用于光電-Fenton處理系統(tǒng)的多孔膜陰極及其制備工藝的制作方法
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種用于光電-Fenton處理系統(tǒng)的多孔膜陰極及其制備工藝。將石墨粉前處理得到后物質(zhì)B，物質(zhì)B再經(jīng)過(guò)KNO3水溶液、壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、乙醇、叔丁醇和聚四氟乙烯乳液處理后得到膏狀物A；將膏狀物A涂抹在處理后的鎳網(wǎng)一側(cè)經(jīng)擠壓處理得到物質(zhì)E；制備溶液C；將物質(zhì)B、KNO3水溶液、壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、乙醚、甲醇、二乙基蒽醌、溶液C和聚四氟乙烯乳液制備成膏狀物B；將膏狀物B涂抹在物質(zhì)E的另一側(cè)再經(jīng)擠壓、煅燒、冷卻后即可得到用于光電-Fenton處理系統(tǒng)的多孔膜陰極。
【專利說(shuō)明】用于光電-Fenton處理系統(tǒng)的多孔膜陰極及其制備工藝

【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明屬于電催化氧還原的化學(xué)修飾電極【技術(shù)領(lǐng)域】，特別涉及一種用于光電-Fenton處理系統(tǒng)的多孔膜陰極及其制備工藝。

【背景技術(shù)】
[0002]近年來(lái)，利用電化學(xué)方法處理難降解有機(jī)廢水逐漸被人們所重視，其中雙氧水因其無(wú)毒、無(wú)殘留的特點(diǎn)而倍受關(guān)注。雙氧水可進(jìn)一步與Fe2+發(fā)生芬頓(Fenton)反應(yīng)，轉(zhuǎn)化為強(qiáng)氧化劑羥基自由基(.0H)，可以大大提高污染物的去除率。目前在水處理技術(shù)中采用的雙氧水外加方式不僅增加了廢水處理的運(yùn)輸成本，而且由于雙氧水易分解，使其活性降低，因此如何現(xiàn)場(chǎng)制備雙氧水成為研究的熱點(diǎn)。國(guó)內(nèi)外許多學(xué)者對(duì)如何利用電化學(xué)方法產(chǎn)生雙氧水進(jìn)行了研究，目前這方面的研究主要集中在新型陰極材料的探索，有很多研究集中在修飾陰極材料以提高其氧還原催化性能，以產(chǎn)生更多的雙氧水。要獲得較高雙氧水的產(chǎn)率，需要選擇合適的電極，增加氧氣向電極表面?zhèn)髻|(zhì)，同時(shí)電極要對(duì)氧還原反應(yīng)具有很好的催化活性，并且能很好的抑制氧氣的4電子還原并促進(jìn)生成過(guò)氧化氫的2電子還原。這些因素主要取決于電極材料的性能及陰極的結(jié)構(gòu)組成，因此開發(fā)合適的陰極材料是提高過(guò)氧化氫產(chǎn)率的關(guān)鍵。由于多孔膜陰極具有反應(yīng)表面積大、吸附和傳質(zhì)條件好等優(yōu)點(diǎn)，因此其能在相對(duì)較低的電極極化下利用大的電極活性內(nèi)表面達(dá)到較高的表觀電流密度，從而獲得高的過(guò)氧化氫產(chǎn)率。目前還缺少多孔膜陰極及其制備方法等方面的研究。


【發(fā)明內(nèi)容】

[0003]本發(fā)明的目的提供一種用于光電-Fenton處理系統(tǒng)的多孔膜陰極及其制備工藝。其具體步驟如下:
[0004](I)取6.5g石墨粉加入500mL燒杯中，加入10mL去離子水并煮沸2h，除去上層雜質(zhì)并真空抽濾，將抽濾后的石墨粉放入95°C烘箱中干燥12h，得到物質(zhì)A ；
[0005](2)將物質(zhì)A放入500mL燒杯中，向燒杯中加入10mL濃度為0.45mol/L的HC1，攪拌6h后放入95°C烘箱中干燥24h，得到物質(zhì)B ；
[0006](3)將面積為16cm2正方形鎳網(wǎng)放入500mL燒杯中，加入10mL去離子水并煮沸l(wèi)h，取出鎳網(wǎng)用250mL去離子水清洗，將清洗后的鎳網(wǎng)放入500mL燒杯中，加入10mL濃度為0.lmol/L的鹽酸溶液浸泡0.5h,然后取出鎳網(wǎng)用250mL去離子水沖洗,晾干后得到物質(zhì)C ；
[0007](4)將4.5g物質(zhì)B放入500mL燒杯中，然后加入1mL濃度為4.5mol/L的KCl水溶液、8.5mL質(zhì)量百分比濃度為30%的壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、40mL乙醇、35mL叔丁醇，在100r/min條件下攪拌1min,然后加入7.5mL質(zhì)量百分比濃度為70%的聚四氟乙烯乳液，在100r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液A，將溶液A放入95°C恒溫水浴鍋中，至溶液呈膏狀，得到膏狀物A ；
[0008](5)將膏狀物A涂抹在物質(zhì)C的一側(cè)得到物質(zhì)D，將物質(zhì)D放于壓片機(jī)上，在壓力為2t條件下保壓lmin,得到物質(zhì)E ；
[0009](6)將5.30g FeCl3溶解于35mL乙二醇中，在1000r/min攪拌條件下加入5.28gNaAc并攪拌30min，得到混合溶液B ；
[0010](7)將混合溶液B轉(zhuǎn)移到容積為55mL的高壓消解罐中，加熱至200°C并保溫反應(yīng)10h，得到固體產(chǎn)物M;
[0011](8)將固體產(chǎn)物M在轉(zhuǎn)速為6000r/min條件下進(jìn)行離心分離，然后用15mL去離子水洗滌，重復(fù)洗滌兩遍，用20mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為95%的乙醇洗滌一遍，置于60°C條件下干燥4h，得到顆粒N ；
[0012](9)將20mg顆粒N加入250mL錐形瓶中，再加入1.16g聚乙烯吡咯烷酮和10mL去離子水，超聲震蕩lOmin，加入1.0OmL質(zhì)量濃度為0.02g/mL的HAuCl4溶液，繼續(xù)超聲震蕩 5min ；
[0013](10)向步驟(9)處理后的錐形瓶中加入2.0OmL重量百分比為I %的檸檬酸鈉溶液，在40°C條件下震蕩反應(yīng)30min,在6000r/min條件下離心15min,去除上清液,然后用15mL去離子水洗滌，重復(fù)洗滌兩遍，在20°C條件下干燥24h后獲得固體產(chǎn)物P ；
[0014](11)將5.0Og固體產(chǎn)物P、2.0Og十二烷基苯磺酸鈉、50mL去離子水加入150mL錐形瓶中，在1000r/min條件下攪拌1min,得到溶液C ；
[0015](12)將1.2g物質(zhì)B放入500mL燒杯中，然后加入5.5mL濃度為4.5mol/L的KNO3水溶液、4.5mL質(zhì)量百分比濃度為35%的壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、45mL乙醚、35mL甲醇、
3.0g 二乙基蒽醌、5mL溶液C,在100r/min條件下攪拌1min,然后加入2.5mL質(zhì)量百分比濃度為75%的聚四氟乙烯乳液，在100r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液D，將溶液D放入80°C恒溫水浴鍋中，至溶液呈膏狀，得到膏狀物B ；
[0016](13)將膏狀物B涂抹在物質(zhì)E的另一側(cè)得到物質(zhì)F，將物質(zhì)F放于壓片機(jī)上，在壓力為2t條件下保壓lmin,得到物質(zhì)G ；
[0017](14)將物質(zhì)G放入300°C馬弗爐中煅燒lh，然后放在熱壓機(jī)中，在溫度為350°C，壓力為lot的條件下保壓lmin，冷卻后即可得到用于光電-Fenton處理系統(tǒng)的多孔膜陰極。
[0018]本發(fā)明的有益效果是，制得的用于光電-Fenton處理系統(tǒng)的多孔膜陰極氧還原催化性能高，且電極壽命長(zhǎng)。

【具體實(shí)施方式】
[0019]本發(fā)明提供一種用于光電-Fenton處理系統(tǒng)的多孔膜陰極及其制備工藝，下面通過(guò)一個(gè)實(shí)例來(lái)說(shuō)明其實(shí)施過(guò)程。
[0020]實(shí)施例1.
[0021]取6.5g石墨粉加入500mL燒杯中，加入10mL去離子水并煮沸2h，除去上層雜質(zhì)并真空抽濾，將抽濾后的石墨粉放入95°C烘箱中干燥12h，得到物質(zhì)A ;將物質(zhì)A放入500mL燒杯中，向燒杯中加入10mL濃度為0.45mol/L的HCl，攪拌6h后放入95°C烘箱中干燥24h，得到物質(zhì)B ；
[0022]將面積為16cm2正方形鎳網(wǎng)放入500mL燒杯中，加入10mL去離子水并煮沸l(wèi)h，取出鎳網(wǎng)用250mL去離子水清洗，將清洗后的鎳網(wǎng)放入500mL燒杯中，加入10mL濃度為
0.lmol/L的鹽酸溶液浸泡0.5h，然后取出鎳網(wǎng)用250mL去離子水沖洗，晾干后得到物質(zhì)C ；
[0023]將4.5g物質(zhì)B放入500mL燒杯中，然后加入1mL濃度為4.5mol/L的KCl水溶液、8.5mL質(zhì)量百分比濃度為30%的壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、40mL乙醇、35mL叔丁醇，在100r/min條件下攪拌1min,然后加入7.5mL質(zhì)量百分比濃度為70%的聚四氟乙烯乳液,在100r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液A，將溶液A放入95°C恒溫水浴鍋中，至溶液呈膏狀，得到膏狀物A ；
[0024]將膏狀物A涂抹在物質(zhì)C的一側(cè)得到物質(zhì)D，將物質(zhì)D放于壓片機(jī)上，在壓力為2t條件下保壓lmin,得到物質(zhì)E ；
[0025]將5.30g FeCl3溶解于35mL乙二醇中，在1000r/min攪拌條件下加入5.28g NaAc并攪拌30min，得到混合溶液B ；
[0026]將混合溶液B轉(zhuǎn)移到容積為55mL的高壓消解罐中，加熱至200°C并保溫反應(yīng)10h，得到固體產(chǎn)物Μ;
[0027]將固體產(chǎn)物M在轉(zhuǎn)速為6000r/min條件下進(jìn)行離心分離，然后用15mL去離子水洗滌，重復(fù)洗滌兩遍，用20mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為95%的乙醇洗滌一遍，置于60°C條件下干燥4h，得到顆粒N ；
[0028]將20mg顆粒N加入250mL錐形瓶中，再加入1.16g聚乙烯吡咯烷酮和10mL去離子水，超聲震蕩lOmin，加入1.0OmL質(zhì)量濃度為0.02g/mL的HAuCl4溶液，繼續(xù)超聲震蕩5min ;向錐形瓶中加入2.0OmL重量百分比為1%的檸檬酸鈉溶液,在40°C條件下震蕩反應(yīng)30min,在6000r/min條件下離心15min,去除上清液,然后用15mL去離子水洗漆,重復(fù)洗漆兩遍，在20°C條件下干燥24h后獲得固體產(chǎn)物P ；
[0029]將5.0Og固體產(chǎn)物P、2.0Og十二烷基苯磺酸鈉、50mL去離子水加入150mL錐形瓶中，在1000r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液C ；
[0030]將1.2g物質(zhì)B放入500mL燒杯中，然后加入5.5mL濃度為4.5mol/L的KNO3水溶液、4.5mL質(zhì)量百分比濃度為35%的壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、45mL乙醚、35mL甲醇、3.0g二乙基蒽醌、5mL溶液C,在100r/min條件下攪拌1min,然后加入2.5mL質(zhì)量百分比濃度為75%的聚四氟乙烯乳液，在100r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液D，將溶液D放入80°C恒溫水浴鍋中，至溶液呈膏狀，得到膏狀物B ;
[0031]將膏狀物B涂抹在物質(zhì)E的另一側(cè)得到物質(zhì)F，將物質(zhì)F放于壓片機(jī)上，在壓力為2t條件下保壓lmin,得到物質(zhì)G ；
[0032]將物質(zhì)G放入300°C馬弗爐中煅燒Ih，然后放在熱壓機(jī)中，在溫度為350°C，壓力為1t的條件下保壓lmin，冷卻后即可得到用于光電-Fenton處理系統(tǒng)的多孔膜陰極。
[0033]下面是運(yùn)用本發(fā)明方法制得的用于光電-Fenton處理系統(tǒng)的多孔膜陰極對(duì)三氯異氰尿酸廢水進(jìn)行處理實(shí)驗(yàn)，進(jìn)一步說(shuō)明本發(fā)明。
[0034]運(yùn)用本發(fā)明方法制得的多孔膜陰極對(duì)三氯異氰尿酸廢水進(jìn)行處理實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明該電極能夠高效去除三氯異氰尿酸廢水中的COD:當(dāng)進(jìn)水中COD為1243mg/L時(shí)，以多孔膜陰極為陰極，PH為3.5，電壓為15V，處理時(shí)間為180min，在紫外光照射條件下，加入Fe2+作為催化劑，處理后COD為53mg/L，處理效率達(dá)到95.74%。
【權(quán)利要求】
1.一種用于光電-Fenton處理系統(tǒng)的多孔膜陰極及其制備工藝，其特征在于，該工藝的具體步驟如下: (1)取6.5g石墨粉加入500mL燒杯中，加入10mL去離子水并煮沸2h，除去上層雜質(zhì)并真空抽濾，將抽濾后的石墨粉放入95°C烘箱中干燥12h，得到物質(zhì)A ； (2)將物質(zhì)A放入500mL燒杯中，向燒杯中加入10mL濃度為0.45mol/L的HCl，攪拌6h后放入95°C烘箱中干燥24h，得到物質(zhì)B ； (3)將面積為16cm2正方形鎳網(wǎng)放入500mL燒杯中，加入10mL去離子水并煮沸Ih,取出鎳網(wǎng)用250mL去離子水清洗，將清洗后的鎳網(wǎng)放入500mL燒杯中，加入10mL濃度為.0.lmol/L的鹽酸溶液浸泡0.5h，然后取出鎳網(wǎng)用250mL去離子水沖洗，晾干后得到物質(zhì)C ； (4)將4.5g物質(zhì)B放入500mL燒杯中，然后加入1mL濃度為4.5mol/L的KCl水溶液、8.5mL質(zhì)量百分比濃度為30%的壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、40mL乙醇、35mL叔丁醇，在.100r/min條件下攪拌1min,然后加入7.5mL質(zhì)量百分比濃度為70%的聚四氟乙烯乳液,在.100r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液A，將溶液A放入95°C恒溫水浴鍋中，至溶液呈膏狀，得到膏狀物A ； (5)將膏狀物A涂抹在物質(zhì)C的一側(cè)得到物質(zhì)D，將物質(zhì)D放于壓片機(jī)上，在壓力為2t條件下保壓Imin,得到物質(zhì)E ； (6)將5.30g FeCl3溶解于35mL乙二醇中，在1000r/min攪拌條件下加入5.28g NaAc并攪拌30min，得到混合溶液B ； (7)將混合溶液B轉(zhuǎn)移到容積 為55mL的高壓消解罐中，加熱至200°C并保溫反應(yīng)10h，得到固體產(chǎn)物Μ; (8)將固體產(chǎn)物M在轉(zhuǎn)速為6000r/min條件下進(jìn)行離心分離，然后用15mL去離子水洗滌，重復(fù)洗滌兩遍，用20mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為95%的乙醇洗滌一遍，置于60°C條件下干燥4h，得到顆粒N ； (9)將20mg顆粒N加入250mL錐形瓶中，再加入1.16g聚乙烯吡咯烷酮和10mL去離子水，超聲震蕩lOmin，加入1.0OmL質(zhì)量濃度為0.02g/mL的HAuCl4溶液，繼續(xù)超聲震蕩.5min ； (10)向步驟(9)處理后的錐形瓶中加入2.0OmL重量百分比為1%的檸檬酸鈉溶液，在.40°C條件下震蕩反應(yīng)30min,在6000r/min條件下離心15min,去除上清液,然后用15mL去離子水洗滌，重復(fù)洗滌兩遍，在20°C條件下干燥24h后獲得固體產(chǎn)物P ； (11)將5.0Og固體產(chǎn)物P、2.0Og十二烷基苯磺酸鈉、50mL去離子水加入150mL錐形瓶中，在1000r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液C ； (12)將1.2g物質(zhì)B放入500mL燒杯中，然后加入5.5mL濃度為4.5mol/L的KNO3水溶液、4.5mL質(zhì)量百分比濃度為35%的壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、45mL乙醚、35mL甲醇、3.0g二乙基蒽醌、5mL溶液C,在100r/min條件下攪拌1min,然后加入2.5mL質(zhì)量百分比濃度為.75%的聚四氟乙烯乳液，在100r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液D，將溶液D放入80°C恒溫水浴鍋中，至溶液呈膏狀，得到膏狀物B ; (13)將膏狀物B涂抹在物質(zhì)E的另一側(cè)得到物質(zhì)F，將物質(zhì)F放于壓片機(jī)上，在壓力為.2t條件下保壓Imin,得到物質(zhì)G ； (14)將物質(zhì)G放入300°C馬弗爐中煅燒lh，然后放在熱壓機(jī)中，在溫度為350°C，壓力為10t的條件 下保壓lmin，冷卻后即可得到用于光電-Fenton處理系統(tǒng)的多孔膜陰極。
【文檔編號(hào)】C02F1/461GK104071866SQ201410281461
【公開日】2014年10月1日 申請(qǐng)日期:2014年6月23日 優(yōu)先權(quán)日:2014年6月23日
【發(fā)明者】丁愛中, 謝恩, 豆俊峰, 鄭蕾, 許新宜 申請(qǐng)人:北京師范大學(xué)