耐火體中的復雜結構及其形成方法
【專利摘要】公開了一種在陶瓷、玻璃或者玻璃-陶瓷本體微流體模塊中形成復雜結構的方法，包括步驟：提供毛坯狀態(tài)耐火材料結構(140)，所述耐火材料結構構成微流體模塊的本體的至少一部分；提供由碳或含碳物質形成的可移除插入件(120)，所述插入件具有外表面，該外表面包含所要形成在微流體模塊中的所需表面的負表面(122)；在毛坯狀態(tài)結構(140)中加工開口(132)；將該插入件(120)定位在該開口(132)中；將該毛坯狀態(tài)結構(140)和插入件(120)燒制在一起，以及在完成燒制之后，移除該插入件(120)。該插入件(120)理想的是螺釘或螺釘形狀，從而由此形成內螺紋。該插入件(120)理想地包括石墨，且該結構理想地包括陶瓷，理想的是碳化硅。
【專利說明】耐火體中的復雜結構及其形成方法
[0001]本申請根據35U.S.C.§ 119要求2011年11月30日提交的美國臨時申請序列號第61/564917號的優(yōu)先權權益，本申請依賴其內容且其全文以參見的方式納入本文。

【技術領域】
[0002]本發(fā)明總體涉及形成耐火體微流體模塊中的復雜結構的方法并涉及由此形成的模塊，更具體地，涉及形成諸如陶瓷體微流體裝置內的螺紋的附連系統(tǒng)結構，以固定用于流體連接的連接器，通常是金屬連接器。
[0003]背景和


【發(fā)明內容】

[0004]具有微米級至達幾十毫米級最小尺寸通道的微反應器、或連續(xù)流動反應器，提供了許多優(yōu)于傳統(tǒng)的間歇式反應器的優(yōu)點，包括在能量效率、反應條件控制、安全性、可靠性、生產率、可擴展性和可攜帶性上非常顯著的改善。這種微反應器中，化學反應連續(xù)地發(fā)生，通常限制于這種通道內。
[0005]為了避免在強烈放熱反應的安全問題，本領域中提出了在微反應器中執(zhí)行這些反應。在微反應器中，這些反應比在常規(guī)的間歇式反應器更容易控制。此外，在實驗室中或工業(yè)應用中，在微反應器中，能夠實現(xiàn)在常規(guī)方法中出于安全原因而無法實現(xiàn)的反應條件。因此，當采用腐蝕性非常強的組合物(即無機酸或堿溶液)時，微反應器本體的堅固性和耐化學性是必不可少的。對于這些情形，玻璃和陶瓷材料(例如，Pyrex?.玻璃、氧化鋁或碳化硅)，或玻璃-陶瓷通常是優(yōu)選的。
[0006]對于玻璃、陶瓷或玻璃-陶瓷微反應器，流體互連件通常通過密封壓縮系統(tǒng)連接到微型反應器流體模塊本體，該系統(tǒng)采用了聚合物O形環(huán)，該聚合物O形環(huán)抵靠模塊本體上的O形環(huán)密封位置緊固。該O形環(huán)的作用是確保氣密性，而且還有適應應力(如在加熱中，少量的管彎曲或膨脹失配)的作用，該應力可導致流體模塊的耐火材料的失效?？蓱萌玮F焊或焊接等其它技術，但這些技術要求涉及的材料的熱膨脹系數非常接近的匹配。
[0007]目前使用的一種類型的密封件采用抵靠微反應器本體的平坦部的O形環(huán)，形成O形環(huán)面密封件，如例如在EP18545431的圖1中所示出和描述的，該專利轉讓給本受讓人。雖然EP1854543所示的O形環(huán)面密封件在某些條件下表現(xiàn)足夠好，但仍然存在O形環(huán)被擠壓穿過O形環(huán)座與流體模塊面之間的小間隙的風險。另一個缺點是需要外部結構，該外部結構包圍所述流體模塊或圍繞其邊緣，以便抵靠模塊面壓縮該O形環(huán)。
[0008]這種結構會增加復雜性和成本，以及反應器的占地面積，該反應器通常包括多個流體模塊。
[0009]本領域已知的一種替代配件系統(tǒng)為“O形環(huán)隆起密封件”。圖1 (現(xiàn)有技術)示出采用O形環(huán)隆起密封件的流體互連系統(tǒng)10的情形中的橫截面?！奥∑稹笔墙Y構20 (通常是鑄造或鍛造的金屬結構)的圓柱凸起22。凸起22的端部24被機加工或者以其它方式形成為提供平坦、光滑的表面26，用于密封。在結構20的流體端口或開口 30的通孔內部設置內螺紋28。連接器40包括:與內螺紋28嚙合的外螺紋42、與光滑表面26配合的平坦環(huán)形密封表面44，以及用于將連接器40擰入結構20的抓持面或接合面45。當連接件40和結構20組裝在一起時，O形環(huán)50陷在環(huán)形空間中，該環(huán)形空間通過表面26與表面44的接觸而封閉。來自開口 30內的壓力僅僅將O形環(huán)更緊緊地卡入在連接器與凸起22的錐形內表面23之間。管60插入在可壓縮套筒48內，該可壓縮套筒48可通過壓縮螺母49抵靠管60壓縮以固定管60。
[0010]對于上面描述的和EP1854543中的O形面密封系統(tǒng)，至少在以下兩個方面，類似于圖1的配件系統(tǒng)10是較佳的:(I)使用管螺紋類型附連件，從而對于固定裝置的附連和O形環(huán)50的壓縮，不需要外部固定裝置，以及(2)在使用時，O形環(huán)50坐落于封閉的腔內并且即使在高壓差下也不脫出。因為至少這兩個原因，理想的是耐火流體模塊采用類似于圖1中的具有O形環(huán)隆起密封件的配件系統(tǒng)10的配件系統(tǒng)。
[0011]在采用類似于諸如玻璃、陶瓷和玻璃-陶瓷的耐火材料的配件系統(tǒng)10的系統(tǒng)中，主要難點在于需要特定的工具和機器來加工各特征而不破壞材料。一般情況下，具有金剛石面刀具的磨床是必需的，且必須用水冷卻玻璃或陶瓷部件，以避免過熱。在非常硬的陶瓷，如SiC(碳化硅)，WC(碳化鎢)或B4C(或B12C3M碳化硼)的情況下，這樣的過程是非常昂貴的，因為該過程很慢且特殊和昂貴的工具迅速磨損。因此，形成這些非常堅硬的材料的典型和首選的方法是毛坯狀態(tài)加工，即加工毛坯的、未燒制狀態(tài)的陶瓷。不幸的是，在燒制中，對于成型配件的螺紋，尺寸變化過大，因為收縮率的變化是約1-3%。毛坯加工至粗糙公差，隨后焙燒后加工到最后的公差是可能的，但仍然非常昂貴。
[0012]本發(fā)明提供一種在耐火體基微流體模塊中形成復雜結構的方法，具體地，在微流體裝置的陶瓷體內或陶瓷體的一部分或部件內形成螺紋，用于機械緊固，具體地將用于流體互連的連接器固定。
[0013]根據本發(fā)明的一個實施例，提供了一種在陶瓷、玻璃或者玻璃-陶瓷本體微流體模塊中形成復雜結構的方法，包括步驟:提供毛坯狀態(tài)耐火材料結構，所述耐火材料結構構成微流體模塊的本體的至少一部分，提供由碳或含碳物質形成的可移除插入件，該可移除插入件具有外表面，該外表面包含所要形成在微流體模塊中的所需表面的負表面；在毛坯狀態(tài)結構中加工開口，將該插入件定位在該開口中；將該毛坯狀態(tài)結構和插入件燒制在一起，以及
[0014]在完成燒制之后，移除所述插入件。該插入件理想的是螺釘或螺釘形狀，從而由此形成內螺紋。該插入件理想地包括石墨，且該結構理想地包括陶瓷，理想的是碳化硅。
[0015]在下面的文本中參照緊接著簡要描述的附圖描述了本發(fā)明的方法的一些變型和實施例。

【專利附圖】

【附圖說明】
[0016]在結合以下附圖閱讀以后就會很好地理解本發(fā)明的各具體實施例的以下詳細說明，其中相同的結構用相同的標號來表示，且其中:
[0017]圖1 (現(xiàn)有技術)示出采用O形環(huán)隆起密封件的流體互連系統(tǒng)的情形中的正視橫截面。
[0018]圖2示出本發(fā)明的方法各步驟的實施例的流程圖；
[0019]圖3是根據本發(fā)明的實施例的呈螺栓形式的臨時插入件的正視圖；
[0020]圖4是毛還狀態(tài)耐火體的剖視圖，該毛還狀態(tài)耐火體具有在其中加工的開口，用于接納臨時插入件；
[0021]圖5是圖4的毛坯狀態(tài)耐火體的一部分的剖視圖，其中圖3的臨時插入件定位在耐火體的開口內；以及
[0022]圖6是圖4和5的毛還狀態(tài)耐火體的剖視圖,但處于燒制該毛還狀態(tài)本體之后的燒制后狀態(tài)且移除了臨時插入件，示出存在著呈內螺紋形式的復雜結構，該內螺紋由毛坯狀態(tài)耐火體與定位在開口內的臨時插入件形成。

【具體實施方式】
[0023]在工程陶瓷中形成復雜或精細的結構是昂貴的。即使在毛坯狀態(tài)下進行大部分工作，仍然需要金剛石機加工來移除大部分表面缺陷和瑕疵，這些缺陷和瑕疵在使用中可能成為嚴重裂紋。另外，當所要形成的結構時標準螺紋時，典型金屬機加工螺紋的幾何形狀和尺寸公差非常小(100微米或更小)。在該結構的燒制過程中，燒結陶瓷結構通常經受高至15-20%的收縮。因此，在燒結陶瓷產品中形成具有所要求公差的螺紋而不需要大量的后加工是非常困難的。為此，目前，工程師通常采取夾持和螺栓布置來將玻璃或陶瓷與其它固體部件機械連接。
[0024]本發(fā)明提供了一種制造工藝，該制造工藝允許將金屬螺紋流體連接器，諸如上面描述和圖1所示的(現(xiàn)有技術)連接器簡單地直接擰入陶瓷微反應器的本體。也可通過該方法形成其它復雜的結構，本方法的基本步驟在圖2的工藝流程圖圖示。
[0025]圖2中示出的該方法100包括提供毛坯狀態(tài)耐火材料結構的步驟70，毛坯狀態(tài)耐火材料結構構成微流體模塊的本體的至少一部分。該耐火材料選自玻璃、陶瓷、玻璃陶瓷以及它們的混合物或它們的組合，包括填充的燒結材料，其中玻璃、陶瓷、玻璃陶瓷以及它們的混合物或組合包括該可燒結的材料組分。
[0026]該方法100還包括提供由碳或含碳物質形成的可移除插入件的步驟72。該插入件的外表面包括所要形成在陶瓷體微流體模塊中的所需表面的負表面。該負表面可以例如由炭塊加工而形成。
[0027]該方法100還包括在毛坯狀態(tài)結構中加工開口并將插入件定位在該開口中的步驟74。該開口較佳地制作成給予正好足夠的間隙來使得容易地將該插入件定位在開口中，例如100微米間隙，但是如果需要，該間隙可以更大或更小。理想的是插入件的負表面與開口的內表面，或者開口的內表面的所要形成的部分之間的開口體積足夠小，且毛坯結構在燒制和轉換到燒制后狀態(tài)時的收縮足夠大，從而該開口體積在燒制工藝期間閉合，從而該開口的內表面或者該開口的內表面中所要形成的部分符合于該插入件的表面。
[0028]該方法100還包括將插入件定位在開口中的步驟76、將該毛坯狀態(tài)結構和插入件燒制在一起的步驟78，以及在該結構固結之后移除該插入件的步驟80。如果該插入件包括含碳材料且不是相對純的碳材料，則可通過熱解來移除該插入件。然而，在燒制工藝期間，該插入件必須足夠耐久，從而該插入件在該結構足夠固化后才移除，以在開口的內表面上形成所需要的正表面。如果該插入件由相對純的碳材料構成，則可通過機械方式(在呈螺釘形式的插入件情形中，簡單地擰開)來移除該插入件或通過氧化，諸如通過在空氣或氧氣中高溫氧化，來移除該插入件，或通過等離子灰化來移除該插入件，或通過其它已知的技術來移除該插入件。
[0029]圖3-6部分地示出該方法設想的原理應用?？梢圆捎萌鐖D3所示的石墨螺釘120作為帶有負表面122 (螺紋)的鏡像插入件。為了在本方法中使用石墨螺釘120，諸如通過機加工(鉆孔)毛坯狀態(tài)結構140來形成開口 130。該實施例中，開口 130包括較寬的部分132來接納呈石墨螺釘120形式的插入件。圖5示出開口 130，其中呈石墨螺釘形式的插入件120定位在該開口 130中。螺紋122的外徑幾乎與開口 130的較寬部分132的內徑相等，理想地存在著約100微米間隙。然后，燒制導致該結構140收縮，且在移除螺釘120之后，內螺紋保持形成在開口 130的內表面上，如圖6所示。如果板的大小和/或厚度足夠大以嵌入石墨螺釘，則螺紋特征可以模制在微流體模塊的平坦部件的任何側(頂部、底部以及甚至邊緣)處。
[0030]石墨材料的熱膨脹應足夠接近陶瓷或玻璃材料，以防止在部件的冷卻期間過大的殘余應力。應小心地選擇插入件材料以防止螺釘與陶瓷或玻璃體之間的不想要的化學反應。任何反應可局部改變材料的特性，并降低性能。石墨是一種示例性材料，其對于玻璃和硅化物(如SiC、Si3N4、MoSi2)是理想的。石墨材料還具有作為非常有彈性的材料(楊氏模量為約1MPa)的優(yōu)點，因而限制了應力。石墨材料的不同變體也提供了大范圍的熱膨脹系數(從5至80X10_7/°C )和在惰性氣氛中時，石墨承受非常高的溫度。來自Mersen的石墨2020可與SiC和Si3N4陶瓷或低膨脹硼硅玻璃(如Pyrex?.玻璃)工作。
[0031]本方法與碳化硅陶瓷一起使用是尤其有益的，因為對于微反應器應用，碳化硅陶瓷的屬性是非常有吸引力的，且這樣一個堅硬的陶瓷后加工是負擔不起的?？梢酝ㄟ^冷壓來獲得SiC的毛坯部分和可以簡單地用傳統(tǒng)的切削刀具來加工開口 130。然后將石墨螺釘放入開口中。隨后，在2100°C下在非氧化性氣氛中燒制毛坯狀態(tài)本體，以防止石墨插入件燃燒。致密化后，該結構需要被冷卻，如冷卻到室溫，然后最后在空氣中在1000°C下氧化，以除去石墨插入件。
[0032]在此披露的方法和由此生產的裝置大體用于在微結構內執(zhí)行如下任何過程，包括混合、分離、萃取、結晶、沉淀或者以其它方式處理流體或流體混合物，而流體混合物包括流體的多相混合物(包括流體或包括包含固體的多相流體混合物的流體混合物)。所述處理可以包括物理處理，化學反應，其中有機物、無機物、或者有機物和無機物發(fā)生相互轉化，生物化學處理，或者任意其它形式的處理?？衫盟兜姆椒ê?或裝置來執(zhí)行以下非限制列出的反應:氧化；還原；置換；消除；加成；配體交換；金屬交換；以及離子交換。更確切地說，可利用所披露的方法和/或裝置來執(zhí)行任何以下非限制列出的反應:聚合；烷化；脫烷；硝化；磺化氧化；環(huán)氧化；氨解氧化；氫化；脫氫；有機金屬反應；貴金屬化學/均相催化劑反應；擬基化；硫擬基化；燒氧基化；齒化；脫氫!齒化；脫齒；加氫!醒化；竣化；去碳酸基；胺化；芳基化；肽耦合；醇醛縮合；環(huán)化縮合；脫氫環(huán)化；酯化；酰胺化；雜環(huán)合成；脫水；醇解；水解；氨解；醚化；酶催化合成；縮酮；皂化；腈合成；磷酸化；臭氧分解；疊氮化物；復分解；氫化硅烷化；偶聯(lián)反應；以及酶促反應。
[0033]應注意到，本文所使用的“較佳地”、“通?！币约啊暗湫偷亍敝惖男g語并不用于限制所要求的發(fā)明范圍，或者暗示對于所要求發(fā)明的結構或功能是關鍵的、基本的或甚至重要的某些特征。此外，這些術語僅僅意指識別本發(fā)明實施例的特定方面，或者強調在本發(fā)明的特定實施例中可或不可使用的替代或附加特征。
[0034]由于已詳細描述本發(fā)明的主題并參照其具體實施例，因而將顯而易見的是，可能有不會超出本發(fā)明限定在所附權利要求中的范圍的修改和變型。更確切地說，雖然在此將本發(fā)明的一些方面認定為較佳的或尤其有利的，但可設想的是，本發(fā)明不需要局限于這些方面。
[0035]應注意到，以下權利要求中的一項或多項將術語其特征在于摂作為過渡表述。為了限定本發(fā)明，應注意到，該術語在權利要求中引作開放性過渡表述，并用于引入一系列結構特征的列舉，并且應以類似地方式解釋成更通常使用的開放性前序術語“包括”。
【權利要求】
1.一種在陶瓷、玻璃或者玻璃-陶瓷本體微流體模塊中形成復雜結構的方法，包括步驟: 提供毛坯狀態(tài)耐火材料結構，所述耐火材料結構構成微流體模塊的本體的至少一部分； 提供由碳或含碳物質形成的可移除插入件，所述插入件的外表面包含所要形成在所述微流體模塊中的所需表面的負表面； 在所述毛坯狀態(tài)結構中加工開口； 將所述插入件定位在所述開口中； 將所述毛坯狀態(tài)結構和所述插入件燒制在一起； 在完成燒制之后，移除所述插入件。
2.根據權利要求1所述的方法，其特征在于，在所述插入件的負表面與所述開口的內表面之間的開口體積足夠小，且在燒制時，所述毛坯狀態(tài)結構的收縮足夠大，從而在燒制工藝期間所述開口體積被閉合且所述開口的所述表面符合所述插入件的負表面。
3.根據權利要求1或2所述的方法，其特征在于，燒制包括在惰性氣氛中燒制。
4.根據前述權利要求中任一項所述的方法，其特征在于，移除包括所述插入件的熱解。
5.根據前述權利要求中任一項所述的方法，其特征在于，移除包括所述插入件的氧化。
6.根據前述權利要求中任一項所述的方法，其特征在于，所述插入件是螺釘且所述復雜結構包括內部螺紋。
7.根據前述權利要求中任一項所述的方法，其特征在于，提供毛坯狀態(tài)結構的步驟包括提供包含玻璃、玻璃-陶瓷和陶瓷中一種或多種的結構。
8.根據權利要求1-6中任一項所述的方法，其特征在于，提供毛坯狀態(tài)結構的步驟包括提供包含陶瓷的結構。
9.根據權利要求1-6中任一項所述的方法，其特征在于，提供毛坯狀態(tài)結構的步驟包括提供包含碳化硅的結構。
10.一種耐火本體微流體模塊，所述耐火本體微流體模塊通過前述權利要求中任一項所述的方法來形成。
【文檔編號】B01J19/00GK104185504SQ201280067208
【公開日】2014年12月3日 申請日期:2012年11月29日 優(yōu)先權日:2011年11月30日
【發(fā)明者】P·G·J·馬克斯 申請人:康寧股份有限公司