專利名稱：一種鈰基復(fù)合氧化物摻雜貴金屬整體催化劑及其制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及環(huán)境保護(hù)技術(shù)領(lǐng)域，特別是一種用于有機(jī)廢氣催化燃燒凈化處理的鈽基復(fù) 合氧化物摻雜貴金屬整體催化劑及其制備方法。
背景技術(shù)：
石油煉制，石油化工，工業(yè)溶劑生產(chǎn)，特殊化學(xué)品生產(chǎn)，油漆和涂料生產(chǎn)，橡膠生產(chǎn)， 金屬漆包線生產(chǎn)等過(guò)程中排放的有機(jī)廢氣是大氣的主要污染源之一。有機(jī)廢氣主要包括烴 類、氧烴類、鹵代烴類、氮烴及硫烴類化合物。它們?nèi)绻唤?jīng)處理直接排入大氣會(huì)造成嚴(yán) 重的環(huán)境污染。催化燃燒法是消除有機(jī)廢氣污染最有效方法之一，它是在催化劑的作用下， 將廢氣中的有機(jī)物低溫氧化分解成C02和H20，其技術(shù)核心是催化劑。目前，現(xiàn)有的催化燃燒整體催化劑大多采用堇青石蜂窩陶瓷作為載體，在其上涂覆Y -A1A涂層作為第二載體，將各種穩(wěn)定Y-A:h03涂層的助劑組分進(jìn)行多次浸漬(添加的助劑 有Ce02, Zr02， La203， BaO等)，最后，再負(fù)載活性組分(活性組分為稀土和過(guò)渡金屬?gòu)?fù)合 氧化物或貴金屬)。這種方法，制備工藝過(guò)程復(fù)雜，周期過(guò)長(zhǎng)。并且助劑粉末、Y-A1A涂 層、載體三者之間的結(jié)合強(qiáng)度低，容易龜裂、脫落，直接影響催化活性。另外，在高溫下， 添加的氧化物助劑粉末容易與A1A涂層發(fā)生固相反應(yīng)，生成尖晶石類化合物。如&02在 高溫下與AL03反應(yīng)生成CeA103， La203在高溫下與A1A反應(yīng)生成LaA103， BaO在高溫下與 A1A反應(yīng)生成BaAl204，大大降低了催化活性。鑒于Y -AIA涂層的缺點(diǎn)，人們有必要尋找一種新的復(fù)合氧化物來(lái)代替y -Al2(V凃?qū)印?眾所周知，相對(duì)二氧化鈰而言，鈰基復(fù)合氧化物表現(xiàn)出更好的氧化還原性能、儲(chǔ)氧性能、 更高的熱穩(wěn)定性以及優(yōu)異的低溫催化性能。因此被廣泛用于催化劑、陶瓷材料、固體電解 質(zhì)材料、氣體傳感器等。J. R. Gonzalez-Velasco等在Ind. Eng. Chem. Res. 42(2003)311-317 中報(bào)道了將？1/(:6。.682"3202催化劑作為涂層直接涂覆在蜂窩陶瓷載體表面，應(yīng)用于汽車尾 氣控制。其制備步驟先將高比表面積的"。.6821~。.3202顆粒浸漬活性組分.h，然后將 Ce(^Zr?！笰顆粒研磨，制成泥漿。最后在蜂窩陶瓷載體上反復(fù)涂覆，達(dá)到一定的負(fù)載量， 即制得Pt/Ce。.esZr。.3202整體催化劑。主要缺點(diǎn)是制備工藝過(guò)程復(fù)雜，并且高溫下涂層有龜 裂現(xiàn)象。發(fā)明內(nèi)容本發(fā)明的目的在于針對(duì)現(xiàn)有的催化燃燒整體催化劑的A1A涂層的制備工藝所存在的 過(guò)程復(fù)雜、周期長(zhǎng)；助劑粉末、Y-A1A涂層、載體三者之間的結(jié)合強(qiáng)度低，容易龜裂、
脫落，直接影響催化活性，在高溫下，添加的氧化物助劑粉末容易與八1203涂層發(fā)生固相反 應(yīng)，生成尖晶石類化合物，大大降低了催化活性的不足之處；并針對(duì)J. R. Gonzalez-Velasco 制得？1/"。.6821"。.3202整體催化劑的方法所存在的制備工藝過(guò)程復(fù)雜，并且高溫下涂層有龜 裂現(xiàn)象的不足之處，提供一種高催化活性、高熱穩(wěn)定性、高結(jié)合強(qiáng)度的鈽基復(fù)合氧化物摻 雜貴金屬整體催化劑及其制備方法。本發(fā)明的鈰基復(fù)合氧化物慘雜貴金屬整體催化劑，它包括蜂窩狀陶瓷載體、助劑和活 性組分，其中蜂窩狀陶瓷載體是堇青石質(zhì)蜂窩陶瓷，助劑為鈰基復(fù)合氧化物，其質(zhì)量百分 數(shù)為陶瓷載體重量的4% 10%;鈰基復(fù)合氧物化學(xué)式為Ce，MhO"金屬M(fèi)為以下所述金屬 中的任意一種稀土金屬Y， La， Pr， Nd， Sm， Gd， Er， Th過(guò)渡金屬Ti， Zr, Cr， Mn， Co, Ni， Cu活性組分為貴金屬Pd、 Pt中的一種或兩種，其質(zhì)量百分?jǐn)?shù)為陶瓷載體重量的0.05% 0. 3%。本發(fā)明的鈰基復(fù)合氧化物摻雜貴金屬整體催化劑的制備方法，包括以下的步驟(1) 浸漬溶液的制備a、 配制濃度為3 g/L 8 g/L的貴金屬活性組分前驅(qū)體溶液；b、 配制可溶性鈰鹽和可溶性金屬M(fèi)鹽的混合溶液，混合溶液的體積為蜂窩陶瓷載體 體積的20 50%，其中，金屬M(fèi)為稀土金屬或過(guò)渡金屬中的任意一種；c、 在上述溶液中加入適量的有機(jī)酸絡(luò)合劑，用量為鈰基復(fù)合氧化物中金屬離子總物 質(zhì)的量的0.5 3倍，攪拌均勻；d、 將上述溶液置于60 100'C溫度中，加入適量醇類分散劑，醇類分散劑用量為蜂窩 陶瓷載體體積的1 10%;溶解完畢后，加入適量的非離子型表面活性劑，非離子型表面活 性劑用量為蜂窩陶瓷載體質(zhì)量的1 8%;待表面活性劑完全溶解之后，取一定量的貴金屬 活性組分前驅(qū)體溶液加入該溶液中，貴金屬活性組分前驅(qū)體溶液的用量為該溶液體積的 10 50%;整個(gè)步驟都是在不斷攪拌下進(jìn)行的；e、 將上述溶液置于60 10(TC溫度中，攪拌1 20分鐘，即制得浸漬溶液。(2) 蜂窩陶瓷載體上浸漬液的涂覆a、 將蜂窩陶瓷載體浸入浸漬溶液后取出，除去殘留于蜂窩陶瓷載體孔道中的浸漬液， 剩下的浸漬液為殘留浸漬溶液；b、 將上述蜂窩陶瓷靜置8 24小時(shí)；然后于80 140 'C干燥1 6小時(shí)；c、 將上述蜂窩陶瓷在300 60(TC焙燒1 4小時(shí)；d、 殘留浸漬溶液在60 10CTC溫度中置3 10分鐘，該殘留浸漬溶液加熱完畢后，將 上述蜂窩陶瓷浸入該殘留浸漬溶液后取出，除去殘留于蜂窩陶瓷載體孔道中的浸漬液；e、 將上述蜂窩陶瓷靜置8 24小時(shí)；然后80 140 'C干燥1 6小時(shí)；f、 將上述蜂窩陶瓷在400 100(TC焙燒1 6小時(shí)；即制得本發(fā)明的整體催化劑。
本發(fā)明與現(xiàn)有的技術(shù)相比具有如下的特點(diǎn)1、 在催化劑制備方法上，將鈰基復(fù)合氧化物助劑和貴金屬活性組分一次性涂覆在蜂 窩陶瓷載體上，為該類整體催化劑的制備提供了一種新方法。2、 在結(jié)構(gòu)組成上，利用鈰基復(fù)合氧化物代替?zhèn)鹘y(tǒng)的Al203涂層，克服了八1203涂層易脫落、熱穩(wěn)定性差、并且高溫下易與載體或助劑反應(yīng)生成尖晶石類化合物的缺陷。3、 在催化劑制備工藝上，蜂窩陶瓷載體經(jīng)過(guò)兩次浸漬即可制得所需的整體催化劑， 制備工藝非常簡(jiǎn)單。4、 從制備的催化劑來(lái)看，貴金屬活性組分有效利用率高、催化性能良好、熱穩(wěn)定性 高、涂層與蜂窩陶瓷載體結(jié)合牢固。5、 從制備的催化劑價(jià)格來(lái)看，鈰基復(fù)合氧化物助劑和貴金屬活性組分含量較低，大 大降低了成本。
具體實(shí)施方式
下面結(jié)合實(shí)施例，進(jìn)一步具體說(shuō)明該類催化劑的制備方法，同時(shí)具體描述該類催化劑 的催化性能測(cè)試結(jié)果，但本發(fā)明并不限于這些實(shí)施例。 實(shí)施例1U)浸漬溶液的制備a、 配制貴金屬活性組分前驅(qū)體溶液，稱取1. 159 g PdCl"加入5. OmL的1. 0 mol L—1 稀鹽酸溶解，配成濃度6. 954g/L的H2PdCL溶液；b、 稱取3. 729 g Ce(N03)3 6H20 (AR) ， 0. 922 g Zr(N03)4 5H20 (AR)，加入11. OmL 的去離子水溶解，配成可溶性鈰鹽和可溶性金屬鋯鹽的混合溶液；c、 在上述溶液中加入3.383 g的檸檬酸(AR)，攪拌均勻；d、 將上述溶液放在8(TC水浴中加熱，加入1.8mL 95%的乙醇分散劑；分散完畢后， 加入0.96 g聚乙二醇(分子量M=10000)非離子型表面活性劑；待表面活性劑完全溶解 之后，取6.954 g/L的H2PdCl4溶液4.2mL加入該溶液中；整個(gè)步驟都是在不斷攪拌下進(jìn)行 的；e、 將上述溶液在80'C的水浴中加熱，攪拌5分鐘，即制得浸漬溶液。 (2)蜂窩陶瓷載體上浸漬液的涂覆a、 將質(zhì)量為29. 04 g，尺寸為48 mm X 24 mm X 40 rara,開(kāi)孔率為31孑L/平方厘米 的堇青石蜂窩陶瓷浸入浸漬液后取出，除去殘留于蜂窩陶瓷載體孔道中的浸漬液，剩下的浸漬液為殘留浸漬溶液；b、 將上述蜂窩陶瓷靜置16小時(shí)，然后放入130 。C的烘箱內(nèi)，干燥4小時(shí)；c、 將上述蜂窩陶瓷轉(zhuǎn)入馬弗爐中，40(TC焙燒1小時(shí)；d、 在80。C的水浴中加熱殘留浸漬溶液5分鐘，該殘留浸漬溶液加熱完畢后，將上述 蜂窩陶瓷浸入該殘留浸漬溶液后取出，除去殘留于蜂窩陶瓷載體孔道中的浸漬液；e、 將上述蜂窩陶瓷靜置16小時(shí)，然后放入130 。C的烘箱內(nèi)，干燥4小時(shí)；f、 將上述蜂窩陶瓷轉(zhuǎn)入馬弗爐中，40(TC焙燒2小時(shí)；即制得Pd-06。.821~。.202整體催化 劑，其中Pd的含量為蜂窩陶瓷載體的0. 1%， &。.821"。.202的含量為蜂窩陶瓷載體的6%。(3)催化劑的催化性能評(píng)價(jià)將尺寸為48 mm X 24 mm X 40 mm的Pd-Ce。.sZr。.A整體催化劑切割成兩個(gè)規(guī)格均為 直徑21咖X長(zhǎng)40 mm圓柱體，然后將這兩個(gè)圓柱體的催化劑都裝入催化反應(yīng)器中。評(píng)價(jià)反應(yīng)是在傳統(tǒng)的固定床流動(dòng)反應(yīng)裝置中進(jìn)行的，以甲苯的完全氧化作為探針?lè)?應(yīng)。甲苯由空氣帶入固定床催化反應(yīng)器中，它在空氣中的含量為3.33士0.67g.nT3，反應(yīng) 的空速為10800h—'。甲苯在反應(yīng)物和產(chǎn)物中的濃度利用GC-14C (Shimadzu)型氣相色譜分 析儀的FID檢測(cè)器進(jìn)行分析。甲苯的轉(zhuǎn)化率利用下面的計(jì)算公式甲苯的轉(zhuǎn)化率(％)=[(反應(yīng)物中甲苯的濃度-產(chǎn)物中甲苯的濃度)/反應(yīng)物中甲苯的 濃度]X 100每個(gè)溫度下，當(dāng)反應(yīng)達(dá)到穩(wěn)定的狀態(tài)后，進(jìn)行成分的分析。該P(yáng)d-06。^1"。.202整體催化劑在210'C下，甲苯的轉(zhuǎn)化率為97. 4%。 實(shí)施例2(1) 浸漬溶液的制備a、 配制貴金屬活性組分前驅(qū)體溶液，H2PdCl4溶液按實(shí)施例1中的方法配制，濃度為 6.954g/L;b、 稱取2.068 g Ce (N03) 3 6H20 (AR)' 3.067 g Zr (N03) 4 5H20 (AR)，加入ll.OmL 的去離子水溶解，配成可溶性鈰鹽和可溶性金屬鋯鹽的混合溶液；c、 在上述溶液中加入3. 752 g的檸檬酸(AR)，攪拌均勻；d、 將上述溶液放在8(TC水浴中加熱，加入1.8mL 95%的乙醇分散劑；分散完畢后， 加入0.96 g聚乙二醇(分子量M=10000)非離子型表面活性劑；待表面活性劑完全溶解 之后，取6. 954 g/L的H2PdCl4溶液4. lmL加入該溶液中；整個(gè)步驟都是在不斷攪拌下進(jìn)行 的；e、 將上述溶液在80'C的水浴中加熱，攪拌5分鐘，即制得浸漬溶液。(2) 蜂窩陶瓷載體上浸漬液的涂覆 -a、 將質(zhì)量為28. 33 g，尺寸為48 mm X 24 mm X 40 mm,開(kāi)孔率為31孔/平方厘米 的堇青石蜂窩陶瓷浸入浸漬液后取出，除去殘留于蜂窩陶瓷載體孔道中的浸漬液，剩下的 浸漬液為殘留浸漬溶液；b、 將上述蜂窩陶瓷靜置16小時(shí)，然后放入130 。C的烘箱內(nèi)，干燥4小時(shí)；c、 將上述蜂窩陶瓷轉(zhuǎn)入馬弗爐中，40(TC焙燒1小時(shí)；d、 在8(TC的水浴中加熱殘留浸漬溶液5分鐘，該殘留浸漬溶液加熱完畢后，將上述 蜂窩陶瓷浸入該殘留浸漬溶液后取出，除去殘留于蜂窩陶瓷載體孔道中的浸漬液；e、 將上述蜂窩陶瓷靜置16小時(shí)，然后放入130 。C的烘箱內(nèi)，干燥4小時(shí)；f、 將上述蜂窩陶瓷轉(zhuǎn)入馬弗爐中，400。C焙燒2小時(shí)；即制得Pd-〔6。.821~。.202整體催化 劑，其中Pd的含量為蜂窩陶瓷載體的0. 1%， 06。.82^.202的含量為蜂窩陶瓷載體的6%。(3)催化劑的催化性能評(píng)價(jià)按實(shí)施例l的方法，該P(yáng)d-(^。.421"。.602整體催化劑在210匸下，甲苯的轉(zhuǎn)化率為96. 9%。 實(shí)施例3a)浸漬溶液的制備a、 配制貴金屬活性組分前驅(qū)體溶液，H2PdCl4溶液按實(shí)施例1中的方法配制，濃度為 6.954g/L;b、 稱取3.557 g Ce(N03)3 6H20 (AR)， 0.879 g Zr(N03)4 5H20 (AR),加入ll.OmL 的去離子水溶解，配成可溶性鈰鹽和可溶性金屬鋯鹽的混合溶液；c、 在上述溶液中加入3.228 g的檸檬酸(AR)，攪拌均勻；d、 將上述溶液放在8(TC水浴中加熱，加入1.8mL 95%的乙醇分散劑。分散完畢后， 加入0.96 g聚乙二醇(分子量M=10000)非離子型表面活性劑；待表面活性劑完全溶解 之后，取6.954 g/L的H2PdCl4溶液4.0mL加入該溶液中；整個(gè)步驟都是在不斷攪拌下進(jìn)行 的；e、 將上述溶液在8(TC的水浴中加熱，攪拌5分鐘，即制得浸漬溶液。(2) 蜂窩陶瓷載體上浸漬液的涂覆a、 將質(zhì)量為27. 70 g，尺寸為48 mm X 24 mm X 40 mm，開(kāi)孔率為31孔/平方厘米 的堇青石蜂窩陶瓷浸入浸漬液后取出，除去殘留于蜂窩陶瓷載體孔道中的浸漬液，剩下的 浸漬液為殘留浸漬溶液。b、 將上述蜂窩陶瓷靜置16小時(shí)，然后放入130 'C的烘箱內(nèi)，干燥4小時(shí)；c、 將上述蜂窩陶瓷轉(zhuǎn)入馬弗爐中，40(TC焙燒1小時(shí)；d、 在80'C的水浴中加熱殘留浸漬溶液5分鐘，該殘留浸漬溶液加熱完畢后，將上述 蜂窩陶瓷浸入該殘留浸漬溶液后取出，除去殘留于蜂窩陶瓷載體孔道中的浸漬液；e、 將上述蜂窩陶瓷靜置16小時(shí)，然后放入130 'C的烘箱內(nèi)，干燥4小時(shí)；f、 將上述蜂窩陶瓷轉(zhuǎn)入馬弗爐中，IOOCTC焙燒2小時(shí)；即制得IOOO'C焙燒的 Pd-CeuZn.A整體催化劑，其中Pd的含量為蜂窩陶瓷載體的0. 1%, 06。.821>。.202的含量為蜂 窩陶瓷載體的6%。(3) 催化劑的催化性能評(píng)價(jià)按實(shí)施例l的方法，該1000。C焙燒的Pd-(^。.82"202整體催化劑在240°(:下，甲苯的轉(zhuǎn) 化率為93. 6%。實(shí)施例4 (l)浸漬溶液的制備
a、 配制貴金屬活性組分前驅(qū)體溶液，H2PdCl4溶液按實(shí)施例1中的方法配制，濃度為 6.954g/L;b、 稱取2.081 g Ce(N0丄 6H20 (AR), 3.085 g Zr(N0丄 5H20 (AR),加入ll.OmL 的去離子水溶解，配成可溶性鈰鹽和可溶性金屬鋯鹽的混合溶液；
c、 在上述溶液中加入3.776 g的檸檬酸(AR)，攪拌均勻；
d、 將上述溶液放在8(TC水浴中加熱，加入1.8mL 95%的乙醇分散劑；分散完畢后， 加入0.96 g聚乙二醇(分子量M=10000)非離子型表面活性劑；待表面活性劑完全溶解 之后，取6. 954g/L的H2PdCl,溶液4. lmL加入該溶液中；整個(gè)步驟都是在不斷攪拌下進(jìn)行 的；
e、 將上述溶液在80。C的水浴中加熱，攪拌5分鐘，即制得浸漬溶液。 (2)蜂窩陶瓷載體上浸漬液的涂覆
a、 將質(zhì)量為28. 50 g，尺寸為48 mm X 24 ram X 40 mm，開(kāi)孔率為31孑L/平方厘米 的堇青石蜂窩陶瓷浸入浸漬液后取出，除去殘留于蜂窩陶瓷載體孔道中的浸漬液，剩下的 浸漬液為殘留浸漬溶液；
b、 將上述蜂窩陶瓷靜置16小時(shí)，然后放入130 。C的烘箱內(nèi)，干燥4小時(shí)；
c、 將上述蜂窩陶瓷轉(zhuǎn)入馬弗爐中，40(TC焙燒1小時(shí)；
d、 在8(TC的水浴中加熱殘留浸漬溶液5分鐘，該殘留浸漬溶液加熱完畢后，將上述 蜂窩陶瓷浸入該殘留浸漬溶液后取出，除去殘留于蜂窩陶瓷載體孔道中的浸漬液；
e、 將上述蜂窩陶瓷靜置16小時(shí)，然后放入130 'C的烘箱內(nèi)，干燥4小時(shí)；
f、 將上述蜂窩陶瓷轉(zhuǎn)入馬弗爐中，IOO(TC焙燒2小時(shí)；即制得IOOO'C焙燒的 Pd-Ce。.4Zr。.e02整體催化劑，其中Pd的含量為蜂窩陶瓷載體的0. 1%， Ce。.4Zr。.602的含量為蜂 窩陶瓷載體的6%。
(3)催化劑的催化性能評(píng)價(jià)
按實(shí)施例l的方法，該1000。C焙燒的Pd-Ce。.4Zr。.602整體催化劑在24(TC下，甲苯的轉(zhuǎn) 化率為97. 3%。
實(shí)施例5
(l)浸漬溶液的制備
a、 配制貴金屬活性組分前驅(qū)體溶液，稱取1. 159 g PdCU加入5. OmL的1. 0 mol L—1 稀鹽酸溶解，配制濃度6. 954g/L的H2PdCh溶液；
b、 稱取4.007 g Ce(N03)3 6H20 (AR)， 0.394 g Y(N03)3 5H20 (AR)，加入11. OmL的去離子水溶解，配成可溶性鈰鹽和可溶性金屬釔鹽的混合溶液；
c、 在上述溶液中加入3.232 g的檸檬酸(AR)，攪拌均勻；
d、 將上述溶液放在80。C水浴中加熱，加入1.8mL 95%的乙醇分散劑；分散完畢后'
加入0.96 g聚乙二醇(分子量M=10000)非離子型表面活性劑；待表面活性劑完全溶解 之后，取6.954 g/L的H2PdC]U溶液4. lmL加入該溶液中；整個(gè)步驟都是在不斷攪拌下進(jìn)行 的；e、將上述溶液在80'C的水浴中加熱，攪拌5分鐘，即制得浸漬溶液。(2) 蜂窩陶瓷載體上浸漬液的涂覆a、 將質(zhì)量為28. 40 g,尺寸為48 mm X 24咖X 40咖，開(kāi)孔率為31孑L/平方厘米 的堇青石蜂窩陶瓷浸入浸漬液后取出，除去殘留于蜂窩陶瓷載體孔道中的浸漬液，剩下的 浸漬液為殘留浸漬溶液；b、 將上述蜂窩陶瓷靜置16小時(shí)，然后放入130 'C的烘箱內(nèi)，干燥4小時(shí)；c、 將上述蜂窩陶瓷轉(zhuǎn)入馬弗爐中，400'C焙燒1小時(shí)；d、 在8(TC的水浴中加熱殘留浸漬溶液5分鐘，該殘留浸漬溶液加熱完畢后，將上述 蜂窩陶瓷浸入該殘留浸漬溶液后取出，除去殘留于蜂窩陶瓷載體孔道中的浸漬液；e、 將上述蜂窩陶瓷靜置16小時(shí)，然后放入130 。C的烘箱內(nèi)，干燥4小時(shí)；f、 將上述蜂窩陶瓷轉(zhuǎn)入馬弗爐中，400'C焙燒2小時(shí)；即制得Pd-06。.821"。.202整體催化 劑，其中Pd的含量為蜂窩陶瓷載體的0. 1%， &。.821"。.202的含量為蜂窩陶瓷載體的6%。(3) 催化劑的催化性能評(píng)價(jià)按實(shí)施例1的方法，該P(yáng)d-Ce。.9Y。.A.95整體催化劑在21(TC下，甲苯的轉(zhuǎn)化率為98. 7%。 從上述的實(shí)施例中可以看出，本發(fā)明的整體催化劑用于有機(jī)廢氣催化燃燒凈化處理 時(shí)，在較低的溫度下，具有良好的催化活性。同時(shí)，本發(fā)明的整體催化劑制備工藝簡(jiǎn)單， 貴金屬的有效利用率高，涂層與蜂窩狀陶瓷載體間結(jié)合牢固，熱穩(wěn)定性高，生產(chǎn)成本低， 易于推廣，具有廣闊的應(yīng)用前景。本發(fā)明中的整體催化劑也可作為汽車尾氣凈化三效催化 劑，控制汽車尾氣排放。
權(quán)利要求
1、一種鈰基復(fù)合氧化物摻雜貴金屬整體催化劑，它包括蜂窩狀陶瓷載體、助劑和活性組分，其特征在于蜂窩狀陶瓷載體是堇青石質(zhì)蜂窩陶瓷，助劑為鈰基復(fù)合氧化物，其質(zhì)量百分?jǐn)?shù)為陶瓷載體重量的4％～10％，鈰基復(fù)合氧物化學(xué)式為CexM1-xOδ，金屬M(fèi)為以下所述金屬中的任意一種稀土金屬Y，La，Pr，Nd，Sm，Gd，Er，Th過(guò)渡金屬Ti，Zr，Cr，Mn，Co，Ni，Cu活性組分為貴金屬Pd、Pt中的一種或兩種，其質(zhì)量百分?jǐn)?shù)為陶瓷載體重量的0.05％～0.3％。
2、 根據(jù)權(quán)利要求書(shū)1所述的一種鈰基復(fù)合氧化物摻雜貴金屬整體催化劑的制備方法， 其特征在于該催化劑制備方法包括以下步驟(1) 浸潰溶液的制備a、 配制濃度為3 g/L 8 g/L的貴金屬活性組分前驅(qū)體溶液；b、 配制可溶性鈰鹽和可溶性金屬M(fèi)鹽的混合溶液，混合溶液的體積為蜂窩陶瓷載體 體積的20 50%，其中，金屬M(fèi)為稀土金屬或過(guò)渡金屬中的任意一種；c、 在上述溶液中加入適量的有機(jī)酸絡(luò)合劑，用量為鈰基復(fù)合氧化物中金屬離子總物 質(zhì)的量的0.5 3倍，攪拌均勻；d、 將上述溶液置于60 100'C溫度中，加入適量醇類分散劑，醇類分散劑用量為蜂窩 陶瓷載體體積的1 10%;溶解完畢后，加入適量的非離子型表面活性劑，非離子型表面活 性劑用量為蜂窩陶瓷載體質(zhì)量的1 8%;待表面活性劑完全溶解之后，取一定量的貴金屬 活性組分前驅(qū)體溶液加入該溶液中，貴金屬活性組分前驅(qū)體溶液的用量為該溶液體積的 10 50%;整個(gè)步驟都是在不斷攪拌下進(jìn)行的；e、 將上述溶液置于60 10(TC溫度中，攪拌1 20分鐘，即制得浸漬溶液；(2) 蜂窩陶瓷載體上浸漬液的涂覆a、 將蜂窩陶瓷載體浸入浸漬溶液后取出，除去殘留于蜂窩陶瓷載體孔道中的浸漬液， 剩下的浸漬液為殘留浸漬溶液；b、 將上述蜂窩陶瓷靜置8 24小時(shí)；然后于80 140 'C干燥1 6小時(shí)；c、 將上述蜂窩陶瓷在300 600'C焙燒1 4小時(shí)；d、 殘留浸漬溶液在60 10(TC溫度中置3 10分鐘，該殘留浸漬溶液加熱完畢后，將 上述蜂窩陶瓷浸入該殘留浸漬溶液后取出，除去殘留于蜂窩陶瓷載體孔道中的浸漬液；e、 將上述蜂窩陶瓷靜置8 24小時(shí)；然后80 140 。C干燥1 6小時(shí)；f、 將上述蜂窩陶瓷在400 100(TC焙燒1 6小時(shí)，即制得本發(fā)明的整體催化劑。
全文摘要
本發(fā)明是一種用于有機(jī)廢氣催化燃燒凈化處理的鈰基復(fù)合氧化物摻雜貴金屬整體催化劑及其制備方法。本發(fā)明針對(duì)現(xiàn)有的Pt/Ce_0.68Zr_0.32O₂整體催化劑制備方法所存在的制備工藝復(fù)雜，在高溫下涂層有龜裂現(xiàn)象的缺陷，提供一種高催化活性、高熱穩(wěn)定性、高結(jié)合強(qiáng)度的鈰基復(fù)合氧化物摻雜貴金屬整體催化劑及其制備方法。該催化劑包括蜂窩狀陶瓷載體、助劑和活性組分，其中蜂窩狀陶瓷載體是堇青石質(zhì)蜂窩陶瓷，助劑為鈰基復(fù)合氧化物，鈰基復(fù)合氧物化學(xué)式為Ce_xM_1-xO_δ，活性組分為貴金屬Pd、Pt中的一種或兩種。本發(fā)明的鈰基復(fù)合氧化物摻雜貴金屬整體催化劑的制備方法，包括浸漬溶液的制備和蜂窩陶瓷載體上浸漬液的涂覆兩個(gè)步驟。
文檔編號(hào)B01D53/44GK101108345SQ20071006952
公開(kāi)日2008年1月23日 申請(qǐng)日期2007年7月9日 優(yōu)先權(quán)日2007年7月9日
發(fā)明者雷 岳, 張慶豹, 羅孟飛, 謝云龍, 趙雷洪 申請(qǐng)人:浙江師范大學(xué)