煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法
【專利摘要】本發(fā)明提供一種煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，包括如下步驟：（1）將煤粉、煤焦油、催化劑混合得到油煤漿；（2）將上述油煤漿預熱至350～410℃后，依次進行一級和二級加氫反應；（3）經(jīng)二級加氫反應后的產(chǎn)物在進行一級氣液分離，得到氣相物質(zhì)和液相物質(zhì)，所述氣相物質(zhì)再經(jīng)二級氣液分離得到氫氣和輕質(zhì)油；所述至少一部分液相物質(zhì)經(jīng)減壓蒸餾得到重油和液化殘渣；（4）將所述步驟（3）中的所述重油和所述輕質(zhì)油混合后再經(jīng)加氫反應，制備得到液體燃料。本發(fā)明采用煤焦油代替重油與煤粉進行共煉反應，可以大大提高了液體燃料的收率。
【專利說明】煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法
【技術領域】
[0001]本發(fā)明涉及一種煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，屬于煤化工領域。
【背景技術】
[0002]液體燃料在各種能源中占有十分重要的地位。各種汽車、船舶、飛機、工程機械等運輸工具都大量使用液體燃料。液體燃料主要來源于從地下開采出來的石油。而我國是一個煤炭儲量豐富而石油相對貧乏的國家。利用我國豐富的煤炭資源，實施“以煤代油”和“以煤造油”是優(yōu)化終端能源、實現(xiàn)石油供應多元化和保證能源安全的重大決策。煤液化技術是將煤中的有機質(zhì)轉化為液態(tài)產(chǎn)物的過程，其目的是獲得碳氫化合物，以替代石油及其制品生產(chǎn)發(fā)動機用液體燃料。因此，煤液化技術作為一種煤制油技術，它的研究、開發(fā)具有重要意義。
[0003]煤液化包括煤直接液化和煤間接液化，其中煤直接液化技術是指在高溫、高氫氣壓力條件下，通過加氫使煤中復雜的有機高分子結構直接轉化為較低分子的液體燃料的過程。煤直接液化技術中，為了獲得較高的液體燃料產(chǎn)率，提高氫氣利用率，除了較高的溫度和氫氣壓力外，還需要使用預加氫的循環(huán)溶劑和價格昂貴的催化劑，造成了煤直接液化技術一次投資高、操作費用高的問題。
[0004]煤油共煉制油技術是基于石油工業(yè)重油加氫裂化工藝發(fā)展形成的一種煤制油技術，主要是將石油中的重油、渣油產(chǎn)品作為溶劑，配入煤粉形成油煤漿通過高溫高壓加氫而生產(chǎn)液體燃料油。由于煤具有“富芳構貧氫”的特點，而重油或渣油具有“貧芳構富氫”的特點，將煤與重油或渣油共煉時，可通過調(diào)節(jié)共處理過程條件，大大降低煤直接液化過程中存在的的投資高和操作費用高的問題，降低其制油過程的苛刻度。
[0005]諸如，中國專利文獻CN101649220A公開了一種煤和重油共處理同時生產(chǎn)液體燃料和浙青類鋪路材料的方法，包括如下步驟:(I)煤粉、催化劑與重油混合制漿；(2)油煤漿預熱后，進入反應器進行反應；(3)反應產(chǎn)物進行分離，分離出氣態(tài)物質(zhì)、輕質(zhì)油、水和重質(zhì)混合物，分離出的氣態(tài)物質(zhì)通過變壓吸附提氫，提純的氫氣返回到反應器中循環(huán)使用，其余氣體經(jīng)凈化后用作燃料；分離出的輕質(zhì)油和水進行油水分離，得到輕質(zhì)油和水；(4)重質(zhì)混合物進入蒸餾塔，經(jīng)蒸餾分離得到粗油和塔底產(chǎn)物；(5)將粗油和輕質(zhì)油混合，經(jīng)提質(zhì)加工可得汽油、煤油、柴油、燃料油等液體燃料；(6)塔底產(chǎn)物經(jīng)處理，得浙青類鋪路材料。上述技術通過將“富芳構貧氫”的煤和“貧芳構富氫”的重油以及催化劑有機結合，通過調(diào)節(jié)共處理過程，在大大降低了煤直接液化過程的苛刻度的條件下，制備得到液體燃料和浙青類鋪路材料，在一定程度上提高了煤直接液化的經(jīng)濟性。
[0006]美國專利文獻US4853111也公開了一種兩段式煤、油共處理工藝，該工藝是將重油和煤制成漿液，進料中煤和重油的質(zhì)量比為1:2~11:9，升壓后與氫氣一起預熱，在435~445。(:、15~2010^條件下，進入一段沸騰床反應器，在&)、10 / A1203催化劑作用下，進行加氫裂化反應，反應后的產(chǎn)物進入第二段沸騰床反應器，在N1、Mo / Al2O3催化劑作用下深度加氫，脫除硫、氮、氧和重金屬(N1、V)等，產(chǎn)物經(jīng)分離器分離出氣體，并回收其中的氨和硫，氫氣循環(huán)使用；液體產(chǎn)物經(jīng)常壓蒸餾以及減壓蒸餾得到目的產(chǎn)品。該工藝具有過程簡單，技術可靠，原料適應范圍廣，油收率高，重油脫金屬率高等特點；該技術由于沒有脫灰工段，所以其耗氫量少，氫利用率高。
[0007]在上述煤油共煉技術中，均采用重油與煤共煉制備液體燃料，而經(jīng)發(fā)明人研究發(fā)現(xiàn)，由于重油中芳烴含量較低，其再與芳烴含量高的煤粉混合加氫時，雖然在一定程度上提高了煤粉的加氫反應效果，但是重油本身的加氫反而降低，這樣導致煤粉與重油共煉時綜合反應的結果卻使得液體燃料的總收率降低。
【發(fā)明內(nèi)容】
[0008]本發(fā)明所要解決的技術問題是解決現(xiàn)有技術中由于煤粉與重油共煉時存在液體燃料的總收率降低的問題，進而提供一種能夠提高液體燃料總收率的煤焦油與煤共反應的方法。
[0009]為了解決上述技術問題，本發(fā)明提供了一種煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，包括如下步驟:
[0010](I)將煤粉、煤焦油、加氫催化劑混合得到油煤漿；
[0011](2)將上述油煤漿預熱至350~410°C后，依次進行一級加氫和二級加氫反應；
[0012](3)經(jīng)二級加氫反應后的產(chǎn)物進行一級氣液分離，得到氣相物質(zhì)和液相物質(zhì)，所述氣相物質(zhì)再經(jīng)二級氣液 分離得到氫氣和輕質(zhì)油；所述至少一部分液相物質(zhì)經(jīng)減壓蒸餾得到重油和液化殘渣；
[0013](4)將所述步驟(3)中的所述重油和所述輕質(zhì)油混合后再經(jīng)加氫反應，制備得到液體燃料。
[0014]以干煤基質(zhì)量計，所述煤粉、煤焦油和加氫催化劑添加量的比值為(40~50): (50 ~60): (0.2 ~0.5)。
[0015]所述步驟(2)中的一級加氫反應條件為:溫度為420~470°C、壓力為10~17MPa ；二級加氫反應條件為:溫度為430~475°C、壓力為12~20MPa。
[0016]所述步驟(3)中在溫度為340~380°C、壓力為15~20MPa條件下進行一級氣液分離，在溫度為25~55°C、壓力為15~20MPa條件下進行二級氣液分離；在溫度為150~240°C、壓力為1.0~1.5KPa的條件下進行減壓蒸餾。
[0017]所述步驟(3)中將部分液相物質(zhì)循環(huán)至所述步驟(1)中用于調(diào)制油煤漿。
[0018]所述循環(huán)至步驟(1)的液相物質(zhì)與經(jīng)減壓蒸餾的液相物質(zhì)的體積比為(0.3~
0.5): (0.5 ~0.7)。
[0019]所述步驟(4)中，加氫反應的條件為:反應溫度為400~455°C、反應壓力為15~20MPa。
[0020]所述步驟(3)中，分離得到的所述氫氣返回至步驟(1)循環(huán)使用。
[0021]考慮到煤受熱裂解成小分子過程中，不同煤粒子反應速度的不同，為了給慢反應的煤粒子有更充分的加氫環(huán)境，所以二級加氫反應時向所述二級加氫反應過程中補充新鮮氫氣或催化劑或同時補充新鮮空氣和催化劑，補充的時間可以是開始進行二級加氫反應時即補充上述物質(zhì)，也可以是二級加氫反應進行一段時間后再開始補充。
[0022]所述煤焦油為脫酚后的全餾分煤焦油。
[0023]所述煤焦油為低溫煤焦油、中溫煤焦油或高溫煤焦油中一種或幾種。
[0024]本發(fā)明與現(xiàn)有技術相比具有如下優(yōu)點:
[0025](I)本發(fā)明所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，采用煤焦油代替重油與煤粉、催化劑混合制備油煤漿，再將上述油煤漿預熱至350~410°C，在該溫度條件下更便于油煤漿中各物質(zhì)在加氫反應前混合的更加均勻，然后將其進行一級加氫和二級加氫，經(jīng)過兩級加氫反應，可以保證油煤漿中煤粉和煤焦油加氫反應進行地更完全；加氫反應后的產(chǎn)物首先進行一次氣液分離，得到的氣相物質(zhì)再進行二次氣液分離，采用兩次分離，便于加氫反應后的產(chǎn)物中輕質(zhì)油與重油盡可能多地從反應產(chǎn)物中分離，將分離后的輕質(zhì)油和重油混合后繼續(xù)進行加氫反應，可以得到高收率的液體燃料。本發(fā)明采用煤焦油代替重油與煤粉進行共煉反應，是因為煤焦油中的芳烴含量高于重油中的芳烴含量，通過調(diào)節(jié)煤焦油與煤粉共處理的工藝流程及工藝條件，可以大大提高煤焦油與煤粉加氫處理的相互作用效果，進而大大提高了液體燃料的收率。
[0026](2)本發(fā)明所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，進一步限制了所述煤粉、煤焦油和催化劑添加量的比值為(40~50): (50~60): (0.2~0.5)，在該特定比例條件下可以大大提高煤粉、煤焦油加氫反應的產(chǎn)品收率，使液體燃料的收率達到—%。
[0027](3)本發(fā)明所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，進一步選擇將部分液相物質(zhì)循環(huán)至所述步驟(1)中用于調(diào)制油煤漿，這樣可以保證煤焦油中輕質(zhì)組分較多時，煤焦油與煤粉混合制備得到的油煤漿中煤粉等固體粒子不會發(fā)生沉積，從而保證了油煤漿濃度滿足流動要求。
[0028](4)本發(fā)明所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，進一步地，向第二反應器內(nèi)通入新鮮氫氣，強化了難反應煤的輕濃度環(huán)境，從而提高了煤的轉化率；更進一步地，向第二反應器所述內(nèi)分多次補充催化劑，這樣一方面進一步保證催化劑的催化活性，從而提高油煤漿的加氫反應效果，提高液體燃料的產(chǎn)率。
【具體實施方式】
[0029]以下結合實施例，對本發(fā)明作進一步具體描述，但不局限于此。
[0030]實施例1
[0031]本實施例所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，包括如下步驟:
[0032](I)將35kg的褐煤煤粉、65kg的煤焦油、0.15kg的加氫催化劑混合得到油煤漿；
[0033](2)將上述油煤漿預熱至340°C后，進入一級加氫反應器，在溫度為380°C、壓力為19MPa條件下進行一級加氫,一級加氫完成后的物流再進入二級加氫反應器,在溫度為400°C、壓力為20MPa條件下進行二級加氫反應；
[0034](3)經(jīng)二級加氫反應后的產(chǎn)物在一級氣液分離器內(nèi)，在溫度為335°C、壓力為19MPa下進行一級氣液分離，得到氣相物質(zhì)和液相物質(zhì)，所述氣相物質(zhì)再進入二級氣液分離器，在溫度為60°C、壓力為1MPa下進行二級氣液分離得到氫氣和輕質(zhì)油；所述液相物質(zhì)在溫度為130°C、壓力為1.7KPa下經(jīng)減壓蒸餾得到重油和液化殘渣；
[0035](4)將所述步驟(3)中的所述重油和所述輕質(zhì)油混合后再在加氫催化劑的存在下，在溫度為390°C、壓力為19MPa的條件下進行加氫反應，制備得到液體燃料A;
[0036]本實施例中所述的加氫催化劑為N1-W系催化劑。
[0037]實施例2
[0038]本實施例所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，包括如下步驟:
[0039](I)將40kg的褐煤煤粉、60kg的低溫煤焦油、0.2kg的加氫催化劑混合得到油煤漿；
[0040](2)將上述油煤漿預熱至350°C后，進入一級加氫反應器，在溫度為420°C、壓力為17MPa條件下進行一級加氫；一級加氫完成后的物流進入二級加氫反應器,在溫度為430°C、壓力為20MPa條件下進行二級加氫反應；
[0041](3)經(jīng)二級加氫反應后的產(chǎn)物在一級氣液分離器內(nèi)，在溫度為340°C、壓力為20MPa下進行一級氣液分離，得到氣相物質(zhì)和液相物質(zhì)，所述氣相物質(zhì)進入二級氣液分離器內(nèi)，在溫度為25°C、壓力為20MPa下進行二級氣液分離得到氫氣和輕質(zhì)油；所述液相物質(zhì)進入減壓蒸餾塔，在溫度為150°C、壓力為1.5KPa下經(jīng)減壓蒸餾得到重油和液化殘渣；
[0042](4)將所述步驟(3)中的所述重油和所述輕質(zhì)油混合后進入加氫反應器，在加氫催化劑的存在下，在溫度為400°C、壓力為20MPa的條件下進行加氫反應，制備得到液體燃料B;
[0043]本實施例中所述的加氫催化劑為N1-Mo系催化劑。
[0044]實施例3
[0045]本實施例所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，包括如下步驟:
[0046](I)將42kg的褐煤煤粉、58kg的中溫煤焦油、0.3kg的加氫催化劑混合得到油煤漿；
[0047](2)將上述油煤漿預熱至370°C后，進入一級加氫反應器，在溫度為430°C、壓力為16MPa條件下進行一級加氫；一級加氫完成后的物流進入二級加氫反應器,在溫度為440°C、壓力為19MPa條件下進行二級加氫反應；
[0048](3)經(jīng)二級加氫反應后的產(chǎn)物在一級氣液分離器內(nèi)，在溫度為350°C、壓力為19MPa下進行一級氣液分離，得到氣相物質(zhì)和液相物質(zhì)，所述氣相物質(zhì)進入二級氣液分離器內(nèi)，在溫度為30°C、壓力為19MPa下進行二級氣液分離得到氫氣和輕質(zhì)油，其中所述氫氣返回至所述步驟(1);所述部分液相物質(zhì)進入減壓蒸餾塔，在溫度為170°C、壓力為1.4KPa下經(jīng)減壓蒸餾得到重油和液化殘渣，剩余所述液相物質(zhì)循環(huán)至步驟(1)用于調(diào)制油煤漿，其中用于減壓蒸餾的液相物質(zhì)與用于返回步驟(1)的液相物質(zhì)的體積比為0.3:0.7 ；
[0049](4)將所述步驟(3)中的所述重油和所述輕質(zhì)油混合后進入加氫反應器，在加氫催化劑的存在下，在溫度為410°C、壓力為19MPa的條件下進行加氫反應，制備得到液體燃料C;
[0050]本實施例中所述的加氫催化劑為N1-Mo系催化劑。
[0051]實施例4
[0052]本實施例所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，包括如下步驟:
[0053](I)將44kg的褐煤煤粉、56kg的高溫煤焦油、0.35kg的加氫催化劑混合得到油煤漿；
[0054](2)將上述油煤漿預熱至380°C后，進入一級加氫反應器，在溫度為440°C、壓力為15MPa條件下進行一級加氫；一級加氫完成后的物流進入二級加氫反應器，同時向二級加氫反應器內(nèi)補充新鮮氫氣，在溫度為450°C、壓力為ISMPa條件下進行二級加氫反應；
[0055](3)經(jīng)二級加氫反應后的產(chǎn)物在一級氣液分離器內(nèi)，在溫度為360°C、壓力為ISMPa下進行一級氣液分離，得到氣相物質(zhì)和液相物質(zhì)，所述氣相物質(zhì)進入二級氣液分離器內(nèi)，在溫度為35°C、壓力為ISMPa下進行二級氣液分離得到氫氣和輕質(zhì)油，其中所述氫氣返回至所述步驟(1);所述部分液相物質(zhì)進入減壓蒸餾塔，在溫度為190°C、壓力為1.3KPa下經(jīng)減壓蒸餾得到重油和液化殘渣，剩余所述液相物質(zhì)循環(huán)至步驟(1)用于調(diào)制油煤漿，其中用于減壓蒸餾的液相物質(zhì)與用于返回步驟(1)的液相物質(zhì)的體積比為0.4:0.6 ；
[0056](4)將所述步驟(3)中的所述重油和所述輕質(zhì)油混合后進入加氫反應器，在加氫催化劑的存在下，在溫度為420°C、壓力為ISMPa的條件下進行加氫反應，制備得到液體燃料D ；
[0057]本實施例中所述的加氫催化劑為硫酸亞鐵催化劑。
[0058]實施例5
[0059]本實施例所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，包括如下步驟:
[0060](I)將46kg的褐煤煤粉、54kg的高溫煤焦油、0.4kg的加氫催化劑混合得到油煤漿；
[0061](2)將上述油煤漿預熱至390°C后，進入一級加氫反應器，在溫度為450°C、壓力為13MPa條件下進行一級加氫；一級加氫完成后的物流進入二級加氫反應器，同時向二級加氫反應器內(nèi)補充新鮮氫氣和0.15kg的加氫催化劑，在溫度為460°C、壓力為16MPa條件下進行二級加氫反應；
[0062](3)經(jīng)二級加氫反應后的產(chǎn)物在一級氣液分離器內(nèi)，在溫度為370°C、壓力為17MPa下進行一級氣液分離，得到氣相物質(zhì)和液相物質(zhì)，所述氣相物質(zhì)進入二級氣液分離器內(nèi)，在溫度為40°C、壓力為17MPa下進行二級氣液分離得到氫氣和輕質(zhì)油，其中所述氫氣返回至所述步驟(1);所述部分液相物質(zhì)進入減壓蒸餾塔，在溫度為210°C、壓力為1.2KPa下經(jīng)減壓蒸餾得到重油和液化殘渣，剩余所述液相物質(zhì)循環(huán)至步驟(1)用于調(diào)制油煤漿，其中用于減壓蒸餾的液相物質(zhì)與用于返回步驟(1)的液相物質(zhì)的體積比為0.5:0.5 ；
[0063](4)將所述步驟(3)中的所述重油和所述輕質(zhì)油混合后進入加氫反應器，在加氫催化劑的存在下，在溫度為430°C、壓力為17MPa的條件下進行加氫反應，制備得到液體燃料E ；
[0064]本實施例中所述的加氫催化劑為赤泥。
[0065]實施例6
[0066]本實施例所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，包括如下步驟:
[0067](1)將48kg的褐煤煤粉、52kg的脫酚后的全餾分低溫煤焦油、0.45kg的加氫催化劑混合得到油煤漿；
[0068](2)將上述油煤漿預熱至400°C后，進入一級加氫反應器，在溫度為460°C、壓力為12MPa條件下進行一級加氫；一級加氫完成后的物流進入二級加氫反應器,在溫度為470°C、壓力為14MPa條件下進行二級加氫反應；
[0069](3)經(jīng)二級加氫反應后的產(chǎn)物在一級氣液分離器內(nèi)，在溫度為380°C、壓力為16MPa下進行一級氣液分離，得到氣相物質(zhì)和液相物質(zhì)，所述氣相物質(zhì)進入二級氣液分離器內(nèi)，在溫度為50°C、壓力為16MPa下進行二級氣液分離得到氫氣和輕質(zhì)油，其中所述氫氣返回至所述步驟(1);所述液相物質(zhì)進入減壓蒸餾塔，在溫度為225°C、壓力為1.1KPa下經(jīng)減壓蒸餾得到重油和液化殘渣；
[0070](4)將所述步驟(3)中的所述重油和所述輕質(zhì)油混合后進入加氫反應器，在加氫催化劑的存在下，在溫度為440°C、壓力為16MPa的條件下進行加氫反應，制備得到液體燃料F；
[0071 ] 本實施例中所述的加氫催化劑為硫化鑰。
[0072]實施例7
[0073]本實施例所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，包括如下步驟:
[0074](I)將50kg的褐煤煤粉、50kg的脫酚后的全餾分高溫煤焦油、0.5kg的加氫催化劑混合得到油煤漿；
[0075](2)將上述油煤漿預熱至410°C后，進入一級加氫反應器，在溫度為470°C、壓力為1MPa條件下進行一級加氫；一級加氫完成后的物流進入二級加氫反應器,在溫度為475°C、壓力為12MPa條件下進行二級加氫反應；
[0076](3)經(jīng)二級加氫反應后的產(chǎn)物在一級氣液分離器內(nèi)，在溫度為380°C、壓力為15MPa下進行一級氣液分離，得到氣相物質(zhì)和液相物質(zhì)，所述氣相物質(zhì)進入二級氣液分離器內(nèi)，在溫度為55°C、壓力為15MPa下進行二級氣液分離得到氫氣和輕質(zhì)油，其中所述氫氣返回至所述步驟(1);所述液相物質(zhì)進入減壓蒸餾塔，在溫度為240°C、壓力為1.0KPa下經(jīng)減壓蒸餾得到重油和液化殘渣；
[0077](4)將所述步驟(3)中的所述重油和所述輕質(zhì)油混合后進入加氫反應器，在加氫催化劑的存在下，在溫度為455°C、壓力為15MPa的條件下進行加氫反應，制備得到液體燃料G；
[0078]本實施例中所述的加氫催化劑為N1-W系催化劑。
[0079]需要說明的是，上述所有實施例中的一級加氫反應器和二級加氫反應器為現(xiàn)有技術中任意形式的可進行加氫反應的裝置，如流通式鼓泡反應塔等，作為優(yōu)選的實施方式，所述一級加氫反應器和二級加氫反應器可以是固定床加氫反應器，從而避免了得到的制備針狀焦的原料中存在催化劑沉淀的現(xiàn)象。
[0080]此外，上述實施例中，所述硫酸亞鐵催化劑、硫化鑰催化劑和赤泥催化劑為本領域常用的現(xiàn)有技術，均為市售任意產(chǎn)品；實施例中所述的N1-Mo系催化劑和所述N1-W系催化劑可以是Ni和Mo或者是Ni和W的金屬微粒，也可以是將所述活性組分Ni和Mo或者Ni和W負載在催化劑載體上制備而成，所述載體可以是A1203載體，本發(fā)明中所述加氫催化劑的選擇均為本領域常用的現(xiàn)有技術，因此在本發(fā)明中不再贅述。此外，本發(fā)明中所述的N1-Mo系催化劑和所述N1-W系催化劑為市售的任意產(chǎn)品。
[0081]對比例1:
[0082]對比例中所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，包括如下步驟:
[0083](I)將40kg的褐煤煤粉、60kg的催化裂化渣油、0.2kg的加氫催化劑混合得到油煤漿；
[0084](2)將上述油煤漿預熱至350°C后，進入加氫反應器，在溫度為420°C、壓力為17MPa條件下進行加氫反應；
[0085](3)加氫完成后的物流在溫度為320°C、壓力為1MPa下進行氣液分離，得到氣相物質(zhì)和液相物質(zhì)，所述氣相物質(zhì)進入在溫度為25°C、壓力為14MPa下進行二級氣液分離得到氫氣和輕質(zhì)油；所述液相物質(zhì)進入減壓蒸餾塔，在360°C、0.009MPa下得到粗油；
[0086](4)粗油和輕質(zhì)油混合，在溫度為450°C下，壓力為16MPa下加氫重整得到液體燃料H;
[0087]本對比例中所述的加氫催化劑為硫酸亞鐵催化劑。
[0088]對比例2:
[0089]對比例中所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，包括如下步驟:
[0090](I)將40kg的褐煤煤粉、60kg的催化裂化渣油、0.2kg的加氫催化劑混合得到油煤漿；
[0091](2)將上述油煤漿預熱至350°C后，進入一級加氫反應器，在溫度為420°C、壓力為17MPa條件下進行一級加氫；一級加氫完成后的物流進入二級加氫反應器,在溫度為430°C、壓力為20MPa條件下進行二級加氫反應；
[0092](3)經(jīng)二級加氫反應后的產(chǎn)物在一級氣液分離器內(nèi)，在溫度為340°C、壓力為20MPa下進行一級氣液分離，得到氣相物質(zhì)和液相物質(zhì)，所述氣相物質(zhì)進入二級氣液分離器內(nèi)，在溫度為25°C、壓力為20MPa下進行二級氣液分離得到氫氣和輕質(zhì)油；所述液相物質(zhì)進入減壓蒸餾塔，在溫度為150°C、壓力為1.5KPa下經(jīng)減壓蒸餾得到重油和液化殘渣；
[0093](4)將所述步驟(3)中的所述重油和所述輕質(zhì)油混合后進入加氫反應器，在加氫催化劑的存在下，在溫度為400°C、壓力為20MPa的條件下進行加氫反應，制備得到液體燃料I；
[0094]本實施例中所述的加氫催化劑為N1-Mo系催化劑。
[0095]實駘例
[0096]在本發(fā)明實驗例中首先對上述所有實施例和對比例中用到的原料褐煤、低溫煤焦油、中溫煤焦油、高溫煤焦油以及催化裂化渣油進行分析，結果如表1和表2所示，其中表1中Mad是含水量，Vad是揮發(fā)分:
[0097]表1褐煤的性能分析結果
[0098]
【權利要求】
1.一種煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，包括如下步驟: (1)將煤粉、煤焦油、加氫催化劑混合得到油煤漿； (2)將上述油煤衆(zhòng)預熱至350~410°C后,依次進行一級加氫和二級加氫反應； (3)經(jīng)二級加氫反應后的產(chǎn)物進行一級氣液分離，得到氣相物質(zhì)和液相物質(zhì)，所述氣相物質(zhì)再經(jīng)二級氣液分離得到氫氣和輕質(zhì)油；所述至少一部分液相物質(zhì)經(jīng)減壓蒸餾得到重油和液化殘渣； (4)將所述步驟(3)中的所述重油和所述輕質(zhì)油混合后再經(jīng)加氫反應，制備得到液體燃料。
2.根據(jù)權利要求1所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，其特征在于，以干煤基質(zhì)量計，所述煤粉、煤焦油和催化劑添加量的比值為(40~50): (50~60): (0.2~0.5)。
3.根據(jù)權利要求1或2所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，其特征在于，所述步驟(2)中，在溫度為420~470°C、壓力為10~17MPa條件下進行一級加氫反應；在溫度為430~475°C、壓力為12~20MPa條件下進行二級加氫反應。
4.根據(jù)權利要求1或2或3所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，其特征在于，所述步驟(3)中在溫度為340~380°C、壓力為15~20MPa條件下進行一級氣液分離，在溫度為25~55°C、壓力為15~20MPa條件下進行二級氣液分離；在溫度為150~240°C、壓力為1.0~1.5KPa的條件下進行減壓蒸餾。
5.根據(jù)權利要求1~4任一所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法,其特征在于，所述步驟(3)中將部分液相物質(zhì)循環(huán)至所述步驟(1)中用于調(diào)制油煤漿。
6.根據(jù)權利要求5所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，其特征在于，所述循環(huán)至步驟(1)的液相物質(zhì)與經(jīng)減壓蒸餾的液相物質(zhì)的體積比為(0.3~0.5): (0.5~0.7)。
7.根據(jù)權利要求1~6任一所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法,其特征在于，所述步驟(4)中，在加氫催化劑存在下，在溫度為400~455°C、壓力為15~20MPa條件下進行加氫反應。
8.根據(jù)權利要求1~7任一所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，其特征在于，所述步驟(3 )中，分離得到的所述氫氣返回至步驟(1)循環(huán)使用。
9.根據(jù)權利要求1~8任一所述煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，其特征在于，向所述二級加氫反應過程中補充新鮮氫氣或補充加氫催化劑或同時補充新鮮氫氣和加氫催化劑。
10.根據(jù)權利要求1~9任一所述的煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，其特征在于，所述煤焦油為脫酚后的全餾分煤焦油。
11.根據(jù)權利要求1~10任一所述的煤焦油與煤共反應制備液體燃料的方法，其特征在于，所述煤焦油為低溫煤焦油、中溫煤焦油或高溫煤焦油中一種或幾種。
【文檔編號】C10G1/00GK104178197SQ201310192554
【公開日】2014年12月3日 申請日期:2013年5月22日 優(yōu)先權日:2013年5月22日
【發(fā)明者】井口憲二, 坂脇弘二 申請人:任相坤