專利名稱：：降低氣體中氮氧化物含量的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
：本發(fā)明涉及降低氣體中氮氧化物含量的方法。
背景技術(shù)：
：在許多工藝，例如燃燒工藝中，或在硝酸的工業(yè)生產(chǎn)中，產(chǎn)生載有一氧化氮N0、二氧化氮N02(合稱為N0X)和一氧化二氮N20的廢氣。NO和冊2以及N20都已知為具有生態(tài)毒性關(guān)聯(lián)性的化合物(酸雨，煙霧形成，同溫層臭氧的分解)。由于環(huán)境保護的原因，為此迫切需要能夠消除一氧化二氮排放連同NOx排放的技術(shù)解決方案。除了N20為一方面和NOx為另一方面的單獨消除以外，也已經(jīng)提出用于消除這些氮氧化物的聯(lián)合方法。WO-A-00/48715公開了一種方法，其中將含N0X和N20的廢氣在200-600。C的溫度下在P型鐵沸石催化劑上方導過?；贜Ox和N20的總量以0.7-1.4的數(shù)量比例向廢氣中加入氨。氨在此充當NOx和N20兩者的還原劑。WO-A-03/84646/^開了一種方法，其中將含N(^和N20的氣體與含氮的還原劑摻混，該含氮還原劑數(shù)量與至少為NO,完全還原所需的量相同，另外將烴、一氧化碳和/或氫氣加入到氣體中以還原N20，然后將該混合物引入在最高至450°C的溫度下的至少一個含有一種或多種負載有鐵的沸石的反應(yīng)區(qū)中。WO-A-01/51，181公開了除去NO,和N20的方法，其中使工藝氣體或廢氣通過含有負載有鐵的沸石作為催化劑的兩個反應(yīng)區(qū)。其中在第一反應(yīng)區(qū)中，將N20催化分解成氮和氧，在第一和第二反應(yīng)區(qū)之間向氣體混合物中加入氨而且在第二還原區(qū)中通過與氨反應(yīng)使N0X化學還原。由于還原劑僅用于N0x的還原，因此該方法采用比較少量的氨操作。從WO-A-01/51,181中已知的方法的進一步發(fā)展在W0-A-03/105,998中得到公開。這里，將工藝氣體或廢氣在升高的壓力下導引通過含有負載有鐵的沸石作為催化劑的兩個反應(yīng)區(qū)。然而，在第一反應(yīng)區(qū)中將最大90%的在氣體中存在的N20催化分解成氮和氧。隨后在第一和第二反應(yīng)區(qū)之間向氣體混合物中加入用于N0x的還原劑，以使得NO,在第二反應(yīng)區(qū)中還原。另外，來自笫一階段殘留的&0在該笫二階段中至少部分地分解成氮和氧。同樣在該方法中，僅僅向氣體混合物中加入為NOx還原所需的還原劑用量。上述消除N0x和N20的兩階段方法具有的優(yōu)點在于，不必須使用還原劑用于N20的催化分解。來自工業(yè)過程的廢氣可能包含相當大量的N20。例如，來自硝酸工藝的廢氣通常包含比NOx顯著更大量的N20。從還原劑消耗的觀點來看，這些用于分解N20的兩階段方法這樣是非常經(jīng)濟的。然而，這些方法的缺點在于，N20的催化分解是一級反應(yīng)。結(jié)果是，在對經(jīng)過處理的廢氣的純度或N20的分解程度提出高要求時，催化劑需求呈指數(shù)上升而且不得不使用非常大量的催化劑。在通過化學還原引起氮氧化物即NO,和N20的含量降低的方法，例如從WO-A-00/48,715或WO-A-03/84，646中已知的方法的情況下，催化劑用量對分解速率所施加的限制只是具有次要的重要性。與兩階段方法相比，NOx和N20的共同還原具有的優(yōu)點在于，恰好用于高的N20脫除率所需的催化劑體積可以顯著更小，因為N20還原在寬的溫度范圍內(nèi)并非呈指數(shù)地取決于催化劑體積，而是基本上僅受所加入的還原劑用量影響。然而，缺點在于需要相應(yīng)大量的還原劑以消除氮氧化物特別是仏0的含量。
發(fā)明內(nèi)容采用本發(fā)明結(jié)合了上述一階段和兩階段方法的優(yōu)點，而它們的缺點并未起作用?，F(xiàn)在已經(jīng)驚奇地發(fā)現(xiàn)，當在離開第一階段后向氣體混合物中除了加入N0x的還原劑外還加入N20的還原劑，以使得在第二階段中除了N0x的化學還原以外還進行N20的化學還原時，從WO-A-03/105，998中已知的方法的有效性和經(jīng)濟性可以再次顯著地提高。本發(fā)明的目的在于提供一種簡單但是經(jīng)濟的方法，其提供N0X脫除和N20脫除兩者的良好轉(zhuǎn)化率且同時采用最小的操作和投資成本。本發(fā)明的方法的突出之處是需要特別少量的催化劑，同時滿足對在處理后的氣體混合物的純度方面的高要求以及采用較低的還原劑消耗。該目的通過本發(fā)明的方法來實現(xiàn)。本發(fā)明提供減少氣體中，特別是工藝氣體和廢氣中的N0x和N20含量的方法，其包括以下步驟a)將含N20和NOx的氣體導引通過兩個催化劑床上方，所述兩個催化劑床中第一催化劑床包含用于N20分解成氮和氧的催化劑以及第二催化劑床包含用于NOx和N20與還原劑進行化學還原的催化劑，b)選擇第一催化劑床中的溫度、壓力和空速，以使得基于第一催化劑床入口處的&0含量計，該催化劑床中發(fā)生的氣體中&0含量的降低最高為95%,和c)在第一和第二催化劑床之間加入NO,的還原劑和N20的還原劑，其加入量足以化學脫除全部的N0X以及基于第二催化劑床入口處的仏0含量計至少50%的N20。第一催化劑床中的N20脫除僅僅通過催化分解成氮和氧來進行，而第二催化劑床中的N20含量的降低主要由還原劑引起。這樣，本發(fā)明方法中N20含量降低的控制由于N20還原劑的加入而與從WO-A-03/105，998中已知的方法不同的方式進行，使得除了NOx的脫除以外還進行N力的化學還原。由于化0脫除用還原劑的使用，比較少量催化劑的使用成為可能。還可以通過在預先給定的操作參數(shù)如氣體的溫度、壓力和體積流量下減少該階段中待脫除的N20的百分比并且相應(yīng)提高在第二階段中待脫除的N20的百分比，而減少第一催化劑床中的催化劑的量。因而本發(fā)明的方法使得可能在低的操作溫度下和在經(jīng)濟的空速下，在較少量的還原劑存在下進行N20和NOx含量的降低而且同時實現(xiàn)非常高的N20和N0x的脫除率。在廢氣來自硝酸設(shè)備的情況下，本發(fā)明方法中離開第一催化劑床之后N20含量優(yōu)選高于50ppm，特別優(yōu)選高于100ppm和特別是高于150ppm。第一催化劑床中完成第一催化劑床開始處存在的N20含量的降低最高為95%,優(yōu)選最高為90%，特別是50-90°/。，特別優(yōu)選70-90%。在離開第一催化劑床之后，將所述含N20和NOx的氣體與NO,的還原劑和N20的還原劑混合。它們可以是相同化合物，例如氨，或者它們可以是不同的化合物，例如氨和烴。還原劑的加入可以在緊鄰位于第一催化劑床下游的位置進行，或者還原劑可以在不同位置輸入，即可以將第二催化劑床劃分成N(X還原區(qū)和下游的&0還原區(qū)。在第二催化劑床中，除了完成NOx的完全脫除，另外還完成第二催化劑床開始處存在的&0含量降低至少50%,優(yōu)選至少70%。對本說明書而言，NOx的完全脫除是指氣體混合物中N0x比例減少直至小于20ppm的殘余含量，優(yōu)選小于10ppm，特別優(yōu)選小于5ppm和非常特別優(yōu)選小于lppm。根據(jù)本發(fā)明，其中僅除去N20的第一催化劑床中的氣流溫度以及其中除去N20和NOx的第二催化劑床中的氣流溫度低于50(TC，優(yōu)選為300-450。C和非常特別優(yōu)選為350-450°C。進入第二催化劑床時的溫度優(yōu)選與第一催化劑床出口處的溫度一致。在催化劑床在空間上分隔開的情況下，可以通過熱量的引出或?qū)攵{(diào)節(jié)第二催化劑床的溫度或進入它的氣流的溫度，以使得它低于或高于第一催化劑床的溫度。單個催化劑床的溫度可以有利地作為在催化劑床入口和出口處氣流溫度的算術(shù)平均值而確定。在此與選擇的空速同樣地，操作溫度的選擇由所需的N20脫除程度確定。選擇第一催化劑床中的壓力、溫度、體積流量和催化劑量，以使得最高95%,優(yōu)選最高90%,特別是50-90%以及非常特別優(yōu)選70-90%的第一催化劑床開始處存在的N20在那里進行分解。選擇第二催化劑床中的還原劑或還原劑混合物的用量、壓力、溫度、體積流量和催化劑量，以使得除了N0x的完全還原以外，由化學還原引起的氣體中N20含量進一步降低基于第二催化劑床入口處的N20含量計至少50%。通常在1-50巴的壓力下，優(yōu)選在至少2巴，特別是至少3巴，非常特別優(yōu)選4-25巴的升高的壓力下進行本發(fā)明的方法，其中較高的操作壓力減少還原劑的消耗和副產(chǎn)物的形成。對本說明書而言，術(shù)語"空速"是指每小時氣體混合物的體積比例(在Q。C和1.014巴絕對壓力(bara)下測定)除以催化劑體積比例所得的商。因而可以通過氣體的體積流量和/或通過催化劑的用量調(diào)節(jié)空速。通常將載有氮氧化物的氣體以基于兩個催化劑床的加和催化劑體積計200-200，OOOh1，優(yōu)選5，000-100，OOOh—、特別是5，000-50,000h—1的空速在催化劑上方導引通過。可以用作本發(fā)明意義上的還原劑的是對于NOx或N,0的還原顯示高活性的那些物質(zhì)。適合的還原劑的實例為含氮還原劑、烴、一氧化碳、氫氣或含有兩種或更多種這些化合物的混合物。作為含氮還原劑，可以考慮任何化合物，只要它們能夠還原N0X和/或N20。這類還原劑的實例為氮的氫化合物如氮烷，氮烷的羥基衍生物，以及胺，將，氨基甲酸鹽，脲或脲衍生物。氮烷的實例是肼以及非常特別是氨。氮烷的羥基衍生物的實例是羥基胺。胺的實例是脂族伯胺，如甲胺。氨基甲酸鹽的實例是氨基甲酸銨。脲衍生物的例子是N，N，-取代的脲，如N，N，-二甲基脲。優(yōu)選以水溶液的形式使用脲和脲衍生物。烴的實例是曱烷、乙烷、乙烯、丙烷、丙烯、丁烷或異丁烷或含烴的混合物，如天然氣或合成氣。特別優(yōu)選氨，或在引入時釋放氨的物質(zhì)，如脲或氨基甲酸銨。作為NOx的還原劑和作為N20的還原劑，優(yōu)選使用含氮還原劑，特別是氨。進一步優(yōu)選的組合是作為N0x還原劑的氨和作為N20還原劑的烴。在本發(fā)明的方法中，加入的還原劑量顯著大于在選定的反應(yīng)條件(壓力、溫度、空速)下對于N0x還原所需要的量。還原劑以N0x和至少50%的第二催化劑床中剩余的N力部分的完全還原所需的量加入。為此所需的還原劑的量取決于還原劑的類型以及可以借助于常規(guī)試驗由本領(lǐng)域技術(shù)人員確定。在氨作為N0x還原劑的情況下，每摩爾份額的N0x使用0.9-2.5,優(yōu)選0.9-1.4，特別優(yōu)選1.O-l.2摩爾份額的氨。在氨作為N20還原劑的情況下，每摩爾份額待脫除的N20使用0.5-2.0，優(yōu)選0.8-L8摩爾份額的氨。當烴如甲烷或丙烷用作N20的還原劑時，所需的量大約是0.2-1摩爾烴/1摩爾待還原的N20。優(yōu)選用量為0.2-0.7摩爾烴/1摩爾待還原的N20,特別是O.2-0.5摩爾烴/l摩爾待還原的N20。為了本發(fā)明的目的，可以自由設(shè)計將還原劑引入待處理的氣流中的方式，只要該引入沿料流方向在第二催化劑床的上游進行即可。例如它可以在第二催化劑床容器的上游的輸入管線中或剛好在該催化劑床上游進行?？梢詫⑦€原劑以氣體形式或以在待處理的氣流中蒸發(fā)的液體或水溶液形式引入。借助于通向用于待純化的氣流和送入的還原劑的混合器的合適裝置，如適當?shù)膲毫﹂y或適當配置的噴嘴進行給料。當對于NOx和N20使用不同的還原劑時，可以單獨地或一起輸入并導引入待純化的氣體中。在第一催化劑床中，使用促進N20分解成氮和氧的催化劑。這些催化劑本身是已知的而且可以使用多種多樣的物質(zhì)類別。對此的實例是負栽有金屬的沸石催化劑，例如負載有銅的或者特別是負載有鐵的沸石催化劑，貴金屬催化劑或過渡金屬氧化物催化劑，例如含氧化鈷的催化劑。適合的催化劑的實例尤其在以下得到描述Kapteijn等人，Appl.Cat.B:Environmental9(1996)，25-64;US-A-5，171，553;Actesdu2UmeCongr6sInternationalsurlaCatalyse,Technip，Paris1961,1937-1953;以及WO-A-01/58,570。當負載有鐵的沸石催化劑在第一催化劑床中用于純N20分解時，仍然存在于氣體中的NOx如預期的那樣借助于活化作用促進所需的N20分解，所述活化作用如K6gel等人在Catal.Comm.2(2001)273-6中對于不同的N20/N0x比例描述的那樣。在第二催化劑床中，使用促進N0x和/或N20與還原劑的化學反應(yīng)的催化劑。這些催化劑同樣是本身已知的而且同樣可以使用多種多樣的物質(zhì)類別。對此的實例是負載金屬的沸石催化劑，例如負載有銅或鈷的沸石催化劑或者特別是負載有鐵的沸石催化劑，或貴金屬催化劑或用于SCR工藝(選擇性催化還原)中的催化劑。優(yōu)選在第二催化劑床中使用含鐵的沸石，特別優(yōu)選在第一和第二催化劑床中使用含鐵的沸石。它們可以是在各自催化劑床中的不同催化劑或可以是相同的催化劑。選包含〉50wt。/。，特別是〉70wt。/。的一種或多種負載有鐵的沸石。例如，根據(jù)本發(fā)明使用的催化劑中可以除了包含F(xiàn)e-ZSM-5沸石以外還包含另外的含鐵沸石，例如FER型的含鐵沸石。此外，根據(jù)本發(fā)明使用的催化劑可以包含本領(lǐng)域技術(shù)人員已知的其他添加劑如粘結(jié)劑。根據(jù)本發(fā)明使用的催化劑非常特別優(yōu)選地基于通過固態(tài)離子交換向其中引入鐵的沸石。為此目的，市售銨沸石(如NH廣ZSM-5)和適當?shù)蔫F鹽(如FeS04x7H20)通常用作原料并將其在室溫下在球磨機中以機械方式彼此充分混合(Turek等人；Appl.Catal.184，(1999)249-256;EP-A-O955080)。隨后在箱式爐中在空氣中以及在400-600。C的溫度下煅燒所得的催化劑粉末。在煅燒之后，將含鐵的沸石在蒸餾水中充分洗滌，并在濾出沸石后干燥。最后向如此獲得的含鐵沸石中摻入合適的粘結(jié)劑并混合，而且例如擠出以形成圓柱形催化劑成型體。合適的粘結(jié)劑是所有通常使用的粘結(jié)劑，最常用的粘結(jié)劑在此是珪酸鋁如高呤土。優(yōu)選使用的沸石的鐵含量在此基于沸石的質(zhì)量可以是最多至25%,但是優(yōu)選Q.1-10%。在本發(fā)明方法的第一催化劑床中，非常特別優(yōu)選使用MFI和/或FER型的負載有鐵的沸石，特別是負載有鐵的ZSM-5沸石。在本發(fā)明方法的第二催化劑床中，非常特別優(yōu)選使用MFI、BEA、FER、M0R、FAU和/或MEL型的負載有鐵的沸石，特別是MFI和/或BEA型的負載有鐵的沸石，非常特別優(yōu)選負載有鐵的ZSM-5沸石。本發(fā)明的方法中還包括使用其中一部分晶格鋁已經(jīng)由一種或多種元素同晶取代，例如由一種或多種選自如下的元素置換的這些沸石B、Be、Ga、Fe、Cr、V、As、Sb和Bi。同樣包括使用其中晶格硅由一種或多種元素同晶取代，例如由一種或多種選自Ge、Ti、Zr和Hf的元素置換的沸石。根據(jù)本發(fā)明優(yōu)選使用的沸石的構(gòu)型或結(jié)構(gòu)的確切細節(jié)在如下文獻中給出AtlasofZeoliteStructureTypes(沸石結(jié)構(gòu)類型圖集)，Elsevier,第4修正版，1996，其在此明確引入作為參考。本發(fā)明的方法中非常特別優(yōu)選使用以水蒸汽處理過的以上定義的沸石催化劑("汽蒸"催化劑)。這樣的處理使沸石的晶格脫鋁；這種處理是本領(lǐng)域技術(shù)人員自身已知的。在本發(fā)明的方法中這些水熱處理過的沸石催化劑令人驚奇地顯示特別高的活性。優(yōu)選使用已經(jīng)負載有鐵并且其中晶格外鋁與晶格鋁的比例是至少1:2，優(yōu)選1:2-20:1的經(jīng)過水熱處理的沸石催化劑。反應(yīng)氣體的含水量優(yōu)選<25體積％，特別是<15體積％。一般優(yōu)選低含水量。一般情況下，由于較高的含水量會使得需要較高的操作溫度，因此優(yōu)選相對低的水濃度。根據(jù)所用的沸石類型和操作時間而定，這可能超過催化劑的水熱穩(wěn)定性極限并因此應(yīng)適應(yīng)于各自選擇的特定情況。另外應(yīng)當盡可能地使反應(yīng)氣體中的C02和本領(lǐng)域技術(shù)人員已知的其它失活作用成分的存在減到最低限度，因為它們會對N20脫除具有不利作用。由于根據(jù)本發(fā)明使用的催化劑具有相應(yīng)的選擇性，該選擇性抑制氣態(tài)還原劑如NH3,與02在〈500。C的溫度下反應(yīng)，因此本發(fā)明的方法也在02存在下操作。在選擇反應(yīng)區(qū)的合適操作溫度方面必須考慮所有這些影響因素以及所選擇的催化劑負荷，即空速。本發(fā)明的方法可以特別在硝酸生產(chǎn)中、在發(fā)電站的廢氣方面或在燃氣渦輪機方面使用。這些工藝中產(chǎn)生包含氮氧化物的工藝氣體和廢氣，借助于此處闡明的方法可以將所述工藝氣體和廢氣便宜地脫氮。為了本發(fā)明的目的，可以自由設(shè)計催化劑床的結(jié)構(gòu)形式。例如可以將所述一種催化劑或多種催化劑布置在氣體沿軸向流經(jīng)或優(yōu)選沿徑向流經(jīng)的催化劑床中，該催化劑床放置在一個或多個容器中。具體實施例方式通過以下的實施例說明本發(fā)明的方法。所用的催化劑是負載有鐵的ZSM-5沸石。該Fe-ZSM-5催化劑通過固態(tài)離子交換以市售的銨形式的沸石(ALSI-PENTA，SM27)為原料制成。關(guān)于該制備的詳細信息可以在以下文獻找到M.Rauscher，K.Kesore,R.Mfinnig,W.Schwieger,A.Tifiler，T.Turek:"PreparationofhighlyactiveFe-ZSM-5catalystthroughsolidstateionexchangeforthecatalyticdecompositionofN20，，(通過固態(tài)離子交換制備用于催化分解化0的高活性Fe-ZSM-5催化劑)，Appl.Catal.184(1999)249-256。在823K下在空氣中煅燒該催化劑粉末6小時，洗滌并在383K下干燥過夜。加入適當?shù)恼辰Y(jié)劑之后，將它們擠出以獲得圓柱形催化劑成型體。在實施例1和3中，作為用于降低NOx和&0含量的設(shè)備使用兩個管式反應(yīng)器，該兩個反應(yīng)器串聯(lián)連接而且裝有其用量使得基于流入的氣流計在第一催化劑床中得到15000h-i的空速而在第二催化劑床中得到40000h—1的空速的上述催化劑。在兩個反應(yīng)區(qū)之間引入NH3氣體。實施例1(不是根據(jù)本發(fā)明)中，以恰好用于NOx還原所需的量加入氨(525ppm)。在實施例3(根據(jù)本發(fā)明)中，加入額外量的氨用于&0還原(總計為925ppm)。不是根據(jù)本發(fā)明的實施例2在除了只存在笫二管式反應(yīng)器(空速為40000h—1)以外與上述設(shè)備一致的設(shè)備中進行。在實施例2中，加入用量使得除了NOx以外部分N20也得以化學脫除的氨(總計為1800ppm);但是沒有上游的N20分解階段。通過加熱調(diào)節(jié)反應(yīng)區(qū)中的操作溫度。借助于FTIR氣體分析儀進行對進入和離開反應(yīng)器的氣流的分析。進入試驗裝置時的入口濃度為仏中約1100ppm的N20，約430ppm的NOx,約3000ppm的H20以及約1體積％的02。將下表中所述用量的氨在第一和第二催化劑床之間引入或者在實施例2的情況下在管式反應(yīng)器的入口處引入。在430。C的均一操作溫度和6.5巴的均一操作壓力下運行反應(yīng)器。結(jié)果示于下表中。表1:實施例1<table>tableseeoriginaldocumentpage13</column></row><table>表2:實施例2<table>tableseeoriginaldocumentpage14</column></row><table>表3:實施例3<table>tableseeoriginaldocumentpage14</column></row><table>表l的結(jié)果顯示，在不是根據(jù)本發(fā)明實施兩階段方法時，其中在第二階段中NOx通過與還原劑進行化學反應(yīng)來除去，而化0通過催化分解成氮和氧來除去，實現(xiàn)高的NOx脫除程度，但是僅除去小部分的N20。表2的結(jié)果顯示，采用不是根據(jù)本發(fā)明的并且其中通過與還原劑進行化學反應(yīng)來除去N0X和N20兩者的單階段方法雖然實現(xiàn)高的氮氧化物脫除程度，但是必須使用非常大量的還原劑。表3的結(jié)果顯示，當根據(jù)本發(fā)明進行兩階段方法時，其中最大部分的N20在第一階段中被催化分解并且在第二階段中通過與還原劑進行化學反應(yīng)來除去NOx和N20兩者，在還原劑需求量顯著低于實施例2中的情況下實現(xiàn)非常高的NOx和化O脫除程度。權(quán)利要求1.降低氣體中NOx和N2O含量的方法，其包括以下步驟a)將含N2O和NOx的氣體導引通過兩個催化劑床上方，所述兩個催化劑床中第一催化劑床包含用于N2O分解成氮和氧的催化劑以及第二催化劑床包含用于NOx和N2O與還原劑進行化學反應(yīng)的催化劑，b)選擇第一催化劑床中的溫度、壓力和空速，以使得基于第一催化劑床入口處的N2O含量計，該催化劑床中發(fā)生的氣體中N2O含量的降低最高為95％，和c)在第一和第二催化劑床之間加入NOx的還原劑和N2O的還原劑，其用量足以化學脫除全部的NOx以及基于第二催化劑床入口處的N2O含量計至少50％的N2O。2.權(quán)利要求1的方法，其特征在于在第一和第二催化劑床中設(shè)定低于50(TC,優(yōu)選350-45(TC的溫度。3.權(quán)利要求1的方法，其特征在于在第一和第二催化劑床中設(shè)定至少2巴，優(yōu)選4-25巴的氣體壓力。4.權(quán)利要求1的方法，其特征在于將所述含NO,和N20的氣體以基于兩個催化劑床的加和催化劑體積計5，000-50，000h_1的空速導引通過所述催化劑床上方。5.權(quán)利要求1的方法，其特征在于在至少一個催化劑床中使用負載有金屬的沸石催化劑，優(yōu)選負載有鐵的沸石催化劑。6.權(quán)利要求5的方法，其特征在于所述一種或多種負載有鐵的沸石為MFI、BEA、FER、MOR、FAU和/或MEL型。7.權(quán)利要求6的方法，其特征在于在第一催化劑床中選擇MFI和/或FER型的負載有鐵的沸石。8.權(quán)利要求6的方法，其特征在于在第二催化劑床中選擇MFI和/或BEA型的負載有鐵的沸石。9.權(quán)利要求6的方法，其特征在于在第一和第二催化劑床中選擇MFI型的負栽有鐵的沸石，特別是負載有鐵的ZSM-5沸石。10.權(quán)利要求1的方法，其特征在于在至少一個催化劑床中使用經(jīng)水蒸汽處理過的負載有鐵的沸石。11.權(quán)利要求1的方法，其特征在于使用其中晶格外鋁與晶格鋁的比例是至少0.5的負載有鐵的沸石作為至少一個催化劑床中的催化劑。12.權(quán)利要求1的方法，其特征在于使用含氮還原劑、烴、一氧化碳、氬氣或包含這些組分中的至少兩種組分的混合物作為N0x的還原劑和作為N20的還原劑。13.權(quán)利要求11的方法，其特征在于使用氨作為N(X的還原劑和作為N20的還原劑。14.權(quán)利要求13的方法，其特征在于以每摩爾份額N0X計0.9-2.5，優(yōu)選O.9-1.4,和特別優(yōu)選1.0-1.2摩爾份額的量使用氨作為NOx的還原劑，以及以每摩爾份額待除去的N20計0.5-2.0，優(yōu)選0.8-1.8摩爾份額的量使用氨作為N20的還原劑。15.權(quán)利要求11的方法，其特征在于使用氨作為NOx的還原劑以及使用烴作為N山的還原劑。16.權(quán)利要求15的方法，其特征在于以每摩爾份額待除去的N20計0.2-1，優(yōu)選O.2-0.7摩爾份額的量使用烴作為化0的還原劑。17.權(quán)利要求1的方法，其特征在于該方法整合入硝酸生產(chǎn)工藝中。18.權(quán)利要求1的方法，其特征在于該方法整合入燃氣渦輪機操作的過程中。19.權(quán)利要求1的方法，其特征在于該方法整合入發(fā)電站操作的過程中。全文摘要本發(fā)明方法包括將含N₂O和NO_x的氣體導引通過兩個催化劑床序列上方，在所述催化劑床之間以使得除了還原NO_x外還還原預定比例N₂O的用量加入NO_x和N₂O的還原劑。調(diào)節(jié)反應(yīng)條件以使得基于第一催化劑床入口處的N₂O含量計，在第一催化劑床中通過分解成氮和氧而使氣體中的N₂O含量降低最高為95％，并且在第二催化劑床中除了NO_x的化學還原外還將N₂O進行化學還原，使得基于第二催化劑床入口處的N₂O含量計氣體中的N₂O含量降低至少50％。文檔編號B01D53/86GK101175551SQ200680016079公開日2008年5月7日申請日期2006年4月27日優(yōu)先權(quán)日2005年5月11日發(fā)明者M·施韋弗,M·格羅沃斯,R·西費特申請人:猶德有限公司