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      具有過渡橫部段以改進(jìn)開口端處的陽極氣體管理的固體氧化物燃料電池的制作方法

      文檔序號:7207405閱讀:268來源:國知局
      專利名稱:具有過渡橫部段以改進(jìn)開口端處的陽極氣體管理的固體氧化物燃料電池的制作方法
      技術(shù)領(lǐng)域
      本發(fā)明涉及混合組合式燃料電池結(jié)構(gòu),其具有活性和非活性區(qū)域和橫部段 (cross-section),每單位堆疊體積具有一段延長量的燃料電極表面并且允許容易地插入 氧化劑/空氣供給管(如果使用的話)。這種結(jié)構(gòu)由兩種不同電池構(gòu)造一體形成,優(yōu)選地由 “扁平”和“三角形”管狀、細(xì)長、中空無密封設(shè)計一體構(gòu)成單個結(jié)構(gòu),并且進(jìn)一步允許在相鄰 燃料電池結(jié)構(gòu)之間具有交叉流動再循環(huán)通路。
      背景技術(shù)
      高溫固體氧化物電解質(zhì)燃料電池(SOFC)在發(fā)電時展示出了高效和低污染的潛力。 在過去,成功地操作SOFC來發(fā)電被限制于大約1000°C .的溫度,這是因?yàn)樵谳^低溫度時電 解質(zhì)的導(dǎo)電性不足并且空氣電極的極化損失較高。美國專利號4,490,444和5,916,700(分 別屬于Isenberg和Ruka等人)公開了一種類型的標(biāo)準(zhǔn)、固體氧化物細(xì)長管狀、中空型燃料 電池,其可以在上述相對較高的溫度下運(yùn)行。除了大型發(fā)電之外,可以在較低溫度下運(yùn)行的 SOFC還在其他應(yīng)用中有用,例如輔助動力單元、住宅動力單元和動力型輕載車輛中的應(yīng)用。固體氧化物電解質(zhì)燃料電池(SOFC)發(fā)電機(jī)被構(gòu)造成在氧化劑和燃料流之間不需 要絕對密封,所述發(fā)電機(jī)目前使用具有圓形橫部段的端部閉合燃料電池,例如附圖中的圖1 所示??諝庠诠軆?nèi)流動,并且燃料在外部流動,如附圖中的圖2所示,在這里空氣穿過供給 管,在電池的端部處離開并且反向流回從而與內(nèi)部燃料電池空氣電極反應(yīng)。在這些電池中, 互連體、電解質(zhì)和燃料電極層通過等離子噴涂技術(shù)被沉積在擠出且燒結(jié)的亞錳酸鑭空氣電 極管上。亞鉻酸鑭互連體是在空氣電極管的整個活性長度之上軸向延伸的窄條形式。氧化 釔穩(wěn)定氧化鋯固體電解質(zhì)被沉積成幾乎全部覆蓋空氣電極管。這種氧化釔穩(wěn)定氧化鋯不會 成為活性電解質(zhì)直到在燃料電池中達(dá)到超過大約700°C的溫度。電解質(zhì)層接觸或疊覆于互 連體條的邊緣,暴露大部分互連體。因?yàn)榛ミB體和電解質(zhì)層是致密的,所以疊覆特征可以提 供密封以防止空氣電極中空氣和燃料氣體的直接混合。鎳/氧化釔穩(wěn)定氧化鋯金屬陶瓷、燃料電極陽極層被沉積成幾乎全部覆蓋電解 質(zhì),只在互連體和燃料電極之間保留一窄邊沿的電解質(zhì)。這個邊沿防止了電池短路。在電 池之間的串聯(lián)電連接是借助于由鎳網(wǎng)或更近期以來的鎳泡沫和鎳屏制成的結(jié)構(gòu)來實(shí)現(xiàn)的, 例如美國專利申請公開U. S. 2004/0234830 Al (Draper等人)所述。連接的泡沫部分被燒 結(jié)到互連體,而屏部分被燒結(jié)到相鄰電池的燃料電極。與管狀電池相關(guān)聯(lián)的問題是有限的 功率密度、較長的電流路徑以及固化后潛在的弓彎。由扁平管狀、細(xì)長、中空、無密封平行側(cè)面的橫部段構(gòu)成的電池具有連接亞錳酸 鑭空氣電極擠出件的相鄰平行側(cè)面的大量肋板,所述電池已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了比圓筒形電池實(shí)質(zhì)上更高的功率密度,并且是形成下一代SOFC發(fā)電機(jī)的基本元件的候選物,參見附圖 中的圖3。這些扁平電池被描述于美國專利No. 4,888,2 (Reichner)和美國專利申 請公開U. S. 2007/0160886 Al并且具體是U. S. 2007/0對;3445 Al的附圖(二者均屬于 Digiuseppe).空氣在分立通路內(nèi)流動,所述通路形成在空氣電極的肋板和扁平側(cè)面之間。 這種類型的電池在下文將被稱作“扁平”管狀、細(xì)長、中空型電池。它們具有內(nèi)部氣體流動 通道。這些扁平管狀、細(xì)長、中空電池在一些情況下也被稱作為HPDX電池,其中HPD代表 “大功率密度”而X代表空氣通路/通道的數(shù)量。在這些所謂的HPD電池中,亞鉻酸鑭互連 體優(yōu)選地被沉積在空氣電極的整個一個平坦面之上。氧化釔穩(wěn)定氧化鋯電解質(zhì)覆蓋相反面 和空氣電極的圓角邊緣以便疊覆于互連體表面的邊緣不過保留這個表面的大部分暴露。標(biāo) 準(zhǔn)鎳/氧化釔穩(wěn)定氧化鋯金屬陶瓷燃料電極覆蓋除了圍繞互連體的電解質(zhì)窄邊沿之外的 電解質(zhì)。在電池之間的串聯(lián)電連接是借助于鎳氈結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)的,該結(jié)構(gòu)的平坦面被燒結(jié)于互 連體且該結(jié)構(gòu)的凸起肋板被燒結(jié)于相鄰電池的燃料電池面。這種類型的電池更有效率地發(fā) 電,因?yàn)槠渚哂懈蟮幕钚悦娣e和更短的電路路徑。已經(jīng)測試了另一種電池幾何形狀,其中亞錳酸鑭空氣電極的幾何形式為具有三角 橫部段的多個一體連接的元件,參見附圖中的圖4。這些三角形管狀、細(xì)長、中空電池在一 些情況下被稱為Delta X電池,其中Delta源自元件的三角形形狀而X是元件數(shù)量。這 些類型的電池例如被描述于美國專利號4,476,198,4,874,678 (圖4);美國專利申請公開 U. S. 2008/0003478 Al 以及國際公開 WO 02/37589 A2(分別屬于 Ackerman 等人、Reichner、 Greiner 等人禾口 Thomas 等人)。"Ceramic Fuel Cells", J. Am. Ceramic Soc. 76 [3] 563-588,1993中的基本公開物N. Q. Minh具體描述了各種燃料電池設(shè)計,包括管狀和三 角形類型,以及也描述了所用的材料和隨之的反應(yīng)。大體而言,在新式三角形、管狀、細(xì)長、中空橫部段(所謂的Delta X)電池中,最終 整體橫部段在一側(cè)具有平坦面并且在另一側(cè)具有多面三角形面??諝庠谌切涡螤畹膬?nèi)部 分立通路內(nèi)流動,其中在電池的端部處空氣可以回流從而與空氣電極反應(yīng)(如果使用空氣 供給管的話)。在上述Greiner等人的公開物中,使用復(fù)雜的橫向通道來導(dǎo)致回流,以便空 氣穿過一個通道向下并且穿過相鄰一個通道向上,從而可以省略空氣供給管。燃料通道被 構(gòu)建到三角形管狀類型電池的多個相鄰單元中,并且提供更好的燃料分配以及空氣通道和 燃料通道的相等橫部段。不過,所有上述三種設(shè)計均具有密封電池端部的問題。在三角形管狀、細(xì)長、中空電池(所謂的Delta X電池)中,致密亞鉻酸鑭互連體覆 蓋平坦面。氧化釔穩(wěn)定氧化鋯電解質(zhì)通常覆蓋多面三角形面并且疊覆于互連體的邊緣不過 保留大部分互連體暴露。標(biāo)準(zhǔn)鎳/氧化釔穩(wěn)定氧化鋯燃料電極通常覆蓋大部分電解質(zhì)不過 保留在互連體和燃料電極之間的一窄邊沿的電解質(zhì)。在電池之間的串聯(lián)電連接可以借助于 平坦鎳氈或鎳泡沫板實(shí)現(xiàn),該平坦鎳氈或鎳泡沫板的一面燒結(jié)于互連體而另一面接觸相鄰 電池的三角形多面燃料電極面的頂點(diǎn)。這個氈或泡沫還有助于減震性質(zhì)。這些設(shè)計中的大部分利用了空氣供給管,因?yàn)殡y以制造長、完全筆直的空氣供給 管,所以空氣供給管具有其自身的一系列問題。當(dāng)試圖插入到電池的空氣供給空間內(nèi)時這 又會導(dǎo)致粘附問題。扁平且三角形管狀、細(xì)長、中空、無密封電池(圖3和圖4)與當(dāng)前圓筒形電池相比以更大電流密度操作,并且改進(jìn)了電堆封裝。相對于圓筒形電池,扁平且三角形管狀電池實(shí) 現(xiàn)了更小的歐姆電阻,因此電池電壓可以更接近理論值。三角形管狀、細(xì)長、中空電池,具體 地由于其薄的三角形橫部段構(gòu)造,因此在開口端在密封和提供橫向再循環(huán)氣體流方面造成 特別的困難。圖5 (a)- (g)中示出的其他管狀、細(xì)長、中空燃料電池結(jié)構(gòu)被Isenberg在美國專 利No. 4,7 ,584中的圖7示出(〃波紋設(shè)計〃)以及被Greiner等人在圖2 (a)- (g)中示 出(“三角形”、“四邊形”、“橢圓形”、“階梯三角形”和“曲折型”),這里描述的所有類型均被 認(rèn)為是中空細(xì)長管。利用管狀SOFC的固體氧化物燃料電池發(fā)電機(jī)例如被示出于美國專利 No. 7, 320, 836 B2 (Draper等人),其示出了耗盡陽極(燃料電極)廢燃料氣體(66)再循環(huán)。如上所述,對于燃料電池堆設(shè)計而言需要長氈來實(shí)現(xiàn)所有下述需求更大的電流 密度、每單位電堆體積擴(kuò)展的燃料電極表面、更好地密封活性電池端以及更容易地插入空 氣供給管,以便提供商業(yè)化可能性。本發(fā)明的主要目標(biāo)在于提供單電池類型,其能夠解決上 述所有需求。本發(fā)明的另一目標(biāo)在于實(shí)現(xiàn)廢燃料在管狀橫部段設(shè)計中容易的橫向流動并且 提供可行商業(yè)設(shè)計。

      發(fā)明內(nèi)容
      需要更大的電流密度、每單位電堆體積擴(kuò)展的燃料電極表面和更好的端部管密封 的上述問題通過提供如下方案來解決混合固體氧化物燃料電池,其具有管狀細(xì)長、中空的 活性橫部段,例如三角形或波紋型橫部段,該燃料電池包括互連體、空氣電極、燃料電極以 及在電極之間的固體氧化物電解質(zhì),所述活性橫部段一體地形成、過渡、“變形”或流入到具 有扁平平行側(cè)面橫部段的至少一個非活性橫部段中而沒有分立件;每個橫部段內(nèi)均具有通 道,所述通道在分界部段處彼此平緩地連通以用于在相同通道內(nèi)的氣體引導(dǎo),每個連通的 通道包含至少一個開口端。本發(fā)明也涉及固體氧化物燃料電池堆,其包括至少兩個平行相鄰、電性互連、平行 的混合固體氧化物燃料電池,該燃料電池在任意開口燃料電池端處具有在20vol. %孔隙率 至85vol. %的孔隙率的多孔、不導(dǎo)電的柔性墊條,以便提供無密封設(shè)計以及在所述平行相 鄰燃料電池之間的隔斷,每個燃料電池包含(1)活性橫部段,其由互連體、內(nèi)部空氣電極 和外部燃料電極構(gòu)成,在所述電極之間具有固體氧化物電解質(zhì),所述活性橫部段具有管狀、 細(xì)長中空側(cè)面的橫部段,以及(2)具有扁平平行側(cè)面橫部段的至少一個非活性橫部段;每 個橫部段是一體的,即沒有分立件,并且其內(nèi)具有彼此平緩連通(變形)的內(nèi)部通道,以便用 于在橫部段分界處的在相同通道內(nèi)的氣體引導(dǎo),每條連通的通道包括至少一個開口端;其 中空氣/氧化劑可以被供給到所述開口端中且同時接觸在所述通道的活性部分的內(nèi)側(cè)上 的空氣電極材料,并且燃料可以穿過鄰近于所述燃料電極的一體燃料通道到達(dá)開口電池端 處的所述墊條,在開口端處的所述墊條將允許預(yù)定量的燃料從其穿過以及預(yù)定量的燃料橫 向于墊片離開所述堆,所述燃料接觸在所述活性橫部段的外側(cè)上的燃料電極。在一種設(shè)計 中,燃料電池在兩端開口,即“單通”設(shè)計,所述墊條可以具有20vol. %至85vol. %的孔隙率, 從而提供廢燃料流動阻抗。這里所用的“三角形、細(xì)長中空”部段或橫部段被定義成包括波紋型的三角形; 正弦形波紋;交替反轉(zhuǎn)的三角折疊形;瓦楞形;三角洲形;Delta ;正方形;橢圓形;階梯式三角形;四邊形;以及曲折型構(gòu)造。這里使用的“扁平”被定義為具有類似于美國專利申請 公開U. S. 2007/0243445 Al (Diguis印pe)的圖2和圖3以及本申請附圖中的圖3所示的結(jié)構(gòu)。


      僅通過示例的方式從在附圖中示出的下述優(yōu)選實(shí)施例的描述中可以更加顯而易 見到本發(fā)明,在附圖中。圖1是一種現(xiàn)有技術(shù)管狀固體氧化物燃料電池的部段透視圖,其示出了在其中心 空間中的空氣供給管。圖2是一種現(xiàn)有技術(shù)固體氧化物燃料電池的部分示意部段圖,其示出了在操作期 間的內(nèi)部空氣流動路徑以及附連到圓角燃料電池的端部密封。圖3是一種由兩個燃料電池構(gòu)成的現(xiàn)有技術(shù)扁平固體氧化物燃料電池堆的部段 透視圖,其示出了氧化劑和燃料流動路徑不過為了簡明而省略了空氣供給管。圖4是一種由兩個燃料電池構(gòu)成的現(xiàn)有技術(shù)三角形、固體氧化物燃料電池堆的部 段透視圖,其示出了氧化劑和燃料流動路徑不過為了簡明而省略了空氣供給管。圖5 (a) - (g)示出了現(xiàn)有技術(shù)燃料電池設(shè)計的活性部分的替代橫部段。圖6最好地示出了本發(fā)明的最廣泛的方面,其是混合過渡燃料電池結(jié)構(gòu)的一部分 的透視縮短法三維俯視圖,其具有融合于彼此中的扁平開口非活性橫部段和三角形活性部 段,其中為了簡明而省略了空氣供給管。圖7是圖8的混合燃料電池的總體橫部段視圖,其具有被示出的附加頂部鎳氈/ 泡沫連接材料,以便描繪出完整的重復(fù)電池單元。圖8是由四個混合過渡燃料電池構(gòu)成的固體氧化物燃料電池堆的俯視圖,其示出 了全長且在開口扁平端部處具有多孔墊條并且在閉合三角形端部上具有燃料分配板。圖9是由三個混合、過渡燃料電池構(gòu)成的固體氧化物燃料電池堆的三維仰視圖, 其示出了在開口扁平端部處的多孔墊條以及在相鄰燃料電池之間的隔斷,其中為了簡明而
      省略了空氣供給管。圖10是“單通”設(shè)計的混合固體氧化物燃料電池的俯視圖,其具有兩個扁平開口 非活性橫部段并且沒有用于經(jīng)過密封操作的氧化劑的空氣流動管。圖11最佳示出了本發(fā)明的操作,其是混合、過渡固體氧化物燃料電池的部段透視 圖,其示出了空氣供給管的布置,其中為了簡明僅示出了一個空氣供給管,并示出了空氣/ 氧化劑流動和燃料流動。
      具體實(shí)施例方式固體氧化物電解質(zhì)燃料電池(SOFC)發(fā)電機(jī)通常包括不透氣的絕熱外殼,該外殼罩 住包括發(fā)電機(jī)腔室和燃燒腔室的單獨(dú)腔室。進(jìn)行發(fā)電的發(fā)電機(jī)腔室包含固體氧化物燃料電 池堆以及相關(guān)的燃料和空氣分配設(shè)備,該電池堆由連接的固體氧化物燃料電池陣列構(gòu)成。 發(fā)電機(jī)腔室中所含有的固體氧化物燃料電池可以采用各種公知構(gòu)造,包括管狀的平板以及 瓦楞形設(shè)計。圖1示出了管狀固體氧化物燃料電池10,其操作主要與其他設(shè)計相同,并且將在
      7這里以某種程度被具體描述,這是由于其簡化的原因并且因?yàn)槠洳僮魈卣魇峭ㄓ玫那翌愃?于扁平且管狀、細(xì)長中空結(jié)構(gòu)化燃料電池,例如三角形S0FC。針對該SOFC描述的大部分部 件和材料將與附圖中所示的其他類型燃料電池相同。優(yōu)選的SOFC構(gòu)造基于燃料電池系統(tǒng) 而定,其中氣態(tài)燃料F (例如天然氣、氫氣或一氧化碳)被軸向引導(dǎo)到燃料電池的外部之上, 如箭頭F所指。氣態(tài)氧化劑(例如空氣或氧0)被供給通過空氣/氧化劑供給管,這里被稱為 空氣供給管12,該供給管被定位在燃料電池的環(huán)狀空間13內(nèi)并且延伸到燃料電池的閉合 端(未示出)附近,并且之后氣態(tài)氧化劑離開空氣供給管在燃料電池的內(nèi)壁上沿燃料電池軸 向返回,同時反應(yīng)形成耗盡的氣態(tài)氧,如箭頭0’所示,并且如圖2更好地示出,圖2基本示 出了圖1的橫部段。在圖2中,在燃料電池10的端部15處示出了氣態(tài)氧的反向流動。燃 料電池端通常在接頭17處被粘結(jié)或燒結(jié)。返回圖1,示出的現(xiàn)有技術(shù)固體氧化物燃料電池包括管狀空氣電極14 (或陰極)。 空氣電極14可以具有大約1至3mm的典型厚度??諝怆姌O14可以包括具有ABO3類鈣鈦 礦晶體結(jié)構(gòu)的摻雜亞錳酸鑭,其被擠壓或等靜壓成管狀且之后被燒結(jié)。圍繞空氣電極14的大部分外圍的是一層致密的固體電解質(zhì)16,其是不透氣且致 密的,不過可透過氧離子/導(dǎo)電,通常由氧化鈣穩(wěn)定氧化鋯或氧化釔穩(wěn)定氧化鋯構(gòu)成。固體 電解質(zhì)16通常約0. 001至0. Imm厚并且可以通過常規(guī)電化學(xué)氣相沉積(EVD)技術(shù)被沉積 在空氣電極14上。在現(xiàn)有技術(shù)設(shè)計中,空氣電極14的選定徑向節(jié)段20(優(yōu)選地沿整個活性電池長度 延伸)在制造固體電解質(zhì)期間被遮蔽并且被互連體22覆蓋,該互連體22是薄、致密且不透 氣的,從而提供與相鄰電池(未示出)或電力觸點(diǎn)(未示出)的電性接觸區(qū)域?;ミB體22通 常由摻雜有鈣、鋇、鍶、鎂或鈷的亞鉻酸鑭(LaCrO3)制成?;ミB體22的厚度大致類似于固體 電解質(zhì)16。導(dǎo)電頂層M也被示出。在除了互連體區(qū)域之外、在固體電解質(zhì)16的頂部,圍繞管狀固體氧化物燃料電池 10的剩余外圍的是燃料電極18 (或陽極),該燃料電極18在電池操作期間接觸燃料。燃料 電極18是薄、導(dǎo)電的多孔結(jié)構(gòu),在過去通常由鎳-氧化鋯或鈷-氧化鋯金屬陶瓷構(gòu)成且具 有近似0.03至0. Imm的厚度。如所示,固體電解質(zhì)16和燃料電極18是不連續(xù)的,其中燃 料電極與互連體22分隔開以便避免直接電接觸?,F(xiàn)在參考圖3,示出了一種現(xiàn)有技術(shù)的、扁平/平面、所謂“大功率密度”(HPD)、這 里是扁平的固體氧化物燃料電池堆。扁平固體氧化物燃料電池100具有扁平平行側(cè)面的 橫部段,燃料電池100具有多個肋板101,所述肋板101具有連接相鄰平行側(cè)面102的大致 彎曲、圓形、半圓形、橢圓形等等的內(nèi)表面。例如空氣0的氧化劑將進(jìn)入空氣通路103,其通 常通過空氣供給管(為了簡化未示出)??諝怆姌O140提供扁平結(jié)構(gòu)的主體。燃料電極180 (未完全示出)覆蓋扁平結(jié)構(gòu)的反面底側(cè)181。示出的燃料電池堆具有頂部燃料電池和被導(dǎo) 電層MO附連的相鄰燃料電池,該導(dǎo)電層240通常是鎳氈且具有結(jié)構(gòu)性開口 105,燃料F可 以通過所述開口 105。固體電解質(zhì)160和頂部互連體220在各電池的頂部上處于燃料電極 180的相對側(cè)。一些尺寸的示例是寬度106-約100mm,電池板厚107-約IOmm并且相鄰板 的底部與頂部板的底部之間的距離108-約15mm。這種扁平SOFC設(shè)計貫穿其整個長度均是 活性的,容納了連續(xù)的空氣電極、燃料電極和電解質(zhì)部件,如所示?,F(xiàn)在參考圖4,示出了一種現(xiàn)有技術(shù)的、具有非常大的功率密度的固體氧化物燃料電池堆。電池是三角形固體氧化物燃料電池300。這里,空氣電極340具有由三角形橫部 段的多個一體連接元件構(gòu)成的幾何形式??諝怆姌O可以由亞錳酸鑭制成。最終總體橫部段 在一側(cè)具有平坦面且在另一側(cè)具有多面形面??諝?如所示在三角形的分立通路內(nèi)流動。 通常由亞鉻酸鑭構(gòu)成的互連體320覆蓋平坦面。固體電解質(zhì)覆蓋多面形面并且疊覆于互連 體320的邊緣不過保留大部分互連體暴露。燃料電極308從平坦面覆蓋背面并且覆蓋大部 分電解質(zhì)不過保留互連體和燃料電極之間的一窄邊沿電解質(zhì)。鎳/氧化釔穩(wěn)定氧化鋯通常 被用作覆蓋背面的燃料電極。借助于由平鎳氈或鎳泡沫板構(gòu)成的導(dǎo)電頂層341實(shí)現(xiàn)電池之 間的串聯(lián)電連接,其中所述頂層341的一面被燒結(jié)于互連體而另一面接觸相鄰電池的三角 形多面燃料電極面的頂點(diǎn)。尺寸的示例是寬度306-約100mm,并且電池板厚度-約8. 5mm。 該三角形電池設(shè)計貫穿其整個長度均是有效的。這里已經(jīng)包括了上面的設(shè)計說明,因?yàn)橄率霰景l(fā)明構(gòu)思是非常不常用的活性與非 活性區(qū)域的一體構(gòu)成,其形成另一種完全不同的設(shè)計。上述現(xiàn)有設(shè)計和本發(fā)明構(gòu)思的所有 層和電化學(xué)均是一定程度上類似的。在下面的描述中,為了適當(dāng)描述本發(fā)明的所有方面,有 時必須在同一段落中評述多幅圖。圖5 (a)_ (g)圖示了現(xiàn)有技術(shù)的活性燃料電池橫部段(a)瓦楞型/花型;(b) (c)三角型/波紋型;(d)方型;(e)橢圓型;(f)階梯三角型和(g)曲折型。所有這些都試 圖最大化活性表面區(qū)域并且這里被看作為具有管狀特性并且可以被用于本發(fā)明的活性部 段/橫部段。現(xiàn)在,參考圖6和圖7,示出了本發(fā)明的最廣范圍。圖6示出了固體氧化物燃料電 池400,其具有如圖7所示的具有三角形橫部段(橫截面)450的三角形活性長度445,該燃 料電池400包含底部互連體455以及空氣電極452、燃料電極妨4和在其間的固體氧化物電 解質(zhì)456,其中圖6中的三角形活性長度445在分界部段458處一體形成/過渡到非活性部 段460,該非活性部段460具有結(jié)構(gòu)上強(qiáng)烈非活性橫部段462和開口面464。非活性橫部段 462具有扁平平行側(cè)面468,如所示。每個橫部段中具有通道472 (圖6)以用于燃料474和 空氣476 (圖7所示),其中空氣通道476如圖6所示在分界部段458和如圖11所示在686 處彼此平緩連通/過渡。圖6中的每條通道472和圖7中的空氣通道476可以包含空氣供 給管480 (圖6和圖7中),每條通道具有開口端481和閉合端482 (為了簡化而透視縮短)。 而且,圖6中為了簡化僅示出了一個空氣供給管480。圖7示出了每個電池中的所有八個空 氣供給管480、多孔導(dǎo)電墊/柔性層451和互連體455以及如457所示在50度-70度之間 的三角形頂角,其中圖7示出了優(yōu)選的60度頂角。圖7示出了以重復(fù)單元形式堆疊在彼此 頂部上的兩個燃料電池。頂部燃料電池的電極層與底部燃料電池的電極層相同。因此,如圖6所示,固體氧化物燃料電池400的端部部分具有一體形成到燃料電池 主體的而不是單獨(dú)部段的非活性部段,該部段例如通過燒結(jié)而在某種程度上被物理附連, 從而提供結(jié)構(gòu)上堅固的整體燃料電池體。而且,開口面464提供用于面密封的較大的表面 區(qū)域,并且扁平平行非活性橫部段462 (其中468示出了一個平坦表面)提供用于附加的廢 燃料流動控制墊片(在后文討論)的大表面區(qū)域以便連結(jié)到其他燃料電池。這個墊片將在非 活性端分隔開其他相鄰電池。通道472可以如所示是圓形的或者是三角形或橢圓形,不過 必須能夠提供大間隙開口以用于空氣供給管480 (如果使用的話)。因此,端部通道472可 以具有與活性部段通道相同的幾何形狀。
      圖8提供了固體氧化物燃料電池堆500的全長立體圖,其具有活性長度510并且 示出了多個不導(dǎo)電柔性墊條502 (圖8和圖9中),從而提供在相鄰平行燃料電池506之間 的隔斷或間隙504 (如圖9更好示出)。圖9還示出了圖7中所示的互連體455。圖8也示 出了燃料分配板508,其位于電池堆的活性長度510的閉合端處。圖10示出了固體氧化物 燃料電池610的全長立體圖,其具有兩個扁平非活性端612,其具有平行側(cè)面并且沒有空氣 氧化劑管(這里被定義成空氣的“單通”設(shè)計),其中在兩端使用的任意墊片必須是接近絕對 密封的,即具有至少98%的理論密度,從而提供流動阻抗以便將空氣與燃料區(qū)分開?,F(xiàn)在參考圖11,該圖11類似于圖6、圖8和圖9,其中進(jìn)入空氣與離開空氣處于逆 流模式,并且圖11更好地示出了本發(fā)明的操作方面。固體氧化物燃料電池600具有帶三角 形活性橫部段的三角形活性長度645。該三角形活性橫部段(在圖7中最佳示出,且在前面 被描述過)包含底部互連體以及空氣電極、燃料電極互連體和其間的固體氧化物電解質(zhì)。分 界部段686平緩過渡/流入到非活性部段690中,該非活性部段690具有開口面664和扁 平平行側(cè)面668,如所示在開口面處具有扁平平行非活性橫部段(且最佳在圖6中如462所 示)。開口面664中的通道681均將包含空氣供給管680,不過為了簡化在圖11中僅示出了 一個。固體氧化物燃料電池在開口面664處具有開口端并且具有閉合端692。其也具有 密封區(qū)域684和在分界部段686中和在分界部段686處的側(cè)面再循環(huán)通路687,當(dāng)兩個相鄰 燃料電池被組裝時該通路687存在。該側(cè)面再循環(huán)通路687是由安裝在非活性部段690之 上的多孔、不導(dǎo)電、柔性墊條688形成的。在圖8和圖9中也示出多孔墊條502,從而導(dǎo)致在 相鄰平行燃料電池506之間的隔斷504,以便允許如圖11所示的再循環(huán)通路用于在流經(jīng)燃 料電極之后的燃料F,從而成為廢燃料再循環(huán)路徑700。燃料F在接觸燃料電極的三角形694之間及外側(cè)流動(最佳如圖7中的妨4所示) 且在三角形694的活性外側(cè)上流動,以便提供反應(yīng)的廢燃料696,該廢燃料696通過相鄰燃 料電池之間的隔斷504 (圖9)而進(jìn)入到再循環(huán)通路687中。這里,墊條688允許預(yù)定量的 廢燃料698通過具有大約20vol. %至85vol. %孔隙率的墊條688。另一預(yù)定量的廢燃料遵 循廢燃料路徑700 (從大約60vol. %至大約70vol. %),并且橫向于墊條離開燃料電池從而 執(zhí)行蒸汽重整進(jìn)入的新鮮天然氣燃料所需要的如再循環(huán)廢燃料的其他功能。處理空氣0被供給到空氣供給管680內(nèi)并且流到閉合端692并且在點(diǎn)702處反向 流動從而在電池陰極和空氣供給管之間的環(huán)形空間中向上流動返回通過空氣通路,且同時 接觸通道內(nèi)的空氣電極以便提供空氣流708,該空氣流708在電池的開口端處離開、進(jìn)入燃 燒區(qū)(未示出)并且與廢燃料反應(yīng)以便完全消耗剩余燃料。雖然這里描述了當(dāng)前被認(rèn)為優(yōu)選的本發(fā)明實(shí)施例,不過當(dāng)然應(yīng)該理解的是對于本 領(lǐng)域的技術(shù)人員而言可以產(chǎn)生各種其他改型和變形。因此,權(quán)利要求旨在包括落入本發(fā)明 的真實(shí)精神和范圍內(nèi)的所有這些改型和變形。
      權(quán)利要求
      1.一種混合固體氧化物燃料電池(400),其具有管狀、細(xì)長、中空的活性橫部段(445), 該活性橫部段包括互連體、空氣電極、燃料電極和在所述電極之間的固體氧化物電解質(zhì),該 活性橫部段(445) —體過渡到具有扁平平行側(cè)面(468)的至少一個非活性橫部段(460)中; 每個橫部段內(nèi)具有通道(472),所述通道在分界部段(458)處彼此平緩地連通以用于在相 同通道內(nèi)的氣體引導(dǎo),每條連通的通道包含至少一個開口端。
      2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的混合固體氧化物燃料電池,具有一個開口非活性端(460)和 一個閉合活性端(482)。
      3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的混合固體氧化物燃料電池,其中所述管狀、細(xì)長、中空的活性 橫部段(445)是三角形橫部段。
      4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的混合固體氧化物燃料電池,具有兩個開口燃料電池端。
      5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的混合固體氧化物燃料電池,具有從所述非活性橫部段(460) 內(nèi)通達(dá)所述活性橫部段(445 )的空氣供給管(480 )。
      6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的混合固體氧化物燃料電池,其中所述活性橫部段(445)具有 由三角型、瓦楞型、方型、橢圓型、階梯三角型和曲折型構(gòu)成的組中選擇的形式。
      7.根據(jù)權(quán)利要求1所述的混合固體氧化物燃料電池,其中所述活性橫部段(445)在所 述分界部段(458 )處一體地形成并變形成所述非活性橫部段(460 )。
      8.根據(jù)權(quán)利要求1所述的混合固體氧化物燃料電池,其中所述分界部段的所述活性橫 部段(445)不是例如通過燒結(jié)而被物理附連到所述非活性橫部段的分立部段。
      9.根據(jù)權(quán)利要求1所述的混合固體氧化物燃料電池,在非活性端(460)具有開口面 (464)以便提供用于面密封的大的表面區(qū)域。
      10.根據(jù)權(quán)利要求1所述的混合固體氧化物燃料電池,其中所述非活性橫部段(460) 在非活性部段頂部和底部處具有扁平橫部段(468)從而提供用于在所述非活性端通過墊片 (502,688)分隔開其他相鄰電池的大的表面區(qū)域。
      11.一種固體氧化物燃料電池堆,其包括至少兩個平行、相鄰、電性互連的混合固體氧 化物燃料電池(506),該燃料電池在任意開口燃料電池端處具有多孔、陶瓷不導(dǎo)電的柔性墊 條(502)以便提供在所述平行相鄰燃料電池之間的隔斷(504),每個燃料電池包含(1)活性橫部段(445),其由互連體、內(nèi)部空氣電極和外部燃料電極構(gòu)成,在所述電極之 間具有固體氧化物電解質(zhì),所述活性橫部段具有管狀、細(xì)長、中空側(cè)面的橫部段,以及(2)具有扁平平行側(cè)面(468)的至少一個非活性橫部段(460);每個橫部段是一體的并 且其內(nèi)具有彼此平緩連通的內(nèi)部通道(472)以便用于在橫部段分界(458)處的相同通道內(nèi) 的氣體引導(dǎo),每條連通的通道包括至少一個開口端(464);其中空氣能夠被供給到所述開口 端中且同時接觸在所述通道的活性部分的內(nèi)側(cè)上的空氣電極(452)材料,并且燃料能夠穿 過鄰近于所述燃料電極(454 )的一體燃料通道(474 )到達(dá)開口電池端處的所述墊條(688 ), 在開口端處的所述墊條(688)將允許預(yù)定量的廢燃料(698)從其穿過以及預(yù)定量的廢燃料 橫向(700)于所述墊片離開所述電池堆,所述燃料接觸所述活性橫部段外側(cè)上的燃料電極 (454)。
      12.根據(jù)權(quán)利要求11所述的固體氧化物燃料電池堆,其中所述管狀、細(xì)長的中空側(cè)部 是三角形側(cè)部并且所述墊條(688)具有大約20vol. %至85vol. %的孔隙率。
      13.根據(jù)權(quán)利要求11所述的固體氧化物燃料電池堆,具有兩個開口燃料電池端(612)。
      14.根據(jù)權(quán)利要求11所述的固體氧化物燃料電池堆,每個燃料電池具有兩個開口燃料 電池端(612),其中所述柔性墊條(688)具有至少98%的理論密度,從而提供流動阻抗,并且 所述燃料電池是單通設(shè)計。
      15.根據(jù)權(quán)利要求11所述的固體氧化物燃料電池堆,每個燃料電池具有一個開口端和 一個閉合端,其中所述燃料電池堆是無密封設(shè)計。
      16.根據(jù)權(quán)利要求11所述的固體氧化物燃料電池堆,具有一個開口燃料電池端(481) 和一個閉合燃料電池端(482)和至少一個空氣/氧化劑供給管(480),其中空氣/氧化劑能 夠在所述開口端被供給到所述供給管(480)中、流至所述閉合端(482)并且在所述閉合端 反向流動(702)并且被再次引導(dǎo)到所述開口端且同時接觸空氣電極材料。
      全文摘要
      一種固體氧化物燃料電池(400),其被制成為具有管狀、細(xì)長、中空的活性部段(445),該部段具有包含空氣電極(452)、燃料電極(454)和在其間的固體氧化物電解質(zhì)(456)的橫部段,其中燃料電池過渡到具有扁平平行側(cè)面的橫部段(462,468)的至少一個非活性部段(460)中,每個橫部段內(nèi)均具有通道(472,474,476),所述通道在分界部段(458)處平緩地彼此連通。
      文檔編號H01M8/02GK102089919SQ200980126450
      公開日2011年6月8日 申請日期2009年6月24日 優(yōu)先權(quán)日2008年7月8日
      發(fā)明者R. 扎夫里德 P., 德雷珀 R. 申請人:西門子能源公司
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