本發(fā)明涉及磁吸附材料的制備，尤其涉及一種基于氮摻雜石墨烯氣凝膠的磁性吸附劑的制備方法。

背景技術(shù)：

1、磁性石墨烯復(fù)合材料因融合了石墨烯優(yōu)異吸附性能及磁性材料便于外磁場(chǎng)分離的能力，已成為磁性固相萃取領(lǐng)域的一顆新星，作為磁性吸附劑在食品和環(huán)境樣品前處理領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。然而，由石墨烯層間π-π作用導(dǎo)致的石墨烯不可逆團(tuán)聚，會(huì)減小石墨烯的比表面積，降低其吸附性能，且加大了磁性石墨烯復(fù)合材料合成的困難。

2、為解決石墨烯的不可逆團(tuán)聚問(wèn)題，三維（3d）-石墨烯氣凝膠應(yīng)運(yùn)而生，3d-石墨烯氣凝膠的多孔和互聯(lián)結(jié)構(gòu)為其提供了更大的比表面積。然而，傳統(tǒng)的水熱合成法在制備3d-石墨烯氣凝膠時(shí)，會(huì)因氧化石墨烯在反應(yīng)水溶液中易發(fā)生堆積，使自組裝反應(yīng)難以進(jìn)行，進(jìn)而造成合成的石墨烯氣凝膠易坍塌。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路

1、為了解決上述問(wèn)題，本發(fā)明提供一種基于氮摻雜石墨烯氣凝膠的磁性吸附劑的制備方法。

2、本發(fā)明提出的一種基于氮摻雜石墨烯氣凝膠的磁性吸附劑的制備方法，步驟如下：

3、（1）四氧化三鐵納米顆粒采用溶劑熱法制備：將水合三氯化鐵溶于乙醇，在加入醋酸鈉和peg-2000，反應(yīng)即得；

4、（2）磁性氮摻雜石墨烯氣凝膠的制備：調(diào)節(jié)ph，將氧化石墨烯、對(duì)苯二胺與四氧化三鐵納米顆粒懸浮液反應(yīng)即得。

5、進(jìn)一步地，步驟（1）中水合三氯化鐵、醋酸鈉和peg-2000的質(zhì)量為7.02?g、8.537g、2.6?g。

6、進(jìn)一步地，步驟（1）反應(yīng)溫度為200℃，反應(yīng)時(shí)間為24h。

7、進(jìn)一步地，步驟（2）中的ph為10.6。

8、進(jìn)一步地，步驟（2）中氧化石墨烯、對(duì)苯二胺與四氧化三鐵納米顆粒的質(zhì)量為120mg、0.06?g、60?mg。

9、進(jìn)一步地，步驟（2）中反應(yīng)溫度為180℃，時(shí)間為12?h。

10、更近一步地，步驟（2）中氧化石墨烯、對(duì)苯二胺加入調(diào)節(jié)ph至的水中，超聲?，在加入四氧化三鐵納米顆粒懸浮液反應(yīng)。

11、具體的步驟（1）的步驟為：準(zhǔn)確稱取7.02?g水合三氯化鐵溶于130?ml乙二醇中至形成清澈黃色溶液，準(zhǔn)確稱取8.537?g?醋酸鈉和2.6?g?peg-2000于上述溶液中，超聲至分散均勻；轉(zhuǎn)移至200?ml反應(yīng)釜中，放入200℃烘箱，高溫下反應(yīng)24?h；冷卻至室溫后用乙醇將黑色粉末反復(fù)洗滌至中性，在60℃下真空干燥12?h后保存?zhèn)溆谩?/p>

12、具體的步驟（2）的步驟為：量取60?ml超純水，用氨水（10%）調(diào)節(jié)ph至10.6；準(zhǔn)確稱取120?mg?氧化石墨烯（go），0.06?g?對(duì)苯二胺（ppd）于上述溶液中，超聲?2?h至分散均勻；加入60?mg?fe3o4納米顆粒劇烈攪拌10?min至均勻懸浮液；轉(zhuǎn)移至100?ml反應(yīng)釜中，放入180℃烘箱反應(yīng)12?h；冷卻至室溫后使用超純水將反應(yīng)生成磁性氮摻雜石墨烯水凝膠洗滌至中性。將洗滌后的磁性氮摻雜石墨烯水凝膠放入-80℃冰箱預(yù)凍過(guò)夜，真空冷凍干燥(20pa,-50℃,8?h)后得到的磁性氮摻雜石墨烯氣凝膠研磨至均勻備用。

13、有益效果：

14、本發(fā)明將氮源如對(duì)苯二胺引入到水熱反應(yīng)體系中，進(jìn)而使對(duì)苯二胺吸附到氧化石墨烯表面，從而克服氧化石墨烯層間的堆積力，使自組裝反應(yīng)順利進(jìn)行，從而發(fā)展出環(huán)保、有效的氮源誘導(dǎo)水熱自組裝法用于磁性氮摻雜石墨烯氣凝膠的制備，此外，氮在3d-石墨烯氣凝膠中摻雜能夠進(jìn)一步改3d-石墨烯氣凝膠的能帶結(jié)構(gòu)，提高3d-石墨烯氣凝膠的機(jī)械強(qiáng)度，穩(wěn)定3d-石墨烯氣凝膠的三維結(jié)構(gòu)，增加3d-石墨烯氣凝膠的自由載流子密度，增強(qiáng)3d-石墨烯氣凝膠與目標(biāo)分析物間的相互作用，提高3d-石墨烯氣凝膠的吸附選擇性，拓寬其作為磁性吸附劑在食品和環(huán)境樣品前處理領(lǐng)域的應(yīng)用范圍。

技術(shù)特征：

1.一種基于氮摻雜石墨烯氣凝膠的磁性吸附劑的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種基于氮摻雜石墨烯氣凝膠的磁性吸附劑的制備方法，其特征在于，步驟（2）中氧化石墨烯、對(duì)苯二胺加入調(diào)節(jié)ph至的水中，超聲，在加入四氧化三鐵納米顆粒懸浮液反應(yīng)。

3.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的一種基于氮摻雜石墨烯氣凝膠的磁性吸附劑的制備方法，其特征在于，步驟（1）中水合三氯化鐵、醋酸鈉和peg-2000的質(zhì)量為7.02?g、8.537?g、2.6g。

4.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的一種基于氮摻雜石墨烯氣凝膠的磁性吸附劑的制備方法，其特征在于，步驟（1）反應(yīng)溫度為200℃，反應(yīng)時(shí)間為24h。

5.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的一種基于氮摻雜石墨烯氣凝膠的磁性吸附劑的制備方法，其特征在于，步驟（2）中的ph為10.6。

6.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的一種基于氮摻雜石墨烯氣凝膠的磁性吸附劑的制備方法，其特征在于，步驟（2）中氧化石墨烯、對(duì)苯二胺與四氧化三鐵納米顆粒的質(zhì)量為120?mg、0.06?g、60?mg。

7.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的一種基于氮摻雜石墨烯氣凝膠的磁性吸附劑的制備方法，其特征在于，步驟（2）中反應(yīng)溫度為180℃，時(shí)間為12?h。

8.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種基于氮摻雜石墨烯氣凝膠的磁性吸附劑的制備方法，其特征在于，具體的步驟（1）的步驟為：準(zhǔn)確稱取7.02?g水合三氯化鐵溶于130?ml乙二醇中至形成清澈黃色溶液，準(zhǔn)確稱取8.537?g?醋酸鈉和2.6?g?peg-2000于上述溶液中，超聲至分散均勻；轉(zhuǎn)移至200?ml反應(yīng)釜中，放入200℃烘箱，高溫下反應(yīng)24?h；冷卻至室溫后用乙醇將黑色粉末反復(fù)洗滌至中性，在60℃下真空干燥12?h。

9.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種基于氮摻雜石墨烯氣凝膠的磁性吸附劑的制備方法，其特征在于，具體的步驟（2）的步驟為：量取60?ml超純水，用氨水調(diào)節(jié)ph至10.6；準(zhǔn)確稱取120mg?氧化石墨烯，0.06?g?對(duì)苯二胺于上述溶液中，超聲?2?h至分散均勻；加入60?mg?fe3o4納米顆粒劇烈攪拌10?min至均勻懸浮液；轉(zhuǎn)移至100?ml反應(yīng)釜中，放入180℃烘箱反應(yīng)12h；冷卻至室溫后使用超純水將反應(yīng)生成磁性氮摻雜石墨烯水凝膠洗滌至中性；將洗滌后的磁性氮摻雜石墨烯水凝膠放入-80℃冰箱預(yù)凍過(guò)夜，真空冷凍干燥，20?pa,-50℃,8?h后得到的磁性氮摻雜石墨烯氣凝膠。

技術(shù)總結(jié)
本發(fā)明公開(kāi)了一種基于氮摻雜石墨烯氣凝膠的磁性吸附劑的制備方法，包括以下步驟：（1）四氧化三鐵納米顆粒采用溶劑熱法制備：將水合三氯化鐵溶于乙醇，在加入醋酸鈉和PEG?2000；（2）磁性氮摻雜石墨烯氣凝膠的制備：調(diào)節(jié)pH，將氧化石墨烯、對(duì)苯二胺與四氧化三鐵納米顆粒懸浮液反應(yīng)。本發(fā)明將氮源如對(duì)苯二胺引入到水熱反應(yīng)體系中，進(jìn)而使對(duì)苯二胺吸附到氧化石墨烯表面，從而克服氧化石墨烯層間的堆積力，使自組裝反應(yīng)順利進(jìn)行，從而發(fā)展出環(huán)保、有效的氮源誘導(dǎo)水熱自組裝法用于磁性氮摻雜石墨烯氣凝膠的制備。此外，氮在3D?石墨烯氣凝膠中摻雜提高3D?石墨烯氣凝膠的吸附選擇性，拓寬其作為磁性吸附劑在食品和環(huán)境樣品前處理領(lǐng)域的應(yīng)用范圍。

技術(shù)研發(fā)人員：王娜,崔波,盧艷敏,趙淑婷
受保護(hù)的技術(shù)使用者：齊魯工業(yè)大學(xué)（山東省科學(xué)院）
技術(shù)研發(fā)日：
技術(shù)公布日：2024/12/10