專利名稱：共沉淀制備鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉的方法
技術領域：
本發(fā)明涉及的是一種材料技術領域的制備方法，具體涉及一種共沉淀制備鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉的方法。
背景技術：
鈰激活的釔鋁石榴石，即YAG∶Ce，以及多種稀土元素組成的石榴石，能有效吸收氮化鎵(GaN)芯片的藍光，并與之復合成為高亮度白色光。用氮化鎵芯片和鈰激活的釔鋁石榴石組成的白光LED與傳統(tǒng)照明光源比較有許多優(yōu)點，如體積小、能耗少、響應快、壽命長、無污染等。因此，白光LED的出現(xiàn)吸引各國政府、學術屆及企業(yè)的熱情關注，成為光電子、照明工程科技領域中的熱門課題。短短的5-6年，白光LED的研發(fā)和應用取得舉世矚目的成績。從最初的發(fā)光效率為51m/W，2003年開始達到30lm/W。人們期望白光LED成為第四代新照明光源，達到節(jié)能的綠色照明目的，并且制定了兩個戰(zhàn)略發(fā)展目標即2005年白光LED的光效達到50lm/w以上，開始部分取代白熾燈，進入商業(yè)照明；2010年達到100lm/w以上，開始進入家庭照明。
經(jīng)對現(xiàn)有技術的文獻檢索發(fā)現(xiàn)，Chen，In-Gann等在Materials ResearchSociety Symposium-Proceedings(vol.727，2002)上發(fā)表的“Photoluminescenceof nano-scaled YAGCe phosphor powders”，報道了釔鋁石榴石熒光粉的固相反應合成，并與共沉淀和溶膠-凝膠法進行了對比。固相反應合成存在很大的弊端，如合成溫度高，產(chǎn)物粒徑偏大且粒度分布寬，難以達到要求的粒度，且不易得到純相物質。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的是針對現(xiàn)有技術的不足和缺陷，提供一種共沉淀制備鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉的方法，使其提高熒光粉的發(fā)光強度和發(fā)光效率，改善熒光粉色溫、色坐標和顯色指數(shù)，并使熒光粉的粒徑小、粒度分布均勻，粉體分散性好。
本發(fā)明是通過以下技術方案實現(xiàn)的，本發(fā)明以硝酸鋁作為起始反應物，以氨水與碳酸氫銨的混合溶液作為沉淀劑，其步驟如下(1)溶液的配制將硝酸鋁用去離子水溶解，配成0.5～2mol/l的溶液。用硝酸溶解稀土氧化物，配制成0.1~1mol/l的稀土溶液。多種稀土元素組成的石榴石化學式為Y3-x-yCexReyAl5O12，其中Re選自鋱(Tb)、釓(Gd)、镥(Lu)、銪(Eu)，x＝0.02~0.1，y＝0~2。按照該化學計量比例量取溶液混合制得母鹽溶液，陽離子總濃度0.1~0.4mol/l。配制復合沉淀劑溶液，其中碳酸氫銨濃度1mol/l，氨水濃度1~4mol/l。
(2)前軀體的制備將上述混合溶液在攪拌的條件下滴加到復合沉淀劑溶液中，攪拌速度500~1000r/min，滴加速度1~3ml/min，將得到的沉淀陳化后過濾，用去離子洗滌，再用無水乙醇除掉水后于烘干箱中干燥。
(3)煅燒將前軀體粉碎后，在弱還原氣體環(huán)境中進行兩階段煅燒，第一階煅燒在500~700℃溫度下進行1-3小時，第二階段煅燒在900~1200℃溫度下進行1-3小時，得到鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉。所述的弱還原氣體采用氫氣。
本發(fā)明制備的前軀體，在900℃煅燒已經(jīng)開始形成釔鋁石榴石相，隨著溫度升高，衍射峰強度加強，峰寬變窄，但沒有其它的雜相出現(xiàn)。最終得到的熒光粉粒徑平均粒徑70~120nm，粒度分布窄。無須過篩、球磨，便于規(guī)模生產(chǎn)。本發(fā)明制備的熒光粉尺寸在納米級，與固相法制備的熒光相比組分更加均勻，鈰的摻雜濃度更大，發(fā)光強度更高。鈰激活的釔鋁石榴石，以稀土元素參雜后，發(fā)射波長紅移或者藍移，而熒光粉的發(fā)光強度在較大的范圍內(nèi)沒有明顯下降。本發(fā)明熒光粉能與氮化鎵芯片匹配，使熒光粉波長藍移或紅移，該善色溫和色坐標，得到高亮度、高顯色指數(shù)的照明光源。
具體實施例方式
以下通過實施例對本發(fā)明的技術方案作進一步描述。
實施例1Y2.95Al5O12∶Ce0.05熒光粉的制備將鋁離子配制成1mol/l的溶液，釔離子配制成0.5mol/l的溶液，鈰離子配制成0.1mol/l的溶液。陽離子總濃度0.3mol/l，按Y2.95Al5O12∶Ce0.05化學計量比量取各溶液，混合均勻。復合沉淀劑氨水濃度3mol/l，碳酸氫銨濃度1mol/l。將母鹽溶液在攪拌條件下，滴加到復合沉淀劑中，攪拌速度800r/min，滴加速度1ml/min，反應溫度40℃，陳化溫度50℃，陳化時間12h。沉淀過濾后分別用去離子水、無水乙醇洗滌，于120℃烘箱中干燥12小時。沉淀在氫氣氣氛下500℃煅燒2h。研磨后，在氫氣氣氛下1000℃煅燒2h，得到最終熒光粉。熒光粉平均粒徑80nm，激發(fā)波長465nm，發(fā)射波長530nm。
實施例2Y2.93Al5O12∶Ce0.07熒光粉的制備將鋁離子配制成2mol/l的溶液，釔離子配制成1mol/l的溶液，鈰離子配制成0.1mol/l的溶液。陽離子總濃度0.4mol/l，按Y2.93Al5O12∶Ce0.07化學計量比量取各溶液，混合均勻。復合沉淀劑氨水濃度4mol/l，碳酸氫銨濃度1mol/l。將母鹽溶液在攪拌條件下，滴加到復合沉淀劑中，攪拌速度1000r/min，滴加速度2ml/min，反應溫度40℃，陳化溫度50℃，陳化時間12h。沉淀過濾后分別用去離子水、無水乙醇洗滌，于120℃烘箱中干燥12小時。沉淀在氫氣氣氛下500℃煅燒2h。研磨后，在氫氣氣氛下1000℃煅燒2h，得到最終熒光粉。熒光粉平均粒徑60nm，激發(fā)波長465nm，發(fā)射波長535nm。激發(fā)波長不變，發(fā)射波長紅移。
實施例3Y0.93Lu2Al5O12∶Ce0.07熒光粉的制備將鋁離子配制成0.5mol/l的溶液，釔離子配制成0.5mol/l的溶液，镥離子配成0.5mol/l的溶液，鈰離子配制成0.1mol/l的溶液。陽離子總濃度0.1mol/l，按Y0.93Lu2Al5O12∶Ce0.07化學計量比量取各溶液，混合均勻。復合沉淀劑氨水濃度1mol/l，碳酸氫銨濃度1mol/l。將母鹽溶液在攪拌條件下，滴加到復合沉淀劑中，攪拌速度800r/min，滴加速度3ml/min，反應溫度40℃，陳化溫度50℃，陳化時間12h。沉淀過濾后分別用去離子水、無水乙醇洗滌，于120℃烘箱中干燥12小時。沉淀在氫氣氣氛下500℃煅燒2h。研磨后，在氫氣氣氛下1000℃煅燒2h，得到最終熒光粉。熒光粉平均粒徑100nm，激發(fā)波長465nm，發(fā)射波長520nm。激發(fā)波長不變，發(fā)射波長藍移。
實施例4Y1.45Gd1.5Al5O12∶Ce0.05熒光粉的制備將鋁離子配制成1mol/l的溶液，釔離子配制成0.5mol/l的溶液，釓離子配制成0.5mol/l的溶液，鈰離子配制成0.1mol/l的溶液。陽離子總濃度0.3mol/l，按Y1.45Gd1.5Al5O12∶Ce0.05化學計量比量取各溶液，混合均勻。復合沉淀劑氨水濃度4mol/l，碳酸氫銨濃度1mol/l。將母鹽溶液在攪拌條件下，滴加到復合沉淀劑中，攪拌速度500r/min，滴加速度3ml/min，反應溫40℃，陳化溫度50℃，陳化時間12h。沉淀過濾后分別用去離子水、無水乙醇洗滌，于120℃烘箱中干燥12小時。沉淀在氫氣氣氛下500℃煅燒2h。研磨后，在氫氣氣氛下1000℃煅燒2h，得到最終熒光粉。熒光粉平均粒徑100nm，激發(fā)波長465nm，發(fā)射波長550nm。激發(fā)波長不變，發(fā)射波長紅移。
權利要求
1.一種共沉淀制備鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉的方法，其特征在于，步驟如下(1)溶液的配制將硝酸鋁用去離子水溶解，配成溶液，用硝酸溶解稀土氧化物，配制成稀土溶液，多種稀土元素組成的石榴石化學式為Y3-x-yCexReyAl5O12，按照該化學計量比例量取混合溶液制得母鹽溶液，配制氨水和碳酸氫銨的復合沉淀劑溶液；(2)前軀體的制備將上述混合溶液滴加到復合沉淀劑溶液中，將得到的沉淀陳化后過濾，用去離子洗滌，再用無水乙醇除掉水后于烘干箱中干燥；(3)煅燒將前軀體粉碎后，在弱還原氣體環(huán)境中進行煅燒，得到鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉。
2.根據(jù)權利要求1的共沉淀制備鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉的方法，其特征是，所述的將硝酸鋁用去離子水溶解，配成溶液，該溶液濃度為0.5～2mol/l。
3.根據(jù)權利要求1的共沉淀制備鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉的方法，其特征是，所述的稀土溶液，其濃度為0.1~0.5mol/l。
4.根據(jù)權利要求1的共沉淀制備鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉的方法，其特征是，所述的母鹽溶液，陽離子總濃度0.1~0.4mol/l。
5.根據(jù)權利要求1的共沉淀制備鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉的方法，其特征是，所述的復合沉淀劑溶液中，碳酸氫銨濃度1mol/l，氨水濃度1~4mol/l。
6.根據(jù)權利要求1的共沉淀制備鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉的方法，其特征是，所述的多種稀土元素摻雜的石榴石化學式Y3-x-yCexReyAl5O12，其中Re選自鋱、釓、镥、銪中的一種，x＝0.02~0.1，y＝0~1.5。
7.根據(jù)權利要求1的共沉淀制備鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉的方法，其特征是，所述的混合溶液，在攪拌的條件下滴加到復合沉淀劑溶液中，滴加速度1~3ml/l。
8.根據(jù)權利要求7的共沉淀制備鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉的方法，其特征是，所述的攪拌，其速度500~1000r/min。
9.根據(jù)權利要求1的共沉淀制備鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉的方法，其特征是，所述的煅燒，前軀體在弱還原氣體環(huán)境中進行兩階段煅燒，第一階煅燒在500~700℃溫度下進行1-3小時，第二階段煅燒在900~1200℃溫度下進行1-3小時。
10.根據(jù)權利要求1或者9的共沉淀制備鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉的方法，其特征是，所述的弱還原氣體，采用氫氣。
全文摘要
一種共沉淀制備鈰激活釔鋁石榴石超細熒光粉的方法，步驟為將硝酸鋁用去離子水溶解，配成溶液，用硝酸溶解稀土氧化物，配制成稀土溶液，多種稀土元素組成的石榴石化學式為Y
文檔編號C09K11/77GK1718669SQ200510027728
公開日2006年1月11日 申請日期2005年7月14日 優(yōu)先權日2005年7月14日
發(fā)明者劉河洲, 常耀輝, 張凱, 胡文彬, 孫康 申請人:上海交通大學