinazid)、派里本卡賓(pyribencarb)、吡咯疊氮(pyrrolnitrine)、五氯硝基苯、葉枯酞、四氯硝基苯、咪唑嗪、水楊菌胺、氰菌胺和2,3,5,6-四氯-4-(甲基磺?;?-吡啶、N-(4-氯-2-硝基苯基)-N-乙基-4-甲基-苯磺酰胺、2-氨基-4-甲基-N-苯基-5-噻唑羧酰胺、2-氯-N-(2,3-二氫-1,1,3-三甲基-lH-茚-4-基)-3-吡啶羧酰胺、3-[5-(4-氯苯基)-2,3-二甲基異噁唑垸-3-基]吡啶、順式-1-(4-氯苯基)-2-(1H-1,2,4-三唑-1-基)-環(huán)庚醇、1-(2,3-二氫-2,2-二甲基-1H-茚-1-基)-1H-咪唑-5-羧酸甲酯、3,4,5-三氯-2,6-吡啶二腈、2-[[[環(huán)丙基[(4-甲氧基苯基)亞氨基]甲基]硫代]甲基]-a-(甲氧基亞甲基)-苯乙酸甲酯、4-氯-a-丙炔氧基-N-[2-[3-甲氧基-4-(2-丙炔氧基)苯基]乙基]-苯乙酰胺、(2S)-N-[2-[4-[[3-(4-氯苯基)-2-丙炔基]氧基]-3-甲氧基苯基]乙基]-3-甲基-2-[(甲基磺?;?氨基]-丁酰胺、5-氯-7-(4-甲基哌啶-l-基)-6-(2,4,6-三氟苯基)[1,2,4]三唑并[1,5-a]嘧啶、5-氯-6-(2,4,6-三氟苯基)-N-[(IR)-I,2,2-三甲基丙基][1,2,4]三唑并[1,5-a]嘧啶-7-胺、5-氯-N-[(lR)-l,2-二甲基丙基]-6-(2,4,6-三氟苯基)[1,2,4]t三唑并[1,5-a]嘧啶-7-胺、N-[1-(5-溴-3-氯吡啶-2-基)乙基]-2,4-二氯煙酰胺、N-(5-溴-3-氯吡啶-2-基)甲基-2,4-二氯煙酰胺、2-丁氧基-6-碘代-3-丙基-苯并吡喃-4-酮、N-KZ)-[(環(huán)丙基甲氧基)亞氨基][6-(二氟甲氧基)-2,3-二氟苯基]甲基}-2-苯基乙酰胺、N-(3-乙基-3,5,5-三甲基-環(huán)己基)-3-甲酰氨基-2-羥基-苯甲酰胺、2-[[[[1_[3(1氟-2-苯基乙基)氧基]苯基]亞乙基]氨基]氧基]甲基]-a-(甲氧基亞氨基)-N-甲基-aE-苯乙酰胺、N-{2-[3-氯-5-(三氟甲基)吡啶-2-基]乙基}-2-(三氟甲基)苯甲酰胺、N-(3',4'-二氯-5-氟聯(lián)苯-2-基)-3-(二氟甲基)-1-甲基-1H-吡唑-4-羧酰胺、-(2-{[6-(3-氯-2-甲基苯氧基)-5-氟嘧啶-4-基]氧基}苯基)-2-(甲氧基亞氨基)-N-甲基乙酰胺、1-[(4-甲氧基苯氧基)甲基]-2,2-二甲基丙基-1H-咪唑-1-羧酸、[1-[(4-甲氧基苯基)甲基]-2,2-二甲基丙基]-1H-咪唑-l-硫代羥酸。本發(fā)明的包含通式(I)的化合物和殺細(xì)菌劑化合物的混合物的組合物也是特別有利的。合適的殺細(xì)菌劑混合對的例子可選自溴硝醇、雙氯酚、三氯甲基吡啶、二甲基二硫代氨基甲酸鎳、春雷霉素、辛噻酮、呋喃羧酸、土霉素、烯丙苯噻唑、農(nóng)用硫酸鏈霉素、葉枯酞、硫酸銅和其它銅制劑。依據(jù)本發(fā)明的通式(I)的化合物和殺真菌劑組合物可用來治療性或預(yù)防性地控制植物或農(nóng)作物的植物病原性真菌。因此,依據(jù)本發(fā)明的其它方面,提供一種治療性或預(yù)防性地控制植物或農(nóng)作物植物病原性真菌的方法,該方法的特征在于,將本發(fā)明的通式(I)的化合物或殺真菌劑組合物施用到種子、植物或植物的果實或植物正在生長或需要生長的土壤中。本發(fā)明的處理方法還可用于處理繁殖材料如塊莖或根莖,以及種子、幼苗或挑選的苗和植物或挑選的植物。該處理方法也可用于處理根。本發(fā)明的處理方法也可用于處理植物的地上部分如有關(guān)植物的干、莖或梗、葉子、花和果實。在可用本發(fā)明的方法保護(hù)的植物中,有棉花;亞麻;葡萄藤;果實或蔬菜作物,諸如薔薇科(Rosaceaesp.)(例如,仁果類水果,諸如蘋果和梨,還有核果,諸如杏、杏仁和桃子)、茶蔗子科(Ribesioidaesp.)、胡桃科(Juglandaceaesp.)、樺木科(Betulaceaesp.)、漆樹禾斗(Anacardiaceaesp.)、山毛櫸科(Fagaceaesp.)、桑科(Moraceaesp.)、木犀科(01eaceaesp.)、獼猴桃科(Actinidaceaesp.)、樟科(Lauraceaesp.)、色蕉科(Musaceaesp.)(例如香蕉樹和粉芭蕉(plantins))、茜草科(Rubiaceaesp.)、山茶科(Theaceaesp.)、梧桐科(Sterculiceaesp.)、蕓香科(Rutaceaesp.)(例如檸檬、橙子和葡萄柚);茄科(Solanaceaesp.)(例如,西紅柿)、百合科(Liliaceaesp.)、紫菀科(Asteraceaesp.)(例如萵苣)、傘形科(Umbelliferaesp.)、十字花科(Cruciferaesp.)、藜科(Chenopodiaceaesp.)、葫戸禾斗(Cucurbitaceaesp.)、蝶形花禾斗(Papilionaceaesp.)(例如豌豆)、薔薇科(Rosaceaesp.)(例如草莓);大作物,諸如禾本科(Grarainaesp.)(例如玉米、菌苔或谷物如小麥、稻、大麥和黑小麥)、紫菀科(Asteraceaesp.)(例如向日葵)、十字花科28(Cruciferaesp.)(例如油菜)、豆科(Fabacaesp.)(例如花生)、蝶形花科(Papilionaceaesp.)(例如大豆)、茄科(Solanaceaesp.)(例如馬鈴薯)、藜科(Chenopodiaceaesp.)(例如甜菜根);園藝作物和森林作物;以及這些作物的遺傳修飾的同系物。在可通過本發(fā)明方法控制的患病植物或作物中,可提及的有白粉病(powderymildew),例如小麥白粉病(Blumeriadiseases),例如由小麥白粉菌(Blumeriagraminis)弓l起;叉絲單囊殼屬病(Podosphaeradiseases),例如由白叉絲單囊殼(Podosphaeraleucotricha)弓l起;單絲殼屬病(Sphaerothecadiseases),例如由蒼耳單絲殼(Sphaerothecafuliginea)弓l起;鉤絲殼屬病(Uncinuladiseases),例如由葡萄釣絲殼(Uncinulanecator)弓l起;銹病,例如裸抱子囊菌屬病(Gymnosporangiumdiseases),例如由新疆圓柏裸抱子囊菌(Gymnosporangiumsabinae)弓l起;咖啡銹病(Hemileiadiseases),例如由咖啡駝孢銹菌(Hemileiavastatrix)弓l起;層銹菌屬病(Phakopsoradiseases),例如由豆薯層銹菌(Phakopsorapachyrhizi)或山馬蝗層銹菌(Phakopsorameibomiae)弓l起;柄銹菌屬病(Pucciniadiseases),例如由隱匿柄銹菌(Pucciniarecondita)弓l起;單孢銹菌屬病(Uromycesdiseases),例如由疣頂單胞銹菌(Uromycesappendiculatus)弓l起;卵菌病(Ooraycetediseases),例如盤梗霉屬病(Breraiadiseases),例如由萵苣盤梗霉(Bremialactucae)引起;霜霉屬病(Peronosporadiseases),例如由豌豆霜霉(Peronosporapisi)或蕓苔霜霉(P.brassicae)弓l起;疫霉屬病(Phytophthoradiseases),例如由致病疫霉(Phytophthorainfestans)弓l起;單軸霉屬病(Plasmoparadiseases),例如由葡萄生單軸霉(Plasmoparaviticola)弓l起;假霜霉屬(Pseudoperonosporadiseases),例如由萚草假霜霉(Pseudoperonosporahumuli)或古巴假霜霉(Pseudoperonosporacubensis)引起;腐霉屬病(Pythiumdiseases),例如由終極腐霉(Pythiumultimum)引起;葉斑病(Leafspot)、污葉病(leafblotch)和葉枯病(leafblight),例如支鏈孢屬病(Alternariadiseases),例如由茄鏈格孢(Alternariasolani)弓l起;尾?包霉屬病(Cercosporadiseases),例如由甜菜生尾孢(Cercosporabeticola)弓l起;金孢子菌屬病(Cladiosporumdiseases),例如由瓜枝孢(Cladiosporiumcucumerinum)弓l起;旋孢腔菌病(Cochliobolusdiseases),例如由禾旋孢腔菌(Cochliobolussativus)弓l起;刺盤孢屬病(Colletotrichumdiseases),例如由豆刺盤孢(Colletotrichumlinderauthanium)弓l起;油撤攬孑L雀斑病(Cycloconiumdiseases),例如由Cycloconiumoleaginum弓i起;腐皮殼菌層病(Diaporthediseases),例如由桔柑間座殼(Diaporthecitri)引起;痂囊腔菌屬病(Elsinoediseases),例如由桔柑痂囊腔菌(Elsinoefawcettii)弓l起;長孢屬病(Gloeosporiumdiseases),例如由悅色盤長孢(Gloeosporiumlaeticolor)弓|起;小叢殼屬病(Glomerelladiseases),例如由圍小叢殼(Glomerellacingulata)弓l起;球座菌屬病(Guignardiadiseases),例如由葡萄球座菌(Guignardiabidwelli)引起;小球腔菌屬病(L印tosphaeriadiseases),例如由十字花科小球腔菌(Leptosphaeriaraaculans);穎禾古小球腔菌(Leptosphaerianodorum)弓|起巨座殼病(Magnaporthediseases),例如由灰巨座殼(Magnaporthegrisea)弓l起;球腔菌屬病(Mycosphaerelladiseases),例如由禾生球腔菌(Mycosphaerellagraminicola);落花生球腔菌(Mycosphaerellaarachidicola);香焦黑條葉斑病菌(Mycosphaerellafijiensisi)引起殼針抱屬病(Phaeosphaeriadiseases),例如由穎枯殼針抱(Phaeosphaerianodorum)弓l起;核腔菌屬病(Pyrenophoradiseases),例如由圓核月空菌(Pyrenophorateres)弓l起;柱隔包屬病(Ramulariadiseases),例如由粘鵝柱隔孢菌(Ramulariacollo-cygni)弓l起喙孢屬病(Rhynchosporiumdiseases),例如由黑麥喙孢(Rhynchospori咖secalis)弓l起;殼針孢屬病(S印toriadiseases),例如由芹菜小殼針孢(S印toriaapii)或番茄殼針孢(Septorialycopercisi)弓l起;核瑚菌屬病(Typhuladiseases),例如由肉孢核瑚菌(Typhulaincarnata)弓l起.,黑星菌屬病(Venturiadiseases),例如由蘋果黑星菌(Venturiainaequalis)弓l起;根和莖疾病,例如31如由尖鐮孢(Fusariumoxysporum)弓|起;鱘形屬病(Gaeumannomycesdiseases),例如由禾頂囊殼(Gaeumannomycesgraminis)弓l起;絲核菌屬病(Rhizoctoniadiseases),例如由立枯絲核菌(Rhizoctoniasolani)弓l起;塔佩絲(Tapesia)病,例如由Tapesiaacuformis弓l起;根串珠霉屬病(Thielaviopsisdiseases),例如由根串珠霉(Thielaviopsisbasicola)弓l起;耳穗和圓錐花序疾病,例如鏈格孢屬病(Alternariadiseases),例如由鏈格孢(Alternariaspp.)引起;曲霉病(Aspergillusdiseases),例如由黃曲霉(Aspergillusflavus)引起;枝孢屬病(Cladosporiumdiseases)'例如由枝孢(Cladosporiumspp.)引起;麥角菌屬病(Clavic印sdiseases),例如由麥角菌(Clavic印spurpurea)弓l起5鐮孢菌(霉)屬病(Fusariuradiseases),例如由大刀鐮刀菌(Fusariumculmorura)弓l起;赤霉屬病(Gibberelladiseases),例如由玉米赤霉(Gibberellazeae)引起;Monographella病,例如由Monographellanivalis弓l起黑穗病和腥黑穗病,例如軸黑粉菌屬病(Sphacelothecadiseases),例如由絲軸黑粉菌(Sphacelothecareiliana)弓l起j腥黑粉菌屬病(Tilletiadiseases),例如由小麥網(wǎng)腥黑粉菌(Tilletiacaries)弓l起;條黑粉菌屬病(Urocystisdiseases),例如由隱條黑粉菌(Urocystisocculta)弓l起;黑粉菌屬病(Ustilagodiseases),例如由裸黑粉菌(Ustilagonuda)引起;果實腐爛和霉菌病,例如曲霉病(Aspergillusdiseases),例如由黃曲霉(Aspergillusflavus)引起;葡萄孢屬病(Botrytisdiseases),例如由灰葡萄孢(Botrytiscinerea)引起;青霉菌病(Penicilliumdiseases),例如由擴(kuò)展青霉(Penicilliumexpansum)弓l起;核盤菌屬病(Sclerotiniadiseases),例如由核盤菌(Sclerotiniasclerotiorum)弓l起;輪枝孢屬病(Verticiliumdiseases),例如由黑白輪枝孢(Verticiliumalboatrura)弓l起;種子和土壤傳播的腐爛,霉菌,枯萎,腐爛和猝倒病鐮孢菌(霉)屬病(Fusariumdiseases),例如由大刀鐮刀菌(Fusariumculmorum)弓l起;疫霉屬病(Phytophthoradiseases),例如由惡疫霉(Phytophthoracactorum)弓l起;腐霉屬病(Pythiumdiseases),例如由終極腐霉(Pythiumultimum)引起;絲核菌屬病(Rhizoctoniadiseases),例如由立枯絲核菌(Rhizoctoniasolani)弓l起;小核菌病(Sclerotiumdiseases),例如由齊整小核菌(Sclerotiumrolfsii)引起;微結(jié)節(jié)菌屬病(Microdochi咖diseases),例如由雪腐微座孢(Microdochiumnivale)弓l起;赤殼屬病(Nectriadiseases),例如由干癌叢赤殼菌(Nectriagalligerm)弓l起;枯萎病,例如鏈核盤菌屬病(Moniliniadiseases),例如由核果鏈核盤菌(Monilinialaxa)弓l起;葉皰病或縮葉病,例如外囊菌屬病(Taphrinadiseases),例如由畸形外囊菌(Taphrinadeformans)弓(起木質(zhì)植物的衰退病,例如Esca病,例如由Phaemoniellaclamydospora弓l起;葡萄頂枯病(Eutypadyeback),例如由Eutypalata弓l起;榆樹荷蘭病(Dutchelmdisease),例如由Ceratocystisulmi弓l起;花和種子的疾病,例如葡萄孢屬病(Botrytisdiseases),例如由灰葡萄孢(Botrytiscinerea)引起;根莖類疾病,例如絲核菌屬病(Rhizoctoniadiseases),例如由立枯絲核菌(Rhizoctoniasolani)弓l起。本發(fā)明的殺真菌劑組合物還可以用來抵抗易于生長在木材上或木材內(nèi)部的真菌疾病。術(shù)語"木材"指所有種類的木材,和所有用于建筑的此類木材的加工材料,例如實木、高密度木材、層壓木材和膠合板。本發(fā)明的處理木材的方法主要包括與本發(fā)明的一種或多種化合物或本發(fā)明的組合物接觸;這包括例如直接施涂、噴涂、浸涂、注入或任何其它合適的方式。通常用于本發(fā)明的處理方法的活性化合物對于葉處理中施用通常并有利的劑量為10至800g/ha(公頃),優(yōu)選為50至300g/ha。在種子處理的情況中,施用的活性物質(zhì)通常并有利的劑量為2-200克/100千克種子,優(yōu)選為3-150克/100千克種子。應(yīng)清楚地理解上述指定的劑量作為本發(fā)明方法的說明性例子。本領(lǐng)域一般技術(shù)人員知道如何依據(jù)待處理的植物或作物的性質(zhì)來調(diào)節(jié)施用的劑量。本發(fā)明的殺真菌劑組合物也可以用于使用本發(fā)明的化合物或本發(fā)明的農(nóng)用化學(xué)組合物來處理遺傳修飾的生物體。遺傳修飾的植物是其基因組被穩(wěn)定地整合入編碼感興趣蛋白的異源基因的植物。"編碼感興趣蛋白的異源基因"主要是指給予轉(zhuǎn)化植物新的農(nóng)學(xué)性質(zhì)的基因,或指改善轉(zhuǎn)化植物的農(nóng)學(xué)性質(zhì)的基因。本發(fā)明的化合物或混合物也可以用于制備對于治療或預(yù)防人和動物真菌疾病有用的組合物,這些疾病例如霉菌病、皮膚病、蘚菌病和念珠菌病或由曲霉屬(Aspergillusspp.)如煙曲霉(Aspergillusfumigatus)引起的疾病。下面將參照表A中的化合物實施例以及以下制備實施例或效力實施例對本發(fā)明的各個方面進(jìn)行舉例說明。下表以非限制性的方式舉例說明了本發(fā)明的化合物。在下表中,M+H(或M-H)表示在質(zhì)譜中觀察到的分子離子峰,分別加上或者減去一個a.m.u.(原子質(zhì)量單位),M(ApcI+)表示在質(zhì)譜中通過正大氣壓化學(xué)離子化發(fā)現(xiàn)的分子離子峰。在下表中,logP值按照EECDirective79/831AnnexV.A8采用HPLC(高性能液相色譜)在逆相柱(C18)上,采用以下方法測定.-溫度40°C;移動相0.1%含水甲酸和乙腈;從10%乙腈至90%乙腈的線性梯度。使用具有已知logP值(使用在兩個連續(xù)垸酮之間的線性插補(bǔ)由保留時間確定logP值)的未支化的烷-2-酮(包含3-16個碳原子)進(jìn)行校準(zhǔn)。使用190-400納米的UV光譜,由最大色譜信號測定X最大值。35<table>tableseeoriginaldocumentpage36</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage37</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage38</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage39</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage40</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage41</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage42</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage43</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage44</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage45</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage46</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage47</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage48</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage49</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage0</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage51</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage52</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage53</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage54</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage55</column></row><table>以下的實施例以非限制的方式舉例說明了根據(jù)本發(fā)明的式(I)的化合物的制備和效力。根據(jù)方法Pl制備N-(2-氯吡啶-4-基)-4-(2-{[1-(甲氧基甲基)丙基]氨基}吡啶-4-基)嘧啶-2-胺(化合物9)在微波輻照下,于24(TC加熱在0.6毫升1-甲基-2-吡咯烷酮中的300毫克N,4-二(2-氯吡啶-4-基)嘧啶-2-胺(0.94毫摩爾)、486毫克1-甲氧基丁-2-胺(4.71毫摩爾)90分鐘。冷卻之后,將反應(yīng)混合物倒入IO毫升二氯甲烷中,用5毫升水洗滌兩次。用硫酸鎂干燥后,過濾、真空濃縮,粗產(chǎn)物在二氧化硅上層析(乙酸乙酯/庚烷),產(chǎn)生0.72克N-(2-氯吡啶-4-基)-4-(2-{[1-(甲氧基甲基)丙基]氨基}吡啶-4-基)嘧啶-2-胺(產(chǎn)率=19%)。=385制備N,4-二(2-氯吡啶-4-基)嘧啶-2-胺(式(II)的化合物)制備KZ)-「(2-氯吡啶-4-基)氨基]亞甲基}二氨基甲酸二-叔丁酯于0-5。C,將20.22克(0.157摩爾)4-氨基-2-氯吡啶在三乙基胺(67毫升)和二氯甲烷(600毫升)中稀釋。在該反應(yīng)混合物中加入47克氯化汞(II)(0.173摩爾和50.24克(0.173摩爾)N,N'-二(叔丁氧羰基(boc))-S-甲基-異硫脲,然后于室溫攪拌4天,在玻璃料漏斗上過濾,真空濃縮和二氧化硅上層析(庚烷90/AcOEt10),獲得43.67克{(lán)(Z)-[(2-氯吡啶-4-基)氨基]亞甲基}二氨基甲酸二叔丁酯(產(chǎn)率=71%)。[M+1]=371制備二(三氟乙酸)I-(2-氯吡啶-4-基)胍在室溫下,向43.67克(0.117摩爾){(Z)-[(2-氯吡啶-4-基)氨基]亞甲基}二氨基甲酸二叔丁酯在二氯甲垸(800毫升)加入81.64毫升三氟乙酸(1.06摩爾)。反應(yīng)混合物于室溫攪拌2天,真空濃縮,用IOO毫升戊垸研碎,靜置結(jié)晶后獲得51.68克二(三氟乙酸)1-(2-氯吡啶-4-基)胍(產(chǎn)率=99%)。二171制備N,4-二(2-氯吡啶-4-基)嘧啶-2-胺向6.32克1-(2-氯吡啶-4-基)-3-(二甲基氨基)丙-2-烯-l-酮(30毫摩爾)在60毫升2-丙醇的溶液中加入2.52克氫氧化鈉(63毫摩爾)和11.96克二(三氟乙酸)1-(2-氯吡啶-4-基)胍(30毫摩爾)。攪拌下加熱反應(yīng)混合物回流20小時。過濾之后,沉淀物用IOO毫升正丁醇和120毫升iPr20洗滌,然后空氣干燥,獲得4.69克N,4-二(2-氯吡啶-4-基)嘧啶-2-胺(產(chǎn)率二37%)。[M+1]=318生物學(xué)實施例實施例A:寄生霜霉菌(Peronosporaparasitica)(十字花霜霉菌(Cruciferdownymildew))的體內(nèi)測i式通過將活性組分在丙酮/吐溫/腿SO的混合物均化,然后用水稀釋,獲得所需的活性材料濃度。在起始杯(startercup)中栽培巻心菜植物(卓越品種(Eminencevariety)),在50/50的泥炭土-火山灰基質(zhì)上播種,在18-20°C的溫度下生長,在子葉階段用上述水懸浮液噴灑該巻心菜植物而進(jìn)行處理。作為參比樣的植物用不含所述活性材料的水溶液進(jìn)行處理。24小時之后,通過將寄生霜霉孢子的水懸浮液(50000個孢子/毫升)噴灑在這些植物之上,將其污染。從感染的植物收集孢子。污染的巻心菜植物在2(TC溫度、濕潤氣氛下培育5天。污染之后的第5天進(jìn)行評價,與參比植物進(jìn)行比較。在這些條件下,以500ppm的劑量使用以下化合物的時候,觀察到良好的保護(hù)作用(至少70%)或完全的保護(hù)9、11、13、15、18、19、20、21、22、23、28、37、49、53、64、65、92、109、110、113和115。實施例B:對灰葡萄孢菌(Botrytiscinere)(灰霉菌)的體內(nèi)試驗通過將活性組分在丙酮/吐溫/DMSO的混合物中均化,然后用水稀釋,制得所需的活性材料。在起始杯(starterc叩)中栽培小黃瓜植物(VertpetitdeParis品種),在50/50的泥炭土-火山灰基質(zhì)上播種,在18-2(TC的溫度下生長,在Z11子葉階段用上述制備的活性組分噴灑該植物而進(jìn)行處理。作為參比樣的植物用不含所述活性材料的水溶液進(jìn)行處理。24小時之后,通過將幾滴灰葡萄孢子的水懸浮液(150000個孢子/毫升)沉積在葉片的上表面之上,將其污染。從15日大的培養(yǎng)物收集孢子,懸浮在由以20克/升的明膠;-50克/升的D-果糖;—2克/升的NH萬;-l克/升的KH2P04。污染的黃瓜植物置于氣候室內(nèi),在15-irC(日/夜)和80X的相對濕度條件之下培育5-7天。污染之后第5/7天進(jìn)行評價,與參比植物進(jìn)行比較。在這些條件下,以500卯m的劑量使用以下化合物的時候,觀察到良好的保護(hù)作用(至少70%)或完全的保護(hù)9、11、12、13、21、37、39、42、43、44、50、51、52、69、74、76和106。實施例C:蕓苔支鏈孢(Alternariabrassicae)(十字花科植物葉斑病)的體內(nèi)試驗通過將活性組分在丙酮/吐溫/DMSO的混合物中均化,然后用水稀釋,制得所需的活性材料。在起始杯(starterc叩)中栽培蘿卜植物(Pernot品種),在50/50的泥炭土-火山灰基質(zhì)上播種,在18-2(TC的溫度下生長,在子葉階段用上述活性組分噴灑該植物而進(jìn)行處理。作為參比樣的植物用不含活性組分的丙酮/吐溫/水混合物進(jìn)行處理。24小時之后,通過將蕓苔支鏈孢子的水懸浮液(40000個孢子/毫升)噴灑在這些植物之上,將其污染。從12-13天齡的培養(yǎng)物收集孢子。污染的蘿卜植物在約1『C溫度、潮濕氣氛的條件下培育6-7天。污染之后第6-7天進(jìn)行評價,與參比植物進(jìn)行比較。在這些條件下,以500ppm的劑量使用以下化合物的時候,觀察到良好的保護(hù)作用(至少70%)或完全的保護(hù)9、11、13、37、43、57、110和115。實施例D:蒼耳單絲殼菌(葫蘆白粉病(cucurbitspowderymildew))的體內(nèi)試驗通過將活性組分在丙酮/吐溫/DMSO的混合物中均化,然后用水稀釋,制得所需的活性材料。在起始杯(startercup)中栽培小黃瓜植物(VertpetitdeParis品種),在50/50的泥炭土-火山灰基質(zhì)上播種,在20/23。C的溫度下生長,在Z10子葉階段用上述水懸浮液噴灑該植物而進(jìn)行處理。作為參比樣的植物用不含所述活性材料的水溶液進(jìn)行處理。24小時之后,通過將蒼耳單絲殼菌孢子的水懸浮液(100000個孢子/毫升)噴灑在這些植物之上,將其污染。從感染的植物收集孢子。污染的小黃瓜植物在約20/25"溫度、相對濕度60/70%的條件下培育。污染之后第12天進(jìn)行評價(效力%),與參比植物進(jìn)行比較。在這些條件下,以500ppra的劑量使用以下化合物的時候,觀察到良好(至少70%)或者完全的保護(hù)作用9、13、37和39。實施例E:對圓核腔菌(Pyrenophorateres)(大麥網(wǎng)斑病)的體內(nèi)試驗通過將活性組分在丙酮/吐溫/DMSO的混合物中均化,然后用水稀釋,制得所需的活性材料濃度。在起始杯(startercup)中栽培大麥植物(Express品種),在50/50的泥炭土-火山灰基質(zhì)上播種,在12r的溫度下生長,在1片葉子階段(10厘米高)用上述水懸浮液噴灑該植物而進(jìn)行處理。作為參比樣的植物用不含所述活性材料的水溶液進(jìn)行處理。24小時之后,通過將圓核腔菌孢子的水懸浮液(12,000個孢子/毫升)噴灑在這些植物之上,將其污染。從12天齡的培養(yǎng)物收集孢子。污染的大麥植物在約2(TC溫度、相對濕度100%的條件下培育24小時,然后在約2(TC、80%相對濕度下培育12天。污染之后第12天進(jìn)行評價(效力%),與參比植物進(jìn)行比較。在這些條件下,以500ppm的劑量使用以下化合物的時候,觀察到良好(至少70%)的保護(hù)作用9、10、11、12、13、21、36、37、38、39、43、44、45、46、51、52、57、60、62、64、65、66、68、69、76和110。實施例F:隱匿柄銹菌(褐銹病)的體內(nèi)試驗通過將活性組分在丙酮/吐溫/DMSO的混合物中均化,然后用水稀釋,制得所需的活性材料。在起始杯(startercup)中栽培小麥植物(Scipion品種),在50/50的泥炭土-火山灰基質(zhì)上播種,在12。C的溫度下生長,在1片子葉階段(10厘米高)用上述水懸浮液噴灑該植物而進(jìn)行處理。作為參比樣的植物用不含活性組分的水溶液進(jìn)行處理。24小時之后,通過將隱匿柄銹菌孢子的水懸浮液(100000個孢子/毫升)噴灑這些植物的葉子,將其污染。從10天齡的污染的小麥?zhǔn)占咦?,懸浮在包?.5毫升/1吐溫8010%的水中。污染的小麥植物在2(TC溫度、相對濕度100%的條件下培育24小時。然后在2(TC、相對濕度70%的條件下保持10天。污染之后第10天進(jìn)行評價,與參比植物進(jìn)行比較。在這些條件下,以500ppm的劑量使用以下化合物的時候,觀察到良好的(至少70%)或者完全的保護(hù)作用9、37和38。實施例G:對禾生球腔菌(Mycosphaerellagraminicola)(小麥葉斑枯病)的體內(nèi)試驗通過將活性組分在丙酮/吐溫/DMSO的混合物中均化,然后用水稀釋,制得所需的活性材料。在起始杯(starterc叩)中栽培小麥植物(Scipion品種),在50/50的泥炭土-火山灰基質(zhì)上播種,在12r的溫度下生長,在1片子葉階段(10厘米高)用上述水懸浮液噴灑該植物而進(jìn)行處理。作為參比樣的植物用不含活性組分的水溶液進(jìn)行處理。24小時之后,通過將禾生球腔菌孢子的水懸浮液(500000個孢子/毫升)噴灑在這些植物之上,將其污染。從7天齡的污染的小麥?zhǔn)占咦印N廴镜男←溨参镌?8。C溫度、相對濕度100%的條件下培育72小時,然后在相對濕度90%的條件下保持21-28天。污染之后第21-28天進(jìn)行評價(效力%),與參比植物進(jìn)行比較。在這些條件下,以500ppm的劑量使用以下化合物的時候,觀察到良好的(至少70%)或者完全的保護(hù)作用9、13、15、21、34、37、39、51、66和74。實施例H:水稻稻瘟病菌(Pyriculariagrisea)(稻瘟病)的體內(nèi)測試通過將活性組分在丙酮/吐溫/DMSO的混合物中均化,然后用水稀釋,制得所需的活性材料。在起始杯(startercup)中栽培水稻植物(Koshihikari品種),在50/50的泥炭土-火山灰基質(zhì)上播種,在25T:的溫度下生長,在2片葉子階段(13-15厘米高)用上述活性組分噴灑所述植物而進(jìn)行處理。作為參比樣的植物用不含活性組分的丙酮/吐溫/DMSO/水混合物進(jìn)行處理。24小時之后,通過將水稻稻瘟病菌孢子的水懸浮液(30000個孢子/毫升)噴灑在這些植物之上,將其污染。從17天齡的培養(yǎng)物收集孢子,懸浮在包含2.5克/升明膠的水中。污染的水稻植物在約25X:溫度、相對濕度100%的條件下培育72小時,然后白天在25"、相對濕度80%的條件下,晚上則在20%的相對濕度下,保持3天。污染之后第6天進(jìn)行評價(效力%),與參比植物進(jìn)行比較。在這些條件下,以500卯m的劑量使用化合物9的時候,觀察到良好的(至少70%)或者完全的保護(hù)作用。權(quán)利要求1.一種式(I)所示的化合物,及其鹽、N-氧化物、金屬絡(luò)合物、準(zhǔn)金屬絡(luò)合物、以及光學(xué)活性異構(gòu)體或者幾何異構(gòu)體其中,Het表示包含最多4個相同或不同的雜原子的飽和或不飽和的、芳族或非芳族的4-、5-、6-或7-元雜環(huán);Y獨立地表示鹵原子、硝基、羥基、氧代基、氰基、氨基、次磺?;⑽宸?λ6-次磺?;⒓柞;?、甲酰氧基、甲酰氨基、氨基甲?;?、N-羥基氨基甲?;?、氨基甲酸酯基、(羥基亞氨基)-C1-C6-烷基、C1-C8-烷基、三(C1-C8-烷基)甲硅烷基、取代或未取代的三(C1-C8-烷基)甲硅烷基-C1-C8-烷基、取代或未取代的C1-C8-環(huán)烷基、取代或未取代的三(C1-C8-烷基)甲硅烷基-C1-C8-環(huán)烷基、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代環(huán)烷基、C2-C8-烯基、C2-C8-炔基、C2-C8-烯氧基、C2-C8-炔氧基、C1-C8-烷基氨基、二-C1-C8-烷基氨基、C1-C8-烷氧基、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷氧基、C1-C8-烷基次磺?;?、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基次磺?;2-C8-烯氧基、含有1-5個鹵原子的C2-C8-鹵代烯氧基、C3-C8-炔氧基、含有1-5個鹵原子的C3-C8-鹵代炔氧基、C1-C8-烷基羰基、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基羰基、C1-C8-烷基氨基甲?;?、二-C1-C8-烷基氨基甲?;-C1-C8-烷氧基氨基甲?;1-C8-烷氧基氨基甲?;?、N-C1-C8-烷基-C1-C8-烷氧基氨基甲?;1-C8-烷氧基羰基、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷氧基羰基、C1-C8-烷基羰氧基、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基羰氧基、C1-C8-烷基羰基氨基、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基羰基氨基、C1-C8-烷基氨基羰氧基、二-C1-C8-烷基氨基羰氧基、C1-C8-烷氧基羰氧基、C1-C8-烷基次磺?;⒑?-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基次磺?;?、C1-C8-烷基亞磺?;?、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基亞磺?;1-C8-烷基磺?;?、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基磺?;?、C1-C8-烷基氨基氨磺?;?、二-C1-C8-烷基氨基氨磺?;?C1-C6-烷氧基亞氨基)-C1-C6-烷基、(C1-C6-烯氧基亞氨基)-C1-C6-烷基、(C1-C6-炔氧基亞氨基)-C1-C6-烷基、2-氧代吡咯烷-1-基、取代或未取代的(芐氧基亞氨基)-C1-C6-烷基、取代或未取代的C1-C8-烷氧基烷基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷氧基烷基、取代或未取代的芐氧基、取代或未取代的芐基次磺酰基、取代或未取代的芐基氨基、取代或未取代的苯氧基、取代或未取代的苯基次磺?;⒒蛉〈蛭慈〈谋交被?;p表示0,1,2,3,4,5或6;Ra表示氫原子、氰基、甲酰基、甲酰氧基、C1-C8-烷氧基羰基、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷氧基羰基、C1-C8-烷基羰基、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基羰基、C1-C8-烷基磺?;⒑?-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基磺?;?、C1-C8-烷基、C1-C8-環(huán)烷基、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代環(huán)烷基、C2-C8-烯基、C2-C8-炔基、C1-C8-烷氧基烷基、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷氧基烷基;Rb和Rc獨立地表示氫原子、鹵原子、氰基、C1-C8-烷基、C1-C8-環(huán)烷基、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基、含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代環(huán)烷基;X獨立地表示C1-C10-烷基、C1-C10-鹵代烷基、鹵原子或氰基;n表示0、1、2或3;L1和L2獨立地表示氫原子、氰基、羥基、氨基、甲酰基、甲酰氧基、甲酰氨基、氨基甲酰基、N-羥基氨基甲酰基、氨基甲酸酯基、取代或未取代的(羥基亞氨基)-C1-C6-烷基、取代或未取代的C1-C8-烷基、三(C1-C8-烷基)甲硅烷基、取代或未取代的三(C1-C8-烷基)甲硅烷基-C1-C8-烷基、取代或未取代的C1-C8-環(huán)烷基、取代或未取代的三(C1-C8-烷基)甲硅烷基-C1-C8-環(huán)烷基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代環(huán)烷基、C2-C8-烯基、取代或未取代的C2-C8-炔基、取代或未取代的C1-C8-烷基氨基、取代或未取代的二-C1-C8-烷基氨基、取代或未取代的C1-C8-烷氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷氧基、取代或未取代的C2-C8-烯氧基、取代或未取代的C2-C8-炔氧基、取代或未取代的C2-C8-烯氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C2-C8-鹵代烯氧基、取代或未取代的C3-C8-炔氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C3-C8-鹵代炔氧基、取代或未取代的C1-C8-烷基羰基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基羰基、取代或未取代的C1-C8-烷基氨基甲?;?、取代或未取代的二-C1-C8-烷基氨基甲?;?、取代或未取代的N-C1-C8-烷氧基氨基甲?;⑷〈蛭慈〈腃1-C8-烷氧基氨基甲?;?、取代或未取代的N-C1-C8-烷基-C1-C8-烷氧基氨基甲酰基、取代或未取代的C1-C8-烷氧基羰基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷氧基羰基、取代或未取代的C1-C8-烷基羰氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基羰氧基、取代或未取代的C1-C8-烷基羰基氨基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基羰基氨基、取代或未取代的C1-C8-烷基氨基羰氧基、取代或未取代的二-C1-C8-烷基氨基羰氧基、取代或未取代的C1-C8-烷氧基羰氧基、取代或未取代的C1-C8-烷基次磺?;⑷〈蛭慈〈暮?-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基次磺?;⑷〈蛭慈〈腃1-C8-烷基亞磺?;?、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基亞磺酰基、取代或未取代的C1-C8-烷基磺酰基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基磺?;?、取代或未取代的C1-C8-烷基氨基氨磺?;?、取代或未取代的二-C1-C8-烷基氨基氨磺?;?、取代或未取代的(C1-C6-烷氧基亞氨基)-C1-C6-烷基、取代或未取代的(C1-C6-烯氧基亞氨基)-C1-C6-烷基、取代或未取代的(C1-C6-炔氧基亞氨基)-C1-C6-烷基、(2-氧代吡咯烷-1-基)C1-C8-烷基、(2-氧代吡咯烷-1-基)含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基、(2-氧代哌啶-1-基)C1-C8-烷基、(2-氧代哌啶-1-基)含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基、(2-氧代氮雜環(huán)庚烷-1-基)C1-C8-烷基、(2-氧代氮雜環(huán)庚烷-1-基)含有1-5個鹵原子的C1-C8-鹵代烷基、取代或未取代的(芐氧基亞氨基)-C1-C6-烷基;L1和L2可以一起形成飽和或不飽和的、芳族或非芳族的、取代或未取代的包含最多四個獨立地選自N、O、S的雜原子的4-、5-、6-或7-元含N雜環(huán)基;前提是不包括以下化合物4-[2-(乙基氨基)-4-吡啶基]-N-[5-(-哌嗪基)-2-吡啶基]-2-嘧啶胺。2.如權(quán)利要求l所述的化合物,其特征在于,Het表示選自下列的飽和或不飽和的、芳族或非芳族的雜環(huán)<formula>formulaseeoriginaldocumentpage4</formula>HsM1Het-12HeM33.如權(quán)利要求1或2所述的化合物,其特征在于,Y表示鹵原子、氰基、甲酰氨基、氨基甲?;⑷〈蛭慈〈?羥基亞氨基)-d-Ce-烷基、取代或未取代的d-Cf烷基、取代或未取代的三(C,-G-垸基)甲硅垸基、取代或未取代的CrCf環(huán)烷基、取代或未取代的d-C廠烷氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代垸氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-Cf鹵代垸基、取代或未取代的d-C8-垸基羰基氨基。4.如權(quán)利要求1-3中任一項所述的化合物,其特征在于,Y表示鹵原子、氰基、甲酰氨基、氨基甲?;⑷〈蛭慈〈?羥基亞氨基)-d-C6-垸基、取代或未取代的C廠Cs-烷基、取代或未取代的三(d-C8-垸基)甲硅垸基、取代或未取代的d-C8-環(huán)烷基、取代或未取代的d-Cs-烷氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-C8-卣代垸氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-Cf鹵代烷基。5.如權(quán)利要求1-4中任一項所述的化合物,其特征在于,p表示0、1或2。6.如權(quán)利要求1-5中任一項所述的化合物,其特征在于,p表示l。7.如權(quán)利要求l-6中任一項所述的化合物,其特征在于,IT表示氫原子。8.如權(quán)利要求卜7中任一項所述的化合物,其特征在于,RlnIT獨立地表示氫原子或鹵原子。9.如權(quán)利要求1-8中任一項所述的化合物,其特征在于,Rb和IT獨立地表示氫原子。10.如權(quán)利要求l-9中任一項所述的化合物,其特征在于,n表示0。11.如權(quán)利要求1-10中任一項所述的化合物,其特征在于,i;和L2獨立地表示氫原子、氰基、羥基、氨基、甲?;?、甲酰氧基、甲酰氨基、取代或未取代的(羥基亞氨基)-d-C6-烷基、取代或未取代的d-C8-垸基、三(d-Cs-垸基)甲硅烷基、取代或未取代的d-Cs-環(huán)烷基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C「C8-鹵代垸基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-Cf鹵代環(huán)烷基、c2-c8-烯基、取代或未取代的C2-a-炔基、取代或未取代的d-C8-垸基氨基、取代或未取代的二-C,-C8-垸基氨基、取代或未取代的d-Cs-烷氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-c8-鹵代烷氧基、取代或未取代的d-C8-烷基羰基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C「Cf鹵代烷基羰基、取代或未取代的d-C8-垸基氨基甲酰基、取代或未取代的二-d-C8-垸基氨基甲?;⑷〈蛭慈〈腘-d-C8-垸氧基氨基甲酰基、取代或未取代的CfC8-垸氧基氨基甲酰基、取代或未取代的N-d-Cs-垸基-d-Cf垸氧基氨基甲?;?、取代或未取代的C「Cf烷氧基羰基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-Cf鹵代垸氧基羰基、取代或未取代的d-C8-烷基羰氧基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的C「C8-鹵代烷基羰氧基、取代或未取代的d-Cs-垸基羰基氨基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-c8-鹵代垸基羰基氨基、取代或未取代的d-C8-垸基氨基羰氧基、取代或未取代的二-d-C8-烷基氨基羰氧基、取代或未取代的d-Cf垸氧基羰氧基、取代或未取代的C「C8-烷基磺酰基、取代或未取代的含有1-5個鹵原子的d-Cf鹵代垸基磺?;?、(2-氧代吡咯垸-l-基)d-Cs-垸基、(2-氧代吡咯烷-l-基)含有1-5個鹵原子的d-C8-鹵代烷基、(2-氧代哌啶-l-基)d-Cf垸基、(2-氧代哌啶-l-基)含有1-5個鹵原子的C「Cs-鹵代烷基、(2-氧代氮雜環(huán)庚垸-l-基)d-C8-烷基、(2-氧雜氮雜環(huán)庚垸-l-基)含有1-5個鹵原子的d-Cf鹵代院基;當(dāng)L'和L2—起形成包含最多4個選自N、0、S的雜原子的取代或未取代的、4-、5-、6-或7-元雜環(huán)時,i;和L2獨立地表示取代或未取代的2-氧代吡咯垸-l-基,或者取代或未取代的2-氧代-1,3-嗯唑垸-3-基。12.如權(quán)利要求i-ii中任一項所述的化合物,其特征在于,i;和i;獨立地表示氫原子,或者直鏈或支鏈的、取代或未取代的d-Cs-垸基。13.如權(quán)利要求l-i2中任一項所述的化合物,其特征在于,i;和l2獨立地表示氫原子,或者直鏈或支鏈的、取代或未取代的(d-G-垸氧基)-d-Cs-垸基。14.一種式(II)的化合物:<formula>formulaseeoriginaldocumentpage7</formula>其中,W表示離去基團(tuán),如卣原子、C,-C6垸基磺酸酯基、C,-C6鹵代烷基磺酸酯基;取代或未取代的苯基磺酸酯基,和X、Y、n、p、Ra、Rb、IT、Het按照權(quán)利要求1-13中任一項所述定義。15.—種殺真菌劑組合物,其包含有效量的權(quán)利要求卜13中任一項所述的式(I)的化合物作為活性組分以及農(nóng)業(yè)上可接受的擔(dān)體、載體或填料。16.—種用來控制作物致病性真菌的方法,其特征在于,將農(nóng)藝學(xué)上有效且基本無植物毒性用量的如權(quán)利要求1-13中任一項所述的化合物或者權(quán)利要求15所述的組合物施用到植物生長或者能夠生長的土壤,施用到植物的葉子或者果實,或者施用到植物的種子。全文摘要本發(fā)明涉及式(I)所示的雜環(huán)-嘧啶基-氨基衍生物,其中Het、Y、p、R<sup>a</sup>、R<sup>b</sup>、R<sup>c</sup>、X、n、L<sup>1</sup>和L<sup>2</sup>表示各種取代基,本發(fā)明還涉及該衍生物的制備方法,中間體化合物的制備方法,它們作為殺真菌劑活性試劑的應(yīng)用,特別是以殺真菌劑組合物的形式作為殺真菌劑活性試劑的應(yīng)用,本發(fā)明還涉及使用這些化合物或者組合物控制特別是作物的植物致病性真菌的方法。文檔編號C07D405/14GK101679376SQ200880019145公開日2010年3月24日申請日期2008年6月6日優(yōu)先權(quán)日2007年6月8日發(fā)明者A·沃斯特,C·布里,E·希爾特,J·-P·沃爾斯,J·格羅伊爾,M·-C·格羅讓-庫爾諾瓦耶,P·-Y·克庫爾朗恩,P·熱尼克斯,P·黑諾爾費,R·鄧肯申請人:拜爾農(nóng)科股份有限公司
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