一種單顆粒鈾同位素比的測定方法
【專利摘要】本發(fā)明涉及一種采用質(zhì)譜法測定物質(zhì)性質(zhì)的方法。為解決現(xiàn)有分析方法不適于顆粒中鈾同位素的快速分析，提高分析設(shè)備的便攜性，本發(fā)明提供了一種單顆粒鈾同位素比的測定方法，該方法包括如下步驟：（一）以掃描電子顯微鏡尋找含鈾顆粒，以取樣針吸附含鈾顆粒，并將含鈾顆粒轉(zhuǎn)移至導(dǎo)電膠上；（二）以激光電離質(zhì)譜儀作為測定設(shè)備，采用激光束掃描以尋找含鈾顆粒，獲得的分析數(shù)據(jù)經(jīng)數(shù)據(jù)處理得到鈾同位素比。綜上所述，本發(fā)明的單顆粒鈾同位素比的測定方法操作簡單快捷、分析周期短、效率高、測定結(jié)果的精密度較好，所采用的設(shè)備價格相對低廉、體積較小、便攜性好，具有較寬的適用范圍和較好的經(jīng)濟性。
【專利說明】一種單顆粒鈾同位素比的測定方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明涉及一種采用質(zhì)譜法測定物質(zhì)性質(zhì)的方法，特別涉及一種單顆粒鈾同位素比的測定方法。
【背景技術(shù)】
[0002]環(huán)境中的微?；蝾w粒物，無論其源于自然過程或人工產(chǎn)生，其中都包含了大量信息，通過對其形貌、元素及同位素組成的分析，即可推斷出其中隱含的豐富信息。對于人為制造的顆粒而言，通過這些性質(zhì)往往能夠判斷其加工工藝、用途、來源等信息；而對于天然形成的顆粒，可根據(jù)這些性質(zhì)推斷地質(zhì)年齡、形成機理、地質(zhì)演變過程、礦物儲量等。
[0003]在核保障及核法證學(xué)領(lǐng)域中，更為關(guān)心顆粒中鈾同位素組成(或鈾同位素比，SP235U/238U)。在核保障中，微粒同位素分析技術(shù)可提供隱匿核活動的判據(jù)；在核法證學(xué)中，該技術(shù)既可用于判斷核材料的用途，亦可通過對附著在核材料之上的微粒推斷其來源，輔助判定核材料的販運路線等。
[0004]當(dāng)今最為成熟的微粒同位素分析技術(shù)是裂變徑跡-熱電離質(zhì)譜(FT-HMS)和二次離子質(zhì)譜(SMS)。其中，F(xiàn)T-HMS應(yīng)用最為廣泛，國際原子能機構(gòu)(IAEA)每年有超過70%的微粒樣品都是通過該方法進行分析的。但FT-HMS制樣過程較為繁瑣，且依靠反應(yīng)堆輻照，耗時長，分析效率較低；而SIMS存在著儀器設(shè)備運行成本高昂等不利因素。隨著技術(shù)的不斷發(fā)展，激光質(zhì)譜，包括激光燒蝕電感耦合等離子體質(zhì)譜(LA-1CP-MS)和激光電離質(zhì)譜(LIMS)，以其制樣簡便快捷、不易沾污，可實現(xiàn)快速微區(qū)分析、表面分析和原位分析的特點，在該領(lǐng)域中的應(yīng)用前景逐步被肯定。經(jīng)過多年研究，將LA-1CP-MS用于微粒同位素分析的技術(shù)日趨成熟，但LA-1CP-MS所采用的儀器設(shè)備結(jié)構(gòu)復(fù)雜，因此難以實現(xiàn)便攜應(yīng)用。雖然LIMS的分析能力還不能與LA-1CP-MS媲美，但其儀器結(jié)構(gòu)簡單，便于小型化，因此有望在便攜和快速分析領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。然而，目前并未發(fā)現(xiàn)LIMS被應(yīng)用于顆粒中鈾同位素的成熟分析方法。
[0005]由于核保障及核法證學(xué)領(lǐng)域往往對分析速度要求較高，需要對顆粒中鈾同位素組成進行及時分析，但由于現(xiàn)有的分析技術(shù)均不適于便攜和快速分析，因此可以考慮設(shè)計一套應(yīng)用LIMS的分析方法以實現(xiàn)對顆粒中鈾同位素組成的快速分析。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0006]為解決現(xiàn)有分析方法不適于顆粒中鈾同位素的快速分析，提高分析設(shè)備的便攜性，本發(fā)明提供了一種單顆粒鈾同位素比的測定方法。
[0007]該方法包括如下步驟:
[0008](一)含鈾顆粒的回收和轉(zhuǎn)移
[0009]以超聲振蕩法回收樣品中的顆粒，并將顆粒轉(zhuǎn)移至碳片上；采用X射線能量色散譜儀(EDX)配合掃描電子顯微鏡(SEM)在碳片上尋找含鈾顆粒，找到含鈾顆粒后，利用微操作系統(tǒng)控制取樣針移動將單個含鈾顆粒吸附于取樣針尖端，然后將含鈾顆粒轉(zhuǎn)移并粘附至導(dǎo)電膠上；
[0010](二)含鈾顆粒的定位和鈾同位素比的測定
[0011]將粘附有單個含鈾顆粒的導(dǎo)電膠置于激光電離質(zhì)譜儀(LIMS)樣品腔內(nèi)，調(diào)節(jié)參數(shù)，待其穩(wěn)定后開始測定；測定時，采用激光束對含鈾顆粒在導(dǎo)電膠上的大致位置進行掃描以尋找粘附在導(dǎo)電膠上的含鈾顆粒；當(dāng)激光電離質(zhì)譜儀接收到含鈾信號時(表明激光束已經(jīng)定位于含鈾顆粒所在位置)，固定激光束位置，待接收信號穩(wěn)定后，記錄分析數(shù)據(jù)，經(jīng)數(shù)據(jù)處理完成鈾同位素比的測定。
[0012]所述取樣針優(yōu)選為鎢針。
[0013]所述取樣針尖端曲率半徑優(yōu)選為400nm。
[0014]本發(fā)明的單顆粒鈾同位素比的測定方法采用了掃描電子顯微鏡與激光電離質(zhì)譜儀相結(jié)合的方法，并通過微操作控制針尖吸附和導(dǎo)電膠粘附的方式完成單個含鈾顆粒的尋找、轉(zhuǎn)移、固定和測定。其中，采用導(dǎo)電膠粘附的方式起到了可靠的固定作用，確保了含鈾顆粒在轉(zhuǎn)移和測定過程中不會發(fā)生丟失；同時明顯縮短了含鈾顆粒挑取所耗時間，提高了操作效率。
[0015]通過對50個含鈾顆粒的對比分析試驗可知，本發(fā)明的單顆粒鈾同位素比的測定方法的分析周期僅為4天，而采用裂變徑跡-熱電離質(zhì)譜(FT-TIMS)測定的分析周期超過了 10天，由此證明了本發(fā)明的測定方法在快速分析方面所具有的優(yōu)勢。
[0016]綜上所述，本發(fā)明的單顆粒鈾同位素比的測定方法操作簡單快捷、分析周期短、效率高、測定結(jié)果的精密度較好，所采用的設(shè)備價格相對低廉、體積較小、便攜性好，具有較寬的適用范圍和較好的經(jīng)濟性。
【具體實施方式】
[0017]下面結(jié)合具體實施例對本發(fā)明的實施方式做進一步的說明。
[0018]實施例1
[0019]采用本發(fā)明的單顆粒鈾同位素比的測定方法對濃縮鈾顆粒樣品( 235U/238U標(biāo)稱值為0.582)的鈾同位素比進行測定，所回收的濃縮鈾顆粒樣品粒徑約為40μπι，測定時激光束能量約為1.2毫焦耳，激光頻率約為20Hz。經(jīng)校正后的測定結(jié)果為:235U/238U=0.591，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為3.7%，與濃縮鈾顆粒樣品標(biāo)稱值一致性較好。
[0020]實施例2
[0021]采用本發(fā)明的單顆粒鈾同位素比的測定方法對天然鈾顆粒樣品( 235U/238U為
7.25X IO-3, GBW04205)的鈾同位素比進行測定，所回收的天然鈾顆粒樣品粒徑約為50 μ m，測定時激光束能量約為1.2毫焦耳，激光頻率約為20Hz。經(jīng)校正后的測定結(jié)果為:235U/238U=7.06 X 10_3，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為17.1%，由于天然鈾濃度很低，因此應(yīng)當(dāng)認(rèn)為該測定結(jié)果與天然鈾顆粒樣品的鈾同位素比一致性較好。
【權(quán)利要求】
1.一種單顆粒鈾同位素比的測定方法，其特征在于該方法包括如下步驟: (一)含鈾顆粒的回收和轉(zhuǎn)移 以超聲振蕩法回收樣品 中的顆粒，并將顆粒轉(zhuǎn)移至碳片上；采用X射線能量色散譜儀配合掃描電子顯微鏡在碳片上尋找含鈾顆粒，找到含鈾顆粒后，利用微操作系統(tǒng)控制取樣針移動將單個含鈾顆粒吸附于取樣針尖端，然后將含鈾顆粒轉(zhuǎn)移并粘附至導(dǎo)電膠上； (二)含鈾顆粒的定位和鈾同位素比的測定 將粘附有單個含鈾顆粒的導(dǎo)電膠置于激光電離質(zhì)譜儀樣品腔內(nèi)，調(diào)節(jié)參數(shù)，待其穩(wěn)定后開始測定；測定時，采用激光束對含鈾顆粒在導(dǎo)電膠上的大致位置進行掃描以尋找粘附在導(dǎo)電膠上的含鈾顆粒；當(dāng)激光電離質(zhì)譜儀接收到含鈾信號時，固定激光束位置，待接收信號穩(wěn)定后，記錄分析數(shù)據(jù)，經(jīng)數(shù)據(jù)處理完成鈾同位素比的測定。
2.如權(quán)利要求1所述的單顆粒鈾同位素比的測定方法，其特征在于:所述取樣針為鎢針。
3.如權(quán)利要求1所述的單顆粒鈾同位素比的測定方法，其特征在于:所述取樣針尖端曲率半徑為400nm。
【文檔編號】G01N27/64GK103901095SQ201410113474
【公開日】2014年7月2日 申請日期:2014年3月25日 優(yōu)先權(quán)日:2014年3月25日
【發(fā)明者】王凡, 張燕, 趙永剛, 郭冬發(fā), 譚靖, 謝勝凱, 李金英, 鹿捷 申請人:中國原子能科學(xué)研究院