專利名稱：：可固化樹脂組合物、可固化膜及其固化產(chǎn)物的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
：本發(fā)明涉及一種可在氧存在時(shí)或在低溫下固化且可生產(chǎn)具有優(yōu)良的低介電特性、耐熱性、機(jī)械性能和耐化學(xué)性的固化產(chǎn)物的可固化樹脂組合物、一種通過(guò)固化上述樹脂組合物獲得的固化產(chǎn)物以及各自使用了樹脂組合物的一種可固化膜或一種膜。本發(fā)明的可固化樹脂組合物、可固化膜、固化產(chǎn)物和膜適用于電子材料領(lǐng)域，例如用于印刷線路板的樹脂、用于半導(dǎo)體的密封樹脂、用于半導(dǎo)體的中間層絕緣材料和用于電子部件的絕緣材料。
背景技術(shù)：
：通常，可固化樹脂廣泛應(yīng)用于粘合、澆鑄、涂料、浸漬、層壓、模塑化合物，等等。然而，可固化樹脂應(yīng)用于如此多的領(lǐng)域，以至于在某些使用環(huán)境或某些使用條件下，常規(guī)已知的可固化樹脂是不令人滿意的。在信息交流和計(jì)算機(jī)領(lǐng)域，例如，以PHS(個(gè)人手持電話系統(tǒng))或移動(dòng)電話為例的信息交流裝置的信號(hào)頻段和計(jì)算機(jī)的CPU(中央處理器)時(shí)鐘時(shí)間達(dá)到GHz頻段。為了控制歸因于絕緣體的電信號(hào)的阻尼的目的，絕緣體需要具有低介電常數(shù)和低介電損耗角正切的材料。作為這些材料，建議了含氟樹脂、聚烯烴樹脂、聚苯乙烯樹脂、聚亞苯基醚樹脂和乙烯基芐基醚樹脂(例如，參見JP-A-7-188362，JP畫A-2004-83680，日本專利No.3414556和JP-A-2003-306591)。然而，雖然這些材料的介電特性優(yōu)良，但它們并不必然地滿足作為電子部件所需的除去介電特性之外的物理性質(zhì)(例如耐熱性、耐化學(xué)性和機(jī)械性能)的所有要求。在印刷線路板和半導(dǎo)體封裝領(lǐng)域，例如，由于近來(lái)采用的無(wú)鉛焊接劑，在焊接期的溫度升高。為保證更高的安裝可靠性，需要印刷線路板、半導(dǎo)體封裝和電子部件的組分材料具有高耐熱性、低吸水性、低熱膨脹性，等等。對(duì)用于這些材料的可固化樹脂的固化步驟，生產(chǎn)能力的提升，例如在氧存在時(shí)于烘箱中固化和在低溫下固化，是強(qiáng)烈需要的。此外，從制品安全的角度來(lái)看，對(duì)電子部件來(lái)說(shuō)阻燃性通常是必需的。本發(fā)明人改進(jìn)了雙官能亞苯基醚低聚物的乙烯基化合物衍生物和用于滿足上述低介電特性、耐熱性、耐化學(xué)性、低吸水性等要求的目的的包含這些衍生物的可固化樹脂組合物(例如，參見JP-A-2004-59644和JP-A-2006-83364)。上述衍生物和上述可固化樹脂組合物在固化過(guò)程中中它們不經(jīng)常與氧接觸的固化條件下可固化性是優(yōu)良的，例如其中樹脂組合物置于模具內(nèi)的壓制成型，或在其中用氮置換過(guò)氣相的惰性烘箱內(nèi)的固化。在這些條件下，固化產(chǎn)物可獲得優(yōu)良的低介電特性、耐熱性和機(jī)械性能。然而，例如，當(dāng)衍生物和上述可固化樹脂組合物以涂料膜或膜的形式在它們經(jīng)常與氧接觸的條件下使用具有空氣氣氛的烘箱固化時(shí)，它們是未充分固化的。因此，需要進(jìn)行改進(jìn)。甚至在其中固化以它們不經(jīng)常與氧接觸的狀態(tài)進(jìn)行的用途中，例如在氮下、在減壓下或在壓力下，以提升生產(chǎn)能力的觀點(diǎn)來(lái)看，需要材料在低溫下是可固化的。
發(fā)明內(nèi)容本發(fā)明的目的是提供生產(chǎn)具有低介電常數(shù)、低介電損耗角正切、優(yōu)良的耐熱性、優(yōu)良的機(jī)械性能、優(yōu)良的耐化學(xué)性、優(yōu)良的阻燃性和甚至在氧存在時(shí)的優(yōu)良的可固化性并且能夠在低壓下固化的固化產(chǎn)物的可固化樹脂組合物、包含上述組合物的可固化膜、通過(guò)固化上述組合物獲得的固化產(chǎn)物和通過(guò)將上述組合物固化成膜形式所獲得的膜。本發(fā)明人為達(dá)到上述的目的進(jìn)行了細(xì)致的研究，并作為發(fā)現(xiàn)的結(jié)果列于后文。當(dāng)分子中具有聚亞苯基醚結(jié)構(gòu)的雙官能亞苯基醚低聚物的乙烯基封端化合物與具有特定結(jié)構(gòu)的雙馬來(lái)酰亞胺化合物結(jié)合時(shí)，甚至在氧存在時(shí)，所得組合物是可固化的，其可降低固化溫度，并且由其獲得的固化產(chǎn)物具有低介電常數(shù)、低介電損耗角正切、高玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(Tg)、高強(qiáng)度和優(yōu)良的耐化學(xué)性。在上述發(fā)現(xiàn)的基礎(chǔ)上，本發(fā)明人完成了本發(fā)明。艮P，本發(fā)明涉及可固化樹脂組合物，其包含作為主要組分的由通式(1)表示的乙烯基化合物(a)和選自通式(5)至(8)所表示的馬來(lái)酰亞胺化合物(b)的一種馬來(lái)酰亞胺化合物(b)或至少兩種馬來(lái)酰亞胺化合物(b)，條件是可固化樹脂組合物可包含至少兩種彼此結(jié)構(gòu)相異的通式(1)的化合物(a)的混合物。本發(fā)明涉及通過(guò)進(jìn)一步將至少一種選自苯乙烯熱塑性彈性體(c)、阻燃劑(d)或填料(e)的成分摻入上述可固化樹脂組合物獲得的可固化樹脂組合物。<formula>formulaseeoriginaldocumentpage8</formula>(1)其中《OX-0)-表示通式(2)或通式(3)的部分，-(Y-O)-表示通式(4)的部分的排列或至少兩種通式(4)的部分的隨機(jī)排列，且各自的a禾nb是0至100的整數(shù)，但是至少a和b之一不為0。<formula>formulaseeoriginaldocumentpage8</formula>(2)其中R,、R2、R3、R7和Rs為相同或不同的并表示鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的烷基或苯基，R4、Rs和R6為相同或不同的并表示氫原子、鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的烷基或苯基。<formula>formulaseeoriginaldocumentpage8</formula>(3)其中R9、R10、Ru、R12、R13、R14、Ru禾n1116為相同或不同的并表示氫原子、鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的烷基或苯基，-A-表示具有20個(gè)或更少碳原子的線性、分枝或環(huán)狀二價(jià)烴基。<formula>formulaseeoriginaldocumentpage8</formula>其中Rn和R,8為相同或不同的并表示鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的烷基或苯基，Rw和R2o為相同或不同的并表示氫原子、鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的垸基或苯基。其中R21至R28為相同或不同的并表示氫原子或具有6個(gè)或更少碳原子的垸基，B表示單鍵、具有20個(gè)或更少碳原子的二價(jià)烴基或氧原子。其中1129至R36為相同或不同的并表示氫原子或具有6個(gè)或更少碳原子的垸基，D表示具有20個(gè)或更少碳原子的二價(jià)烴基。其中R37至R47為相同或不同的并表示氫原子或具有6個(gè)或更少碳原子的烷基，c為1至20的整數(shù)。其中E表示具有20個(gè)或更少碳原子的二價(jià)脂肪族烴基。此外，本發(fā)明涉及通過(guò)固化上述樹脂組合物獲得的固化產(chǎn)物、通過(guò)將上述樹脂組合物加工成膜形式獲得的可固化膜和通過(guò)將上述樹脂組合物固化成膜形式獲得的膜。由于使用本發(fā)明的可固化樹脂組合物，固化可在氧存在時(shí)進(jìn)行。因此，特別地，可容易地獲得涂料膜或膜形式的固化產(chǎn)物。此外，因?yàn)榭山档凸袒瘻囟?，所以生產(chǎn)能力得到提升。由本發(fā)明樹脂組合物獲得的固化產(chǎn)物有優(yōu)良的低介電特性、高耐熱性、耐化學(xué)性和機(jī)械性能，因此預(yù)期本發(fā)明的樹脂組合物可用于高頻電子部件的絕緣材料、半導(dǎo)體的絕緣材料、線路板增件的材料、覆銅箔層壓板的材料、涂料材料、涂料、粘合劑、電容器(condenser)的膜、管芯連接膜、覆蓋層膜、導(dǎo)電糊、阻焊膜、柔性線路板的材料、纖維增強(qiáng)塑料，等等。因此，其工業(yè)意義是非常高的。具體實(shí)施例方式由通式(1)表示的用于本發(fā)明的可固化樹脂組合物的乙烯基化合物(a)不是特別限定的，只要其是由通式(1)表示的乙烯基化合物，其中-(O-X-O)-表示通式(2)且其中R,、R2、R3、R7和R8為相同或不同的并表示鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的垸基或苯基、R4、R5和R6為相同或不同的并表示氫原子、鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的垸基或苯基的部分，或者通式(3)且其中R9、R1()、R、R12、R13、R14、1115和1116為相同或不同的并表示氫原子、鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的垸基或苯基、-A-表示具有20個(gè)或更少碳原子的線性、分枝或環(huán)狀二價(jià)烴基的部分；-(Y-O)-表示通式(4)的部分的排列或至少兩種通式(4)的部分的隨機(jī)排列且其中1117和1118為相同或不同的并表示鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的垸基或苯基、1119和112()為相同或不同的并表示氫原子、鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的垸基或苯基；且各自的a和b是0至100的整數(shù)，但是至少a和b之一不為0。此外可固化樹脂組合物中可包含至少兩種具有不同結(jié)構(gòu)的乙烯基化合物(a)。通式(3)中-A-的示例包括二價(jià)烴基，例如亞甲基、亞乙基、1-甲基亞乙基、1,1-亞丙基、1,4-亞苯基雙(1-甲基亞乙基)、1,3-亞苯基雙(l-甲基亞乙基)、亞環(huán)己基、苯基亞甲基、萘基亞甲基、和1-苯基亞乙基。通式(3)中的-A-不限于這些示例。本發(fā)明中乙烯基化合物(a)優(yōu)選的乙烯基化合物(a)其中R,、R2、R3、R7、R8、Rn和Ri8為具有3個(gè)或更少的碳原子的垸基，且R4、R5、、R9、RlO、Rll、Rl2、Rl3、Rl4、Rl5、Rl6、Rl9禾卩R20為氧原子或具有3個(gè)或更少碳原子的垸基，特別更優(yōu)選的乙烯基化合物(a)其中由通式(2)或通式(3)表示的-(O-X-O)-是通式(9)、通式(10)或通式(11)的部分，且由通式(4)表示的-(Y-O)-是通式(12)的部分的排列、通式(13)的部分的排列或通式(12)和通式(13)的部分的隨機(jī)排列。<formula>formulaseeoriginaldocumentpage11</formula>(9)<formula>formulaseeoriginaldocumentpage11</formula>(10)<formula>formulaseeoriginaldocumentpage11</formula>其中為Ru、R12、R,3和R,4為相同或不同的并表示氫原子或甲基，-A-表示具有20個(gè)或更少碳原子的線性、分枝或環(huán)狀二價(jià)烴基。其中-A-表示具有20個(gè)或更少碳原子的線性、分枝或環(huán)狀二價(jià)烴<formula>formulaseeoriginaldocumentpage11</formula>(12)<formula>formulaseeoriginaldocumentpage11</formula>(13)關(guān)于乙烯基化合物(a)的分子量，其數(shù)均分子量?jī)?yōu)選為500至3,000，分子量分布(重均分子量/數(shù)均分子量)優(yōu)選在1至3的范圍內(nèi)。當(dāng)數(shù)均分子量小于500時(shí)，可固化樹脂組合物的涂料膜易于發(fā)粘。當(dāng)數(shù)均分子量超過(guò)3,000時(shí)，樹脂組合物在溶劑中的溶解度下降。當(dāng)分子量分布超過(guò)3時(shí)，在某些情況下，可固化樹脂組合物在溶劑中的溶解度不佳且可固化樹脂組合物的固化產(chǎn)物的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度降低。生產(chǎn)乙烯基化合物(a)的方法不是特別限定的。例如，通過(guò)由雙官能酚化合物和單官能酚化合物的氧化偶合獲得的雙官能亞苯基醚低聚物的末端酚羥基的乙烯基芐基醚化生產(chǎn)乙烯基化合物(a)?？赏ㄟ^(guò)例如將雙官能酚化合物、單官能酚化合物和催化劑溶解于溶劑中并隨后在加熱攪拌下將氧加入所得溶液，獲得雙官能亞苯基醚低聚物。雙官能酚化合物的示例包括2,2',3,3',5,5'-六甲基-(1,1'-二苯基)-4,4，_二醇、4,4，-亞甲基雙(2，6-二甲基酚)、4,4，-二羥基苯基甲垸和2,2-雙(4-羥基苯基)丙垸。雙官能酚化合物不限于這些示例。單官能酚化合物通常為2，6-二甲基酚或2,3,6-三甲基酚。單官能酚化合物不限于這些示例。催化劑為例如銅鹽和胺的結(jié)合。銅鹽的示例包括CuCl、CuBr、Cul、CuCl2禾nCuBr2。胺的示例包括二正丁胺、正丁基二甲胺、N,N'-二叔丁基乙二胺，N,N,N，，N，-四甲基乙二胺、吡啶、呱啶和咪唑。催化劑不限于這些示例。溶劑的示例包括甲苯、甲醇、甲乙酮和二甲苯。溶劑不限于這些示例。作為雙官能亞苯基醚低聚物的末端酚羥基的乙烯基芐基醚化的方法，例如，可通過(guò)將雙官能亞苯基醚低聚物和乙烯基芐基氯化物溶解于溶劑中以獲得溶液，在加熱攪拌下將堿加入溶液中以使組分反應(yīng)并隨后固化樹脂進(jìn)行其生產(chǎn)。乙烯基節(jié)基氯化物包括鄰乙烯基芐基氯化物、間乙烯基芐基氯化物、對(duì)乙烯基節(jié)基氯化物及其混合物。堿的示例包括氫氧化鈉、氫氧化鉀、甲醇鈉和乙醇鈉。堿不限于這些示例?？捎盟嶂泻头磻?yīng)后殘留的堿。酸的示例包括鹽酸、硫酸、磷酸、硼酸和硝酸。酸不限于這些示例。用于反應(yīng)的溶劑的示例包括甲苯、二甲苯、丙酮、甲乙酮、甲基異丁基酮，二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、二氯甲垸和氯仿。用于反應(yīng)的溶劑不限于這些示例。作為固化的方法，有其中通過(guò)由蒸發(fā)溶劑進(jìn)行的干燥的固化的方法和其中將反應(yīng)液體與不良溶劑混合以沉淀固體的方法。其不限于這些方法。用于本發(fā)明的可固化樹脂組合物的馬來(lái)酰亞胺化合物(b)不是特別限定的，只要其選自通式(5)至(8)所表示的馬來(lái)酰亞胺化合物(其中R21至為相同或不同的并表示氫原子或具有6個(gè)或更少碳原子的烷基，B表示單鍵、具有20個(gè)或更少碳原子的二價(jià)烴基或氧原子，D表示具有20個(gè)或更少碳原子的二價(jià)烴基，E表示具有20個(gè)或更少碳原子的二價(jià)脂肪族烴基，c為l至20的整數(shù))。優(yōu)選地，通式(5)至(8)中，R"至R36為相同或不同的并表示氫原子、乙基或甲基，R37至R47表示氫原子并且E表示具有10個(gè)或更少碳原子的脂肪族烴基。如通式(5)的-B-的二價(jià)烴基的示例包括亞甲基、亞乙基、1-甲基亞乙基、1,1-亞丙基、1，4-亞苯基雙(1-甲基亞乙基)、1,3-亞苯基雙(1-甲基亞乙基)、亞環(huán)己基、苯基亞甲基、萘基亞甲基、1-苯基亞乙基、1，3-亞苯基和l,4-亞苯基。其不限于這些示例。通式(6)中-D-的示例包括l-甲基亞乙基二(-4,l-亞苯基)、亞甲基二(-4，1-亞苯基)，1,3-亞苯基和1，4-亞苯基。其不限于這些示例。通式(8)中-E-的示例包括乙烯、1,4-丁烯、1，6-己烯和2,2，4-三甲基-l，6-己烯。其不限于這些示例。馬來(lái)酰亞胺化合物(b)可單獨(dú)使用。此外，兩種或兩種以上馬來(lái)酰亞胺化合物(b)可結(jié)合使用。用于本發(fā)明的可固化樹脂組合物的苯乙烯熱塑性彈性體(c)的示例包括苯乙烯丁二烯苯乙烯共聚物(SBS)、氫化苯乙烯丁二烯苯乙烯共聚物(SEBS)、苯乙烯異戊二烯苯乙烯共聚物(SIS)、氫化苯乙烯異戊二烯苯乙烯共聚物、苯乙烯(丁二烯/異戊二烯)苯乙烯共聚物和氫化苯乙烯(丁二烯/異戊二烯)苯乙烯共聚物。其中，優(yōu)選使用氫化苯乙烯丁二烯苯乙烯共聚物(SEBS)、氫化苯乙烯異戊二烯苯乙烯共聚物或氫化苯乙烯(丁二烯/異戊二烯)苯乙烯共聚物，因?yàn)榭色@得具有高玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的固化產(chǎn)物且耐熱性得到提升。苯乙烯熱塑性彈性體(c)中苯乙烯的含量不是特別限定的。為獲得具有更高耐熱性的固化產(chǎn)物，苯乙烯含量?jī)?yōu)選為10至70重量％，更優(yōu)選為20至50重量％。此外，苯乙烯熱塑性彈性體(c)的重均分子量?jī)?yōu)選為10,000至300,000。當(dāng)其太小時(shí)，在某些情況中固化產(chǎn)物的涂料膜有裂縫。當(dāng)其太大時(shí)，將苯乙烯熱塑性彈性體(c)與乙烯基化合物(a)或馬來(lái)酰亞胺化合物(b)混合變得困難。本發(fā)明的可固化樹脂組合物中乙烯基化合物(a)與馬來(lái)酰亞胺化合物(b)的混合比不是特別限定的。當(dāng)乙烯基化合物(a)或者馬來(lái)酰亞胺化合物(b)的數(shù)量太大時(shí)，難以獲得所需可固化性。因此，乙烯基化合物(a)的乙烯基和馬來(lái)酰亞胺化合物(b)的馬來(lái)酰亞胺基的摩爾比優(yōu)選為1:0.1至1:5(乙烯基:馬來(lái)酰亞胺基)，更優(yōu)選為1:0.5至1:2。本發(fā)明的可固化樹脂組合物中含有的苯乙烯熱塑性彈性體(c)的量不是特別限定的。當(dāng)其量太大時(shí)，不能獲得所需可固化性。因此，(乙烯基化合物(a)+馬來(lái)酰亞胺化合物(b)):彈性體(c)的重量比優(yōu)選為100:0至30:70，更優(yōu)選為100:0至50:50。用于本發(fā)明中的阻燃劑(d)選自己知的阻燃劑。阻燃劑(d)的示例包括鹵素阻燃劑，例如溴化環(huán)氧樹脂、溴化聚碳酸酯、溴化聚苯乙烯、溴化苯乙烯、溴化鄰苯二甲酰亞胺、四溴雙酚A、五溴節(jié)基(甲基)丙烯酸酯、五溴甲苯、三溴酚、六溴苯，十溴二苯基醚、雙-l,2-五溴苯基乙烷，氯化聚苯乙烯和氯化石蠟；磷阻燃劑，例如紅磷、磷酸三(甲苯酯)、磷酸三苯酯、磷酸甲苯《聯(lián)苯酯、磷酸三二甲苯酯、磷酸三烷基酯、磷酸二垸基酯、磷酸三(氯乙基)酯、磷腈、1,3-亞苯基雙(2,6-二二甲苯磷酸)酯禾卩10-(2,5-二羥基苯基)-10H-9-氧雜-10-磷酸菲-10-氧化物；無(wú)機(jī)阻燃劑，例如氫氧化鋁、氫氧化鎂、通過(guò)熱處理氫氧化鋁并減少部分結(jié)晶水獲得的熱處理氫氧化鋁、勃姆石、硼酸鋅和三氧化二銻；和有機(jī)硅阻燃劑，例如硅橡膠和有機(jī)硅樹脂。這些阻燃劑可單獨(dú)或結(jié)合使用。其中，優(yōu)選1，3-亞苯基雙(2，6-二二甲苯磷酸)酯，因?yàn)槠湮磽p害低介電特性。樹脂組合物中磷的含量?jī)?yōu)選為0.1至5重量％。用于本發(fā)明中的填料(e)選自已知的填料。填料(e)的示例包括纖維填料，例如玻璃纖維、碳纖維、芳綸纖維、碳化硅纖維、氧化鋁纖維、硼纖維和液態(tài)結(jié)晶聚酯纖維；無(wú)機(jī)針狀單晶，例如碳化硅、氮化硅、氧化鎂、鈦酸鉀和硼鋁酸鹽；無(wú)機(jī)針狀纖維，例如硅灰石、斜錳硅石、磷酸鹽纖維和海泡石；無(wú)機(jī)填料，例如硅石粉、熔凝硅石、滑石、氧化鋁、鈦酸鋇、云母、玻璃微珠、硫酸鋇和玻璃粉；有機(jī)填料，例如通過(guò)(甲基)丙烯酸酯的交聯(lián)獲得的顆粒聚合物、苯乙烯，等等;和炭黑。這些填料可單獨(dú)或結(jié)合使用。填料(e)可降低可固化樹脂組合物的熱膨脹系數(shù)。特別優(yōu)選硅石，因?yàn)槠淇稍诮档蜔崤蛎浵禂?shù)的同時(shí)不大幅損害低介電特性。樹脂組合物中填料(e)的量?jī)?yōu)選為0.1至80重量％，更優(yōu)選為10至70重量％，因?yàn)楫?dāng)其太大時(shí)涂料膜的強(qiáng)度下降?；旌媳景l(fā)明的可固化樹脂組合物的方法不是特別限定的。例如，有其中將乙烯基化合物(a)、馬來(lái)酰亞胺化合物(b)、苯乙烯熱塑性彈性體(c)、阻燃劑(d)和填料(e)溶解并分散于溶劑中以獲得混合物并隨后通過(guò)干燥將溶劑從混合物中去除的方法和其中使用例如Labplast磨機(jī)的捏和機(jī)將乙烯基化合物(a)、馬來(lái)酰亞胺化合物(b)、苯乙烯熱塑性彈性體(c)、阻燃劑(d)和填料(e)混合的方法。本發(fā)明的可固化樹脂組合物本身甚至在氧存在時(shí)通過(guò)加熱進(jìn)行固化。為了進(jìn)一步加速固化速度并因此提升可加工性和經(jīng)濟(jì)效率的目的，可加入熱固化催化劑。作為熱固化催化劑，可使用能通過(guò)使用加熱或光引發(fā)乙烯基聚合的產(chǎn)生陽(yáng)離子或自由基活性物種的物質(zhì)。陽(yáng)離子聚合引發(fā)劑的示例包括各自使用BF4、PF6、AsF6或SbF6作為配對(duì)陰離子的二烯丙基碘鐺鹽、三烯丙基锍鹽和脂肪族锍鹽?？墒褂每少?gòu)得的產(chǎn)品。其示例包括ADEKAK.K.提供的SP70、SP172和CP66，NipponSodaCo.，Ltd.提供的CI2855禾BCI2823,以及SanshinChemicalIndustryCo.，Ltd.提供的SI100L和SI150L。自由基聚合引發(fā)劑包括:苯偶姻化合物，例如苯偶姻和苯偶姻甲基；苯乙酮化合物，例如苯乙酮和2,2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮；噻噸酮化合物，例如噻噸酮和2,4-二乙基噻噸酮；雙疊氮基化合物，例如4-4，-雙疊氮基查耳酮、2,6-雙(4，-疊氮基亞芐基)環(huán)己酮和4-4'-雙疊氮基二苯酮；偶氮化合物，例如偶氮雙異丁腈，2,2-偶氮雙丙垸和腙；和有機(jī)過(guò)氧化物，例如2，5-二甲基-2,5-二(叔丁基過(guò)氧)己烷、2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基過(guò)氧)己烷-3和過(guò)氧化二枯基。這些固化催化劑可單獨(dú)或結(jié)合使用。也可將聚合抑制劑加入本發(fā)明的可固化樹脂組合物以提升保存穩(wěn)定性。聚合抑制劑可選自已知的聚合抑制劑。其示例包括醌，例如氫醌、甲基氫醌、對(duì)苯醌、氯醌和三甲基醌，和芳香族二醇。這些聚合抑制劑可單獨(dú)或結(jié)合使用。本發(fā)明的可固化樹脂組合物可包含用于調(diào)整物理性質(zhì)所需的已知偶聯(lián)劑、熱固性樹脂、熱塑性樹脂、光固化樹脂、染料、顏料、增稠劑、潤(rùn)滑劑、消泡劑、紫外線吸收劑，等等。偶聯(lián)劑的示例包括硅垸偶聯(lián)劑，例如乙烯基三氯硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅垸、Y-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅垸、P(3,4-環(huán)氧環(huán)己基)乙基三甲氧基硅烷、Y-環(huán)氧丙氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、N-(3(氨基乙基)Y-氨基丙基甲基甲氧基硅垸、Y-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-苯基-Y-氨基丙基三甲氧基硅烷、Y-巰基丙基三甲氧基硅烷和Y-氯丙基三甲氧基硅烷，鈦酸酯偶聯(lián)劑，鋁偶聯(lián)劑，鋯鋁酸酯偶聯(lián)劑，有機(jī)硅偶聯(lián)劑和氟偶聯(lián)劑。這些偶聯(lián)劑可單獨(dú)或結(jié)合使用。熱固性樹脂的示例包括環(huán)氧樹脂，例如雙酚A型環(huán)氧、雙酚F型環(huán)氧、苯酚酚醛清漆型(phenolnovolaktype)環(huán)氧、甲酚酚醛清漆型環(huán)氧和二環(huán)戊二烯酚醛清漆型環(huán)氧；(甲基)丙烯酸酯，例如雙酚A型環(huán)氧(甲基)丙烯酸酯、苯酚酚醛清漆型環(huán)氧(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯和雙五赤蘚醇六(甲基)丙烯酸酯；乙烯基化合物，例如二乙烯基苯、二乙烯基萘、二乙烯基苯聚合物、二乙烯基萘聚合物和六甲基雙酚的乙烯基芐基醚；烯丙基化合物，例如三烯丙基氰脲酸酯、三烯丙基異氰脲酸酯、烯丙基改性雙酚A和烯丙基改性聚亞苯基醚；氰酸酯樹脂，例如雙酚A二氰酸酯、四甲基雙酚F二氰酸酯、雙酚M二氰酸酯和苯酚酚醛清漆氰酸酯；氧雜環(huán)丁烷樹脂；苯并環(huán)丁烯樹脂和苯并噁嗪樹脂。這些熱固性樹脂可單獨(dú)或結(jié)合使用。熱塑性樹脂的示例包括聚酰胺酰亞胺、聚酰亞胺、聚丁二烯、聚乙烯、聚苯乙烯、聚碳酸酯、苯氧基樹脂、聚異戊二烯、聚酯、聚乙烯基縮丁醛和聚丁二烯。下面將說(shuō)明通過(guò)本發(fā)明可獲得的可固化樹脂組合物溶液。本發(fā)明的可固化樹脂組合物溶液可通過(guò)將本發(fā)明的可固化樹脂組合物溶解并分散于溶劑中獲得。溶劑的示例包括丙酮、甲乙酮、甲基異丁基酮、環(huán)己酮、環(huán)戊酮、乙二醇一甲醚乙酸酯、丙二醇二甲醚、環(huán)己垸、苯、甲苯、二甲苯、四氫呋喃、二噁烷、環(huán)戊基甲醚、N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、N-甲基吡咯烷酮、二甲基亞砜、二氯甲垸、氯仿、1,2-二氯乙垸、乙酸乙酯、乙酸丁酯和，丁內(nèi)酯。溶劑不限于這些示例。這些溶劑可單獨(dú)或結(jié)合使用。溶解的方法為，例如，其中在含攪拌器的容器內(nèi)加熱攪拌可固化樹脂組合物和溶劑的方法。溶解方法不限于上述方法。加熱的溫度優(yōu)選為30。C至100°C。本發(fā)明的可固化樹脂組合物溶液用于通過(guò)由干燥去除溶劑獲得可固化樹脂組合物。此外，本發(fā)明的可固化樹脂組合物溶液是實(shí)用的，因?yàn)槠淇捎糜诳刮g劑、預(yù)浸料或類似的物質(zhì)。例如，通過(guò)將本發(fā)明的可固化樹脂組合物在溶劑中的溶液浸透玻璃布、芳綸非織織物、液態(tài)結(jié)晶聚酯非織織物或類似的織物并通過(guò)干燥去除溶劑獲得預(yù)浸料。上述預(yù)浸料可用作覆銅箔層壓板的材料。此外，當(dāng)將本發(fā)明的可固化樹脂組合物在溶劑中的溶液涂布于其中已產(chǎn)生了電路的襯底上時(shí)，其可用作線路板增件的阻焊膜或中間層絕緣層。本發(fā)明固化產(chǎn)物可通過(guò)固化本發(fā)明的可固化樹脂組合物獲得。作為固化的方法，例如，有其中樹脂組合物在模具內(nèi)加熱的方法、其中將樹脂組合物的溶液涂布于例如玻璃板、SUS(硅單向開關(guān))板或FRP(纖維增強(qiáng)塑料)的基層材料上、通過(guò)干燥去除溶劑并隨后使用烘箱進(jìn)行加熱的方法，和其中在不使用溶劑的情況下將固態(tài)樹脂組合物熔化、將熔化后樹脂組合物在模具內(nèi)鑄塑并對(duì)其進(jìn)行加熱的方法。雖然本發(fā)明的可固化樹脂組合物可在氧存在對(duì)進(jìn)行固化，但如果需要的話也可施加壓力或使用例如氮或氬的惰性氣體作為固化氣氛。固化的溫度優(yōu)選為100至250°C，固化的時(shí)段優(yōu)選為0.1至5小時(shí)。此外，可將光聚合引發(fā)劑摻入本發(fā)明的樹脂組合物，并按需要通過(guò)紫外線輻射固化所得樹脂組合物。光聚合引發(fā)劑的示例包括:a-二酮，例如節(jié)基和雙乙酰；偶姻醚，例如苯甲?；颐押捅郊柞；惐?；噻噸酮，例如噻噸酮、2,4-二乙基噻噸酮和2-異丙基噻噸酮；二苯酮，例如二苯酮和4,4，-雙(二甲基氨基)二苯酮；苯乙酮，例如苯乙酮、2,2，-二甲氧基-2-苯基苯乙酮和(3-甲氧基苯乙酮；和氨基苯乙酮，例如2-甲基小[4-(甲硫基)苯基]-2-嗎啉基丙烷-l-酮和2-芐基-2-二甲基氨基-1_(_4-嗎啉基苯基)-丁酮-1。接下來(lái)將說(shuō)明根據(jù)本發(fā)明可獲得的附加基層材料的可固化樹脂組合物。本發(fā)明附加基層材料的可固化樹脂組合物通過(guò)將本發(fā)明的可固化樹脂組合物涂布于基層材料上獲得。基層材料的示例包括有機(jī)膜基層材料，例如聚乙烯膜、聚丙烯膜、聚碳酸酯膜、聚對(duì)苯二甲酸乙二酯膜、乙烯四氟乙烯共聚物膜、通過(guò)將釋放劑涂布于上述膜表面獲得的釋放膜和聚酰亞胺膜；導(dǎo)電箔，例如銅箔和鋁箔；板狀基層材料，例如玻璃板、SUS板和FRP。作為涂布的方法，例如有其中將本發(fā)明的可固化樹脂組合物溶于溶劑中，使用繞線棒刮涂器、模具刮涂器(diecoater)、刮刀、烘爐涂布器(bakerapplicator)或類似的工具將所得溶液涂布于基層材料上并通過(guò)干燥去除溶劑的方法。通過(guò)干燥去除溶劑的干燥條件不是特別限定的。當(dāng)采用低溫時(shí)，溶劑易于殘留在附加基層材料的可固化樹脂組合物中。當(dāng)采用高溫時(shí)，樹脂組合物的固化提前(advance)。因此，干燥優(yōu)選在2(TC至15CTC的溫度下進(jìn)行1至90分鐘?？赏ㄟ^(guò)樹脂組合物溶液的濃度和樹脂組合物的涂布厚度調(diào)整樹脂層的厚度。當(dāng)涂布的厚度太厚時(shí)，溶劑易于在干燥的時(shí)段內(nèi)殘存下來(lái)。因此，厚度優(yōu)選為0.1至500(im。本發(fā)明附加基層材料的可固化樹脂組合物可用作印刷線路板的絕緣層或半導(dǎo)體封裝的材料。例如，將本發(fā)明的可固化樹脂組合物在溶劑中的溶液涂布于用作基層材料的銅箔，并隨后干燥涂布溶液以獲得附加樹脂的銅箔。將本發(fā)明的可固化樹脂組合物在溶劑中的溶液涂布于用作基層材料的可分塑料膜，并隨后干燥涂布溶液以獲得用作增件的膜、干燥膜阻焊膜或貼裝膜(dieattachfilm)?？赏ㄟ^(guò)在2(TC至150。C的溫度下加熱1至90分鐘干燥并去除溶劑。此外，僅在去除溶劑后，可固化樹脂組合物可以非固化狀態(tài)使用。此外，視需要可半固化可固化樹脂組合物并使用半固化樹脂組合物。本發(fā)明的可固化膜通過(guò)從本發(fā)明的附加基層材料的可固化樹脂組合物中去除基層材料獲得。去除基層材料的方法通常為蝕刻或剝離。上述可固化膜可用作例如粘膜。根據(jù)本發(fā)明獲得附加基層材料的固化產(chǎn)物。通過(guò)固化附加基層材料的可固化樹脂組合物獲得本發(fā)明的附加基層材料的畫化產(chǎn)物。本發(fā)明附加基層材料的可周化樹脂組合物甚至在氧存在時(shí)充分固化。固化條件根據(jù)存在或不存在聚合引發(fā)劑的使用和存在或不存在其它熱固性樹脂的聯(lián)合使用而變化。用于固化的溫度優(yōu)選為100至250。C。固化的時(shí)段優(yōu)選為0.1至5小時(shí)。此外，如果需要的話可施加壓力或使用例如氮或氬的惰性氣體作為固化氣氛。加熱的方法選自例如烘箱或壓縮的已知方法。18當(dāng)銅箔用作基層材料時(shí)，本發(fā)明附加基層材料的固化產(chǎn)物可用做例如柔性印刷線路板材料。通過(guò)其中將基層材料從由固化本發(fā)明附加基層材料的可固化樹脂組合物獲得的附加基層材料的固化產(chǎn)物中去除的方法、其中將本發(fā)明的可固化膜在加熱下固化或其它方法獲得本發(fā)明的膜。作為去除基層材料的方法，例如使用了蝕刻或剝離。本發(fā)明的可固化膜甚至在氧存在時(shí)充分固化。固化條件根據(jù)存在或不存在聚合引發(fā)劑的使用和存在或不存在其它熱固性樹脂的聯(lián)合使用而變化。固化的溫度優(yōu)選為100至25(TC。固化的時(shí)段優(yōu)選為O.l至5小時(shí)。此外，如果需要的話可施加壓力或使用例如氮或氬的惰性氣體作為固化氣氛。加熱的方法選自例如烘箱或壓縮的已知方法。本發(fā)明的膜可用作例如用于電容器的膜。實(shí)施例參考下文中的實(shí)施例和對(duì)比實(shí)施例具體說(shuō)明本發(fā)明，然而本發(fā)明不應(yīng)限定于這些實(shí)施例。測(cè)量方法為如下1)通過(guò)凝膠滲透色譜法(GPC)獲得數(shù)均分子量和重均分子量。根據(jù)樣品的GPC曲線和分子量校準(zhǔn)曲線進(jìn)行數(shù)據(jù)處理。通過(guò)對(duì)標(biāo)準(zhǔn)聚苯乙烯分子量和洗脫時(shí)間的關(guān)系進(jìn)行近似獲得具有下面公式的分子量校準(zhǔn)曲線，LogN^A。x3+A,x2+A2X+A3+AVX2其中，M:分子量，X:洗脫時(shí)間-19(分鐘)，和A:系數(shù)。2)由IR(紅外光譜法)分析中在3,600cm"的吸收強(qiáng)度測(cè)定羥基當(dāng)量(溶液池法；池厚4mm)，其中2,6-二甲基酚用作標(biāo)準(zhǔn)參考物質(zhì)，干燥二氯甲垸用作溶劑。3)由IR分析中在910cn^的吸收強(qiáng)度測(cè)定乙烯基當(dāng)量(溶液池法；池厚4mm)，其中1-辛烯用作標(biāo)準(zhǔn)參考物質(zhì)，二硫化碳用作溶劑。4)根據(jù)TMA(熱-機(jī)分析法)拉伸法在2.5g的載荷、10mm的卡盤間距和10。C/分鐘的升溫速率下，測(cè)量玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(Tg)。樣品寬度為3mm。5)關(guān)于介電常數(shù)和介電損耗角正切，將膜以圓筒狀巻起并隨后在10GHZ通過(guò)空腔諧振微擾法測(cè)量介電常數(shù)和介電損耗角正切的值。6)根據(jù)JISK-7127測(cè)量斷裂強(qiáng)度。試樣類型為1B。測(cè)試速度為100mm/分鐘。計(jì)算斷裂時(shí)段的應(yīng)力。7)關(guān)于耐化學(xué)性，在25'C將固化膜浸入四氫呋喃(THF)中1小時(shí)并隨后觀測(cè)是否出現(xiàn)溶解。(〇不溶解，X:溶解)。8)關(guān)于阻燃性，將膜以圓筒狀巻起并隨后依照UL-94標(biāo)準(zhǔn)薄材料垂直著火點(diǎn)測(cè)定進(jìn)行測(cè)試。9)關(guān)于熱膨脹系數(shù)，根據(jù)TMA拉伸法在2.5g的載荷、10mm的卡盤間距和1(TC/分鐘的升溫速率下進(jìn)行測(cè)量。計(jì)算50至IO(TC的平均熱膨脹系數(shù)。樣品寬度為3mm。合成實(shí)施例1(雙官能亞苯基醚低聚物的合成)將3.88g(17.4mmol)CuBr2、0.75g(4.4mmol)N,N，-二叔丁基乙二胺、28.04g(277.6mmol)正丁基二甲胺和2，600g甲苯加入具有12升體積并裝配有攪拌器、溫度計(jì)、空氣進(jìn)樣管和擋板的縱向長(zhǎng)反應(yīng)器。在40。C的反應(yīng)溫度下攪拌混合物。將129.32g(0.48mol)2,2，,3，3，，5,5，-六甲基-(1,1，-二苯基)-4,4,-二醇、292.19g(2.40mol)2，6-二甲基酚、0.51g(2.9mmo1)N,N，-二叔丁基乙二胺和10.90g(108.0mmol)正丁基二甲胺分開地溶于2，300g甲醇中以獲得混合溶液。當(dāng)使用在5.2L/min流速的具有8%氧濃度的氮?dú)?空氣混合氣進(jìn)行鼓泡并進(jìn)行攪拌時(shí)，將混合溶液在230分鐘內(nèi)逐滴加入反應(yīng)器中的混合物。添加完畢后，將其中溶解有19.89g(52.3mmol)乙二胺四乙酸四鈉的1,500g水加入攪拌混合物以終止反應(yīng)。分離水層和有機(jī)層。隨后，將有機(jī)層用1N鹽酸水溶液洗滌并接著用純水洗滌。使用蒸發(fā)器將如此獲得的溶液濃縮至50重量％，以獲得833.40g雙官能亞苯基醚低聚物(樹脂"A")的甲苯溶液。樹脂"A"具有930的數(shù)均分子量、1，460的重均分子量和465的羥基當(dāng)量。(乙烯基化合物的合成)將833.40g樹脂"A"的甲苯溶液、160.80g乙烯基芐基氯化物(商標(biāo)名稱為CMS-P;由SeimiChemicalCo.，Ltd.提供)、1,600g二氯甲烷、12.95g節(jié)基二甲胺、420g純水和175.9g30.5重量。/o的NaOH水溶液加入裝配有攪拌器、溫度計(jì)和回流管的反應(yīng)器。在4(TC的反應(yīng)溫度下攪拌混合物。攪拌進(jìn)行24小時(shí)，并隨后將有機(jī)層用1N鹽酸水溶液洗滌并接著用純水洗滌。使用蒸發(fā)器將如此獲得的溶液濃縮。將濃縮溶液滴入甲醇以獲得固體。通過(guò)過(guò)濾回收固體，并在真空中干燥回收固體以獲得501.43g乙烯基化合物"B"。乙烯基化合物"B"具有1,165的數(shù)均分子量、1,630的重均分子量和595g/乙烯基的乙烯基當(dāng)合成實(shí)施例2(雙官能亞苯基醚低聚物的合成)將9.36g(42.1mmo1)CuBr2、1.81g(10.5mmol)N,N，-二叔丁基乙二胺、67.77g(671.0mmo1)正丁基二甲胺和2，600g甲苯加入具有12升體積并裝配有攪拌器、溫度計(jì)、空氣進(jìn)樣管和擋板的縱向長(zhǎng)反應(yīng)器。在4(TC的反應(yīng)溫度下攪拌混合物。將129.32g(0.48mol)2，2，,3,3，，5,5，陽(yáng)六甲基-(U，-二苯基)-4,4，-二醇、878.4g(7.2mol)2,6-二甲基酚、1.22g(7.2mmol)N,N，-二叔丁基乙二胺和26.35g(260.9mmol)正丁基二甲胺分開地溶于2,300g甲醇中以獲得混合溶液。當(dāng)使用在5.2L/min流速的具有8%氧濃度的氮?dú)?空氣混合氣進(jìn)行鼓泡并進(jìn)行攪拌時(shí)，將混合溶液在230分鐘內(nèi)逐滴加入反應(yīng)器中的混合物。添加完畢后，將其中溶解有48.06g(126.4mmol)乙二胺四乙酸四鈉的1,500g水加入攪拌混合物以終止反應(yīng)。分離水層和有機(jī)層。隨后，將有機(jī)層用1N鹽酸水溶液洗滌并接著用純水洗滌。使用蒸發(fā)器將如此獲得的溶液濃縮至50重量％，以獲得1，981g雙官能亞苯基醚低聚物(樹脂"C")的甲苯溶液。樹脂"C"具有1,975的數(shù)均分子量、3,514的重均分子量和990的羥基當(dāng)量。(乙烯基化合物的合成)將833.40g樹脂"C"的甲苯溶液、76.7g乙烯基芐基氯化物(CMS-P)、1,600g二氯甲烷、6.2g節(jié)基二甲胺、199.5g純水和83.6g30.5重量％的NaOH水溶液加入裝配有攪拌器、溫度計(jì)和回流管的反應(yīng)器。在4(TC的反應(yīng)溫度下攪拌混合物。攪拌進(jìn)行24小時(shí)，并隨后將有機(jī)層用1N鹽酸水溶液洗滌并接著用純水洗滌。使用蒸發(fā)器將如此獲得的溶液濃縮。將濃縮溶液滴入甲醇以獲得固體。通過(guò)過(guò)濾回收固體，并在真空中干燥回收固體以獲得450.1g乙烯基化合物"D"。乙烯基化合物"D"具有2,250的數(shù)均分子量、3,920的重均分子量和1，189g/乙烯基的乙烯基當(dāng)量。合成實(shí)施例3(雙官能亞苯基醚低聚物的合成)將13.1g(0.12mol)CuCl、707.0g(5.5mol)二正丁胺和4,000g甲乙酮加入具有12升體積并裝配有攪拌器、溫度計(jì)、空氣進(jìn)樣管和擋板的縱向長(zhǎng)反應(yīng)器。在4(TC的反應(yīng)溫度下攪拌混合物。當(dāng)使用2L/min的空氣進(jìn)行鼓泡并進(jìn)行攪拌時(shí)，將410.2g(1.6mol)4,4，-亞甲基雙(2，6-二甲基酚)和586.5g(4.8mol)2,6-二甲基酚于8,000g甲乙酮中的溶液在120分鐘內(nèi)逐滴加入反應(yīng)器中的混合物。將乙二胺四乙酸二鈉二氫水溶液加入攪拌混合物以終止反應(yīng)。隨后，使用1N鹽酸水溶液進(jìn)行三次洗滌并接著使用離子交換水進(jìn)行洗滌。使用蒸發(fā)器將如此獲得的溶液濃縮并隨后在減壓下干燥，以獲得946.6g雙官能亞苯基醚低聚物(樹脂"E")。樹脂"E"具有801的數(shù)均分子量、1,081的重均分子量和455的羥基當(dāng)量。(乙烯基化合物的合成)將480.0g樹月旨"E"、260.2g乙烯基芐基氯化物(CMS-P)、2,000g四氫呋喃、240.1g碳酸鉀和60.0gl8-冠-6-醚加入裝配有攪拌器、溫度計(jì)和回流管的反應(yīng)器。在3(TC的反應(yīng)溫度下攪拌混合物。攪拌進(jìn)行6小時(shí)。隨后，將混合物用蒸發(fā)器濃縮、用2,000g甲苯稀釋并接著用水洗滌。濃縮有機(jī)層并隨后將其滴入甲醇以獲得固體。通過(guò)過(guò)濾回收固體，并在真空中干燥回收固體以獲得392.2g乙烯基化合物"F"。乙烯基化合物"F"具有988的數(shù)均分子量、1,420的重均分子量和558g/乙烯基的乙烯基當(dāng)量。合成實(shí)施例4(雙官能亞苯基醚低聚物的合成)將13.1g(0.12mol)CuCl、707.0g(5.5mol)二正丁胺和4,000g甲乙酮加入具有12升體積并裝配有攪拌器、溫度計(jì)、空氣進(jìn)樣管和擋板的縱向長(zhǎng)反應(yīng)器。在4(TC的反應(yīng)溫度下攪拌混合物。當(dāng)使用2L/min的空氣進(jìn)行鼓泡并進(jìn)行攪拌時(shí)，將82.1g(0.32mol)4，4，-亞甲基雙(2，6-二甲基酚)和586.5g(4.8mol)2,6-二甲基酚于8,000g甲乙酮中的溶液在120分鐘內(nèi)逐滴加入反應(yīng)器中的混合物。將乙二胺四乙酸二鈉二氫水溶液加入攪拌混合物以終止反應(yīng)。隨后，使用1N鹽酸水溶液進(jìn)行三次洗滌并接著使用離子交換水進(jìn)行洗滌。使用蒸發(fā)器將如此獲得的溶液濃縮并隨后在減壓下干燥，以獲得632.5g雙官能亞苯基醚低聚物(樹脂"G")。樹脂"G"具有1,884的數(shù)均分子量、3,763的重均分子量和840的羥基當(dāng)量。(乙烯基化合物的合成)將480.0g樹脂"G"、140.5g乙烯基節(jié)基氯化物(CMS-P)、2，000g四氫呋喃、129.6g碳酸鉀和32.4gl8-冠-6-醚加入裝配有攪拌器、溫度計(jì)和回流管的反應(yīng)器。在3(TC的反應(yīng)溫度下攪拌混合物。攪拌進(jìn)行6小時(shí)。隨后，將混合物用蒸發(fā)器濃縮、用2,000g甲苯稀釋并接著用水洗滌。濃縮有機(jī)層并隨后將其滴入甲醇以獲得固體。通過(guò)過(guò)濾回收固體，并在真空中干燥回收固體以獲得415.3g乙烯基化合物"H"。乙烯基化合物"H"具有2,128的數(shù)均分子量、4,021的重均分子量和1,205g/乙烯基的乙烯基當(dāng)量。合成實(shí)施例5(雙官能亞苯基醚低聚物的合成)將18.0g(78.8mmo1)2,2-雙(4-羥基苯基)丙烷(雙酚A)、0.172g(0.77mmol)CuBr2、0.199g(1.15mmol)N,N，畫二叔丁基乙二胺、2.10g(2.07mmol)正丁基二甲胺、139g甲醇和279g甲苯加入具有2升體積并裝配有攪拌器、溫度計(jì)、空氣進(jìn)樣管和擋板的縱向長(zhǎng)反應(yīng)器。將48.17g(0.394mol)2,6-二甲基酚、0.245g(1.44mmo1)N，N，-二叔丁基乙二胺和2.628g(25.9mmol)正丁基二甲胺分開地溶于133g甲醇和266g甲苯中以獲得混合溶液。當(dāng)使用在0.5L/min的空氣流速的空氣進(jìn)行鼓泡時(shí)，將混合溶液在132分鐘內(nèi)逐滴加入反應(yīng)器，其中混合物在4(TC的液體溫度下攪拌。在添加混合溶液完畢后，將所得混合物進(jìn)一步攪拌120分鐘。隨后，將其中溶解有2.40g乙二胺四乙酸四鈉的400g水加入攪拌混合物以終止反應(yīng)。分離水層和有機(jī)層。隨后，使用純水進(jìn)行洗滌。使用蒸發(fā)器將如此獲得的溶液濃縮。在12(TC將濃縮溶液在真空中干燥3小時(shí)，以獲得54.8g雙官能亞苯基醚低聚物(樹脂"I")。樹脂"I"具有1,348的數(shù)均分子量、3，267的重均分子量和503的羥基當(dāng)量。(乙烯基化合物的合成)將25.0g樹脂"I"、8.69g乙烯基芐基氯化物(商標(biāo)名稱為CMS-P;由SeimiChemicalCo.，Ltd.提供)禾口100.0g二甲基甲酰胺加入裝配有攪拌器、溫度計(jì)、回流管和滴液漏斗的1L可分燒瓶。當(dāng)在5(TC加熱下攪拌混合物時(shí)，將10.91g28重量。/。甲醇鈉(甲醇溶液)在20分鐘內(nèi)從滴液漏斗逐滴加入混合物。滴加完畢后，將所得混合物在5(TC進(jìn)一步攪拌1小時(shí)。將1.99g28重量％甲醇鈉(甲醇溶液)加入反應(yīng)器，將所得混合物加熱至60。C并攪拌3小時(shí)。另外，將l.llg85重量M磷酸加入反應(yīng)器。將所得混合物攪拌10分鐘并隨后冷卻至4(TC。將反應(yīng)混合物滴入150g純水以獲得固體。通過(guò)吸濾回收固體。隨后將固體用200g純水洗滌兩次并用200g甲醇洗滌三次。在6(TC下將洗滌固體在真空中干燥30小時(shí)，以獲得28.25g乙烯基化合物"J"。乙烯基化合物"J"具有1，435的數(shù)均分子量、3，158的重均分子量和612g/乙烯基的乙烯基當(dāng)量。合成實(shí)施例6(雙官能亞苯基醚低聚物的合成)將3.88g(17.4mmol)CuBr2、0.75g(4.4mmol)N,N，-二叔丁基乙二胺、28.04g(277.6mmol)正丁基二甲胺和2,600g甲苯加入具有12升體積并裝配有攪拌器、溫度計(jì)、空氣進(jìn)樣管和擋板的縱向長(zhǎng)反應(yīng)器。在4(TC的反應(yīng)溫度下攪拌混合物。將129.3g(0.48mol)2,2，,3,3，，5，5，畫六甲基-(1,1，-二苯基)-4，4，-二醇、233.7g(1.92mol)2,6-二甲基酚、64.9g(0.48mol)2,3,6-三甲基酚、0.51g(2.9mmo1)N,N，-二叔丁基乙二胺和10.90g(108.0mmol)正丁基二甲胺分開地溶于2，300g甲醇中以獲得混合溶液。當(dāng)使用在5.2L/min流速的具有8%氧濃度的氮?dú)?空氣混合氣進(jìn)行鼓泡并進(jìn)行攪拌時(shí)，將混合溶液在230分鐘內(nèi)逐滴加入反應(yīng)器中的混合物。添加完畢后，將其中溶解有19.89g(52.3mmol)乙二胺四乙酸四鈉的1,500g水加入攪拌混合物以終止反應(yīng)。分離水層和有機(jī)層。隨后，將有機(jī)層用1N鹽酸水溶液洗滌并接著用純水洗滌。使用蒸發(fā)器將如此獲得的溶液濃縮至50重量％，以獲得836.5g雙官能亞苯基醚低聚物(樹脂"K")的甲苯溶液。樹脂"K"具有986的數(shù)均分子量、1，530的重均分子量和471的羥基當(dāng)量。(乙烯基化合物的合成).將836.5g樹脂"K"的甲苯溶液、162.6g乙烯基芐基氯化物(商標(biāo)名稱為CMS-P;由SeimiChemicalCo.，Ltd.提供)、1,600g二氯甲烷、12.95g節(jié)基二甲胺、420g純水和178.0g30.5重量％的NaOH水溶液加入裝配有攪拌器、溫度計(jì)和回流管的反應(yīng)器。在4(TC的反應(yīng)溫度下攪拌混合物。攪拌進(jìn)行24小時(shí)。隨后將有機(jī)層用1N鹽酸水溶液洗滌并接著用純水洗滌。使用蒸發(fā)器將如此獲得的溶液濃縮，并將濃縮溶液滴入甲醇以獲得固體。通過(guò)過(guò)濾回收固體，并在真空中干燥回收固體以獲得503.5g乙烯基化合物"L"。乙烯基化合物"L"具有1,187的數(shù)均分子量、1,675的重均分子量和590g/乙烯基的乙烯基當(dāng)量。對(duì)比合成實(shí)施例1(萘酚芳烷基樹脂的乙烯基芐基醚化合物的合成)將40g(羥基為0.194mol)萘酚芳垸基樹脂(SN475，由NipponSteelChemicalCo.，Ltd.提供)、37.0g(0.233mol)乙烯基節(jié)基氯化物(商標(biāo)名稱為CMS-P;由SeimiChemicalCo.，Ltd.提供)和200g二甲基甲酰胺加入裝配有磁力攪拌器、戴氏冷凝管、溫度計(jì)和滴液漏斗的1L圓型反應(yīng)器。用氮置換反應(yīng)器中的氣氛。隨后，在5(TC的反應(yīng)溫度攪拌混合物。將46.2g(甲醇鈉為0.233mol)28.4重量％甲醇鈉甲醇溶液放入滴液漏斗中。在30分鐘內(nèi)將甲醇鈉甲醇溶液加入反應(yīng)器。在50。C攪拌所得混合物1小時(shí)。將另外的3.9g(甲醇鈉為0.021mol)28.4重量％甲醇鈉甲醇溶液逐滴加入反應(yīng)器。滴加完畢后，在6(TC攪拌混合物4.5小時(shí)以使混合物反應(yīng)。將2.3g(0.021mol)85重量％磷酸水溶液逐滴加入，并攪拌混合物10分鐘。經(jīng)確認(rèn)其pH為7。通過(guò)吸濾去除產(chǎn)生的鹽。隨后，將反應(yīng)混合物在5分鐘內(nèi)滴入2,500g甲醇，以獲得固體。通過(guò)吸濾回收固體。隨后，在5(TC使用真空干燥器干燥固體10小時(shí)，以獲得38.4g乙烯基化合物"M"。將固體進(jìn)行IR分析和NMR(核磁共振)分析。由IR分析中酚羥基的吸收峰(3600cm—1)的消失和NMR分析中由乙烯基芐基醚產(chǎn)生的峰(4.6-5.8ppm)的出現(xiàn)確認(rèn)官能團(tuán)的轉(zhuǎn)化。通過(guò)凝膠滲透色譜法(GPC)測(cè)量聚乙烯基化合物"M"。作為其結(jié)果，聚乙烯基化合物"M"具有658的數(shù)均分子量、4,534的重均分子量和325g/乙烯基的乙烯基當(dāng)量。實(shí)施例1至9和對(duì)比實(shí)施例1至8將與表1或表2中所示重量比一致的在合成實(shí)施例1、2、3、4、5、6和對(duì)比合成實(shí)施例1中獲得的乙烯基化合物"B"、"D"、"F"、"H"、"J"、"L"和"M"中之一和馬來(lái)酰亞胺化合物放于具有攪拌器的可分燒瓶中。將N,N-二甲基乙酰胺加入混合物以使混合物具有20重量％的固體含量濃度。將混合物加熱至6(TC并攪拌1小時(shí)，以制備可固化樹脂組合物的溶液。用刮刀(間隙為200pm)將溶液涂布于18卞m電解銅箔(3EC-ni，由MitsuiMiningandSmeltingCo.，Ltd.提供)的光亮表面上。將涂布溶液在室溫下空氣干燥10分鐘并隨后在50。C下使用空氣鼓風(fēng)干燥器干燥20分鐘，以獲得附加基層材料的可固化樹脂組合物，其具有大約15pm的樹脂層厚度。隨后，在20(TC使用空氣鼓風(fēng)干燥器在空氣中加熱附加基層材料的可固化樹脂組合物30分鐘，以獲得附加基層材料的固化產(chǎn)物。隨后，通過(guò)蝕刻去除作為基層材料的銅箔，以獲得膜。膜具有大約15pm的厚度。測(cè)量并評(píng)估膜的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度、介電常數(shù)、介電損耗角正切、機(jī)械性能和耐化學(xué)性。表1和2顯示了其結(jié)果。表l<table>tableseeoriginaldocumentpage26</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage27</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage28</column></row><table>Tg二玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，Ex尸實(shí)施例，Tm^四氫呋喃<table>tableseeoriginaldocumentpage28</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage29</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage30</column></row><table>Tg-玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，CEx^對(duì)比實(shí)施例，Tffi^四氫呋喃BMI-80:2，2，-雙[4-(4-馬來(lái)酰亞氨基苯氧基)苯基]丙垸(由KIKASEIKK提供，馬來(lái)酰亞胺基當(dāng)量285g/馬來(lái)酰亞胺基)。BMI-2300:苯胺、甲醛和馬來(lái)酐的縮聚物(由DaiwakaseiIndustryCo.，Ltd.提供，馬來(lái)酰亞胺基當(dāng)量179g/馬來(lái)酰亞胺基)。BMI-7000:4-甲基-l,3-亞苯基雙馬來(lái)酰亞胺(由DaiwakaseiIndustryCo.，Ltd.提供，馬來(lái)酰亞胺基當(dāng)量141g/馬來(lái)酰亞胺基)。表2中"不可測(cè)"表示不可制備用于測(cè)量的樣品，因?yàn)楣袒a(chǎn)物是脆性的。從實(shí)施例1至7和對(duì)比實(shí)施例1至8發(fā)現(xiàn)，由于將具有亞苯基醚結(jié)構(gòu)的乙烯基化合物和具有特定結(jié)構(gòu)的馬來(lái)酰亞胺化合物相結(jié)合，所得樹脂組合物可在氧存在時(shí)固化，并也可生產(chǎn)具有高耐熱性、低介電特性、優(yōu)良機(jī)械性能和優(yōu)良耐化學(xué)性的固化產(chǎn)物。實(shí)施例10-13，對(duì)比實(shí)施例9將表3中所示重量比的合成實(shí)施例1中獲得的乙烯基化合物"B"、馬來(lái)酰亞胺化合物和苯乙烯類熱塑性彈性體置于裝配有攪拌器的可分燒瓶中。將甲苯加入混合物以使混合物具有20重量％的固體含量濃度。將所得混合物加熱至6(TC并攪拌1小時(shí)，從而制備了可固化樹脂組合物的溶液。用刮刀(間隙為200(im)將溶液涂布于具有50pm厚度的乙烯四氟乙烯共聚物(ETFE)膜上。在室溫下將涂布溶液空氣干燥10分鐘，并隨后在5(TC下使用空氣鼓風(fēng)干燥器干燥20分鐘，以獲得附加基層材料的可固化樹脂組合物，其具有大約15pm的樹脂層厚度。隨后，在20(TC使用空氣鼓風(fēng)干燥器在空氣中加熱附加基層材料的可固化樹脂組合物30分鐘，以獲得附加基層材料的固化產(chǎn)物。隨后，用手剝離作為基層材料的ETFE膜，以獲得膜。測(cè)量并評(píng)估膜的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度、介電常數(shù)、介電損耗角正切、機(jī)械性能和耐化學(xué)性。表3顯示了其結(jié)果。表3<table>tableseeoriginaldocumentpage31</column></row><table>Tg二玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，Ex，實(shí)施例，CEx尸對(duì)比實(shí)施例，THF二四氫呋喃BMI-70:3，3，-二甲基-5,5，-二乙基-4,4，-二苯基甲烷雙馬來(lái)酰亞胺(由KIKASEIKK提供，馬來(lái)酰亞胺基當(dāng)量221g/馬來(lái)酰亞胺基)。BMI-TMH:1,6-雙馬來(lái)酰亞胺-(2，2,4-三甲基)己烷(由DaiwakaseiIndustryCo.，Ltd.提供，馬來(lái)酰亞胺基當(dāng)量159g/馬來(lái)酰亞胺基)。S8007L:氫化苯乙烯丁二烯苯乙烯共聚物(SEBS)(由KURARAYCo.，Ltd.提供，重均分子量為大約100,000，苯乙烯含量為30重量％)從實(shí)施例10至13和對(duì)比實(shí)施例9發(fā)現(xiàn)，由于將具有亞苯基醚結(jié)構(gòu)的乙烯基化合物與具有特定結(jié)構(gòu)的馬來(lái)酰亞胺化合物進(jìn)一步和苯乙烯類熱塑性彈性體相結(jié)合，所得樹脂組合物可在氧存在時(shí)固化，并也可生產(chǎn)具有低介電特性、高耐熱性、優(yōu)良機(jī)械性能和優(yōu)良耐化學(xué)性的固化產(chǎn)物。實(shí)施例14至15和對(duì)比實(shí)施例10至11將表4中所示重量比的合成實(shí)施例2中獲得的乙烯基化合物"D"、馬來(lái)酰亞胺化合物和苯乙烯類熱塑性彈性體置于裝配有攪拌器的可分燒瓶中。將甲苯加入混合物以使混合物具有20重量％的固體含量濃度。將所得混合物加熱至6(TC并攪拌1小時(shí)，從而制備了可固化樹脂組合物的溶液。用刮刀(間隙為200pm)將溶液涂布于具有50pm厚度的乙烯四氟乙烯共聚物(ETFE)膜上。在室溫下將涂布溶液空氣干燥10分鐘，并隨后在5(TC下使用空氣鼓風(fēng)干燥器干燥20分鐘，以獲得附加基層材料的可固化樹脂組合物，其具有大約15(am的樹脂層厚度。隨后，使用惰性烘箱在氮?dú)庵袑⒏郊踊鶎硬牧系目晒袒瘶渲M合物在15(TC加熱2小時(shí)或在20(TC加熱30分鐘，以獲得附加基層材料的固化產(chǎn)物。隨后，用手剝離ETFE膜，以獲得膜。測(cè)量并評(píng)估膜的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度、介電常數(shù)、介電損耗角正切、機(jī)械性能和耐化學(xué)性。表4顯示了其結(jié)果。表4<table>tableseeoriginaldocumentpage32</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage33</column></row><table>Tg二玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，Ex,實(shí)施例，CEx,對(duì)比實(shí)施例，THF二四氫呋喃從表4發(fā)現(xiàn)，由于摻入馬來(lái)酰亞胺化合物，所得樹脂組合物可在低溫下固化，并也可生產(chǎn)具有低介電特性、高耐熱性、優(yōu)良機(jī)械性能和優(yōu)良耐化學(xué)性的固化產(chǎn)物。實(shí)施例16至19和對(duì)比實(shí)施例12將表5中所示重量比的合成實(shí)施例1中獲得的乙烯基化合物"B"和/或合成實(shí)施例3中獲得的乙烯基化合物"F"、馬來(lái)酰亞胺化合物和苯乙烯類熱塑性彈性體置于裝配有攪拌器的可分燒瓶中。將四氫呋喃加入混合物以使混合物具有20重量％的固體含量濃度。將所得混合物加熱至6(TC并攪拌1小時(shí)，從而制備了可固化樹脂組合物的溶液。用刮刀(間隙為200pm)將溶液涂布于18卞m電解銅箔GEC-III，由MitsuiMiningandSmeltingCo.，Ltd.提供)的光亮表面上。在室溫下將涂布溶液空氣干燥10分鐘，并隨后在5(TC下使用空氣鼓風(fēng)干燥器干燥20分鐘，以獲得附加基層材料的可固化樹脂組合物，其具有大約15nm的樹脂層厚度。隨后，在15(TC使用空氣鼓風(fēng)干燥器在空氣中加熱附加基層材料的可固化樹脂組合物2小時(shí)，以獲得附加基層材料的固化產(chǎn)物。隨后，通過(guò)蝕刻去除作為基層材料的銅箔，以獲得膜。測(cè)量并評(píng)估膜的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度、介電常數(shù)、介電損耗角正切、機(jī)械性能和耐化學(xué)性。表5顯示了其結(jié)果。表5<table>tableseeoriginaldocumentpage34</column></row><table>XTg二玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，Ex尸實(shí)施例，CEx尸對(duì)比實(shí)施例，THF二四氫呋喃從實(shí)施例16至19和對(duì)比實(shí)施例12發(fā)現(xiàn)，由于將具有亞苯基醚結(jié)構(gòu)的乙烯基化合物、具有特定結(jié)構(gòu)的馬來(lái)酰亞胺化合物和苯乙烯類熱塑性彈性體相結(jié)合，所得樹脂組合物可在氧存在時(shí)在低溫下固化，并也可生產(chǎn)具有低介電特性、高耐熱性、優(yōu)良機(jī)械性能和優(yōu)良耐化學(xué)性的固化產(chǎn)物。實(shí)施例20增件層的形成用刮刀(間隙為400pm)將與實(shí)施例10中制備的可固化樹脂組合物的甲苯溶液同樣的可固化樹脂組合物甲苯溶液(樹脂固體含量為20重量％)涂布于18屮m電解銅箔(3EC-III)的粗糙表面上。在室溫下將涂布溶液空氣干燥10分鐘，并隨后在8(TC下使用空氣鼓風(fēng)干燥器干燥20分鐘，以獲得各具有大約40pm的樹脂層厚度的附加基層材料的可固化樹脂組合物。將附加基層材料的可固化樹脂組合物放置于兩個(gè)表面上都具有線路/空白(line/space)=100)am/100jim的圖案的磁心材料(corematerial)(EL190，銅箔厚度為18(im，由MitsubishiGasChemicalCo.，Inc.提供)的兩個(gè)表面上，每個(gè)表面一種樹脂組合物。在17(TC的加熱和2MPa的壓力下固化樹脂組合物2小時(shí)，從而獲得了四層的板。最外層銅箔的銅箔剝離強(qiáng)度為0.8kN/m。接著，通過(guò)蝕刻去除銅箔。隨后發(fā)現(xiàn)，內(nèi)層圖案被覆蓋且沒(méi)有空隙。實(shí)施例21多層板的生產(chǎn)用刮刀(間隙為400|im)將與實(shí)施例11中制備的可固化樹脂組合物的甲苯溶液同樣的可固化樹脂組合物甲苯溶液(樹脂固體含量為20重量％)涂布于具有50jim厚度的乙烯四氟乙烯共聚物(ETFE)膜上。在室溫下將涂布溶液空氣干燥10分鐘，并隨后在5(TC下使用空氣鼓風(fēng)干燥器干燥20分鐘，以獲得具有大約50|am的樹脂層厚度的附加基層材料的可固化樹脂組合物。隨后，用手將ETFE膜從附加基層材料的可固化樹脂組合物上剝離，以獲得可固化膜?？晒袒A于兩塊各自的一個(gè)表面上具有線路/空白=100pm/100的圖案的磁心材料之間(HL832，銅箔厚度為12[xm，由MitsubishiGasChemicalCo.，Inc.提供)，以將磁心材料的圖案表面與可固化膜接觸。在170。C的加熱和2MPa的壓力下固化可固化膜2小時(shí)，以將磁心材料互相粘合。通過(guò)顯微鏡觀察橫截面。隨后發(fā)現(xiàn)，內(nèi)層圖案被覆蓋且沒(méi)有空隙。實(shí)施例22和23將表6中所示重量比的合成實(shí)施例1中獲得的乙烯基化合物"B"、馬來(lái)酰亞胺化合物、苯乙烯類熱塑性彈性體和阻燃劑置于裝配有攪拌器的可分燒瓶中。將四氫呋喃加入混合物以使混合物具有20重量％的固體含量濃度。將所得混合物加熱至6(TC并攪拌1小時(shí)，從而制備了實(shí)施例22的阻燃可固化樹脂組合物的溶液。將硅石加入實(shí)施例22的樹脂組合物溶液并攪拌混合這些組分，從而制備了實(shí)施例23的含無(wú)機(jī)填料的可固化樹脂組合物的溶液。用刮刀(間隙為200(im)將實(shí)施例22的樹脂組合物溶液涂布于電解銅箔(3EC-m，由MitsuiMiningandSmeltingCo.，Ltd.提供)的光亮表面上。用刮刀(間隙為200jim)將實(shí)施例23的樹脂組合物溶液涂布于18卞m電解銅箔(3EC-III)的光亮表面上。在室溫下將實(shí)施例22的涂布溶液和實(shí)施例23的涂布溶液獨(dú)立地空氣干燥10分鐘并隨后在8(TC下使用空氣鼓風(fēng)干燥器干燥5分鐘，從而分別獲得附加基層材料的可固化樹脂組合物。各附加基層材料的可固化樹脂組合物具有大約20|_im的樹脂層厚度。隨后，在15(TC使用空氣鼓風(fēng)干燥器在空氣中加熱這些附加基層材料的可固化樹脂組合物2小時(shí)，從而分別獲得附加基層材料的固化產(chǎn)物。通過(guò)蝕刻去除作為基層材料的銅箔，從而分別獲得膜。測(cè)量并評(píng)估膜的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度、介電常數(shù)、介電損耗角正切、機(jī)械性能、耐化學(xué)性和阻燃性。表6顯示了其結(jié)果。表6<table>tableseeoriginaldocumentpage36</column></row><table>丁§=玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，Ex,實(shí)施例，Tffi^四氫呋喃PX200:1,3-亞苯基雙(2,6-二-二甲苯磷酸)酉旨(由DaihachiChemicalIndustryCo.，Ltd.提供)SC2050:熔凝硅石(ADMAFINESC-2050:由Admatechs提供)。從實(shí)施例22發(fā)現(xiàn)，由于將具有亞苯基醚結(jié)構(gòu)的乙烯基化合物、具有特定結(jié)構(gòu)的馬來(lái)酰亞胺化合物、苯乙烯類熱塑性彈性體進(jìn)一歩和阻燃劑相結(jié)合，所得樹脂組合物可在氧存在時(shí)在低溫下固化，并也可生產(chǎn)具有低介電特性、高耐熱性、優(yōu)良機(jī)械性能、優(yōu)良耐化學(xué)性和阻燃性的固化產(chǎn)物。此外發(fā)現(xiàn)，由于進(jìn)一步摻入填料，所得樹脂組合物可在氧存在時(shí)在低溫下固化，并也可生產(chǎn)具有低介電特性、高耐熱性、優(yōu)良機(jī)械性能、優(yōu)良耐化學(xué)性、優(yōu)良阻燃性和低熱膨脹性的固化產(chǎn)物。權(quán)利要求1、一種可固化樹脂組合物，其包含由通式(1)表示的乙烯基化合物(a)或至少兩種彼此結(jié)構(gòu)相異的的通式(1)的乙烯基化合物(a)的混合物，和至少一種選自通式(5)至通式(8)所表示的馬來(lái)酰亞胺化合物(b)的馬來(lái)酰亞胺化合物(b)，其中-(O-X-O)-表示通式(2)或通式(3)的部分，-(Y-O)-表示通式(4)的部分的排列或至少兩種通式(4)的部分的隨機(jī)排列，且各自的a和b是0至100的整數(shù)，但是至少a和b之一不為0，其中R1、R2、R3、R7和R8為相同或不同的并表示鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的烷基或苯基，R4、R5和R6為相同或不同的并表示氫原子、鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的烷基或苯基，其中R9、R10、R11、R12、R13、R14、R15和R16為相同或不同的并表示氫原子、鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的烷基或苯基，-A-表示具有20個(gè)或更少碳原子的線性、分枝或環(huán)狀二價(jià)烴基，其中R17和R18為相同或不同的并表示鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的烷基或苯基，R19和R20為相同或不同的并表示氫原子、鹵素原子、具有6個(gè)或更少碳原子的烷基或苯基，其中R21至R28為相同或不同的并表示氫原子或具有6個(gè)或更少碳原子的烷基，B表示單鍵、具有20個(gè)或更少碳原子的二價(jià)烴基或氧原子，其中R29至R36為相同或不同的并表示氫原子或具有6個(gè)或更少碳原子的烷基，D表示具有20個(gè)或更少碳原子的二價(jià)烴基，其中R37至R47為相同或不同的并表示氫原子或具有6個(gè)或更少碳原子的烷基，c為1至20的整數(shù)，其中E表示具有20個(gè)或更少碳原子的二價(jià)脂肪族烴基。2、根據(jù)權(quán)利要求1所述的可固化樹脂組合物，其中在乙烯基化合物(a)中，-(O-X-O)-是通式(9)、通式(10)或通式(11)的部分，且-(Y-O)-是通式(12)或通式(13)的部分的排列或通式(12)和通式(13)的部分的隨機(jī)排列，<formula>formulaseeoriginaldocumentpage3</formula>其中為Rn、R12、1113和1114為相同或不同的并表示氫原子或甲基，變示具有20個(gè)或更少碳原子的線性、分枝或環(huán)狀二價(jià)烴基，<formula>formulaseeoriginaldocumentpage3</formula>其中-A-表示具有20個(gè)或更少碳原子的線性、分枝或環(huán)狀二價(jià)烴基。3、根據(jù)權(quán)利要求1所述的可固化樹脂組合物，其中乙烯基化合物(a)具有500至3，000的數(shù)均分子量和1至3的分子量分布(重均分子量/數(shù)均分子量)。4、根據(jù)權(quán)利要求1所述的可固化樹脂組合物，其中乙烯基化合物(a)的乙烯基:馬來(lái)酰亞胺化合物(b)的馬來(lái)酰亞胺基的摩爾比為1:0.1至5、根據(jù)權(quán)利要求1所述的可固化樹脂組合物，其進(jìn)一步含有苯乙烯熱塑性彈性體(c)。6、根據(jù)權(quán)利要求1所述的可固化樹脂組合物，其進(jìn)一步含有阻燃劑(d)。7、根據(jù)權(quán)利要求6所述的可固化樹脂組合物，其中阻燃劑(d)為磷阻燃劑且可固化樹脂組合物中磷的含量為0.1至5重量％。8、根據(jù)權(quán)利要求7所述的可固化樹脂組合物，其中磷阻燃劑為l,3-亞苯基雙(2,6-二二甲苯磷酸)酯。9、根據(jù)權(quán)利要求1所述的可固化樹脂組合物，其進(jìn)一步含有填料(e)。10、根據(jù)權(quán)利要求9所述的可固化樹脂組合物，其中填料(e)為硅石且可固化樹脂組合物中硅石的含量為10至70重量％。11、一種可固化樹脂組合物溶液，其通過(guò)將如權(quán)利要求1中所定義的可固化樹脂組合物溶解并分散于溶劑中獲得。12、一種固化產(chǎn)物，其通過(guò)固化如權(quán)利要求1中所定義的可固化樹脂組合物獲得。13、一種附加基層材料的可固化樹脂組合物，其通過(guò)將如權(quán)利要求1中所定義的可固化樹脂組合物涂布于基層材料上獲得。14、一種附加基層材料的固化產(chǎn)物，其通過(guò)固化如權(quán)利要求13中所定義的附加基層材料的可固化樹脂組合物獲得。15、一種可固化膜，其通過(guò)將基層材料從如權(quán)利要求13中所定義的附加基層材料的可固化樹脂組合物中去除獲得。16、一種通過(guò)將如權(quán)利要求1中所定義的可固化樹脂組合物以膜形式固化獲得的膜。全文摘要本發(fā)明涉及一種含有通過(guò)分子中具有聚亞苯基醚結(jié)構(gòu)的雙官能亞苯基醚低聚物的端基的乙烯化獲得的特定乙烯基化合物和分子中具有至少兩種馬來(lái)酰亞胺基的特定雙馬來(lái)酰亞胺化合物的可固化樹脂組合物、一種包含上述組合物的可固化膜、一種通過(guò)固化上述組合物獲得的固化產(chǎn)物以及通過(guò)固化可固化膜獲得的膜。上述樹脂組合物甚至在氧存在時(shí)具有優(yōu)良的可固化性，可在低溫下固化且能生產(chǎn)具有低介電常數(shù)、低介電損耗角正切、高耐熱性、優(yōu)良的機(jī)械性能、優(yōu)良的耐化學(xué)性和優(yōu)良的阻燃性的固化產(chǎn)物。文檔編號(hào)C08J5/18GK101314630SQ20081010886公開日2008年12月3日申請(qǐng)日期2008年5月29日優(yōu)先權(quán)日2007年5月31日發(fā)明者大野大典,石井賢治申請(qǐng)人:三菱瓦斯化學(xué)株式會(huì)社