基于同位素稀釋質(zhì)譜定量的放射性核素半衰期測(cè)定方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001] 本發(fā)明屬于核參數(shù)測(cè)量領(lǐng)域，具體涉及一種長(zhǎng)壽命放射性核素（適用于半衰期大 于i年至iXIO4年范圍內(nèi)）半衰期及核素測(cè)定方法。作為一種核參數(shù)的準(zhǔn)確測(cè)量方法，可 拓展應(yīng)用于長(zhǎng)壽命放射性樣品活度的準(zhǔn)確測(cè)量和標(biāo)準(zhǔn)源的制備。
【背景技術(shù)】
[0002] 核參數(shù)測(cè)試是核科學(xué)與工程、核測(cè)試分析領(lǐng)域的重要研究?jī)?nèi)容，在國(guó)內(nèi)外受到廣 泛重視。
[0003] -般短壽命放射性核素的測(cè)量方法，是通過(guò)對(duì)該放射性核素射線的跟蹤測(cè)量， 由測(cè)量時(shí)間段內(nèi)核素的放射性活度衰減幅度計(jì)算該核素的半衰期，半衰期計(jì)算公式為
面，均包括放射性活度測(cè)量的實(shí)驗(yàn)步驟，其技術(shù)手段主要依賴放射性測(cè)量方法，包括各種a、P和Y譜技術(shù)。受放射性分析技術(shù)中效率刻度等實(shí)驗(yàn)步驟來(lái)源的不確定度分量影響， 放射性方法測(cè)量結(jié)果的不確定度在〇. 6%以上，而在長(zhǎng)壽命放射性核素的半衰期測(cè)量過(guò)程 中，活度測(cè)量更受到弱信號(hào)測(cè)量困難、放射性本底干擾等多種因素影響，測(cè)量不確定度更高 達(dá)百分之幾甚至百分之十幾以上。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0004] 為解決現(xiàn)有放射性核素半衰期測(cè)定方法在測(cè)定過(guò)程中采用放射性方法所導(dǎo)致的 測(cè)量結(jié)果的不確定度高的技術(shù)問(wèn)題，本發(fā)明采用同位素質(zhì)譜的方法，重點(diǎn)目標(biāo)瞄準(zhǔn)半衰期 為i年至103年（有特殊需求情況下，可通過(guò)調(diào)整存放時(shí)間拓展至半衰期為數(shù)月或 104年以 上）的核素，基于母子體的放化分離和質(zhì)譜測(cè)試技術(shù)，通過(guò)高精度測(cè)定放射性核素在存放 時(shí)間內(nèi)含量的變化計(jì)算核素的半衰期，具體的技術(shù)方案如下：
[0005] 在該放射性溶液純化后已存放時(shí)間準(zhǔn)確未知的情況下，基于同位素稀釋質(zhì)譜定量 的放射性核素半衰期的測(cè)定方法，其特征在于：包括以下步驟：
[0006] 1)取半衰期大于1年的放射性核素，配置成溶液；或直接取半衰期大于1年的放 射性核素溶液；
[0007] 2)在溶液中分別添加放射性核素母核同位素稀釋劑，采用放化分離純化技術(shù)，制 備該放射性核素溶液中母體元素溶液樣品；
[0008] 3)采用同位素稀釋質(zhì)譜法，測(cè)定母體元素溶液樣品中放射性核素母核的核數(shù)含量 N1;
[0009] 4)經(jīng)存放時(shí)間t后，再次進(jìn)行放射性溶液的純化和同位素稀釋質(zhì)譜法定量，測(cè)定 母核的核數(shù)含量N2;其中的時(shí)間t大于該放射性核素半衰期的1% ;
[0010] 5)由兩次定量結(jié)果和準(zhǔn)確記錄的存放時(shí)間t，由下式計(jì)算該核素半衰期：
[0012] 在該放射性溶液純化后已存放時(shí)間準(zhǔn)確已知的情況下，基于同位素稀釋質(zhì)譜定量 的放射性核素半衰期的測(cè)定方法，其特殊之處在于：包括以下步驟：
[0013] 1)取準(zhǔn)確記錄存放時(shí)間t、半衰期大于1年的放射性核素溶液；其中的時(shí)間t大于 該放射性核素半衰期的1%;
[0014] 2)在溶液中分別添加放射性核素母核和子核的同位素稀釋劑，采用放化分離純化 技術(shù)，分別制備該放射性核素溶液中母體元素溶液樣品和子體元素溶液樣品；
[0015] 3)用同位素稀釋質(zhì)譜法定量，測(cè)定母核的核數(shù)含量N2和子體的核數(shù)含量Nd;
[0016] 4)由定量結(jié)果和存放時(shí)間t，由下式計(jì)算該核素半衰期：
[0018] 本發(fā)明的優(yōu)點(diǎn)是：
[0019] 1、本發(fā)明采用質(zhì)譜的方法，通過(guò)對(duì)長(zhǎng)壽命放射性核素母子體含量的高精度分析， 測(cè)定母核的半衰期，擺脫了對(duì)放射性分析方法的依賴，回避了放射性射線分之比、效率校正 等過(guò)程可能產(chǎn)生的不確定度，提高了部分放射性核素半衰期測(cè)量的準(zhǔn)確度。結(jié)合對(duì)母核的 準(zhǔn)確定量結(jié)果，可應(yīng)用于長(zhǎng)壽命放射性源度活度的準(zhǔn)確標(biāo)定，不確定度水平可由放射性方 法測(cè)定結(jié)果的0. 6%左右降至0. 3%以下水平，對(duì)大部分核素半衰期測(cè)量的不確定度好于 0. 5%，最好可低至0. 1 %水平。
[0020] 2、本發(fā)明對(duì)部分長(zhǎng)壽命放射性核素分析用樣品用量少，且測(cè)試技術(shù)不涉及活度、 射線等放射性分析?；谫|(zhì)譜的測(cè)試方法靈敏度高，對(duì)于半衰期大于10年以上核素分析測(cè) 試用樣品操作量明顯少于放射性分析方法用量，減少了人員輻射風(fēng)險(xiǎn)和測(cè)試成本。
【具體實(shí)施方式】
[0021] 下面以151Sm分析為例，介紹其半衰期測(cè)定方法和計(jì)算公式。
[0022] 實(shí)施例1:標(biāo)樣生產(chǎn)時(shí)間已知條件下定量測(cè)定151Sm半衰期方法
[0023] 151Sm是重要的核材料裂變產(chǎn)物，在乏燃料后處理、放射性環(huán)境監(jiān)測(cè)和核試驗(yàn)等領(lǐng) 域受到廣泛關(guān)注。151Sm半衰期為（89±8)年，其相對(duì)不確定度約為9%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能滿足核分 析等領(lǐng)域研究需求。
[0024] 采購(gòu)151Sm標(biāo)液（或由濃縮15°Sm同位素反應(yīng)堆輻照生成151Sm)用于半衰期的測(cè)試。 下面分別介紹基于質(zhì)譜同位素稀釋法定量測(cè)定151Sm的半衰期。
[0025] 依據(jù)證書提供的標(biāo)樣生產(chǎn)時(shí)間（如10年），濃度分別取約IOkBq的151Sm溶液2份， 用十萬(wàn)分之一天平分別稱取天然Sm、Eu濃度標(biāo)準(zhǔn)作為定量用稀釋劑，在1份151Sm溶液中分 別添加約3微克的天然Sm、3納克的天然Eu;1份不添加天然濃度標(biāo)準(zhǔn)。經(jīng)搖晃、靜置等步 驟至使同位素交換均勻后，采用分別經(jīng)化學(xué)分離純化提取Sm、Eu元素樣品溶液各2個(gè)，采用 高精度同位素質(zhì)譜如多接收電感耦合等離子體質(zhì)譜（熱表面電離質(zhì)譜亦可）分析技術(shù)，分 別測(cè)量Sm、Eu的同位素比值。
[0026] 采用天然Sm校正2個(gè)樣品中Sm質(zhì)量分餾，測(cè)定151Sm/15°Sm同位素比值，由天然Sm 稀釋劑添加量和2個(gè)Sm樣品中151Sm/15°Sm比值測(cè)量結(jié)果，計(jì)算此時(shí)151Sm的核數(shù)含量N2;采 用天然Eu校正2個(gè)樣品Eu質(zhì)量分餾，測(cè)定151Eu/153Eu同位素比值，由天然Eu稀釋劑添加量
計(jì)算151Sm的半衰期。在半衰期計(jì)算中，&和Nd定量用的稀釋劑濃度的不確定度、同位素比 值測(cè)量的校正因子的不確定度等按B類不確定度評(píng)定的相互抵消，半衰期測(cè)定的主要不確 定度來(lái)源于同位素稀釋質(zhì)譜法定量的精度（好于〇. 03% )，初步分析認(rèn)為該方法對(duì)151Sm半 衰期測(cè)量不確定度約為〇. 6%。
[0027] 實(shí)施例2:標(biāo)樣生產(chǎn)時(shí)間未知條件下定量測(cè)定151Sm半衰期方法
[0028] 如果證書中生產(chǎn)年齡不準(zhǔn)，或生產(chǎn)過(guò)程中Eu去除不干凈，則采用以下標(biāo)定過(guò)程。
[0029] 依據(jù)證書濃度分別取約IOkBq的151Sm溶液2份，用十萬(wàn)分之一天平稱取天然Sm 濃度標(biāo)準(zhǔn)作為定量用稀釋劑，在2份151Sm溶液中分別添加約3微克的天然Sm。經(jīng)搖晃、靜 置等步驟至使Sm交換均勻后，1份151Sm溶液分別經(jīng)化學(xué)分離純化去除Eu等干擾核素，采用 高精度同位素質(zhì)譜如多接收電感耦合等離子體質(zhì)譜（熱表面電離質(zhì)譜亦可）分析技術(shù)，經(jīng) 天然Sm校正質(zhì)量分餾，測(cè)定151Sm/15°Sm同位素比值，由天然Sm稀釋劑添加量計(jì)算此時(shí)151Sm 的核數(shù)含量N1;將第二份添加天然Sm濃度標(biāo)準(zhǔn)溶液的151Sm靜置4年后，經(jīng)同樣的實(shí)驗(yàn)步 驟，包括化學(xué)分離純化去除干擾核素、同一天然Sm溶液校正質(zhì)量分餾高精度同位素質(zhì)譜分 析，測(cè)定151Sm/15°Sm同位素比值，由天然Sm稀釋劑添加量計(jì)算4年后151Sm的核數(shù)含量N2，由
度、同位素比值測(cè)量的校正因子的不確定度等按B類不確定度評(píng)定的相互抵消，半衰期測(cè) 定的主要不確定度來(lái)源于同位素稀釋質(zhì)譜法定量的精度（好于0. 03% )，初步分析認(rèn)為該 方法對(duì)151Sm半衰期測(cè)量不確定度約為0. 67 %。
【主權(quán)項(xiàng)】
1. 基于同位素稀釋質(zhì)譜定量的放射性核素半衰期的測(cè)定方法，其特征在于：包括以下 步驟： 1) 取半衰期大于1年的放射性核素，配置成溶液；或直接取半衰期大于1年的放射性 核素溶液； 2) 在溶液中分別添加放射性核素母核同位素稀釋劑，采用放化分離純化技術(shù)，制備該 放射性核素溶液中母體元素溶液樣品； 3) 采用同位素稀釋質(zhì)譜法，測(cè)定母體元素溶液樣品中放射性核素母核的核數(shù)含量N1; 4) 經(jīng)存放時(shí)間t后，再次進(jìn)行放射性溶液的純化和同位素稀釋質(zhì)譜法定量，測(cè)定母核 的核數(shù)含量N2;其中的時(shí)間t大于該放射性核素半衰期的1% ; 5) 由兩次定量結(jié)果和準(zhǔn)確記錄的存放時(shí)間t，由下式計(jì)算該核素半衰期：2. 基于同位素稀釋質(zhì)譜定量的放射性核素半衰期的測(cè)定方法，其特征在于：包括以下 步驟： 1) 取準(zhǔn)確記錄存放時(shí)間t、半衰期大于1年的放射性核素溶液；其中的時(shí)間t大于該放 射性核素半衰期的1% ; 2) 在溶液中分別添加放射性核素母核和子核的同位素稀釋劑，采用放化分離純化技 術(shù)，分別制備該放射性核素溶液中母體元素溶液樣品和子體元素溶液樣品； 3) 用同位素稀釋質(zhì)譜法定量，測(cè)定母核的核數(shù)含量N2和子體的核數(shù)含量N d; 4) 由定量結(jié)果和存放時(shí)間t，由下式計(jì)算該核素半衰期：
【專利摘要】本發(fā)明提供基于同位素稀釋質(zhì)譜定量的放射性核素半衰期測(cè)定方法，采用同位素質(zhì)譜的方法，重點(diǎn)目標(biāo)瞄準(zhǔn)半衰期為1年至103年(有特殊需求情況下，可通過(guò)調(diào)整存放時(shí)間拓展至半衰期為數(shù)月或104年以上)的核素，本發(fā)明基于母子體的放化分離和質(zhì)譜測(cè)試技術(shù)，通過(guò)高精度測(cè)定放射性核素在存放時(shí)間內(nèi)含量的變化計(jì)算核素的半衰期，回避了放射性射線分之比、效率校正等過(guò)程可能產(chǎn)生的不確定度，提高了部分放射性核素半衰期測(cè)量的準(zhǔn)確度。
【IPC分類】G01N21/71
【公開號(hào)】CN105067594
【申請(qǐng)?zhí)枴緾N201510465514
【發(fā)明人】徐江, 李志明, 汪偉, 李靜雅, 韋冠一, 粟永陽(yáng)
【申請(qǐng)人】西北核技術(shù)研究所
【公開日】2015年11月18日
【申請(qǐng)日】2015年7月31日