專(zhuān)利名稱(chēng)：一種固體氧化物燃料電池的制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明屬于金屬氧化物陶瓷薄膜技術(shù)領(lǐng)域，更具體的涉及采用噴霧和流延相結(jié)合制備固體氧化物燃料電池。
背景技術(shù)：
燃料電池是一種直接將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的裝置，具有轉(zhuǎn)化效率高，排放污染少的特點(diǎn)。根據(jù)燃料電池電解質(zhì)不同，燃料電池具有多種不同的類(lèi)型。固體氧化物燃料電池(S0FCs)是一種全固態(tài)結(jié)構(gòu)的燃料電池，以具有離子導(dǎo)電性的金屬氧化物陶瓷薄膜作為電解質(zhì)在600。C-IOO(TC的較高的溫度下工作。固體氧化物燃料電池具有全固態(tài)，更高能量效率和對(duì)煤氣、天然氣、混合器等多種燃料氣體廣泛適應(yīng)性等突出優(yōu)點(diǎn)，既適合作為大型固定發(fā)電廠，又適合作為醫(yī)院、商場(chǎng)、集體宿舍和邊遠(yuǎn)山區(qū)的小型發(fā)電裝置，還可以用于輔助電源作為車(chē)輛輪船的驅(qū)動(dòng)系統(tǒng)。
固體氧化物燃料電池單電池呈三明治結(jié)構(gòu)，又稱(chēng)陽(yáng)極電解質(zhì)陰極多層結(jié)構(gòu)(Positive-pole， Electrolyte and Negative-pole)，主要由致密的電解質(zhì)、多孔的陽(yáng)極和陰極組成。陽(yáng)極和陰極主要提供燃料反應(yīng)的場(chǎng)所，對(duì)電極上發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)催化并且傳導(dǎo)電流。陰極和陽(yáng)極本身在燃料電池使用過(guò)程中不被損耗和腐蝕。燃料電池要求電極微觀結(jié)構(gòu)具有導(dǎo)電相聯(lián)通而且反應(yīng)活化界面面積大的特點(diǎn)，同時(shí)需要電解質(zhì)與電極熱匹配性好，通常在電極與電解質(zhì)層之間加入一層電極功能層。電解質(zhì)主要作用是在陽(yáng)極和陰極之間傳輸帶電離子，從而平衡外電路的電子傳輸最終完成電池回路，同時(shí)電解質(zhì)還起著分隔燃料氣和氧化氣的作用。燃料電池要求電解質(zhì)層氣密性好并且導(dǎo)電率高，微觀上無(wú)裂縫和氣孔；為了減少電解質(zhì)電阻，固體氧化物燃料電池采用10微米 50微米電解質(zhì)薄膜。電解質(zhì)和電極接觸界面要求無(wú)分層接觸良好。電解質(zhì)和電極的微觀結(jié)構(gòu)對(duì)燃料電池的性能有決定性的影響，發(fā)展固體氧化物燃料電池的一個(gè)關(guān)鍵挑戰(zhàn)是采用合適的制備方法以獲得符合燃料電池要求的電解質(zhì)電極微觀結(jié)構(gòu)。
根據(jù)《電源技術(shù)》(Journal of Power Sources, 164 ， 2007， 567-571;及170 ， 2007，38-41;)介紹，無(wú)機(jī)膜材料的制備方法包括粉體干壓成型法、軋棍法、擠壓成形法、化學(xué)氣相沉積法、物理氣相沉積法、無(wú)電極電鍍法、流延法和噴霧法等。其中流延法和噴霧法是受到較多關(guān)注的薄膜制備方法。流延法適合制備大面積薄層平板狀陶瓷材料，具有成本低適合制備多層復(fù)合結(jié)構(gòu)材料的特點(diǎn)；但傳統(tǒng)的流延法難以制備20微米及以下致密電解質(zhì)薄膜。噴霧法工藝易于控制、成本低、成膜面積大，適合制備20微米以下薄膜，適合于工業(yè)生產(chǎn)；但在現(xiàn)有的燃料電池制備工藝中，噴霧方法通常需要以金屬鹽類(lèi)作為前驅(qū)物，將需要的金屬鹽類(lèi)前驅(qū)物按比例混合，經(jīng)過(guò)噴霧后燒結(jié)，使前驅(qū)物反應(yīng)獲得陶瓷膜；同時(shí)現(xiàn)有的噴霧方法容易出現(xiàn)開(kāi)裂、脫層、剝落等缺陷。單一使用傳統(tǒng)的流延法和噴霧法制備燃料電池，工藝步驟復(fù)雜，成本高成品率低，限制了固體氧化物燃料電池的推廣和應(yīng)用。

發(fā)明內(nèi)容
為了簡(jiǎn)化工藝步驟，得到符合燃料電池要求的電解質(zhì)和陽(yáng)極微觀結(jié)構(gòu)，本發(fā)明提供一種改進(jìn)的固體氧化物燃料電池的制備方法。具體的技術(shù)解決方案如下
一種固體氧化物燃料電池的制備方法包括以下工藝步驟-
A、 將陽(yáng)極功能層噴霧漿料在載氣的帶動(dòng)下噴到襯底上獲得陽(yáng)極功能層生坯，陽(yáng)極功
能層生坯厚度為lMm-30剛；
B、 將陽(yáng)極漿料流延在陽(yáng)極功能層生坯上，干燥后褪去襯底，獲得功能層-陽(yáng)極生坯，功能層-陽(yáng)極生坯厚度為0. 4-3mm;
C、 將用金屬氧化物粉體制備的電解質(zhì)噴霧漿料，在載氣的帶動(dòng)下噴到功能層-陽(yáng)極生坯的功能層上，得三層結(jié)構(gòu)生坯，電解質(zhì)層厚度為3陶-30Mm;
D、 將制備的三層結(jié)構(gòu)生坯以1300'C-145(TC溫度燒結(jié)，獲得陽(yáng)極半電池，；
E、 在半電池的電解質(zhì)層上制備陰極獲得燃料電池單電池；
電解質(zhì)噴霧漿料包括下列重量配比的原料，粉體溶劑分散劑粘結(jié)劑增塑劑為5 20: 100: 0. 5 2: 1 4: 1 4;
所述粉體為釔穩(wěn)定氧化鋯、釓摻雜氧化鈰、鈮摻雜鈰酸鋇，所述溶劑為乙醇、丁酮、甲苯、水，所述分散劑為三乙醇胺、魚(yú)油、檸檬酸，所述粘結(jié)劑為聚乙烯醇縮丁醛、甲基纖維素、聚乙烯醇，所述增塑劑為鄰苯二甲酸二丁脂、聚乙二醇。
噴霧陽(yáng)極功能層時(shí)襯底溫度為常溫或加熱至40'C-60°C。噴霧電解質(zhì)層時(shí)功能層-陽(yáng)極生坯溫度為常溫或加熱至40°C-60°C。所述襯底為有機(jī)薄膜或鍍有無(wú)機(jī)膜的有機(jī)薄膜或平板玻璃或及其它不與漿料反應(yīng)的平板。
所述有機(jī)薄膜為聚乙烯薄膜或聚丙烯薄膜。
所述鍍有無(wú)機(jī)膜的有機(jī)薄膜為鍍鋁流延聚丙烯薄膜或鍍硅聚乙烯膜。所述噴霧載氣所用氣體為空氣或氮?dú)狻?br> 4與現(xiàn)有制備固體氧化物燃料電池技術(shù)相比較，本發(fā)明首先在表面平整的襯底上采用噴霧法制備陽(yáng)極功能層，再在陽(yáng)極功能層上流延獲得功能層-陽(yáng)極生坯，即陽(yáng)極支撐體。用該方法獲得的功能層可以保證厚度均勻，表面平整度高，在有效地提高陽(yáng)極催化活性的同時(shí)，還保證了適合在其上制備較薄的電解質(zhì)膜層。直接在陽(yáng)極生坯功能層表面采用噴霧法制備電解質(zhì)，不需要對(duì)襯底預(yù)燒和處理，以氧化物粉體為原料進(jìn)行噴霧，不需要先合成噴霧前驅(qū)物粉體；電解質(zhì)、陽(yáng)極功能層和陽(yáng)極通過(guò)一步燒結(jié)，簡(jiǎn)化工藝，得到的陽(yáng)極微觀結(jié)構(gòu)導(dǎo)電相連通反應(yīng)活化界面面積大，電解質(zhì)層氣密性好并且導(dǎo)電率高，微觀上無(wú)裂縫和連通氣孔而且閉氣孔較少，陽(yáng)極與電解質(zhì)接觸良好無(wú)開(kāi)裂分層。
本發(fā)明方法操作簡(jiǎn)便，適合連續(xù)生產(chǎn)制備，陽(yáng)極支撐體厚度可控在0.4-3mm，陽(yáng)極功能層厚度可控在1陶-30陶，電解質(zhì)厚度可控在3Wn-30Wn，制備電池面積可控在lcra2-lm2。


圖1為本發(fā)明制備燃料電池單電池的操作流程原理示意圖。
圖2為實(shí)施例1中制備的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極的斷面掃描電鏡圖。
圖3為實(shí)施例1中制備的單電池在不同溫度下性能曲線(xiàn)圖。
圖4為實(shí)施例2中制備的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極的斷面掃描電鏡圖。
圖5為實(shí)施例3中制備的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極的斷面掃描電鏡圖。
圖6為實(shí)施例4中制備的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極的斷面掃描電鏡圖。
圖7為實(shí)施例5中制備的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極的斷面掃描電鏡圖。
具體實(shí)施例方式
下面結(jié)合附圖，通過(guò)實(shí)施例對(duì)本發(fā)明作進(jìn)一步地說(shuō)明。
實(shí)施例1:
制備釔穩(wěn)定氧化鋯電解質(zhì)-釔穩(wěn)定氧化鋯/氧化鎳功能層-釔穩(wěn)定氧化鋯/氧化鎳陽(yáng)極燃料電池多層結(jié)構(gòu)
參見(jiàn)圖1，本發(fā)明制備方法的操作過(guò)程是步驟1，將陽(yáng)極功能層噴霧漿料在載氣的帶動(dòng)下噴到平整的襯底A上，在襯底A上獲得陽(yáng)極功能層生坯B;步驟2,通過(guò)流延，在功能層生坯B上獲得陽(yáng)極生坯C;步驟3，通過(guò)干燥和褪去襯底，獲得功能層-陽(yáng)極生坯D,
功能層-陽(yáng)極生坯厚度為0.8ram;步驟4,將用金屬氧化物粉體制備的電解質(zhì)噴霧漿料，在載氣的帶動(dòng)下噴到功能層-陽(yáng)極生坯的功能層上，得三層結(jié)構(gòu)生坯，即電解質(zhì)生坯E，電解質(zhì)層厚度為3陶-30Mm;步驟5，在1300°C-1450。C溫度進(jìn)行燒結(jié)，獲得由致密電解質(zhì)F、陽(yáng)極功能層G和陽(yáng)極功能層H組成的陽(yáng)極半電池I;步驟6，在陽(yáng)極半電池I的電解質(zhì)層上制備陰極J，獲得燃料電池單電池K。
配制功能層噴霧漿料稱(chēng)取原料氧化鎳11.00克和釔穩(wěn)定氧化鋯9.00克，以三乙醇胺2. 00克為分散劑，以無(wú)水乙醇100. 00克為溶劑，球磨24小時(shí)混合均勻；然后再加入 聚乙二醇1. 00克、鄰苯二甲酸二丁酯1. 00克和聚乙烯醇縮丁醛1. 00克，再球磨24小時(shí)， 形成槳料；將上述配制的漿料采用噴霧器以氮?dú)鉃檩d氣進(jìn)行噴霧，在加熱到溫度為40'C-60 'C并保持在該溫度的聚乙烯薄膜上后干燥。
配制陽(yáng)極流延漿料稱(chēng)取原料氧化鎳203. 0克和釔穩(wěn)定氧化鋯160. 0克，以36. 3克 球形石墨為造孔劑，以無(wú)水乙醇178.0克和丁酮118.0克為溶劑，球磨24小時(shí)混合均勻； 然后再加入24.0克聚乙二醇、24.0克鄰苯二甲酸二丁酯和50克聚乙烯醇縮丁醛，再球磨 24小時(shí)，形成漿料后除氣；將上述配制的漿料流延在有功能層的聚乙烯薄膜上后在室溫下 干燥24小時(shí)。
配制電解質(zhì)噴霧漿料稱(chēng)取釔穩(wěn)定氧化鋯20.00克，三乙醇胺2.00克，以100.00克 無(wú)水乙醇為溶劑，球磨24小時(shí)混合均勻；然后再加入聚乙二醇2.00克、鄰苯二甲酸二丁 酯2.00克和聚乙烯醇縮丁醛4.00克，再球磨24小時(shí)，形成漿料；將上述配制的漿料采 用噴霧器以氮?dú)鉃檩d氣進(jìn)行噴霧，在加熱到溫度為4(TC-60'C并保持在該溫度的功能層-陽(yáng)極生坯的功能層上進(jìn)行噴霧，得三層結(jié)構(gòu)生坯。
將制備獲得的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極生坯，即三層結(jié)構(gòu)生坯在140(TC燒結(jié)5小時(shí)。 圖2給出了本實(shí)施例中制備的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極的斷面掃描電鏡圖。由圖譜可見(jiàn)制 備的釔穩(wěn)定氧化鋯薄膜電解質(zhì)層十分致密，沒(méi)有明顯的缺陷和閉氣孔，電解質(zhì)層的厚度為 20Mffl;陽(yáng)極功能層有一定的孔隙率，孔分布均勻，活化面積大，陽(yáng)極功能層厚度為15Mffl; 陽(yáng)極孔隙率高，孔分布均勻，通氣良好，導(dǎo)電相聯(lián)通；電解質(zhì)和陽(yáng)極功能層，功能層和陽(yáng)
極之間的接觸良好，無(wú)分層現(xiàn)象。
圖3給出了在本實(shí)施例中制備的三層結(jié)構(gòu)的電解質(zhì)上絲網(wǎng)印刷陰極制備的單電池在不 同溫度下性能曲線(xiàn)，由圖可見(jiàn)，制備的單電池在不同溫度下開(kāi)路電壓達(dá)到并超過(guò)1.0V，在 800下最高功率密度達(dá)到620mW cm—2。
由此可以得出本實(shí)施例中制備電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極三層結(jié)構(gòu)，電解質(zhì)致密，陽(yáng)極功 能層反應(yīng)活化面積大，陽(yáng)極通氣良好導(dǎo)電性好，各層接觸良好沒(méi)有分層現(xiàn)象，符合燃料電 池對(duì)微觀結(jié)構(gòu)的要求，制備的單電池開(kāi)路電壓高電池性能好。
實(shí)施例2:
制備釔穩(wěn)定氧化鋯電解質(zhì)-釔穩(wěn)定氧化鋯/氧化鎳功能層-釔穩(wěn)定氧化鋯/氧化鎳陽(yáng)極 燃料電池多層結(jié)構(gòu)
制備方法同實(shí)施例l，不同在于功能層-陽(yáng)極生坯厚度為l.Omm;
配制功能層噴霧漿料同實(shí)施例l。 配制陽(yáng)極流延漿料同實(shí)施例l。配制電解質(zhì)噴霧漿料稱(chēng)取釔穩(wěn)定氧化鋯5. 00克，三乙醇胺0. 05克，以100. 00克 乙醇為溶劑，球磨24小時(shí)混合均勻；然后再加入聚乙二醇0. 50克、鄰苯二甲酸二丁酯0. 50 克和聚乙烯醇縮丁醛1.00克，再球磨24小時(shí)，形成漿料；將上述配制的漿料采用噴霧器 以氮?dú)鉃檩d氣進(jìn)行噴霧，在加熱到溫度為4(TC-60'C并保持在該溫度的功能層-陽(yáng)極生坯的 功能層上進(jìn)行噴霧，得三層結(jié)構(gòu)生坯。
將制備獲得的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極生坯，即三層結(jié)構(gòu)生坯在1400'C燒結(jié)5小時(shí)。
圖4給出了本實(shí)施例中制備的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極的斷面掃描電鏡圖。由圖譜可見(jiàn)制 備的釔穩(wěn)定氧化鋯薄膜電解質(zhì)層十分致密，沒(méi)有明顯的缺陷和閉氣孔，電解質(zhì)層的厚度為 lOMm;陽(yáng)極功能層有一定的孔隙率，孔分布均勻，活化面積大，陽(yáng)極功能層厚度為15Mm; 陽(yáng)極孔隙率高，孔分布均勻，通氣良好，導(dǎo)電相聯(lián)通；電解質(zhì)和陽(yáng)極功能層，功能層和陽(yáng) 極之間的接觸良好，無(wú)分層現(xiàn)象。
由此可以得出本實(shí)施例中制備電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極三層結(jié)構(gòu)，電解質(zhì)致密，功能層
反應(yīng)活化面積大，陽(yáng)極通氣良好導(dǎo)電性好，各層接觸良好沒(méi)有分層現(xiàn)象，復(fù)合燃料電池應(yīng) 用對(duì)微觀結(jié)構(gòu)的要求。
實(shí)施例3:
制備釔穩(wěn)定氧化鋯電解質(zhì)-釔穩(wěn)定氧化鋯/氧化鎳功能層-釔穩(wěn)定氧化鋯/氧化鎳陽(yáng)極 燃料電池多層結(jié)構(gòu)
制備方法同實(shí)施例l，不同在于功能層-陽(yáng)極生坯厚度為0. 6mra;
配制功能層噴霧漿料同實(shí)施例l。 配制陽(yáng)極流延漿料同實(shí)施例l。
配制電解質(zhì)噴霧漿料稱(chēng)取釔穩(wěn)定氧化鋯10.00克，魚(yú)油1.00克，以50.00克甲苯 和50.00克丁酮為溶劑，球磨24小時(shí)混合均勻；然后再加入聚乙二醇1.00克、鄰苯二甲 酸二丁酯1. 00克和乙基纖維素2. 00克，再球磨24小時(shí)，形成槳料；將上述配制的漿料 采用噴霧器以空氣為載氣進(jìn)行噴霧，在加熱到溫度為4(rC-6(TC并保持在該溫度的功能層-陽(yáng)極生坯的功能層上進(jìn)行噴霧，得三層結(jié)構(gòu)生坯。
將制備獲得的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極生坯，即三層結(jié)構(gòu)生坯在1300。C燒結(jié)5小時(shí)。
圖5給出了本實(shí)施例中制備的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極的斷面掃描電鏡圖。由圖譜可見(jiàn)制 備的釔穩(wěn)定氧化鋯薄膜電解質(zhì)層十分致密，沒(méi)有明顯的缺陷和閉氣孔，電解質(zhì)層的厚度為 10Mm;陽(yáng)極功能層有一定的孔隙率，孔分布均勻，活化面積大，陽(yáng)極功能層厚度為15陶； 陽(yáng)極孔隙率高，孔分布均勻，通氣良好，導(dǎo)電相聯(lián)通；電解質(zhì)和陽(yáng)極功能層，功能層和陽(yáng) 極之間的接觸良好，無(wú)分層現(xiàn)象。
由此可以得出本實(shí)施例中制備電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極三層結(jié)構(gòu)，電解質(zhì)致密，功能層反應(yīng)活化面積大，陽(yáng)極通氣良好導(dǎo)電性好，各層接觸良好沒(méi)有分層現(xiàn)象，復(fù)合燃料電池應(yīng) 用對(duì)微觀結(jié)構(gòu)的要求。 實(shí)施例4:
制備釓摻雜氧化鈰電解質(zhì)-釔穩(wěn)定氧化鋯/氧化鎳功能層-釔穩(wěn)定氧化鋯/氧化鎳陽(yáng)極 燃料電池多層結(jié)構(gòu)
制備方法同實(shí)施例l，不同在于功能層-陽(yáng)極生坯厚度為0. 4mm; 配制功能層噴霧漿料同實(shí)施例l。 配制陽(yáng)極流延漿料同實(shí)施例l。
配制電解質(zhì)噴霧漿料稱(chēng)取釓摻雜氧化鈰10. 00克，檸檬酸1. 00克，以50. 00克無(wú) 水乙醇和50.00克水為溶劑，球磨24小時(shí)混合均勻；然后再加入聚乙二醇1.00克、鄰苯 二甲酸二丁酯1.00克、聚乙烯醇2.00克，再球磨24小時(shí)，形成槳料；將上述配制的漿 料采用噴霧器以氮?dú)鉃檩d氣進(jìn)行噴霧，在加熱到溫度為40'C-6(TC并保持在該溫度的功能 層-陽(yáng)極生坯的功能層上進(jìn)行噴霧，得三層結(jié)構(gòu)生坯。
將制備獲得的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極生坯，即三層結(jié)構(gòu)生坯在140(TC燒結(jié)5小時(shí)。
圖6給出了本實(shí)施例中制備的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極的斷面掃描電鏡圖。由圖譜可見(jiàn)制 備的釓摻雜氧化鈰薄膜電解質(zhì)層十分致密，沒(méi)有明顯的缺陷和閉氣孔，電解質(zhì)層的厚度為 30m;陽(yáng)極功能層有一定的孔隙率，孔分布均勻，活化面積大，陽(yáng)極功能層厚度為lMm; 陽(yáng)極孔隙率高，孔分布均勻，通氣良好，導(dǎo)電相聯(lián)通；電解質(zhì)和陽(yáng)極功能層，功能層和陽(yáng) 極之間的接觸良好，無(wú)分層現(xiàn)象。
由此可以得出本實(shí)施例中制備電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極三層結(jié)構(gòu)，電解質(zhì)致密，功能層 反應(yīng)活化面積大，陽(yáng)極通氣良好導(dǎo)電性好，各層接觸良好沒(méi)有分層現(xiàn)象，復(fù)合燃料電池應(yīng) 用對(duì)微觀結(jié)構(gòu)的要求。
實(shí)施例5:
制備鈮摻雜鈰酸鋇電解質(zhì)-鈮摻雜鈰酸鋇/氧化鎳功能層-鈮摻雜鈰酸鋇/氧化鎳陽(yáng)極 燃料電池多層結(jié)構(gòu)
制備方法同實(shí)施例l，不同在于功能層-陽(yáng)極生坯厚度為3mm;
配制功能層噴霧漿料稱(chēng)取原料氧化鎳11.00克和鈮摻雜鈰酸鋇9.00克，以三乙醇 胺2.00克為分散劑，以無(wú)水乙醇IOO.OO克為溶劑，球磨24小時(shí)混合均勻；然后再加入 聚乙二醇1. 00克、鄰苯二甲酸二丁酯1. 00克和聚乙烯醇縮丁醛1. 00克，再球磨24小時(shí)， 形成漿料；將上述配制的漿料采用噴霧器以氮?dú)鉃檩d氣進(jìn)行噴霧，在加熱到溫度為40°C-60 'C并保持在該溫度的聚乙烯薄膜上后干燥。
配制陽(yáng)極流延漿料稱(chēng)取原料氧化鎳203. 0克和鈮摻雜鈰酸鋇160. 0克，以36. 3克球形石墨為造孔劑，以無(wú)水乙醇178.0克和丁酮118.0克為溶劑，球磨24小時(shí)混合均勻； 然后再加入24.0克聚乙二醇、24.0克鄰苯二甲酸二丁酯和50克聚乙烯醇縮丁醛，再球磨 24小時(shí)，形成漿料后除氣；將上述配制的漿料流延在有功能層的聚乙烯薄膜上后在室溫下 干燥24小時(shí)。
配制電解質(zhì)噴霧漿料稱(chēng)取鈮摻雜鈰酸鋇20.00克，三乙醇胺2.00克，以100.00克 無(wú)水乙醇為溶劑，球磨24小時(shí)混合均勻；然后再加入聚乙二醇2.00克、鄰苯二甲酸二丁 酯2.00克和甲基纖維素4.00克，再球磨24小時(shí)，形成漿料；將上述配制的漿料采用噴 霧器以空氣為載氣進(jìn)行噴霧，在加熱到溫度為4CTC-60'C并保持在該溫度的功能層-陽(yáng)極生 坯的功能層上進(jìn)行噴霧，得三層結(jié)構(gòu)生坯。
將制備獲得的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極生坯，即三層結(jié)構(gòu)生坯在140(TC燒結(jié)5小時(shí)。 圖7給出了本實(shí)施例中制備的電解質(zhì)-功能層-陽(yáng)極的斷面掃描電鏡圖。由圖譜可見(jiàn)制 備的鈮摻雜鈰酸鋇薄膜電解質(zhì)層十分致密，沒(méi)有明顯的缺陷和閉氣孔，電解質(zhì)層的厚度為 3Mm;陽(yáng)極功能層有一定的孔隙率，孔分布均勻，活化面積大，陽(yáng)極功能層厚度為30陶； 陽(yáng)極孔隙率高，孔分布均勻，通氣良好，導(dǎo)電相聯(lián)通；電解質(zhì)和陽(yáng)極功能層，功能層和陽(yáng) 極之間的接觸良好，無(wú)分層現(xiàn)象。
權(quán)利要求
1、一種固體氧化物燃料電池的制備方法，其特征在于包括以下工藝步驟A、將陽(yáng)極功能層噴霧漿料在載氣的帶動(dòng)下噴到襯底上獲得陽(yáng)極功能層生坯，陽(yáng)極功能層生坯厚度為1μm-30μm；B、將陽(yáng)極漿料流延在陽(yáng)極功能層生坯上，干燥后褪去襯底，獲得功能層-陽(yáng)極生坯，功能層-陽(yáng)極生坯厚度為0.4-3mm；C、將用金屬氧化物粉體制備的電解質(zhì)噴霧漿料，在載氣的帶動(dòng)下噴到功能層-陽(yáng)極生坯的功能層上，得三層結(jié)構(gòu)生坯，電解質(zhì)層厚度為3μm-30μm；D、將制備的三層結(jié)構(gòu)生坯以1300℃-1450℃溫度燒結(jié)，獲得陽(yáng)極半電池，；E、在半電池的電解質(zhì)層上制備陰極獲得燃料電池單電池；電解質(zhì)噴霧漿料包括下列重量配比的原料，粉體∶溶劑∶分散劑∶粘結(jié)劑∶增塑劑為5～20∶100∶0.5～2∶1～4∶1～4；所述粉體為釔穩(wěn)定氧化鋯、釓摻雜氧化鈰、鈮摻雜鈰酸鋇，所述溶劑為乙醇、丁酮、甲苯、水，所述分散劑為三乙醇胺、魚(yú)油、檸檬酸，所述粘結(jié)劑為聚乙烯醇縮丁醛、甲基纖維素、聚乙烯醇，所述增塑劑為鄰苯二甲酸二丁脂、聚乙二醇。
2、 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種固體氧化物燃料電池的制備方法，其特征在于噴霧 陽(yáng)極功能層時(shí)襯底溫度為常溫或加熱至4CTC-60'C。
3、 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種固體氧化物燃料電池的制備方法，其特征在于噴霧電解質(zhì)層時(shí)功能層-陽(yáng)極生坯溫度為常溫或加熱至40°C-60°C。
4、 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種固體氧化物燃料電池的制備方法，其特征在于所述襯底為有機(jī)薄膜或鍍有無(wú)機(jī)膜的有機(jī)薄膜或平板玻璃或及其它不與漿料反應(yīng)的平板。
5、 根據(jù)權(quán)利要求4所述的一種固體氧化物燃料電池的制備方法，其特征在于所述有機(jī)薄膜為聚乙烯薄膜或聚丙烯薄膜。
6、 根據(jù)權(quán)利要求4所述的一種固體氧化物燃料電池的制備方法，其特征在于所述鍍有無(wú)機(jī)膜的有機(jī)薄膜為鍍鋁流延聚丙烯薄膜或鍍硅聚乙烯膜。
7、 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種固體氧化物燃料電池的制備方法，其特征在于所述噴霧載氣所用氣體為空氣或氮?dú)狻?br> 全文摘要
本發(fā)明涉及一種固體氧化物燃料電池的制備方法，包括以下工藝步驟將陽(yáng)極功能層噴霧漿料在載氣的帶動(dòng)下噴到襯底上獲得陽(yáng)極功能層生坯；將陽(yáng)極漿料流延在陽(yáng)極功能層生坯上，干燥后褪去襯底，獲得功能層-陽(yáng)極生坯；將用金屬氧化物粉體制備的電解質(zhì)噴霧漿料，在載氣的帶動(dòng)下噴到功能層-陽(yáng)極生坯的功能層上，得三層結(jié)構(gòu)生坯；將制備的三層結(jié)構(gòu)生坯燒結(jié)獲得陽(yáng)極半電池；在半電池的電解質(zhì)層上制備陰極獲得燃料電池單電池。本發(fā)明工藝簡(jiǎn)化，得到的陽(yáng)極微觀結(jié)構(gòu)導(dǎo)電相連通反應(yīng)活化界面面積大，電解質(zhì)層氣密性好并且導(dǎo)電率高，微觀上無(wú)裂縫和連通氣孔而且閉氣孔較少，陽(yáng)極與電解質(zhì)接觸良好無(wú)開(kāi)裂分層。
文檔編號(hào)H01M8/10GK101515651SQ200910116350
公開(kāi)日2009年8月26日 申請(qǐng)日期2009年3月16日 優(yōu)先權(quán)日2009年3月16日
發(fā)明者侯建國(guó), 磊 張, 張尚權(quán), 王海千, 斌 謝 申請(qǐng)人:中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)