專利名稱：：金剛石材料的制作方法金剛石材料本發(fā)明涉及合成金剛石材料的方法以及可通過該方法制得的合成金剛石材料。該合成金剛石材料具有高的化學(xué)純度和高的同位素純度且因此其理想地用作適合于自旋電子應(yīng)用的量子自旋缺陷的主體(host)材料。在過去20年間，使用和調(diào)控用于密碼術(shù)和量子計算兩個主要應(yīng)用領(lǐng)域的單光子源一直受到很大的關(guān)注。這些應(yīng)用領(lǐng)域利用本質(zhì)上基于量子尺度存在的基本性能；在進行測量之前，具有兩種或更多種可得到的自旋態(tài)的粒子必須被視為具有所有自旋態(tài)疊加的粒子。具有不連續(xù)自旋態(tài)的粒子例如光子、電子、原子核、原子缺陷等的自旋態(tài)可使用許多方法進行調(diào)控，并且可使用能量源或檢測器檢測和/或可控地改變所述自旋態(tài)。具有不連續(xù)自旋態(tài)的電子、光子、原子核或原子缺陷類似于傳統(tǒng)計算機中的“比特(bit)”并且被稱作“量子位元”(或“量子比特(qubit)”或“量子位(qbit)”)。然而，由于自旋態(tài)的量子性質(zhì)，量子比特可不僅僅以兩種自旋態(tài)之一存在，而且還以這些自旋態(tài)的疊加存在。正是這種自旋態(tài)疊加使基于量子比特的計算機能夠按比典型計算機所能夠的速度要大得多的速度計算某些問題，并且在密碼術(shù)應(yīng)用中使發(fā)送者確實能夠知道信息是否已發(fā)送至接收者而無竊聽者也知道信息內(nèi)容。量子信息處理所需要的關(guān)鍵要素是量子比特到單個量子系統(tǒng)的低錯誤編碼；相比于選通(gate)時間，量子信息的長久存儲；和可控的兩量子比特的相互作用從而形成快速量子門。已提出很多材料和結(jié)構(gòu)用作從量子點半導(dǎo)體到超冷離子阱的量子比特主體。至今為止的替代物遭受到的缺點是僅可能在低溫下工作或者具有非常短的橫向馳豫時間(稱作“T2”)。相反，金剛石中的氮空位(“NV”)缺陷在室溫(約300K)下可具有使其用于一系列應(yīng)用的足夠長T2。金剛石中的NV中心可用于量子比特應(yīng)用，這是因為其具有不連續(xù)的量子化磁自旋態(tài)。已經(jīng)使用例如電子順磁共振(EPR)、光致發(fā)光(PL)、光學(xué)吸收光譜法和單軸應(yīng)力下光譜法的技術(shù)對NV中心進行了充分表征。在金剛石中NV中心確定為中性電荷狀態(tài)和負電荷狀態(tài)(分別為“NV°”和“NV_”)。NV中心在其負電荷狀態(tài)(NV_)時具有在637nm的零聲子線(“ZPL”)，與就中性狀態(tài)(NV0)的NV中心而言的575nm形成對比。產(chǎn)生適合于量子比特應(yīng)用的材料的一個主要問題是防止量子比特退相干(decohering)，或至少延長系統(tǒng)退相干所花費的時間(即延長“退相干時間”)。退相干通常理解為使量子變?yōu)榻?jīng)典的過程；宏觀世界的確定性產(chǎn)生于描述量子過程的疊加和纏結(jié)所依據(jù)的過程。退相干時間可以使用橫向弛豫時間T2進行量化和對比。T2是用于NMR(核磁共振)和MRI(磁共振成像)技術(shù)中的術(shù)語并且還稱作“相移(cbphasing)時間”或“自旋-自旋弛豫時間”。橫向弛豫描述了垂直于施加到材料的主磁場返回到平衡即與磁場平行的受激磁矩的弛豫。長的T2時間在例如量子計算的應(yīng)用中是期望的，因為其允許更多時間用于量子門陣列運行，且因此允許實施更加復(fù)雜的量子計算。在特定材料中，退相干時間可與例如在金剛石中所考慮的比磁矩相關(guān)，關(guān)于％原子核的磁矩與NV—中心的電子自旋態(tài)的磁矩相比可以具有不同的T2。這些磁矩中的每一種5可有利地用于量子應(yīng)用，盡管在許多方面它們在這種類型的應(yīng)用中顯示出不同的益處和限制，因此重要是要清楚所報導(dǎo)的T2是關(guān)于哪一種磁矩。在本說明書中，除非另外說明，“T2”將是指量子自旋缺陷(例如金剛石中的NV—中心)的電子自旋態(tài)的退相干時間，其它T2值將適當(dāng)進行量化，例如“T2[13C]，，是指13C原子核磁矩的T2時間。在US7，122,837中，金剛石中的NV中心以受控方式產(chǎn)生。在一個實施方案中，使用CVD方法形成單晶金剛石，并然后進行退火以除去NV中心。然后用控制數(shù)目的NV中心形成單晶金剛石的薄層。NV中心形成用于電子電路的量子比特。掩膜式和控制離子注入與退火聯(lián)合用于CVD形成的金剛石以產(chǎn)生用于光學(xué)應(yīng)用和納米機電裝置形成的結(jié)構(gòu)。波導(dǎo)可以形成與NV中心的光耦合并且進一步與光源和光檢測器耦合以與NV中心相互作用。Kennedy和Linares(Phys.Stat.Sol.(b)，233(2002)，416-426)公開了含有在1.5-100K溫度下T2為32μs的NV中心的金剛石。NV-缺陷內(nèi)的內(nèi)部光躍遷典型地花費約10ns。對于可行的量子計算裝置，T2時間必須比此大得多以獲得足夠的門操作用于糾錯等。因此大于約500μS(0.5ms)的T2時間在退相干失去之前提供了可觀數(shù)目的門控操作(gatedoperation)，典型地約5ΧΙΟ4。Gaebel等，NaturePhysics，2，2006年6月記載了通過離子注入形成的含Novelty中心的天然豐度的單晶金剛石，其顯示了來自單個缺陷的350μS的Hahn回波衰減時間(退相干時間Τ2)。一些應(yīng)用的其它重要參數(shù)涉及光躍遷的時間譜穩(wěn)定性，所述光躍遷可用于讀/寫來自NV量子比特的信息。這在要獲得從單獨量子比特發(fā)射出的光子之間的纏結(jié)時是特別重要的。這些光子的頻率必須相同以確保量子纏結(jié)所需的不可分辨性的條件之一。基于上述，很明顯存在對關(guān)于量子自旋缺陷的主體材料的需要，其中當(dāng)納入所述材料中時，所述量子自旋缺陷在室溫下具有比目前所證明的更高的Τ2時間。此外，如最終應(yīng)用所要求的，可期望以對于表征和“讀出”很容易獲得的形式和/或位置提供這些量子自旋缺陷。還期望用于對這種量子自旋缺陷進行讀/寫的光躍遷頻率是穩(wěn)定的。就此而言，本發(fā)明人發(fā)現(xiàn)，通過仔細控制使用化學(xué)氣相沉積(CVD)方法制備金剛石材料所處的條件，能夠提供兼具非常高的化學(xué)純度和非常高的同位素純度的金剛石材料。特別地，發(fā)現(xiàn)通過控制用于CVD法的材料的化學(xué)純度和同位素純度，能夠獲得特別適合用作量子自旋缺陷的主體的合成金剛石材料。出人意料地，發(fā)現(xiàn)在使用這種材料作為量子自旋缺陷的主體時，在室溫下獲得長的Τ2時間并且用于對裝置進行讀/寫的光躍遷頻率是穩(wěn)定的。更具體地，本發(fā)明提供了制備具有高的化學(xué)純度和高的同位素純度的金剛石材料的方法，該方法包括提供具有基本無晶體缺陷的表面的金剛石基材；提供包含高純氣體的源氣體混合物，其中該源氣體混合物中的氮濃度為約300ppb以下；提供固體碳源，該固體碳源包含該源中總C含量的至少約99%量的12C,其中該固體碳源具有低的氮雜質(zhì)含量；活化和/或解離至少部分的源氣體混合物和固體碳源以形成氣態(tài)碳物質(zhì)；和允許在所述基材表面上進行同質(zhì)外延金剛石生長。就此而言，本發(fā)明人出乎意料地發(fā)現(xiàn)，通過使用具有高的同位素純度的固體碳源，能夠顯著提高所制得的金剛石材料的化學(xué)純度和同位素純度。本發(fā)明人進一步提供了制備具有高的化學(xué)純度和高的同位素純度的金剛石材料的方法，該方法包括提供具有基本無晶體缺陷的表面的金剛石基材；提供包含高純氣體和碳源氣體的源氣體混合物，其中所述高純氣體對該源氣體混合物中總氮水平貢獻了約300ppb以下，所述碳源氣體包含該碳源氣體中總C含量的至少約99%量的12C并且含有約20ppm以下量的氮雜質(zhì)；將該源氣體解離；和允許在所述基材表面上進行同質(zhì)外延金剛石生長，其中滿足以下條件中的至少一種(a)基材的溫度為約800°C-約1000°C；和(b)將氧以總源氣體混合物的約0.5%-約5%體積的量加入到該源氣體混合物中，所述量按O2當(dāng)量測得。本發(fā)明的方法提供了具有高的化學(xué)純度和高的同位素純度的合成金剛石材料。就此而言，本發(fā)明進一步提供了可通過本文限定的方法獲得的合成金剛石材料。在其它方面，本發(fā)明提供了合成金剛石材料層，其中該金剛石層具有約5ppb以下的總氮濃度和約0.9%以下的總"C濃度。本發(fā)明的合成金剛石材料層具有非常低的雜質(zhì)水平和非常低的締合點缺陷(associatedpoint)水平。此外，合成金剛石材料層可以具有低的位錯密度、低應(yīng)變，以及足夠接近與生長溫度有關(guān)的熱力學(xué)值的空位和自間隙濃度，使得該材料的吸光譜基本上是完美的天然金剛石晶格的吸光譜。因此在為金剛石的材料中不可得到進一步改進。作為其高的化學(xué)純度和高的同位素純度的結(jié)果，本發(fā)明的合成金剛石材料特別適合用作量子自旋缺陷的主體。因此，本發(fā)明進一步提供了包含主體材料和量子自旋缺陷的固態(tài)系統(tǒng)，其中所述量子自旋缺陷在室溫下具有約500μs以上的T2。在根據(jù)本發(fā)明的固態(tài)系統(tǒng)中，量子自旋缺陷例如NV缺陷在室溫下具有出乎意料地長的Τ2值。在主體材料中存在量子缺陷時，在該材料的最終應(yīng)用中，需要將量子自旋缺陷進行表征和讀出。為了使包含主體材料和缺陷的系統(tǒng)用于例如量子計算應(yīng)用，必要的是，用于表征和讀出量子自旋缺陷的光躍遷頻率具有高的譜穩(wěn)定性。這確保了一個量子自旋缺陷不能夠與任何其它量子自旋缺陷區(qū)分開。出乎意料地，在將量子自旋缺陷引入到本發(fā)明的合成金剛石材料層或通過本發(fā)明方法制得的金剛石材料中時，該量子缺陷表現(xiàn)出特別穩(wěn)定的光躍遷。量子自旋缺陷例如處于負電荷狀態(tài)的NV中心的譜穩(wěn)定性通過由該中心在一定時間段內(nèi)發(fā)射的光子頻率的傳播進行量化，在室溫下(約300Κ)測得。對于處于負電荷狀態(tài)的NV中心，所測量的光子是當(dāng)ms=士1受激狀態(tài)的電子弛豫(即去激發(fā))到％=0基態(tài)時發(fā)射的光子。與零聲子線(ZPL)有關(guān)的光子具有637nm的標(biāo)稱波長，相應(yīng)于約4.7X1014Hz(470THZ)的頻率。通過測量大量光子的頻率，可繪制具有特定頻率的光子數(shù)目相對于光子頻率的圖。因此，本發(fā)明的合成金剛石材料層是用于量子自旋缺陷的合適主體。通過用于進行讀出量子自旋缺陷的技術(shù)，以及其制備方法，例如僅可在表面的數(shù)微米內(nèi)引入缺陷時的離子注入技術(shù)，這種表征通常在主體材料表面約ΙΟΟμπι內(nèi)的材料區(qū)域上進行。因此期望主體材料的該區(qū)域具有特別高的品質(zhì)(即基本上無損傷)，并且使量子自旋缺陷位于材料的該區(qū)域中從而使它們易于獲得。就此而言，本發(fā)明人發(fā)現(xiàn)，通過加工金剛石主體材料的表面以便實現(xiàn)低的表面粗糙度Rtl，可獲得高的Τ2值和高的譜穩(wěn)定性，其中本發(fā)明的合成金剛石材料用作主體材料，在該主體材料中量子自旋缺陷位于距離加工表面小于ΙΟΟμπι。量子自旋缺陷的這種定位意味著其對于最終應(yīng)用是易于獲得的，使得其可例如通過與波導(dǎo)的光耦合進行表征和“讀出”。因此，在其它方面，本發(fā)明提供了制備包含主體材料和量子自旋缺陷的固態(tài)系統(tǒng)的方法，該方法包括在主體材料中形成量子自旋缺陷，其中對該主體材料的表面進行加工，使得在由半徑約5μm的圓所限定的區(qū)域內(nèi)單晶金剛石的表面粗糙度Rtl為約IOnm以下，所述圓以最接近形成量子自旋缺陷的地方的表面上的點為中心。或者，可以在表面加工之前在主體材料中形成量子自旋缺陷以促進讀出和表征。就此而言，本發(fā)明還提供了用于制備包含主體材料和量子自旋缺陷的固態(tài)系統(tǒng)的方法，該方法包括對其中已形成量子自旋缺陷的主體材料的表面進行加工，使得在由半徑約5μm的圓所限定的區(qū)域內(nèi)單晶金剛石的表面粗糙度Rtl為約IOnm以下，所述圓以最接近形成量子自旋缺陷的地方的表面上的點為中心。術(shù)語“ppm”在本文中用于意指百萬分之一。術(shù)語“ppb”在本文中用于意指十億分之一。本文使用的術(shù)語“高化學(xué)純度”是指其中中性取代的氮濃度為約IOppb以下，優(yōu)選約5ppb以下，優(yōu)選約2ppb以下，優(yōu)選約Ippb以下，優(yōu)選約0.5ppb以下，優(yōu)選約0.2ppb以下，優(yōu)選約0.Ippb以下，優(yōu)選約0.05ppb以下的金剛石材料。優(yōu)選地，具有高的化學(xué)純度的金剛石滿足以下標(biāo)準(zhǔn)中的一項或多項⑴硼的濃度為約IOOppb以下，優(yōu)選約50ppb以下，優(yōu)選約20ppb以下，優(yōu)選約IOppb以下，優(yōu)選約5ppb以下，優(yōu)選約2ppb以下，優(yōu)選約Ippb以下，優(yōu)選約0.5ppb以下，優(yōu)選約0.2ppb以下，優(yōu)選約0.Ippb以下；(ii)非補償取代(uncompensatedsubstitutional)的硼的濃度為約IOOppb以下，優(yōu)選約50ppb以下，優(yōu)選約20ppb以下，優(yōu)選約IOppb以下，優(yōu)選約5ppb以下，優(yōu)選約2ppb以下，優(yōu)選約Ippb以下，優(yōu)選約0.5ppb以下，優(yōu)選約0.2ppb以下，優(yōu)選約0.Ippb以下；(iii)硅的濃度為約IOOppb以下，優(yōu)選約50ppb以下，優(yōu)選約20ppb以下，優(yōu)選約IOppb以下，優(yōu)選約5ppb以下，優(yōu)選約2ppb以下，優(yōu)選約Ippb以下，優(yōu)選約0.5ppb以下，優(yōu)選約0.2ppb以下，優(yōu)選約0.Ippb以下，優(yōu)選約0.05ppb以下；(iv)硅空位(稱作“SiV”)的濃度，其特征在于相對于在約1332.5^1位移處的金剛石拉曼(Raman)譜線的強度進行歸一化的737nm光致發(fā)光(PL)譜線的強度(二者均在約77K溫度下測量)為約0.5以下，優(yōu)選約0.2以下，優(yōu)選約0.1以下，優(yōu)選約0.05ppm8以下，優(yōu)選約0.02以下，優(yōu)選約0.01以下，優(yōu)選約0.005以下；(ν)固有順磁缺陷即具有非零自旋磁自旋的缺陷的濃度，Χ_/+為約Ippm以下，優(yōu)選約0.5ppm以下，優(yōu)選約0.2ppm以下，優(yōu)選約0.Ippm以下，優(yōu)選約0.05ppm以下，優(yōu)選約0.02ppm以下，優(yōu)選約0.Olppm以下，優(yōu)選約0.005ppm以下，優(yōu)選約0.OOlppm以下；(vi)任何單一非氫雜質(zhì)的濃度為約5ppm以下。優(yōu)選地，任何單一雜質(zhì)(不包括氫及其同位素)的水平為約Ippm以下，優(yōu)選約0.5ppm以下。(vii)總雜質(zhì)含量(不包括氫及其同位素)為約IOppm以下。優(yōu)選地，總雜質(zhì)含量(不包括氫及其同位素)為約5ppm以下，優(yōu)選約2ppm以下；和(viii)氫雜質(zhì)(具體是氫及其同位素)的濃度為約IO18CnT3以下，優(yōu)選約IO17CnT3以下，優(yōu)選約IO16CnT3以下，優(yōu)選約IO15CnT3以下。金剛石可以滿足任何數(shù)目和任何組合的任何特征(i)-(viii)。在一個實施方案中，金剛石可以滿足特征(i)-(viii)中任何組合的兩項。在替代性實施方案中，金剛石可以滿足特征(i)-(viii)中任何組合的三項。在替代性實施方案中，金剛石可以滿足特征(i)-(viii)中任何組合的四項。在替代性實施方案中，金剛石可以滿足任何組合的特征(i)-(viii)中的五項。在替代性實施方案中，金剛石可以滿足特征(i)-(viii)中任何組合的六項。在替代性實施方案中，金剛石可以滿足特征(i)-(viii)中任何組合的七項。在替代性實施方案中，金剛石可以滿足所有八項特征(i)-(viii)。固有順磁缺陷是具有非零自旋的晶格缺陷，其對于例如位錯和空位簇的材料是固有的。這類缺陷的濃度可以使用電子順磁共振(EPR)在g=2.0028下進行測定。該譜線被認(rèn)為與晶格缺陷的存在相關(guān)。雜質(zhì)濃度可通過二次離子質(zhì)譜法(SIMQ、輝光放電質(zhì)譜法(GDMS)、燃燒質(zhì)譜法(CMS)、電子順磁共振(EPR)和紅外(IR)吸收進行測量，此外對于單取代氮通過在270nm的光吸收測量進行測量(相對于由通過燃燒分析所破壞性分析的樣品獲得的標(biāo)準(zhǔn)值進行校正)。在上述中，“雜質(zhì)”排除氫及其同位素形式。特別地，硼濃度和硅濃度可以使用SIMS進行測定。非補償取代硼的濃度可以使用電容-電壓(CV)技術(shù)進行測量。硅空位即Si-V的濃度可以通過相對于在約1332.5^1位移處的金剛石拉曼譜線的強度進行歸一化的737nm光致發(fā)光(PL)譜線的強度(兩者均在約77K溫度下測量)來表征。順磁性缺陷的濃度可以使用Era技術(shù)測定。金剛石中的總氮可通過靈敏度下限為約IOOppb(約IXIO16CnT3)的SIMS進行測量。作為單取代氮存在的氮可通過Era進行測量。靈敏度下限小于ippb(小于約2XIO1W3)。作為NV中心存在的氮與W15Era中心關(guān)聯(lián)并且可通過EPR測量低至約Ippb(約2XIO14Cm-3)的濃度。共焦光致發(fā)光(共焦PL)可識別單個NV中心，因此可通過計數(shù)工序測量極低濃度。SIMS是可用于進行薄層(典型地為幾nm至幾μm)的元素分析的非常靈敏的技術(shù)。在該技術(shù)中，通過一次離子束濺射表面并且通過質(zhì)譜分析作為離子離開表面的濺射材料部分。通過將特定物質(zhì)的計數(shù)率與標(biāo)準(zhǔn)濃度進行對比和通過測定濺射空穴的深度，可以產(chǎn)生深度相對于濃度的分布?？稍诮o定區(qū)域中取一組值并然后將其平均。本文中使用的術(shù)語“高的同位素純度”是指其中通過SIMS測得的總計為1V原子的C原子以百分?jǐn)?shù)表示的份數(shù)小于或等于100%且為約99%以上，優(yōu)選約99.2%以上，優(yōu)選約99.4%以上，優(yōu)選約99.6%以上，優(yōu)選約99.7%以上，優(yōu)選約99.8%以上，優(yōu)選約99.9%以上，優(yōu)選約99.95%以上，優(yōu)選約99.98%以上，優(yōu)選約99.99%以上，優(yōu)選約99.998%以上。術(shù)語“量子自旋缺陷”在本文中用于意指順磁性缺陷中心，該順磁性缺陷中心具有兩種或更多種磁自旋態(tài)并且當(dāng)結(jié)合到主體材料中時形成量子比特。優(yōu)選的量子自旋缺陷是NV中心。術(shù)語“自旋電子應(yīng)用，，在本文中用于意指利用電子的量子自旋態(tài)以及使用它們的電荷狀態(tài)的應(yīng)用。實例包括量子計算、量子密碼術(shù)和磁測量，特別是例如Chernobrod和Berman,JournalofAppliedPhysics,970005)，014903中描述的OpticallyDetectedMagneticResonance(ODMR)技術(shù)。如本文所用術(shù)語“室溫”是指約300K的溫度。術(shù)語“表面粗糙度Ra”(有時稱作“中心線平均值”或“C.l.a.”)是指表面輪廓偏離用觸針式表面光度儀在0.08mm長度內(nèi)測量的平均線的絕對偏差的算數(shù)平均值，依照英國標(biāo)準(zhǔn)BS1134Part1和Part2測量。Ra的數(shù)學(xué)描述(來自“Tribology”I.Μ·Hutchings，Pub.EdwardArnold(London)，1992，8-9頁)是Ra=T^Widx“表面粗糙度R/’是指均方根粗糙度(有時也稱作“RMS粗糙度”)。在提及Rtl時，其是使用觸針式表面光度儀在0.08mm長度內(nèi)依照于英國標(biāo)準(zhǔn)BS1134Part1和Part2測得，或者使用掃描探針儀器例如原子力顯微鏡在幾Pm乘幾ym(例如ΙμπιΧΙμπι或2ymX2ym)的區(qū)域內(nèi)典型測得；對于所正提及的1^，使用觸針式表面光度儀測得Rq，除非具體說明Rtl使用掃描探針儀器測得)。Rtl的數(shù)學(xué)描述(來自“Tribology”，I.Μ.Hutchings,Pub.EdwardArnold(London)，1992，8-9頁)是Rq=如ζ/(X)Ct對于具有表面高度的高斯(Gaussian)分布的表面，Rq=1.25Ra(來自"Tribology",I.M.Hutchings,Pub.EdwardArnold(London)，1992,8-9M)。本發(fā)明的方法是用于生產(chǎn)合成金剛石的化學(xué)氣相沉積(CVD)法。合成金剛石材料(包括同質(zhì)外延單晶CVD金剛石)的方法現(xiàn)已完全確立并且已廣泛描述在專利和其它文獻中。在將金剛石材料沉積在基材的生長表面上時，該方法通常包括提供輸入到合成設(shè)備中的源氣體。在合成設(shè)備內(nèi)部，將合成環(huán)境中的源氣體解離成原子形式的氫或鹵素(例如F、C1)以及C或含碳自由基和其它反應(yīng)性物質(zhì)，例如CHX、CFx其中χ可以是1-4。此外，可以存在含氧源，正如可存在氮源和硼源一樣。在許多方法中，也存在惰性氣體如氦、氖或氬。因此，典型的源氣體將含有烴類CxHy，其中χ和y可以各自為1-10，或鹵代烴CxHyHalz，其中χ和ζ可以各自為1-10，而y可以是0-10，和任選的下述的一種或多種C0X，其中χ可以是0.5-2，02、H2、N2、NH3、B2H6和惰性氣體。各氣體可以按其天然同位素比率存在，或者可以人工控制相對同位素比；例如氫可以按氘或氚形式存在，而碳可以按1V或"C形式存在。用于本發(fā)明方法的基材優(yōu)選是金剛石基材，優(yōu)選適用于同質(zhì)外延金剛石合成的金剛石基材。本發(fā)明的基材可以是低雙折射Ia或nb型天然金剛石或低雙折射Λ或IIa型高壓/高溫(HPHT)合成金剛石。所述基材可以包含在其上合成有CVD金剛石基材層的HPHT合成金剛石層，使得該基材的生長表面優(yōu)選是CVD金剛石基材層的表面?；蛘撸景l(fā)明的基材可以是單晶CVD金剛石。該基材可以是通過同質(zhì)外延單晶CVD金剛石合成制備的同質(zhì)外延單晶CVD金剛石(本文也稱作同質(zhì)外延基材)。術(shù)語“低的雙折射”用于描述具有下面性能中的至少一種的基材，結(jié)合本發(fā)明的金剛石材料詳細描述了所述性能a)在約0.014cm2以上的面積中通過X-射線形貌術(shù)表征的約1000/cm2以下的擴展缺陷密度；b)在約0.Imm3以上的體積中約IX10_4以下的光學(xué)各向同性；和c)就(004)反射(reflection)而言的FWHM(“半高寬”)X-射線搖擺曲線寬度為約120弧秒以下。優(yōu)選地，金剛石基材具有極低水平的雙折射。在金剛石中，雙折射典型地與大量擴展缺陷(例如位錯、位錯束和堆垛層錯)的存在有關(guān)，所述缺陷的存在導(dǎo)致高的局部應(yīng)變水平并因此導(dǎo)致雙折射。優(yōu)選地，在約70%以上的主表面的面積，優(yōu)選約80%以上的主表面的面積，優(yōu)選約90%以上的主表面的面積，優(yōu)選約95%以上的主表面的面積，優(yōu)選約98%以上的主表面的面積中，通過基材厚度測量評估的最大雙折射為1X10_4以下，優(yōu)選5X10—5以下，優(yōu)選1X10—5以下，優(yōu)選5X10—6以下，優(yōu)選1X10—6以下?？墒褂美?Metripol"(OxfordCyrosystemsLtd.,Oxford,UK)的儀器評估雙折射。使用這樣低雙折射的金剛石材料是有利的，因為這降低在同質(zhì)外延金剛石層生長期間從該基材傳播到同質(zhì)外延金剛石層中的擴展缺陷的每單位面積的數(shù)目；這類缺陷可以用可具有非零原子核自旋的雜質(zhì)原子進行“修飾”，因此可降低附近量子自旋缺陷的T2時間。優(yōu)選地，如通過SIMS測量或EI3R測量所測定，金剛石基材內(nèi)的氮濃度為約200ppm以下，優(yōu)選約150ppm以下，優(yōu)選約IOOppm以下，優(yōu)選約50ppm以下，優(yōu)選約20ppm以下，優(yōu)選約IOppm以下，優(yōu)選約5ppm以下，優(yōu)選約2ppm以下，優(yōu)選約Ippm以下，優(yōu)選約0.5ppm以下，優(yōu)選約0.Ippm以下，優(yōu)選約0.Olppm以下，優(yōu)選約0.OOlppm以下。金剛石基材中的低氮濃度是有利的，因為其降低了與具有較高濃度的氮雜質(zhì)并且具有任何界面位錯的金剛石晶格膨脹有關(guān)的應(yīng)變，可產(chǎn)生所述位錯以吸收(takeup)在基材和金剛石材料之間的界面處晶格失配。其具有的其它優(yōu)點是提高從基材和CVD金剛石層之間的界面處起小于約100μm的量子自旋缺陷的T2。合成后，可以保持基材以充當(dāng)金剛石材料的載體層?；蛘撸梢栽诤铣珊髲慕饎偸牧铣セ牟⑵鋪G棄，從而留下金剛石材料作為獨立物品(freestandingobject)。金剛石材料可以含有一個或多個在下文稱為“中間載體層”的其它層。因此，在一個實施方案中，本發(fā)明的金剛石材料可以包含高化學(xué)純度(但是碳同位素比率正常)的層以排除與附著基材中的自旋中心有關(guān)的雜質(zhì)影響，接著是具有高的化學(xué)純度和高的同位素純度的含有量子自旋缺陷(例如NV中心)的層。或者，金剛石材料可以與基材分離，將該基材丟棄，而留下包含金剛石層和一個或多個中間載體層的金剛石材料。11在基材是金剛石基材時，在其上進行金剛石生長的基材表面基本上可以是{100}、{110}或{111}表面。這些表面對基材的生長表面是有利的，因為這些表面中的每一個具有低指數(shù)，這意味著在表面中存在有限數(shù)量的臺階邊緣。在基材是金剛石基材時，優(yōu)選具有(001)主面，該主面可以被位于基本上沿著<100>方向的邊緣約束。進一步優(yōu)選基材具有法線與W01]方向偏離約10°以下，優(yōu)選約5°以下，優(yōu)選約4°以下，優(yōu)選約3°以下，優(yōu)選約2°以下，優(yōu)選約1°以下的主表面。進一步優(yōu)選基材具有法線與方向偏離約0.01°以上，優(yōu)選約0.05°以上，優(yōu)選約0.2°以上，優(yōu)選約0.5°以上的主表面?；蛘撸瑑?yōu)選基材具有法線與方向偏離約0.01°-約2°，優(yōu)選約0.05°-約1.5°，優(yōu)選約0.5°-約1°的主表面。在基材的邊緣與沿<100>方向基本上對齊時，優(yōu)選基材的邊緣在<100>方向的約10°以內(nèi)，優(yōu)選在<100>方向的約5°以內(nèi)，在<100>方向的約3°以內(nèi)。如本文所使用的，術(shù)語“基本上”在指方向例如晶向或相對于基材生長表面的方向時，表示在所述方向的約10°以內(nèi)，或者在所述方向的約5°以內(nèi)，或者在所述方向的約4°以內(nèi)，或者在所述方向的約3°以內(nèi)。其上進行生長的基材表面基本無晶體缺陷。術(shù)語“晶體缺陷”在下文中用于意指材料所固有的擴展和/或結(jié)構(gòu)晶體缺陷，例如位錯、堆垛層錯、孿晶間界等。如本文所使用的，“基本無晶體缺陷”在指基材的生長表面時，指的是如通過如下所述的暴露(revealing)等離子體蝕刻所測定的，在約5X103mm2以下，優(yōu)選約lX102mm2以下的生長表面上的晶體缺陷密度。使用具有基本無晶體缺陷的生長表面的基材是有利的，因為如果其上合成金剛石材料的基材生長表面含有高數(shù)量的晶體缺陷，則提高了在合成有金剛石材料中的晶體缺陷的濃度。合成金剛石材料中降低的晶體缺陷濃度對于自旋電子應(yīng)用而言是有利的，因為這種降低減小順磁性缺陷的濃度且提高了金剛石層中量子比特缺陷中心的T2。晶體缺陷可導(dǎo)致在材料中存在應(yīng)變，這進而可影響量子自旋缺陷的光學(xué)特性；因此降低晶體缺陷的密度是有利的。在使用為暴露缺陷而優(yōu)化的等離子體或化學(xué)蝕刻(稱為暴露等離子體蝕刻)后，通過光學(xué)評價可最容易地表征晶體缺陷密度。可暴露兩種類型晶體缺陷1)對基材材料來說固有的那些晶體缺陷例如位錯、堆垛層錯、孿晶間界等。在選擇的合成或天然金剛石中，這些晶體缺陷的密度可以為約50/mm2以下，而更典型的值為IO2/mm2，盡管在其它中可以為IOfVmm2以上。2)來自拋光的那些晶體缺陷，其中包括位錯結(jié)構(gòu)和沿拋光線以“振痕(chattertrack)，，形式存在的微裂紋，從而在基材表面下形成機械損傷層。可使用的一種類型的暴露蝕刻是主要使用氫以及任選的少量Ar和所需少量O2的等離子體蝕刻。典型的氧氣蝕刻條件是壓力為約50XIO2Pa-約450XIO2Pa,蝕刻氣體含有1-5%的氧含量，0-30%的氬含量和余量的氫，所有百分?jǐn)?shù)為體積百分?jǐn)?shù)，基材溫度為約6000C-約1100°C(更典型地為約800°C)，和典型的持續(xù)時間為約3-約60分鐘。然后使用光學(xué)顯微鏡檢查蝕刻表面并且對表面特征數(shù)目進行計數(shù)。實施暴露等離子體蝕刻的方法非常類似于原位等離子體蝕刻的第一階段，該第一階段是單晶CVD金剛石層的常規(guī)合成方法的一部分，因此可實施蝕刻的一種方式與用于合成單晶CVD金剛石層的方式基本類似。本領(lǐng)域技術(shù)人員熟悉這些技術(shù)。有利地，應(yīng)當(dāng)使基材的表面Ra最小化。優(yōu)選地，在任何等離子體蝕刻之前基材的生長表面的Ra為約IOnm以下，優(yōu)選約5nm以下，優(yōu)選約2nm以下，優(yōu)選約Inm以下，優(yōu)選約0.5nm以下，優(yōu)選約0.2nm以下?；牡乃瑕│坪?或晶體學(xué)取向可以通過機械鋸解或激光鋸解基材來獲得，所述基材來自較大的高度完美金剛石材料片，優(yōu)選來自這樣的金剛石材料片的單個生長扇區(qū)。然后，基材的主表面可以使用常規(guī)寶石雕刻技術(shù)如研磨和磨光盤(scaif)拋光進行加工。這樣的技術(shù)是本領(lǐng)域公知的，在本文中稱作“機械加工”。優(yōu)選地，將基材的生長表面進行磨光盤拋光。機械加工的基材可以具有機械損傷層(也稱作“亞表面損傷層”)，該機械損傷層延伸到表面之下從幾微米直到幾十微米的深度，取決于機械加工的準(zhǔn)確細節(jié)?？捎糜诮档突牡臋C械損傷層對隨后單晶CVD金剛石層生長的影響的一種具體方法是使用原位等離子體蝕刻。原則上，這種蝕刻不必是原位，盡管在生長工藝也是基于等離子體時原位蝕刻通常是最方便的。等離子體蝕刻可使用與金剛石生長過程的沉積類似的條件，但在沒有任何含碳的源氣體存在下和通常在稍低的溫度下進行，以更好地控制蝕刻速率。例如，它可以包括如下的一項以上(i)氧蝕刻，其主要使用氫，及任選的小量Ar和所要求的小量02。典型的氧蝕刻條件是壓力為約50XIO2Pa-約450XIO2Pa,蝕刻氣體含有約1%-約5%的氧，約0%-約30%的氬和余量的氫，所有百分?jǐn)?shù)為體積百分?jǐn)?shù)，基材溫度為約600°C-約1100°C(更典型地為約800°C)，而典型的持續(xù)時間為約3分鐘-約60分鐘。(ii)氫蝕刻，與(i)相類似，但其中不含氧。(iii)可以使用不是僅僅基于氬、氫和氧的替代性蝕刻方法，例如使用鹵素、其它惰性氣體或氮的那些蝕刻方法。典型地，蝕刻包括氧蝕刻，接著進行氫蝕刻，和然后通過引入碳源氣體直接將該工藝轉(zhuǎn)入合成。選擇蝕刻的時間/溫度以能夠除去由加工造成的任何殘留表面損傷，和除去任何表面污染物，但不形成高度粗糙化的表面和且不沿著擴展缺陷(如位錯)過度蝕刻，該過度蝕刻截斷表面，因而引起深的凹點。由于蝕刻是侵蝕性的，期望就其組分而言的腔室設(shè)計和其組件材料的選擇使得沒有材料從腔室通過等離子體被轉(zhuǎn)移到氣相中或轉(zhuǎn)移到基材表面。氧蝕刻之后的氫蝕刻對晶體缺陷的特異性較低，從而使氧蝕刻(其侵蝕性地沖擊這類缺陷)所致的棱角變圓并且為隨后的生長提供較光滑、較良好的表面。或者，例如在共同未決申請PCT/IB2008/050215中所描述，離位(exsitu)各向同性蝕刻例如Ar-Cl2感應(yīng)耦合等離子體蝕刻可以替代基材表面的預(yù)生長原位等離子體蝕刻或在其之前進行。Ar-Cl2感應(yīng)耦合等離子體蝕刻還可以用于制備最終將含有量子缺陷中心的CVD金剛石層在其上的基材表面。有利地，在原位等離子體蝕刻之前進行離位各向同性蝕刻例如Ar-Cl2蝕刻，因為這提供了基本上無損傷的表面而沒有過度地提高表面粗糙度。優(yōu)選地，當(dāng)使用離位Ar-Cl2感應(yīng)耦合蝕刻時，接著進行原位，并且原位蝕刻的持續(xù)時間典型地為約3分鐘-約15分鐘。Ar-Cl2感應(yīng)耦合等離子體蝕刻可以在約0.5毫乇(約0.0667Pa)-約100毫乇(約13.3Pa)，更優(yōu)選為約1毫乇(約0.133Pa)-約30毫乇(約4.OOPa)，更優(yōu)選為約2毫乇(約0.約10毫乇(1.33Pa)下的操作壓力進行。蝕刻劑優(yōu)選氣體混合物，該氣體混合物由至少惰性氣體，優(yōu)選氬氣，和含鹵素氣體，優(yōu)選氯氣(CI2)構(gòu)成的。優(yōu)選地，含鹵素氣體以約1%-約99%，更優(yōu)選約20%-約85%，更優(yōu)選約40%-約70%的濃度(以體積計)存在于加入到工藝中的氣體混合物中。優(yōu)選地，氣體混合物余量的大部分由Ar組成，更優(yōu)選氣體的余量的全部由Ar組成。作為替代，惰性氣體可以是氦、氖、氪或氙，或者可以包含這些中多于一種的混合物，或者可以包含這些中的一種或多種與氬的混合物。如上文所述，本發(fā)明人發(fā)現(xiàn)，通過在本發(fā)明的方法中仔細控制形成源氣體的各氣體中存在的化學(xué)雜質(zhì)的含量和通過控制碳源中存在的1V和13C同位素的比例，能夠制得品質(zhì)出乎意料地高的金剛石材料。在金剛石材料待用于量子自旋缺陷的主體時，特別需要降低所制得的金剛石材料中的1V含量。這是因為1V具有非零核磁自旋，因此將與量子自旋缺陷相互作用并對量子自旋缺陷的退相干(T2)時間具有有害影響。此外,1的存在將應(yīng)變引入到金剛石晶格中。用于本發(fā)明方法的源氣體將通常含有氫，一種或多種惰性氣體如氦、氖或氬，以及氧。在每種本發(fā)明方法中，組成源氣體的氣體是高純氣體。這意味著所述氣體具有高的化學(xué)純度。因為氮氣是空氣中最豐富的氣體，所以其是最常見的引入到氣體源中的雜質(zhì)。其還容易引入到金剛石中作為取代雜質(zhì)原子。就此而言，特定氣體的化學(xué)純度可通過參考其中存在的氮雜質(zhì)含量進行量化。特別地，形成部分源氣體的氫氣優(yōu)選含有約Ippm以下的氮雜質(zhì)，惰性氣體優(yōu)選含有約Ippm以下的氮雜質(zhì)和/或氧氣優(yōu)選含有約Ippm以下的氮雜質(zhì)。在本發(fā)明的一個實施方案中，碳源是固體碳源。在根據(jù)該實施方案的方法中，對該固體碳源進行活化以產(chǎn)生氣態(tài)碳物質(zhì)，然后將其用于基材上的同質(zhì)外延金剛石生長。合適固體碳源的實例包括石墨和金剛石。典型地，這類固體源由氣體前體(例如同位素富集的CH4)制備。在一個實施方案中，固體碳源是金剛石。在另一個實施方案中，固體碳源是經(jīng)制備以便確保使氮吸收(uptake)到石墨結(jié)構(gòu)最小化的石墨。如上文所描述，氮氣是空氣中最豐富的氣體，因此難以避免氮氣污染氣態(tài)碳源。然而，本發(fā)明人發(fā)現(xiàn)，可通過使用固體碳源使這種影響最小化。就此而言，本發(fā)明人認(rèn)識到，通過活化固體碳源以形成氣態(tài)碳物質(zhì)，然后使該氣態(tài)物質(zhì)再沉積，所形成的固體具有提高的化學(xué)純度(即降低的氮含量)，而基本上保持與起始固體材料中存在的相同12C"(比。這意味著可以降低用于制備固體碳源的碳源氣體的化學(xué)純度，同時仍可獲得高化學(xué)純度的產(chǎn)PΡΠO本領(lǐng)域公知的是，在生長表面處的活性物質(zhì)和因此生長過程本身基本上不取決于碳源氣體，而僅取決于等離子體中存在的原子比率(對于微波等離子體CVD法)。本發(fā)明人證明，當(dāng)使用固體碳源時出乎意料地也是如此。用于根據(jù)本發(fā)明方法的固體碳源包含該源中總C量的約99%以上，優(yōu)選約99.2%以上，優(yōu)選約99.4%以上，優(yōu)選約99.6%以上，優(yōu)選約99.8%以上，優(yōu)選約99.9%以上，優(yōu)選約99.95%以上，優(yōu)選約99.98%以上，優(yōu)選約99.99%以上，優(yōu)選約99.998%以上量的UC。這意味著通過固體碳源的活化制得的氣態(tài)碳物質(zhì)具有高的同位素純度。對碳源進行選擇以便具有低的氮雜質(zhì)含量。術(shù)語“低的氮雜質(zhì)含量”在本文中用于意指氮濃度為約IOppm以下。優(yōu)選地，通過SIMS或燃燒分析測得的固體碳源中的氮濃度優(yōu)選為約5ppm以下，優(yōu)選為約2ppm以下，優(yōu)選為約Ippm以下。在固體碳源是金剛石時，其可以通過常規(guī)HPHT使用同位素富集的固體碳源或者通過CVD技術(shù)使用具有對于這樣的商購氣體而言典型化學(xué)純度的同位素富集的碳源氣體(即包含源氣體的含碳氣體并非必須具有高化學(xué)純度)進行制備。在CVD方法中，雖然這類碳源氣體可能包括不期望的高含量的氮，但是已發(fā)現(xiàn)，存在于合成環(huán)境中的氮的僅約千分之一被引入到固體金剛石中。在然后將這種金剛石用作根據(jù)本發(fā)明方法中的固體碳源時，通過活化固體碳源制得的氣態(tài)碳物質(zhì)與初始碳源相比必然具有更低的氮含量，但是保持相同的1V同位素富集水平。因此，本發(fā)明提供了用于精制同位素富集的碳源氣體的化學(xué)純度以便顯著降低最終CVD金剛石層中氮含量的方法，同時基本上使1Y維持在用于固體碳源合成的氣體的水平。同位素富集的碳源氣體的實例是CH4,其富集至12C含量大于99.5%且氮(以N2形式)含量小于3ppm(SpectraStableIsotopes，Columbia，Maryland，USA)。典型地,較高的1義富集水平具有較高的化學(xué)雜質(zhì)(特別是氮隊)水平，而且每摩爾的氣體成本急劇上升。在其中使用固體碳源的本發(fā)明的實施方案中，用于通過CVD方法合成固體碳源的源氣體混合物中的氮濃度為約IOppm以下，優(yōu)選約5ppm以下，優(yōu)選約3ppm以下，優(yōu)選約Ippm以下，或者約500ppb以下，或者約300ppb以下。源氣體中的氮濃度可通過氣相色譜測定。期望使源氣體混合物中的氮含量最小化，因為這將最終使引入到金剛石材料中的氮量最小化。這進而是所期望的，因為其提高所提供的材料的品質(zhì)，并因此使其特別有效作為量子自旋缺陷的主體材料。以這種量含有氮的源氣體混合物是可商購的。源氣體的實例是雜質(zhì)含量以體積計小于0.5ppm&H2(例如，得自例如CKGasesLtd.，Hook,Hampshire,UK的“Η26·5”)，其可以通過穿過Pd擴散體(例如JohnsonMattheyInc.,WestChester,PA,USA)得到進一步純化達到以體積計小于5ppb的雜質(zhì)水平；雜質(zhì)含量以體積計小于Ippm的Ar(例如，得自例如CKGasesLtd.，Hook,HampshireUK的“Ar6.0”)，其可以通過穿過凈化器(例如JohnsonMattheyInc.，WestChester,PA,USA)得到進一步純化到達以體積計小于5ppb的雜質(zhì)水平。在固體碳源用于本發(fā)明方法中時，源氣體混合物優(yōu)選含有最小的有意添加的含碳氣體。就此而言，固體碳源優(yōu)選提供氣態(tài)碳源物質(zhì)的約80%以上，優(yōu)選約85%以上的碳，優(yōu)選約90%以上，優(yōu)選約95%以上，優(yōu)選約98%以上，優(yōu)選約99%以上，優(yōu)選基本上100%。因此，優(yōu)選僅存在于源氣體混合物中的含碳物質(zhì)將是作為雜質(zhì)存在的那些。在本發(fā)明的方法中將至少部分的固體碳源活化以提供氣態(tài)碳物質(zhì)。固體碳源的“活化”是指將固體碳轉(zhuǎn)化成氣態(tài)碳和含碳物質(zhì)，例如包括如原子碳、CHx自由基的物質(zhì)，其中χ是1、2或3；含有多個碳原子的自由基，例如C2Hx，其中χ是1-5的整數(shù)。該氣體還可以含有穩(wěn)定的分子例如CH4。發(fā)明人已確定兩種一般方法，由此使固體碳源活化(i)在與發(fā)生金剛石沉積的相同腔室內(nèi)活化，和(ii)遠離其中發(fā)生金剛石沉積的腔室活化。優(yōu)選這兩種技術(shù)中的后者(方法(ii))，因為這種方法允許對固體碳源的活化速率的顯著更大的控制，并因此更大地控制再沉積過程存在的C濃度以形成本發(fā)明的金剛石15材料。在其中遠距離地進行活化的實施方案中，固體碳源的活化優(yōu)選在反應(yīng)器(本文中稱作“活化反應(yīng)器”)例如化學(xué)氣相沉積反應(yīng)器中進行，所述反應(yīng)器包括腔室、氣體入口、氣體出口，以及當(dāng)用于活化的能量源是微波等離子體時，將微波能量供給到反應(yīng)器的裝置。在微波是能量源時，活化反應(yīng)器的腔室優(yōu)選是使用中的微波頻率的諧振腔。優(yōu)選地，借助于微波等離子體加熱固體碳源。使源氣體(典型地是氫氣和氬氣的混合物)穿過固體碳源，并且借助于等離子體例如微波等離子體、熱絲，或者通過固體碳源的直接加熱來供給能量。將固體碳源加熱到約700°C-約1200°C的溫度，選擇準(zhǔn)確的溫度以便以期望的速率將氣態(tài)碳物質(zhì)供給到金剛石沉積反應(yīng)器。因為應(yīng)該將在活化反應(yīng)器中制備的氣體混合物供入金剛石沉積反應(yīng)器中，所以活化反應(yīng)器中的壓力必須高于金剛石沉積反應(yīng)器中的壓力?；蛘?，在將其供入金剛石沉積反應(yīng)器中之前可以壓縮來自活化反應(yīng)器的氣體混合物(即提高其壓力)，或者，可替代地將其供入貯存設(shè)備中用于隨后輸送到金剛石沉積反應(yīng)器。優(yōu)選將所述氣體直接供入金剛石沉積反應(yīng)器中，因為這降低了在壓縮和/或貯存期間所述氣體被雜質(zhì)如N2污染的可能性。也可用本領(lǐng)域技術(shù)人員所熟悉的替代性的活化方法，例如使用激光以局部燒蝕碳源。在其中固體碳源的活化發(fā)生在與金剛石沉積相同腔室內(nèi)的實施方案中，反應(yīng)器是CVD金剛石沉積反應(yīng)器，在其中處置固體碳源從而使其可被氫自由基蝕刻以產(chǎn)生氣態(tài)碳物質(zhì)，隨后將該氣態(tài)碳物質(zhì)再沉積在相鄰的單晶金剛石基材上以形成具有高的同位素純度和高的化學(xué)純度的單晶CVD金剛石層。在本發(fā)明的替代性實施方案中，碳源是氣體。合適的碳源氣體的實例包括但不限于CxHy，其中χ和y可以各自獨立地為1-10的整數(shù)(例如CH4、C2H6、C2H4、C2H2等),CxHyHalz,其中χ和ζ可以獨立地為1-10的整數(shù)，而y可以是0-10，或COx，其中χ為0.5-2.0。優(yōu)選地，碳源氣體是CH4。在碳源為氣態(tài)時，本發(fā)明人發(fā)現(xiàn)可通過使工藝條件優(yōu)化獲得具有高化學(xué)純度和高的同位素純度的產(chǎn)品。更具體地，發(fā)現(xiàn)具有高的化學(xué)純度和高的同位素純度的材料可以通過如下任一項獲得⑴確保基材溫度高于約800°C且低于約1000°C；或(ii)將氧以約0.5%體積-約5%體積加入到源氣體混合物中，按總氣體流的&當(dāng)量測得。氧濃度按占總氣體流的體積份數(shù)(以百分?jǐn)?shù)表示)進行測量；例如，當(dāng)總氣體流為500sCCm(標(biāo)準(zhǔn)立方厘米)，其中IOsccm為化時，O2當(dāng)量的體積份數(shù)為2%；例如，當(dāng)總氣體流為500SCCm，其中IOsccm為CO時，O2當(dāng)量的體積份數(shù)為1%。不希望受理論束縛，本發(fā)明人認(rèn)為上述特征(i)的最佳溫度范圍可通過兩種對立因素進行測定。第一，本發(fā)明人實驗發(fā)現(xiàn)，對于相同基材和生長條件，隨著基材溫度從約700°C提高到約1000°C，通過例如SIMS和EPR的技術(shù)測量的氮引入水平降低。不意欲受任何特定理論束縛，據(jù)認(rèn)為，這是N原子對金剛石生長表面的粘著系數(shù)隨基材溫度提高而降低的結(jié)果。第二，本發(fā)明人實驗發(fā)現(xiàn)，對于給定的CVD金剛石生長厚度，如通過宏觀臺階、丘狀物和孿晶的觀察所表征的，隨著基材溫度從約700°C提高到約1000°C，CVD金剛石層生長表面顯示出提高的粗糙化。不意欲受任何特定理論束縛，據(jù)認(rèn)為這種提高的粗糙化為將N和其它缺陷引入生長中的金剛石膜中提供了更多自由基位置。因此本發(fā)明人確認(rèn)了兩種相互競爭的影響，其中之一隨著基材溫度提高導(dǎo)致氮引入降低而另一個隨著基材溫度提高導(dǎo)致氮引入提高。對于CVD金剛石生長的任何選擇的厚度，由于這兩種效應(yīng)隨著溫度的變化速率不相同，所以對于給定的層厚度，可確定使氮引入最小化的生長溫度。就此而言，基材溫度優(yōu)選高于約840°C，優(yōu)選高于約860°C，優(yōu)選高于約880°C，優(yōu)選高于約900°C，優(yōu)選高于約920°C，優(yōu)選高于約950°C。最優(yōu)選地，基材溫度為約950°C-約1000°C。關(guān)于上述特征(ii)且不意欲受任何特定理論束縛，實驗發(fā)現(xiàn)，以上述(ii)所述的量將少量氧加入到源氣體混合物中，降低了與提高基材溫度有關(guān)的表面粗糙化影響(這進而導(dǎo)致提高的氮吸收度)，因此在CVD金剛石生長的任何具體厚度和生長溫度下，與除不存在氧添加外的相同條件相比，存在降低的N引入。加入的氧為&形式或者為含氧物質(zhì)如COx形式，其中χ為0.5-2，例如CO或C02。優(yōu)選地，以總氣體流的約1體積％至總氣體流約3體積％，優(yōu)選總氣體流的約1體積％至總氣體流的約2體積％的量將氧加入到源氣體混合物中。在本發(fā)明的方法中使用就1Y進行同位素富集的氣態(tài)碳源時，其含有約IOppm以下，或者約5ppm以下，或者約3ppm以下，或者約Ippm以下，或者約0.5ppm以下的氮濃度。這類碳源是可商購的。因此，提供了由此使用⑴或(ii)或者⑴和(ii)的方法，可使使用就"C進行同位素富集的碳源氣體合成的CVD金剛石層的氮雜質(zhì)含量最小化。本發(fā)明人發(fā)現(xiàn)，含有較大濃度氮的商購氣態(tài)碳源可按上文所述通過形成固體碳源進行精制(refine)。更具體地，固體碳源例如多晶金剛石可以使用較低化學(xué)純度(但就1V進行同位素富集)的碳源氣體通過常規(guī)CVD技術(shù)形成。在該方法中，合成環(huán)境中存在的約千分之一的氮將結(jié)合到所制得的金剛石材料中。可然后活化多晶金剛石以提供具有改善化學(xué)純度的氣態(tài)碳源。就此而言，本發(fā)明計劃將所述兩種方法組合，具體通過使用固體碳源且兼確保滿足條件(i)和(ii)之一或其二者。本發(fā)明的方法可以包括加工金剛石材料的表面以形成基本無晶體缺陷的表面的另外步驟。優(yōu)選將金剛石材料的表面加工至約50nm以下，約20nm以下，約IOnm以下，約5nm以下，約2nm以下，約Inm以下，約0.5nm以下的表面粗糙度Ra?？梢詫饎偸牧系谋砻孢M行加工，使得在由半徑為約5μπι，優(yōu)選約ΙΟμπι，優(yōu)選約20μm,優(yōu)選約50μm,優(yōu)選約100μm的圓所限定的區(qū)域內(nèi)，該表面的表面粗糙度Rq為約IOnm以下，約5nm以下、約2nm以下、約Inm以下、約0.5nm以下、約0.2nm以下、約0.Inm以下，所述圓以最接近待用量子自旋缺陷的表面上的點為中心，或者在通過例如離子注入的方法進行表面加工后要提供量子自旋缺陷時，所述圓以最接近量子自旋缺陷的預(yù)期位置的表面上的點為中心。Rtl優(yōu)選使用掃描探針儀器測量。如果表面具有宏觀曲率，例如用以收集和聚焦從量子缺陷中心輸出的光的透鏡(具有約10μm-約100μm的曲率半徑)，則粗糙度是指宏觀曲率。這類物體的粗糙度可以使用掃描探針儀器(例如使用原子力顯微鏡)進行測量，由此可從表面粗糙度減去下面的曲率?？梢酝ㄟ^對金剛石材料表面進行常規(guī)機械加工(包括例如磨光盤拋光)改善表面的平整度和粗糙度。這樣的技術(shù)在本領(lǐng)域是公知的。雖然機械加工操作改善金剛石材料表面的平整度(如可通過本領(lǐng)域已知的宏觀方法例如干涉測量法測量)和降低其粗糙度(如Ra或Rtl所描述)，同時這樣的制備可以引入亞表面損傷，這可能是不期望的。在金剛石材料待用于自旋電子應(yīng)用時，亞表面損傷的存在是特別不期望的，在所述自旋電子應(yīng)用中，為了準(zhǔn)確的讀出以及位于材料內(nèi)的量子自旋缺陷的表征，重要的是表面下達約100μm深度的材料品質(zhì)是高的。因此，在機械加工后，可以將金剛石表面用蝕刻，優(yōu)選各向同性蝕刻和/或再生長步驟進行處理。蝕刻的表面意指從基于最后機械加工的砂礫尺寸的機械加工狀態(tài)的表面除去材料的最小厚度，從而提供沒有或基本上沒有機械加工損傷(亞表面損傷)并且也沒有或基本上沒有損傷蝕刻特征的表面。優(yōu)選地，通過如上文關(guān)于基材表面的制備所描述的感應(yīng)耦合等離子體(ICP)蝕刻實現(xiàn)蝕刻，優(yōu)選使用含有鹵素和惰性氣體的氣體混合物，優(yōu)選其中惰性氣體是氬，并且優(yōu)選其中鹵素是氯。Ar/Cl2等離子體蝕刻清洗可能具有其它化學(xué)物質(zhì)的金剛石層表面，所述其它化學(xué)物質(zhì)作為表面污染物存在于其上，具有順磁性能或帶有電荷。各向同性蝕刻表面基本上不使表面的Rtl提高。Rtl測量RJ和IC在金剛石層表面的相同區(qū)域上獲得?！跋嗤瑓^(qū)域”是指盡量合理實際地接近的等效區(qū)域，在需要核實測量的一般有效性時使用多種測量和統(tǒng)計分析，如本領(lǐng)域所已知的。特別地，各向同性蝕刻表面可以具有粗糙度RJ(在蝕刻后)而原始表面具有粗糙度(在蝕刻前)，使得RtlVXb優(yōu)選小于1.5，更優(yōu)選小于1.4，更優(yōu)選小于1.2，更優(yōu)選小于1.1，此外，各向同性蝕刻優(yōu)選提供了至少一種，優(yōu)選至少兩種以下特征·平滑且優(yōu)選比蝕刻前的原始表面更平滑的蝕刻表面，特別是其中蝕刻表面的Rq(R；)優(yōu)選小于lOnm，優(yōu)選小于5nm，優(yōu)選小于2nm，優(yōu)選小于lnm，優(yōu)選小于0.5nm，優(yōu)選小于0.3nm；去除的材料厚度超過至少0.2μm，更優(yōu)選至少0.5μm，更優(yōu)選至少1.Oμm，更優(yōu)選至少2μm，更優(yōu)選至少5μm，更優(yōu)選至少10μm。通過蝕刻從基于最后機械加工砂礫尺寸的機械加工狀態(tài)的表面除去金剛石的最小厚度，從而提供沒有或基本上沒有機械加工損傷的表面，需要除去足夠的深度以顯著減少表面損傷并因此需要通過蝕刻除去與表面損傷層相同級別的厚度。典型地，表面損傷層具有0.2μm-20μm的厚度(或如果使用非常侵蝕性的寶石雕刻技術(shù)時更厚)。因此，優(yōu)選從該表面蝕刻除去一定的金剛石厚度，其中所除去的金剛石厚度為至少0.2μm，更優(yōu)選至少0.5μm,更優(yōu)選至少1.Oμm，更優(yōu)選至少2μm，更優(yōu)選至少5μm，更優(yōu)選至少10μm。表面損傷層典型地具有與用于任何寶石雕刻加工的最后階段的最大金剛石砂粒尺寸約相同的厚度；例如用1-2μm尺寸的金剛石砂來磨光盤拋光的表面可典型地具有約2μm厚的表面損傷層。因此，為了通過本發(fā)明方法使蝕刻后留下的寶石雕刻加工引起的損傷量最小化，18通過本發(fā)明方法除去的材料量應(yīng)優(yōu)選為最大砂粒(gritparticle)尺寸的至少0.2倍，更優(yōu)選最大砂粒尺寸的至少0.5倍，更優(yōu)選最大砂粒尺寸的至少0.8倍，更優(yōu)選最大砂粒尺寸的至少1.0倍，更優(yōu)選最大砂粒尺寸的至少1.5倍，更優(yōu)選最大砂粒尺寸的至少2倍。在蝕刻后，金剛石層表面優(yōu)選具有小于lOnm，更優(yōu)選小于5nm，更優(yōu)選小于2nm，更優(yōu)選小于lnm，更優(yōu)選小于0.5nm,更優(yōu)選小于0.3nm的蝕刻后表面粗糙度RJ。蝕刻表面可以延伸貫穿金剛石層的整個表面，或者使用已知技術(shù)例如光學(xué)光刻法貫穿一定比例的表面例如蝕刻到表面內(nèi)的結(jié)構(gòu)部件(例如光學(xué)波導(dǎo))，然后該表面部分本身形成金剛石層的表面。此外，具有低RJ的蝕刻金剛石表面優(yōu)選基本上沒有加工損傷，使得通過暴露蝕刻試驗揭示的缺陷數(shù)目為約5X103/mm2以下，優(yōu)選約100/mm2以下。在通過生長形成表面時，可通過使用掩蔽技術(shù)將其限制到金剛石層表面的一部分，該部分則對應(yīng)于金剛石層的表面，或者更優(yōu)選地，其可延伸貫穿金剛石層的整個表面，該整個表面形成根據(jù)本發(fā)明的金剛石層的表面。通過再生長形成的表面意味著生長第二薄金剛石層，其中該薄層的表面然后以其生長狀態(tài)用作金剛石層的表面。第二薄金剛石層優(yōu)選通過CVD合成進行生長并且是薄的以限制宏觀生長臺階的形成。生長到預(yù)先以機械方式制備的表面上的該層的厚度為約ΙΟΟμπι以下，優(yōu)選約50μπι以下，優(yōu)選約30μm以下，優(yōu)選約20μm以下，優(yōu)選約10μm以下，優(yōu)選約3μm以下，優(yōu)選約Ιμπι以下，優(yōu)選約IOOnm以下，優(yōu)選約50nm以下，優(yōu)選約20nm以下，優(yōu)選IOnm以下。第二薄金剛石層的厚度可以為約Inm以上，優(yōu)選約IOnm以上，優(yōu)選約30nm以上，優(yōu)選約IOOnm以上，優(yōu)選約300nm以上，優(yōu)選約Ιμπι以上。在一些實施方案中，生長到預(yù)先以機械方式制備的表面上的該層的厚度為約IOOnm-約50μm,或者約500nm_約20μm,或者約1μm_約10μm。第二薄金剛石層可使用許多技術(shù)制備，所述技術(shù)包括單層生長技術(shù)和使用離軸表面以控制表面臺階的傳播，因此保持非常平坦和平滑的表面。在一些實施方案中，第二薄層要么含有要么將會含有量子自旋缺陷。在這樣的實施方案中，優(yōu)選使用本文描述的技術(shù)制備第二薄層使得通過使用本文描述的一種或多種技術(shù)使該層的碳、氮含量最小化。第二薄金剛石層的表面形成金剛石層的表面并且優(yōu)選具有約IOnm以下，優(yōu)選約5nm以下，優(yōu)選約3nm以下，優(yōu)選約2nm以下，優(yōu)選約Inm以下，優(yōu)選約0.5nm以下，優(yōu)選約0.3nm以下，優(yōu)選約0.2nm以下，優(yōu)選約0.Inm以下的R,。因此，該表面具有非常低的表面粗糙度，而且沒有加工損傷?？梢詫⑸衔挠懻摰奈g刻技術(shù)，優(yōu)選各向同性蝕刻和再生長組合，使得首先蝕刻表面并然后再生長薄層以形成金剛石層的表面。通常，只有當(dāng)蝕刻沒有完成至足夠的深度來除去所有機械加工損傷時，該方法才是有利的。優(yōu)選通過上文所討論的各向同性蝕刻和再生長技術(shù)，有利地制備本發(fā)明的金剛石材料的表面。這種制備確保金剛石材料與制備的表面相鄰的部分基本上沒有缺陷和雜質(zhì)，使得該材料可用于自旋電子應(yīng)用、量子自旋缺陷的光學(xué)讀出和寫入。本發(fā)明的方法還可以包括為控制所制得金剛石材料的表面終止的步驟。金剛石表面很少由裸碳原子構(gòu)成，除非在極低壓力的條件下(例如幾μ乇的壓力)并且此時僅若通過將終止物質(zhì)加熱至幾百。C而解吸終止物質(zhì)。最常見的終止物質(zhì)是按其所有同位素形式的Η、0和0Η。特別地，期望用具有非零電子和/或非零核磁自旋量子數(shù)的物質(zhì)使表面終止最小化，因為這些可以影響材料中存在的任何量子自旋缺陷的退相干時間和/或譜穩(wěn)定性。特別地，可期望以這樣的原子終止(terminate)金剛石表面，所述原子具有等于零的核自旋量子數(shù)或者等于零的電子自旋量子數(shù)或者同時等于零的核自旋量子數(shù)和電子自旋量子數(shù)。氫(1H)具有為1/2的核自旋量子數(shù)，且因此可通過超精細相互作用導(dǎo)致NV_缺陷躍遷的分裂；氖(2H)具有為1的核自旋量子數(shù)，且因此可通過超精細相互作用導(dǎo)致NV_缺陷躍遷的分裂。因此這兩種同位素可能對量子自旋缺陷的退相干時間和/或譜穩(wěn)定性具有有害影響。同位素lfiO具有為零的核自旋量子數(shù)；因此不存在與NV_量子自旋缺陷的超精細相互作用并且lfiO不具有通過超精細相互作用對退相干時間或譜穩(wěn)定性的影響。因此與其它可能的終止物質(zhì)相比，以16O進行終止被認(rèn)為是有益的。天然豐度的氧含有99.76%16O0本發(fā)明人認(rèn)為完全16O氧終止的表面不具有任何未成對電子，且因此在16O終止原子的電子和包含量子自旋缺陷的NV—中心的未成對電子之間應(yīng)該不存在相互作用。lfiO終止的表面可以例如通過在不足以顯著地蝕刻表面的條件下將表面暴露于低壓16O等離子體制得(例如在BioradPT7150RF等離子體筒狀蝕刻器中，在約20的壓力下于16O等離子體中約1分鐘-15分鐘)。優(yōu)選地，用lfiO終止的最接近量子自旋缺陷的表面的面積份數(shù)為約95%以上，約98%以上，約99%以上，約99.5%以上，約99.8%以上，約99.9%以上。表面終止可以用本領(lǐng)域已知的技術(shù)例如X射線光電子光譜法進行表征。本發(fā)明的方法使得能夠制備總氮濃度為約IOOppb以下且總1V濃度為約0.9%以下的合成金剛石材料層。本發(fā)明的合成金剛石材料層的優(yōu)選厚度將取決于待用的該層的最終應(yīng)用。例如，本發(fā)明的合成金剛石層的厚度可以為100μm以下，或者約50μm以下，或者約20μm以下，或者約IOym以下。這在打算將金剛石層與常規(guī)金剛石載體層組合使用時是有利的。為了易于處理，金剛石材料層可以具有至少0.1μm以上，優(yōu)選約0.2μm以上，優(yōu)選約0.5μm以上的厚度。在金剛石層與常規(guī)金剛石載體層(例如由天然豐度金剛石形成的層)組合使用的實施方案中，可以通過從金剛石材料層的載體層側(cè)蝕刻掉該載體層的一部分以形成穿過載體層到達金剛石材料層下方的窗口，來提供對本發(fā)明的金剛石材料層的獲取方式(access)0或者，合成金剛石材料層的厚度可以為100μm以上，在一些情形中為200μm以上。合成金剛石材料層的厚度小于約2000μm，或者小于約1000μm。有利地，在所述層具有這樣的厚度時，其對于機械穩(wěn)定(robust)是足夠地厚并且可從基材脫離以提供獨立合成金剛石材料層。優(yōu)選不使合成金剛石層過厚，因為這相當(dāng)大地增加制備該層的成本和難度，特別如上所討論，表面粗糙度民或Rtl傾向于隨著厚度增加而提高從而使氮到該層中的吸收更加難以控制。為了使合成金剛石材料層的化學(xué)純度最大化，期望使合成金剛石材料層中氮的總濃度最小化。就此而言，氮的總濃度為約IOOppb以下，優(yōu)選約50ppb以下，優(yōu)選約20ppb以下，優(yōu)選約IOppb以下，優(yōu)選約5ppb以下，優(yōu)選約2ppb以下，優(yōu)選約Ippb以下，優(yōu)選約0.5ppb以下，優(yōu)選約0.2ppb以下，優(yōu)選約0.Ippb以下。因為合成金剛石材料中基本上所有氮是單取代氮的形式，所以可以通過Era對氮量進行量化。作為NV中心存在的氮與W15Era中心關(guān)聯(lián)并且可通過EPR測量低至約Ippb(約2XIO14Cm-3)的濃度。共焦光致發(fā)光(共焦PL)可識別單個NV中心，因此可通過計數(shù)操作測量極低濃度。發(fā)明人發(fā)現(xiàn)，當(dāng)總氮濃度為約IOOppb時，NV中心的濃度典型地為CVD金剛石中總N濃度的約1/10-約1/100，更典型地約1/50-約1/20，更典型地約1/30。據(jù)認(rèn)為可合理地將該比率外推至更低的NV濃度。對于許多最終應(yīng)用，特別是在金剛石材料待用作量子自旋缺陷的主體材料時，期望使金剛石層的同位素純度最大化。就此而言，本發(fā)明金剛石層中13C的總含量為優(yōu)選約0.9%以下，優(yōu)選約0.8%以下，優(yōu)選約0.7%以下，優(yōu)選約0.5%以下，優(yōu)選約0.3%以下，優(yōu)選約0.2%以下，優(yōu)選約0.1%以下，優(yōu)選約0.05%以下，優(yōu)選約0.02%以下，優(yōu)選約0.01%以下。本發(fā)明的金剛石材料層具有高的化學(xué)純度且因此優(yōu)選滿足關(guān)于上文“高的化學(xué)純度”材料的定義所給出的標(biāo)準(zhǔn)。此外，如前文所強調(diào)的，發(fā)現(xiàn)在本文定義的合成金剛石材料層用作量子自旋缺陷的主體材料時，量子自旋缺陷的光躍遷特別穩(wěn)定，所述合成金剛石材料層兼具有低的氮總濃度、低的"C總濃度且優(yōu)選兼具有這樣的表面，該表面經(jīng)特意制備以確保與量子自旋缺陷的位置或預(yù)期位置直接相鄰的亞表面損傷的量最小化。這特別出乎意料，因為表面中接近量子自旋缺陷的損傷的存在與該性能先前沒有聯(lián)系。有利地，本發(fā)明的合成金剛石材料層可以具有低的雙折射。金剛石材料層的雙折射由應(yīng)變引起并且提供層中擴展或結(jié)構(gòu)晶體缺陷存在的指示，所述缺陷特別是位錯、微裂紋、小角度晶界、孿晶面、孿晶、界面、點缺陷、小角度晶界和合成金剛石層晶體晶格的任何其它斷裂。如本領(lǐng)域技術(shù)人員可理解的，金剛石的熱導(dǎo)率隨同位素純度的提高而提高。因而，本發(fā)明的金剛石材料層具有特別高的熱導(dǎo)率。因此，在一個實施方案中，在本發(fā)明的金剛石材料層還具有低的雙折射時，其特別適用于其中需要其經(jīng)受非常高的功率負荷的應(yīng)用。這樣的應(yīng)用的實例是在金剛石拉曼激光中。在金剛石材料層待用作量子自旋缺陷的主體時，擴展或結(jié)構(gòu)晶體缺陷的存在是不期望的，因為其可以使量子自旋缺陷中心區(qū)域中的金剛石晶格變形并且將狀態(tài)增加到帶隙中。另外，應(yīng)變的存在導(dǎo)致與NT缺陷有關(guān)的光躍遷的應(yīng)變誘導(dǎo)移動。金剛石層內(nèi)的非均勻應(yīng)變增添的實際復(fù)雜性是不同的NV-中心將發(fā)射不同頻率的光子。為了使發(fā)射的光子可區(qū)分，它們必須以技術(shù)測量誤差內(nèi)的相同頻率發(fā)射。因此，為改善非均勻應(yīng)變的存在的效應(yīng)，將另外需要復(fù)雜地外部施加電場使不同缺陷中心^ark位移，使得它們可被識別。這是事實，需要使這樣的晶體缺陷的存在最小化。在本發(fā)明的一個實施方案中，合成金剛石材料層具有下面中的至少一項a)在約0.014cm2以上的面積中通過X-射線形貌術(shù)表征的約1000/cm2以下的擴展缺陷密度；b)在約0.Imm3以上的體積中約IX10_4以下的光學(xué)各向同性；和c)就(004)反射而言的FWHM(“半高寬”)X_射線搖擺曲線寬度為約120弧秒以下。如本文中所使用的，術(shù)語“擴展缺陷”是指例如位錯和堆垛層錯的缺陷。本發(fā)明的合成金剛石材料層可以具有標(biāo)準(zhǔn)(a)-(c)中的至少兩項，優(yōu)選至少三項。優(yōu)選地，合成金剛石材料層滿足標(biāo)準(zhǔn)(a)與(b)，或者標(biāo)準(zhǔn)(a)與(c)，或者標(biāo)準(zhǔn)(b)與(c)，更優(yōu)選(a)、(b)和(C)。優(yōu)選地，合成金剛石材料層具有通過X-射線形貌術(shù)表征的擴展缺陷密度為約1000/cm2以下，優(yōu)選約400/cm2以下，優(yōu)選約300/cm2以下，優(yōu)選約200/cm2以下，優(yōu)選約100/cm2以下。優(yōu)選地，進行擴展缺陷表征的面積為約0.014cm2以上，優(yōu)選約0.Icm2以上，優(yōu)選約0.25cm2以上，優(yōu)選約0.5cm2以上，優(yōu)選約Icm2以上，優(yōu)選約2cm2以上。優(yōu)選地，合成金剛石材料層具有的光學(xué)各向同性為約1XΙΟ"4以下，優(yōu)選約5XΙΟ"5以下，優(yōu)選約1X10_5以下，優(yōu)選約5X10_6以下，優(yōu)選約2X10_6以下，優(yōu)選約1X10_6以下。優(yōu)選地，該光學(xué)各向同性在約0.Imm3以上，優(yōu)選約0.5mm3以上，優(yōu)選約Imm3以上，優(yōu)選約3.4mm3以上，優(yōu)選約8mm3以上，優(yōu)選約27mm3以上，優(yōu)選約64mm3以上，優(yōu)選約125mm3以上，優(yōu)選約512mm3以上，優(yōu)選約IOOOmm3以上的體積中進行測量。優(yōu)選地，合成金剛石材料層具有的(004)X-射線搖擺曲線的半高寬(“FWHM”)為約120弧秒以下，優(yōu)選約50弧秒以下，優(yōu)選20弧秒以下，優(yōu)選約10弧秒以下，優(yōu)選約7弧秒以下，優(yōu)選約5弧秒以下，優(yōu)選約3弧秒以下，優(yōu)選約2弧秒以下，優(yōu)選約1.5弧秒以下。優(yōu)選地，(004)X-射線搖擺曲線FWHM在約ImmXlmm以上，優(yōu)選約2mmX2mm以上，優(yōu)選約4mmX4mm以上，優(yōu)選約7mmX7mm以上，優(yōu)選約15mmX15mm以上的面積中進行測量。在用作量子自旋缺陷的主體材料前，本發(fā)明合成金剛石材料層的表面可以通過本文描述的機械加工和/或蝕刻和/或再生長技術(shù)制備?；蛘撸景l(fā)明的合成金剛石材料層的表面可以在材料中形成量子自旋缺陷之后通過本文描述的機械加工和/或蝕刻和/或再生長技術(shù)制備。本發(fā)明的固態(tài)系統(tǒng)包含主體材料和量子自旋缺陷，其中所述缺陷在室溫下具有出乎意料地長的退相干時間。主體材料優(yōu)選是金剛石材料。在主體材料是金剛石材料時，其可以是CVD金剛石材料(即，通過化學(xué)氣相沉積法制備的合成金剛石材料)，優(yōu)選單晶金剛石材料，優(yōu)選單晶CVD金剛石材料。優(yōu)選地，主體材料是通過本發(fā)明的方法制備的金剛石材料或如本文所限定的合成金剛石材料層。這是因為這些金剛石材料具有高的化學(xué)純度和高的同位素純度的組合，發(fā)現(xiàn)該組合對于用作量子自旋缺陷的主體是有利的。在主體材料是單晶金剛石時，其優(yōu)選由單一{100}生長扇區(qū)形成。主體材料的表面可以通過本文描述的機械加工和/或蝕刻和/或再生長技術(shù)制備。優(yōu)選地，將主體材料的表面加工至表面粗糙度Rtl為約50nm以下，約20nm以下，約IOnm以下，約5nm以下，約2nm以下，約Inm以下，約0.5nm以下，約0.2nm以下?？梢詫χ黧w材料的表面進行加工，使得在由半徑約5μm,優(yōu)選約10μm,優(yōu)選約20μm,優(yōu)選約50μm,優(yōu)選約100μm的圓所限定的區(qū)域內(nèi)，該表面的表面粗糙度Rq為約IOnm以下，約5nm以下、約2nm以下、約Inm以下、約0.5nm以下、約0.2nm以下、約0.Inm以下，所述圓以最接近待用量子自旋缺陷的表面上的點為中心，或者在將通過例如離子注入的方法進行表面加工后提供量子自旋缺陷時，所述圓以最接近量子自旋缺陷的預(yù)期位置的表面上的點為中心。&優(yōu)選使用掃描探針儀器測量。在主體材料是根據(jù)本發(fā)明的方法制得的金剛石材料時，本發(fā)明的方法可以包括在該金剛石材料中形成量子自旋缺陷例如NV-中心的其它步驟?；蛘?，可以在本發(fā)明的合成金剛石材料層中形成量子自旋缺陷例如NV—中心。在量子自旋缺陷是NV—中心時，其可以通過氮離子注入、氮原子注入或含氮離子注入形成?；蛘撸梢允筃V_中心生長入金剛石層中。術(shù)語“生長入”表示在層生長期間NV中心由N原子和在生長表面處結(jié)合的空位自發(fā)地形成。特別地，本領(lǐng)域公知，CVD金剛石生長表面上存在近似熱力學(xué)平衡濃度的空位并且這些中的一定比例的結(jié)合到本體金剛石中。因此，存在N原子和空位被結(jié)合到固體中以彼此相鄰的少但有限的機會，使得它們自發(fā)地形成NV中心。在量子自旋缺陷是NV—中心時，其可以包含14N或15N。優(yōu)選NV—中心包含單獨14N或單獨1N并且不包含14N和15N的混合物。NV_中心的N原子有利地是單一同位素，因為這意味著電子躍遷的能量對于所有情形是相同的。單一同位素NV—中心的形成與這些中心通過離子注入技術(shù)產(chǎn)生完全相容?？梢允褂秒x子注入將一種或多種原子物質(zhì)輸送到金剛石材料表面之中和之下，以形成NV—中心注入層，該層在金剛石層表面下預(yù)定深度處具有峰值注入原子濃度?？扇缓笤谧⑷肓薔V—中心的金剛石層上合成金剛石覆蓋層。金剛石覆蓋層優(yōu)選使用本發(fā)明的方法合成。在生長后，可通過使用本領(lǐng)域已知的離子注入方法在金剛石層中形成NV—中心，接著在真空中或在惰性氣氛中于約600°C-約900°C，優(yōu)選約750°C-約850°C退火約0.1小時-約16小時，優(yōu)選約0.5小時-約8小時，優(yōu)選約1小時-約6小時，優(yōu)選約2小時-約4小時的時間段。在該溫度范圍中，金剛石層中作為離子注入過程的副產(chǎn)物產(chǎn)生的空位變得可遷移。在該溫度范圍內(nèi)，取代的N具有用于空位俘獲的大橫截面且因此在退火過程中形成NV中心。有利地是，本發(fā)明的方法還包括在形成量子自旋缺陷之前或之后，優(yōu)選在第一退火步驟后，在大于約100(TC，優(yōu)選大于約1100°C，優(yōu)選大于約1200°C，優(yōu)選大于約1300°C，優(yōu)選大于約1400°C，優(yōu)選大于約1500°C，優(yōu)選大于約1600°C的溫度下進行其它退火步驟約0.1小時-約16小時，優(yōu)選約0.5小時-約8小時，優(yōu)選約1小時-約6小時，優(yōu)選約2小時-約4小時的時間段?？梢栽谛∮诩s1XIO-3Pa(即約1X10_5毫巴)壓力的真空下，或者優(yōu)選在超高壓力條件下進行該退火步驟，所述超高壓力條件使得金剛石為碳的熱力學(xué)穩(wěn)定形式(廣義地稱作“金剛石穩(wěn)定壓力”)，典型地取決于溫度為約4GPa-約lOGPa。這種最終退火除去了因注入而留下的任何殘留損傷，該損傷可影響NV中心的T2和譜穩(wěn)定性。第二退火步驟具有的其它優(yōu)點是在高于第二退火步驟的最低溫度下(即高于約IOOO0C)固體內(nèi)(即不在表面上)的任何氫原子變得顯著可遷移。因此，可通過包括這樣的退火步驟降低材料的氫濃度。氫屮及其同位素的濃度優(yōu)選為約IO18CnT3以下，優(yōu)選約IO17Cm-3以下，優(yōu)選約IO16CnT3以下，優(yōu)選約IO15CnT3以下。降低固體中的咕濃度是有利的，這是因為1H具有的核自旋且因此可與NV中心相互作用以減小其T2時間。優(yōu)選地，在主體材料表面內(nèi)約IOOym以下，優(yōu)選約50μm以下，優(yōu)選約30μm以下，優(yōu)選約20μm以下，優(yōu)選約10μm以下，優(yōu)選約5μm以下，優(yōu)選約2μm以下，優(yōu)選約1μm以下形成量子自旋缺陷，優(yōu)選所述主體材料的表面按上文所述進行了加工。這是有利的，因為其意味著可使用光學(xué)裝置表征和讀出NV中心。使用離子注入準(zhǔn)確設(shè)置單晶金剛石層中形成的量子自旋缺陷，使得可以在金剛石層內(nèi)產(chǎn)生量子自旋缺陷陣列。在金剛石層內(nèi)，量子自旋缺陷陣列可以是一維、二維或三維。量子自旋缺陷可以在陣列中均勻分布或非均勻分布。三維陣列可以使用注入方法通過注入不同能量的原子或離子形成。此外，合成金剛石材料可以包含許多金剛石層，每個金剛石層包含至少一個量子自旋缺陷。存在多種可將許多量子自旋缺陷按一維陣列或兩維陣列排列的方式，并且前述討論不排除使用任何特定的陣列。在量子自旋缺陷為一維陣列時，其中許多量子自旋缺陷沿線排列，可以使量子自旋缺陷均勻地間隔或非均勻地間隔。優(yōu)選使量子自旋缺陷均勻間隔，因為這使得能夠?qū)崿F(xiàn)它們彼此之間相互作用的較好控制。在量子自旋缺陷按一維陣列排列時，可以使該陣列對準(zhǔn)位于合成金剛石層表面內(nèi)的晶向；例如，對于具有的法向在W01]方向的約3°內(nèi)的表面，該陣列可以在<100>或<110>方向的約5°內(nèi)。在量子自旋缺陷按兩維陣列排列時，沿兩個陣列軸中每一個的量子自旋缺陷分布可以相同或不同，均勻或不均勻。陣列軸可以垂直或不垂直。優(yōu)選的兩維陣列具有垂直的軸，其中量子自旋缺陷沿軸均勻間隔。在兩維陣列具有垂直的軸時，可以使所述軸對準(zhǔn)位于合成金剛石層表面內(nèi)的晶向；例如，對于具有的法向在W01]方向的約3°內(nèi)的表面，該兩維陣列的軸可以在<100>或<110>方向的約5°內(nèi)。雖然自旋電子應(yīng)用需要穩(wěn)定和可控的單光子源，但是實驗實際性(practicality)對最接近的NV中心之間的距離施加了限制。這些實際性與能夠?qū)稳毕葸M行讀/寫的光/磁方法以及高濃度順磁性缺陷對參數(shù)T2的影響有關(guān)。雖然系綜(ensemble)EI3R測量通過W15Era中心提供了確定NV—濃度的上限為Ippb的可能性，但是共焦光致發(fā)光(PL)測量使能夠定量到非常低的水平。顯示這可如何完成的示意圖是圖7?？墒褂霉步癸@微鏡法實現(xiàn)在室溫下單NV中心的檢測。在W1.Tamarat等(J.Phys.Chem.A，1040000)，1-16)中描述了在本領(lǐng)域中已知的共焦顯微鏡法技術(shù)以及所使用的那種。優(yōu)選地，在量子自旋缺陷為NV中心時，金剛石層中形成的NV中心的濃度為約Ippb以下，優(yōu)選約0.5ppb以下，優(yōu)選約0.2ppb以下，優(yōu)選約0.Ippb以下，優(yōu)選約0.05ppb以下，優(yōu)選約0.02ppb以下，優(yōu)選約0.Olppb以下，優(yōu)選約0.005ppb以下，優(yōu)選約0.OOlppb以下，優(yōu)選約0.OOOlppb以下，優(yōu)選約0.OOOOlppb以下，優(yōu)選約0.OOOOOlppb以下。該濃度是有利的，因為其降低并不是量子裝置一部分的NV中心之間的相互作用，從而提高退相干時間T2和提高包含量子自旋缺陷的NV中心的譜穩(wěn)定性。如本領(lǐng)域技術(shù)人員可理解的，正是在固態(tài)材料的最終應(yīng)用中將用作量子比特的量子自旋缺陷的濃度和分隔是特別相關(guān)的。例如，當(dāng)待在自旋電子應(yīng)用中利用的量子自旋缺陷位于主體材料的薄層中時，該層外的其它量子自旋缺陷的濃度不太重要。然而，本發(fā)明還提供了其中可存在例如量子自旋缺陷的三維陣列的固態(tài)系統(tǒng)，所述量子自旋缺陷遍及分布在整個主體材料中，其中每個量子自旋缺陷均是可單獨尋址的。在該情形中，所有量子自旋缺陷的濃度和分隔特別相關(guān)。就此而言，本發(fā)明不限于主體材料的薄層，還擴展至包含合成金剛石主體材料的本體片的固態(tài)系統(tǒng)，所述片在其整個本體中具有基本上相同的性能。主體材料中其它缺陷/特別是具有磁自旋的缺陷的附近特別不利地減小主體材料中量子比特缺陷中心的退相干時間T2。術(shù)語“其它缺陷”在本文中用于意指主體材料中存在的不意欲充當(dāng)量子比特中心的缺陷。在主體材料是金剛石層時，金剛石層中存在的對量子自旋缺陷的T2具有影響的其它缺陷通常通過如下4種機理中的一種實現(xiàn)之·雙極自旋耦合，例如在缺陷是順磁性且因此具有自旋時；·電場或電荷，例如在局部電場電勢改變時，在所述局部電場電勢中量子比特缺陷中心位(sit)由相鄰缺陷上的電荷引起。此外，這樣的缺陷可因熱激發(fā)而例如無規(guī)律地改變電荷狀態(tài)，從而對量子比特缺陷中心的能量狀態(tài)施加改變?；旧?，將狀態(tài)增加到帶隙中的任何缺陷可以導(dǎo)致局部電場的上升；·晶格應(yīng)變，因為這改變了晶格的局部彈性性能且因此改變了量子比特缺陷中心的詳細結(jié)構(gòu)，然后例如影響零聲子線能量或線寬；和·局部光學(xué)性能，包括吸收度、折射率和散射；因為與量子比特缺陷中心的相互作用通常是通過光學(xué)手段，從而需要詳細的光子結(jié)構(gòu)來有效地與外界耦合，于是金剛石材料的所有這些光學(xué)方面是重要的。因此，除了通過例如使用本發(fā)明的方法制備金剛石主體材料使這類缺陷的存在最小化外，還期望確保量子自旋缺陷與具有磁自旋的其它組元分開足以使任何相互作用最小化的距離。就此而言，優(yōu)選地，使量子自旋缺陷與具有磁自旋的其它組元(即其它NV中心)分開，使得在任何橫截切片中NV中心之間的平均距離為約0.02μm以上，優(yōu)選約0.05μm以上，優(yōu)選約0.Ιμπι以上，優(yōu)選約0.5μπι以上，優(yōu)選約Ιμπι以上，優(yōu)選約2μπι以上，優(yōu)選約5μm以上，優(yōu)選約10μm以上，優(yōu)選約20μm以上，優(yōu)選約50μm以上。上文提及的距離可以是待用作量子比特的單獨NV中心和具有磁自旋的其它組元之間的距離，或者待一起用于自旋電子應(yīng)用的兩個或更多個NV中心的組和具有磁自旋的其它組元之間的距離。如本領(lǐng)域技術(shù)人員可理解的，正是待讀出和/或表征的金剛石主體材料的部分中的NV中心的間距和NV中心的密度是重要的。由于本發(fā)明的合成金剛石層的高的化學(xué)純度和高的同位素純度，因此能夠在該層中形成在室溫下具有出人意料地長的T2時間的量子自旋缺陷，特別是NV中心。特別有利地，在室溫下觀測到這些長的T2時間，這是因為其意味著并非必須使用低溫溫度ο就此而言，本發(fā)明提供了包含主體材料(優(yōu)選本發(fā)明的合成金剛石材料層)和量子自旋缺陷的固態(tài)系統(tǒng)，其中所述量子自旋缺陷在室溫下具有的T2為約500μs以上，優(yōu)選約700μS以上，優(yōu)選約900μS以上，優(yōu)選約Ims以上，優(yōu)選約1.2ms以上，優(yōu)選約1.^is以上，優(yōu)選約1.6ms以上，優(yōu)選約2.Oms以上，優(yōu)選約3.Oms以上，優(yōu)選約4.Oms以上，優(yōu)選約5.Oms以上，優(yōu)選約8ms以上，優(yōu)選約IOms以上，優(yōu)選約15ms以上，優(yōu)選約20ms以上，優(yōu)選約25ms以上，優(yōu)選約30ms以上，優(yōu)選約50ms以上。T2的最大值受Tl值即“自旋晶格弛豫時間”的根本性限制。實際上，發(fā)現(xiàn)T2的最大值在Tl值的約1/5和1/10之間。通常，T2值將不超過1000ms。量子自旋缺陷的T2時間可使用ESR方法測定。用來測量T2的ESR方法使用Hahn回波衰減來測量自旋相干的壽命(即T2)。例如，在量子自旋缺陷是NV中心時，對具有自旋極化布局(population)的單NV中心進行Hahn回波衰減(echodecay)測量。自旋極化布局通過從3A基態(tài)(即ms=0)一直到3E第一激發(fā)三重態(tài)(即ms=_1)的激光激發(fā)、接著衰減返回基態(tài)產(chǎn)生，由于自旋角動量的不守恒而導(dǎo)致留下自旋極化態(tài)(D.Redman等，J.Opt.Soc.Am.B,9(1992)，768)。然后使用使NV中心的自旋進行翻轉(zhuǎn)的微波脈沖，使NV中心的自旋經(jīng)歷一系列變換(例如圖8中所描述的順序)。脈沖采用π/2-、-π-、-π/2的形式，其中、是脈沖之間的時間。然后通過熒光讀出NV中心的自旋。以脈沖之間的不同時間tQ重復(fù)測量使得能夠測量退相干時間T2。測量T2值的方法如下。本領(lǐng)域技術(shù)人員可理解，雖然關(guān)于表征NV中心對該方法進行了描述，但是可以使用類似方法來確定除NV中心外的量子自旋缺陷的T2值。(i)使用共焦顯微鏡系統(tǒng)，利用激光激發(fā)來定位單NV中心(示意性地示于圖7中)。(ii)對NV中心進行“重合測量(coincidencemeasurement)”以證實所選NV中心的確是單NV中心。這種測量使用的系統(tǒng)類似用于光子頻率穩(wěn)定性測量的系統(tǒng)，但是具有窄很多和快很多的掃描時間并且測量一個光子和下一個光子之間的時間延遲而不是對光子進行計數(shù)。圖6顯示了重合試驗的結(jié)果，在零位沒有重合事件從而表示NV經(jīng)表征的確是單NV中心?，F(xiàn)可測定經(jīng)確定的NV中心的T2時間。(iii)在基于非簡并共振的磁場存在下(例如1.，使用以小于NV_中心的ZPL的波長(例如在532nm下)工作的連續(xù)波(“cw”)激光激發(fā)NV中心來產(chǎn)生處于ms=0態(tài)的自旋極化布局(依靠NV中心的電子結(jié)構(gòu))。(iv)然后使自旋極化NV_中心經(jīng)受一系列短(持續(xù)幾ns)且強烈(16W峰值功率)微波脈沖，這些脈沖的頻率為例如約35GHz并且被“延遲時間”、(其系統(tǒng)地從小于1μs至IJ多個μs變動)間隔開，這導(dǎo)致自旋態(tài)將被“翻轉(zhuǎn)”。第一脈沖是η/2脈沖，該脈沖使磁化旋轉(zhuǎn)進Ams=O態(tài)和ms=-l狀態(tài)的相干疊加。第二脈沖，第一脈沖后的時間、，是π脈沖，該脈沖使自旋顛倒。第三脈沖(另一η/2脈沖)，第一脈沖后的時間2、，使自旋旋轉(zhuǎn)返回到其原始狀態(tài)。在圖8中描述了該順序。在微波脈沖順序期間，監(jiān)測來自NV中心的熒光發(fā)射的強度。熒光發(fā)射的強度隨、值變化而變化。以較長的、時間系統(tǒng)地重復(fù)該過程。(ν)將熒光強度(也稱作“Hahn回波幅度”)作為、時間的函數(shù)進行繪制。熒光強度顯示對指數(shù)下降曲線和指數(shù)曲線(也稱作“電子自旋回波包絡(luò)(echoenvelope)")的調(diào)制可在調(diào)制的峰中得到近似擬合。發(fā)明人已進行選擇以擬合它們的數(shù)據(jù)使得Iocθχρ(_1/TM)其中I是熒光強度1是相記憶(memory)時間，等于T2。在該情形中，T2值作為電子自旋回波包絡(luò)上的點加以限定，其中使I值降低到初始強度的1/e^0.367(其中e是公知的，超越數(shù)e=2.7182818...)。在文獻中，存在許多方法來擬合電子自旋回波包絡(luò)和求解T2值。上文描述的方法被認(rèn)為是傳統(tǒng)的(conservative)。26該方法(除由電子自旋回波包絡(luò)求解T2值外)描述于CharnockandKennedy(Phys.Rev.B,64(2001)，041201-1至041201-4)中。在包含量子自旋缺陷的固態(tài)系統(tǒng)中，必要的是用于讀/寫的量子自旋缺陷的光躍遷頻率是穩(wěn)定的以使兩個或更多個缺陷能夠得到調(diào)制從而使它們產(chǎn)生量子力學(xué)相同的光子。可根據(jù)下文描述的方法測定來自量子自旋缺陷的發(fā)射的穩(wěn)定性。本領(lǐng)域技術(shù)人員可理解的是，雖然關(guān)于表征NV中心描述了該方法，但是可以使用類似方法來確定來自除NV中心外的量子自旋缺陷的發(fā)射的穩(wěn)定性。在637nm下來自NV—中心的零聲子線發(fā)射的波長(或頻率)穩(wěn)定性測定需要使用高精度方法，因為所要求的精度對于更常規(guī)的光譜法過高從而不能使用(即通過常規(guī)光譜法不能確定線位置優(yōu)于約0.05nm,等于約30GHz的頻率分辨率)。實際上，需要ZPL真實線寬的測量。在該情形中，發(fā)明人進行了選擇以使用激光譜法來確定ZPL的穩(wěn)定性，盡管可使用本領(lǐng)域公開的其它方法。在低溫(例如4K)下使用光致發(fā)光激發(fā)(PLE)測量法對金剛石中的單NV中心的激光譜法由Jelezko等(F.Jelezko，I.Popa,A.Gruber，C.Tietz,J.ffrachtrup,A.NizovtsevandS.Kilin,"Singlespinstatesinadefectcenterresolvedbyopticalspectroscopy,"Appl.Phys.Lett.,81(2002),2160-2162)進行了描述。本發(fā)明人使用這種技術(shù)，然而是在室溫而不是低溫下。通過PLE測定NV_中心的ZPL的穩(wěn)定性按下面方式進行(i)使用具有激光照射(例如532nm)的共焦顯微鏡和用于測定T2時間的重合測量確定單NV中心。(ii)使用共焦顯微鏡將可調(diào)激發(fā)激光(能夠以637nm且頻率調(diào)節(jié)步驟小于約5MHz輸出的可調(diào)激光)聚焦到NV中心上并且使激光頻率以637nm掃描貫穿NV_ZPL，例如ZPL頻率任一側(cè)約3GHz的范圍中。從樣品“反射”返回的照射沿著光程使得其可被檢測到，典型地使用用于導(dǎo)入ZPL波長的光的常規(guī)光譜儀裝置。(iii)單NV中心僅在發(fā)生從基態(tài)到激發(fā)態(tài)的實際躍遷所處的頻率下吸收入射激光輻照；這作為檢測器測得的強度降低被觀測到。該頻率與在檢測器的強度降低相關(guān)聯(lián)并且繪制在激發(fā)頻率相對于光子計數(shù)的頻率曲線上。(iv)重復(fù)頻率掃描多次以建立具有明確限定的峰的在統(tǒng)計上明顯的頻率曲線，例如如圖9中所示。(ν)用頻率曲線中峰的半高寬(“FWHM”)表征穩(wěn)定性。在上述方法中，所用檢測器可以是常規(guī)光譜儀，因為其作用是測量激光掃描時“反射”的輻照的強度而不是頻率。在上述方法中，特別是在提高激發(fā)功率時，可發(fā)生“光漂白”(即電子從NV中心逃逸(lost))?？赏ㄟ^施加在例如532nm或488nm的“回泵(repump)”激光使漂白逆轉(zhuǎn)。該回泵具有足夠的能量以將電子從單取代氮雜質(zhì)激發(fā)到導(dǎo)帶，并且這些電子可被NV中心再次俘獲。該過程不是確定性的并且不一定使NV中心維持在NV_電荷狀態(tài)?？蛇B續(xù)地或者作為PLE掃描間的脈沖施加回泵，但是連續(xù)回泵導(dǎo)致快速閃爍(blinking)和可能導(dǎo)致單PLE掃描期間的譜擴散。掃描間的脈沖化回泵可允許不間斷地完成單掃描，但是可以導(dǎo)致閃爍或掃描之間的譜跳躍(jump)。光子數(shù)頻率曲線峰的FWHM的理論最小值為約13.3MHz，所述光子數(shù)具有相對于光子頻率的特定頻率。該值將適用于另外完美同位素純金剛石中的單NV中心，所述金剛石沒有其它點缺陷或擴展缺陷。優(yōu)選地，在本發(fā)明的固態(tài)系統(tǒng)中，從隊=士1激發(fā)態(tài)到ms=0基態(tài)的躍遷穩(wěn)定性使得光子數(shù)(具有相對于光子頻率的特定頻率)頻率曲線的峰的FWHM為約500MHz以下，優(yōu)選約300MHz以下，優(yōu)選約200MHz以下，優(yōu)選約150MHz以下，優(yōu)選約IOOMHz以下，優(yōu)選約80MHz以下，優(yōu)選約50MHz以下，其中其中光子數(shù)(在該范圍內(nèi)估算了FWHM)為約5XIO5以上，優(yōu)選約IO6以上，優(yōu)選約IO7以上，優(yōu)選約IO8以上。本發(fā)明的固態(tài)系統(tǒng)可以是量子中繼器、量子密碼術(shù)裝置、量子計算裝置或其它自旋電子裝置例如磁力計。因此，參考下面附圖描述本發(fā)明，其中圖1(a)顯示了對于15NV_和14NV_中心的能級圖；圖1(b)顯示了從15NV_中心光學(xué)檢測的電子順磁共振譜圖，插圖顯示了14NV_中心的相同譜圖；圖2(a)顯示了將1N離子的兩維陣列注入合成金剛石材料以形成15NV中心的兩維陣列的示意圖；圖2(b)顯示了Monte-Carlo模擬結(jié)果，呈現(xiàn)了注入期間金剛石結(jié)構(gòu)中的路徑和高能氮離子的最終位置；圖3顯示了通過將15NV離子注入單晶CVD金剛石層中形成的15NV中心的2維陣列的共焦熒光顯微圖；圖4顯示了本發(fā)明金剛石層中NV中心的熒光激發(fā)譜；圖5顯示了單晶CVD金剛石層中每個位點對應(yīng)于單個NV中心的區(qū)域的共焦熒光顯微圖；圖6顯示連續(xù)光子之間的時間延遲(光子內(nèi)(interphoton)時間延遲)對于Ons時間延遲具有為零的重合率，表明所有光子均來自單NV中心；圖7顯示了示意性配置，由此可使用共焦顯微鏡法(包括共焦熒光顯微鏡法)來測量非常低濃度的NV中心并且可使用微波或射頻信號來激發(fā)電子從基態(tài)到激發(fā)態(tài)；圖8顯示了使用使NV中心自旋進行翻轉(zhuǎn)的微波脈沖的一系列變換；圖9顯示了單NV中心的結(jié)果，其中進行多個PLE掃描(具有每隔數(shù)個掃描的回泵脈沖)并且發(fā)射光子頻率相對于在該頻率下發(fā)射次數(shù)的頻率曲線顯示該峰的半高寬為約250MHz；和圖10顯示了不同同位素純度的本發(fā)明單晶金剛石材料中NV中心的T2的Hahn回波測量結(jié)果，具體地所述同位素純度相對于具有天然豐度13COe)的單晶金剛石具有99.6%13C(22)和99.99%13C(24)。如上文所討論的，金剛石中的NV中心具有多于一個磁自旋態(tài)，因此可用于量子比特應(yīng)用。圖1(a)顯示了對于15NV-和wNV-中心的能級圖，顯示了基態(tài)自旋結(jié)構(gòu)中超精細耦合能的差異。還可在圖1(b)中的光檢測磁共振譜圖中看到這些中心的自旋結(jié)構(gòu)。圖1(a)和1(b)清楚地顯示了就NV中心而言磁自旋態(tài)的非簡并性。如圖1(a)中所示，磁自旋態(tài)之間存在許多允許的躍遷，通過這些躍遷，占據(jù)較高能量磁自旋態(tài)的NV中心可以失去能量。在NV中心經(jīng)歷從高能量磁自旋態(tài)到低能量磁自旋態(tài)的躍遷時失去的能量可以作為光子發(fā)射，因此可以使用光檢測器進行檢測和表征。圖2(a)顯示了將NV中心注入合成金剛石材料的示意圖。在該圖中，通過以2MeV(百萬電子伏)的能量將N++離子的注入而形成NV中心。該圖中所示的NV中心均以相同的能量注入并且形成2維陣列。圖2(b)顯示了Monte-Carlo模擬結(jié)果，呈現(xiàn)了注入期間金剛石結(jié)構(gòu)中高能氮離子的路徑。離子最終位置的分布具有約Ι.μπι的平均深度并且該分布橫向表征為約0.5μm半高寬。在該圖中，通過以2MeV的能量注入N++離子來形成NV中心。注入離子的路徑不是直的，而是由與金剛石結(jié)構(gòu)的碳原子的撞擊之間的一系列直線段構(gòu)成。一些撞擊將碳原子擊出它們的正常位置形成自隙碳原子，而空位形成損壞區(qū)。損壞區(qū)的側(cè)向擴展與注入的N++離子的分布大致相同，但是存在每個注入的N++離子所形成的許多(例如IO2-IO3)間隙(interstitial)禾口空位。圖3顯示了單晶CVD金剛石層中注入的NV中心2的維陣列的共焦熒光顯微圖。圖像上的每個點對應(yīng)于單個NV中心。點簇(在基本方形陣列中可看到其中的4個)是通過注入方法形成的NV中心并且其它無規(guī)律分布的點歸因于通過在生長過程中結(jié)合氮原子和空位形成的NV中心(也稱作“本征NV中心”)。在圖7中描述的共焦顯微鏡法配置中，(2)是激光器，(4)是雪崩光電二極管(APD)，(6)是金剛石表面，(8)是單NV中心，而(10)是微波和射頻。通過下面實施例進一步描述本發(fā)明。應(yīng)理解所述實施例僅僅是出于說明性目的并且不意欲限制上述本發(fā)明?？勺鞒黾毠?jié)的修改而不背離本發(fā)明的范圍。在單晶CVD金剛石中測量單NV中心的T2值。該特定中心的選擇與光學(xué)讀出器的可獲得性有關(guān)，所述光學(xué)讀出器允許獲取單個中心的自旋態(tài)。實施例實施例1-4描述了用于本發(fā)明的材料合成的方法的各個方面。實施例1該實施例涉及根據(jù)本發(fā)明一個實施方案的單晶CVD金剛石的制備。選擇4個尺寸為約1.5mm厚和橫向尺寸為3mmX3mm的單晶CVD金剛石基材(ElementSixLtd,IsleofMan,www.e6cvd.com)并使用熱的氧化性酸混合物進行清洗。將所述4個基材釬焊到到鉬載體上使得它們間距約1.5mm?；?每個基材5個0.08mm測量)的Ra測量使用觸針式表面光度儀(“TaylorHobsonFormTalysurf50”，TaylorHobsonLtd,Leicester,UK)進行并且顯示在所有情形中Ra小于約lnm。使用原子力顯微鏡(Veeco“Dimension3100”)對任意選擇的基材在1μmX1μm的面積中進行進一步的測量，顯示Rq小于0.5nm。然后將所述陣列置于CVD金剛石沉積反應(yīng)器中并且使其經(jīng)歷如下原位等離子體蝕刻順序使用下面條件的氧等離子體蝕刻壓力為約2OkPa;氣體流速為H2-300sccm，Ar_15sccm，O2-IOsccm；氣體氮含量H2-經(jīng)測量小于10ppb，Ar_經(jīng)測量小于IOppb，O2(“026.0”，CKGasesLtd.，Hook,Hampshire,UK)規(guī)定小于Ippm并且經(jīng)供應(yīng)商分析為約0.8ppm；溫度為約800°C；和持續(xù)時間-10分鐘；接著是在下面條件下的氫蝕刻壓力為約2OkPa;氣體流速:H2-300sccm,Ar_15sccm；氣體氮含量=H2-經(jīng)測量小于lOppb，Ar-經(jīng)測量小于IOppb；溫度為約780°C；和持續(xù)時間-10分鐘。通過從輸入氣體流除去氧將氧蝕刻轉(zhuǎn)入氫蝕刻。在蝕刻順序結(jié)束時，使用下面條件沉積CVD金剛石層壓力-2OkPa(約ΙδΟ乇)；生長期間的表面溫度975-1000°C；以sccm(標(biāo)準(zhǔn)立方厘米)計的氣體流速H2_600，Ar-50,CH4-15,02~9；氣體氮含量H2-經(jīng)測量小于lOppb，Ar-經(jīng)測量小于lOppb，CH4-規(guī)定小于IOppm(以體積計)的雜質(zhì)，經(jīng)供應(yīng)商測量為8士lppm，02(“026.0”，CKGasesLtd.,Hook,Hampshire,UK)規(guī)定小于lppm(以體積計)的雜質(zhì)，經(jīng)供應(yīng)商分析為約0.Sppm；和CH4同位素純度12C大于99.6%。調(diào)節(jié)功率以獲得所需溫度(975-1000°C)，該功率為3kW。該沉積過程在終止前運行24小時，沉積在基材上的同位素富集的CVD金剛石層的厚度經(jīng)測量為約50μm-約60μm。約5μm深度的SIMS深度輪廓顯示12C含量為99.5%-99.6%，基本上與同位素富集的CH4源氣體相同。另外，SIMS顯示總氮含量低于約IOOppb的檢測極限。共焦PL測量證實了約IOiciCnT3的NV缺陷濃度(等于約4μm的NV中心平均間隔)。因為典型地發(fā)現(xiàn)，NV與總氮的比率為130，這使總氮含量處于約3XIO11原子/cm3。使用Hahn回波技術(shù)表征這些生長狀態(tài)的NV中心之一具有約1.6ms的T2時間。使用本申請另外描述的方法表征從生長狀態(tài)NV中心(其T2時間先前進行了測量)發(fā)射的光子的穩(wěn)定性，發(fā)射光子頻率相對于發(fā)生頻率的頻率曲線峰的FWHM顯示在超過約IO6個發(fā)射光子中測得的總光子數(shù)中穩(wěn)定性為約200MHz-250MHz。如上文所描述，本發(fā)明的合成金剛石層還可以通過包括使用固體碳源的方法進行制備。這樣的方法可以按下面實施例2-4中的詳述進行，并且預(yù)期就所發(fā)射光子的穩(wěn)定性和T2值而言將獲得類似的結(jié)果。實施例2該實施例涉及多晶金剛石層的合成和表征，所述多晶金剛石層隨后用作具有降低的氮含量的同位素富集的碳源。使用適合于多晶CVD金剛石合成的常規(guī)2.45GHz微波等離子體反應(yīng)器。在用2-4μm天然金剛石粉末手工引晶后，將直徑為約50mm和厚度為5mm的鉬基材置于反應(yīng)器中。使用下面條件在基材上生長多晶CVD層壓力-2OkPa(約ΙδΟ乇)；生長期間的表面溫度975-1000°C；以sccm(標(biāo)準(zhǔn)立方厘米)計的氣體流速H2-600,Ar-50,CH4-15；氣體氮含量H2-經(jīng)測量小于lOppb，Ar-經(jīng)測量小于lOppb，CH4-規(guī)定小于lOppm，經(jīng)供應(yīng)商測量為8士Ippm；禾口CH4同位素純度12C大于99.6%。調(diào)節(jié)功率以獲得所需溫度(975-1000°C)，該功率為3kW。在該生長過程結(jié)束時，多晶CVD金剛石層的厚度為約1mm。將該層多晶金剛石從從基材移除。可以對小的材料片進行SIMS測量并且CVD金剛石材料的氮含量低于該技術(shù)約IOOppb的檢測極限。還可通過SIMS測量確定碳同位素比率。這樣的測量顯示CVD金剛石中的碳同位素比率為99.6%12C,基本上與前體CH4的碳同位素比率相同。因此，該方法形成的碳源材料具有與同位素富集的碳源氣體相同的同位素比率，但具有比同位素富集的碳源氣體低很多(至少100倍，受SIMS靈敏度的限制)的氮含量。實施例3該實施例涉及其中使用實施例2的固體碳源作為用于合成單晶金剛石的合成的碳源的本發(fā)明實施方案，該金剛石具有高的同位素純度和高的化學(xué)純度。使用激光來切割實施例2中合成的金剛石層以形成標(biāo)稱外徑為48mm和標(biāo)稱內(nèi)徑為36mm的環(huán)狀物。使用導(dǎo)電銀涂料(AchesonElectroDag1415，AgarScientific,Stansted,UK)將該環(huán)狀物熱連接到直徑為50mm、厚度為5mm的鉬載體上。使用熱的氧化性酸混合物將4個具有磨光盤拋光的表面且尺寸為3mmX3mmX0·5mm的單晶CVD金剛石板(ElementSixLtd,IsleofMan,www.e6cvd.com)進行化學(xué)清洗，并將其釬焊到所述環(huán)狀物中心孔中的鉬載體上(使用Au-Ta釬焊材料)。將包含鎢基材、熱連接的多晶金剛石環(huán)狀物和釬焊上的單晶CVD金剛石板的組合體置于類似于實施例2中所用的CVD反應(yīng)器中。然后使用下面條件在單晶金剛石基材上生長CVD金剛石層壓力-2OkPa(約1δ0乇)；生長期間單晶基材溫度900-960°C；生長期間多晶環(huán)狀物溫度975-1000°C；以sccm(標(biāo)準(zhǔn)立方厘米)計的氣體流速H2_600，Ar-20；禾口氣體氮含量=H2-經(jīng)測量小于lOppb，Ar-經(jīng)測量小于lOppb。因為多晶金剛石環(huán)狀物與單晶金剛石基材相比稍微較高且受熱(heatsink)不太好，所以其更接近等離子體并且經(jīng)測量比單晶金剛石基材稍微較熱?？赏ㄟ^提高多晶材料的溫度和/或暴露于等離子體的面積來增加多晶金剛石的蝕刻速率且因此增加單晶金剛石的生長速率。特別地，使用沒有被熱連接的多晶金剛石材料或者將使多晶金剛石在鉬載體上方間隔開或者使多晶金剛石的獨立片垂直地置于等離子體中，均提高了多晶金剛石材料的溫度和蝕刻速率，從而提高氣體碳濃度且因此提高單晶金剛石的生長速率。氫-氬等離子體緩慢地蝕刻環(huán)狀物的多晶金剛石并且在單晶基材上沉積CVD金剛石。因為所述環(huán)狀物的多晶金剛石的蝕刻速率非常緩慢，所以單晶金剛石基材上的沉積速率也非常緩慢(典型地小于1μm/h)。在生長約24小時后，終止該過程并且取出所述組合體?？赏ㄟ^SIMS分析涂覆的單晶基材之一。12C和13C的同位素比率的深度分布顯示，從表面到約5μm的深度，12C含量為約99.6%，基本上與固體碳源材料相同；約5μm深度之下，12C濃度為約98.9%，S卩非同位素富集的碳?？墒褂闷渌黃IMS測量來確定氮的總濃度。這樣的測量顯示CVD金剛石表面約5μm內(nèi)的總氮含量為約IOOppb的技術(shù)極限或低于該極限?？墒褂霉步筆L來測定NV缺陷濃度。這樣的測量證實了約IO9CnT3的NV缺陷濃度。這些生長狀態(tài)的NV中心之一可以使用Hahn回波技術(shù)進行表征。發(fā)現(xiàn)所分析的NV中心具有約1.6ms的T2時間。因此，通過本發(fā)明的方法合成了就12C而言同位素富集且具有非常低的氮含量的單晶CVD金剛石層。實施例4該實施例涉及本發(fā)明的其它實施方案，其中使用實施例2的固體碳源作為用于合成合成單晶金剛石的碳源，所述金剛石具有高的同位素純度和高的化學(xué)純度。該實施例使用兩個與所用實施例2和實施例3中的類似微波等離子體CVD金剛石合成反應(yīng)器。使用第一反應(yīng)器將根據(jù)實施例2制造的固體碳源轉(zhuǎn)化成氣態(tài)碳物質(zhì)。將第一反應(yīng)器連接到第二反應(yīng)器使得第一反應(yīng)器的氣態(tài)輸出物的部分或全部可控地流入第二反應(yīng)器中，該第二反應(yīng)器中的條件使得金剛石得到沉積。將根據(jù)實施例2的固體碳源熱連接到(使用AchesonElectroDagl415)鉬載體(50mm的直徑，5mm的厚度)并且將其置于第一反應(yīng)器中。用于活化的條件是壓力-MkPa(約乇)；蝕刻期間多晶層溫度約10000C；以sccm(標(biāo)準(zhǔn)立方厘米)計的氣體流速H2_350，Ar_15，和氣體氮含量=H2-經(jīng)測量小于lOppb，Ar-經(jīng)測量小于lOppb。通過調(diào)節(jié)供給到等離子體的微波功率(約3kW)使多晶層的溫度維持在約1000°C。等離子體發(fā)射的光的定性光發(fā)射譜顯示等離子體中存在原子碳，從而證明發(fā)生了金剛石的蝕刻。該活化過程的開始與第二反應(yīng)器中預(yù)生長蝕刻順序的開始時間大致相同，第一反應(yīng)器中產(chǎn)生的含碳氣體首先全部卸入到廢料中而不是供入第二反應(yīng)器中。使用熱的氧化性酸混合物將4個具有磨光盤拋光的表面且尺寸為3mmX3mmX0·5mm的單晶CVD金剛石板(基材)(ElementSixLtd,IsleofMan,www.e6cvd.com)進行化學(xué)清洗，并將其釬焊到所述直徑為50mm、厚度為5mm的鉬載體上(使用Au-Ta釬焊材料)?；牡腞a測量(每個基材5個0.08mm測量)可使用觸針式表面光度儀(“TaylorHobsonFormTalysurf50”，TaylorHobsonLtd,Leicester,UK)進行記錄。在所有情形中，Ra小于約Inm0使用原子力顯微鏡(Veeco"Dimension3100，，)對任意選擇的基材在IymXlym的面積中進行其它測量。這顯示Rq小于0.5nm。將鉬載體和單晶基材置于第二反應(yīng)器中并且使其經(jīng)歷下面的原位等離子體蝕刻順序使用下面條件的氧等離子體蝕刻壓力為約2OkPa;氣體流速為H2-300sccm，Ar_15sccm，O2-IOsccm；氣體氮含量H2_經(jīng)測量小于IOppb,Ar-經(jīng)測量小于IOppb,O2(“026·0”，CKGasesLtd.，Hook,Hampshire,UK)規(guī)定小于Ippm并且經(jīng)供應(yīng)商分析約0.8ppm；溫度為約800°C；和持續(xù)時間-10分鐘；接著是在下面條件下的氫蝕刻壓力為約2OkPa;氣體流速為H2-300sccm,Ar_15sccm；氣體氮含量=H2-經(jīng)測量小于lOppb，Ar-經(jīng)測量小于IOppb；溫度為約780°C；和持續(xù)時間-10分鐘。通過從輸入氣體流除去氧將氧蝕刻轉(zhuǎn)入氫蝕刻。一旦該蝕刻順序完成，緩慢減少進入第二腔室中的直接氫和氬的氣流，而緩慢提高來自第一腔室進入第二腔室的氣流，直到流入第二腔室的全部氣體流來自第一腔室。一旦建立起該氣體流，第二反應(yīng)器中的條件是壓力為約2OkPa;進入第二腔室的總氣流300SCCm；和基材溫度為約860°C。調(diào)節(jié)第二反應(yīng)器中到達等離子體的微波功率以獲得所需溫度。等離子體發(fā)射的光的定性光發(fā)射譜表明等離子體中存在原子碳。該過程在終止前運行約24小時的總時間。在從反應(yīng)器取出后，將涂覆的單晶基材從鉬載體上取下。用測微計進行的厚度測量表明約8μm-約12μm的層沉積在原始基材上。將任意選擇的涂覆基材進一步進行表征。使用達到約5μm深度的SIMS深度輪廓測定同位素純度。達約5μπι深度的12C濃度為約99.6%，基本上與固體碳源相同。可通過進一步的SIMS測量來確定總氮含量。總氮含量低于約IOOppb的檢測極限?？墒褂霉步筆L測量來確定NV缺陷濃度。這些測量將證實NV缺陷濃度為109cm_3。這些生長狀態(tài)的NV中心之一可以使用Hahn回波技術(shù)進行表征。測得的T2時間為約1.6ms。通過發(fā)射光子頻率相對于發(fā)生頻率的頻率曲線峰的FWHM表征譜穩(wěn)定性。這顯示在超過約IO6個發(fā)射光子中測得的總光子數(shù)中穩(wěn)定性為200MHz-250MHz。對比例1對比例1按照實施例1的方法，不同之處在于省略了向源氣體加入氧。所用的準(zhǔn)確條件是壓力-2OkPa(約ΙδΟ乇)；生長期間的表面溫度975-1000°C；以SCCm(標(biāo)準(zhǔn)立方厘米)計的氣體流速H2-600，Ar-50,CH4-15；氣體氮含量H2-經(jīng)測量小于lOppb，Ar-經(jīng)測量小于lOppb，CH4-規(guī)定小于lOppm，經(jīng)供應(yīng)商測量為8士Ippm；禾口CH4同位素純度12C大于99.6%。調(diào)節(jié)功率以獲得所需溫度(975-1000°C)，該功率為3kW。該過程運行24小時時間，在終止后發(fā)現(xiàn)CVD金剛石層的厚度為60μm-70μm。約5μm深度的SIMS深度輪廓表明該層的12C同位素含量為99.5%-99.6%,大約與CH4源氣體相同。另外，發(fā)現(xiàn)總氮含量的SIMS測量為約lppm。通過EI3R進行的NV中心的系綜測量得到約5ppb(約IO15CnT3)的濃度。這等于相鄰NV中心之間約0.1μm的平均間隔。PLE測量不能夠識別任何分離的NV中心(即NV中心間隔大于約1μm,等于約IO12cnT3的NV中心濃度)。使用Hahn回波法在室溫下進行的T2時間測量得到約20μs的T2時間。使用本申請另外描述的方法表征從生長狀態(tài)NV中心(其T2時間先前進行了測量)發(fā)射的光子的穩(wěn)定性，發(fā)射光子頻率相對于發(fā)生頻率的頻率曲線的FWHM顯示在超過約IO6個中測得的總發(fā)射光子數(shù)中穩(wěn)定性為400MHz-500MHz。實施例5該實施例涉及通過將離子注入到根據(jù)實施例1制備的材料樣品中來形成15NV中心。在實施例1的金剛石層合成后，通過氮離子注入和隨后退火形成15NV中心。將2MeV15N++離子注入分隔開15μm的約0.1μm直徑的面積內(nèi)。將劑量選擇為約1000離子/面積。使用可廣泛得到的“TRIM”軟件的注入工藝的MonteCarlo模擬顯示，離子從初始束通過多次碰撞散布開，變?yōu)榉植荚诰哂写怪庇趲爪蘭的初始束的橫向尺寸的體積中。將樣品在約800°C溫度下退火持續(xù)3小時的時段并然后在約1200°C溫度下進一步退火5小時。在真空爐中于約ICT6Pa的壓力下進行兩種退火以抑制金剛石的石墨化。退火導(dǎo)致一些注入的15N原子與也在注入過程中形成的空位合并成15NV中心。因為在高能離子注入期間產(chǎn)生許多空位，這些空位中的一些可與樣品中存在的“固有”14N氮產(chǎn)生NV中心(自然豐度氮含有約0.37%15N)。在NV中心產(chǎn)生之后，它們可使用共焦熒光顯微鏡檢測出(圖7)。測量1μm初始離子束內(nèi)50個NV中心的超精細結(jié)構(gòu)以使能夠區(qū)別固有的14NV中心和注入的15NV中心。所有測量的NV中心顯示出15NV超精細結(jié)構(gòu)從而表明在可干擾受控陣列的所分析面積中不存在“固有”氮14NV中心。因此該實施例證明，通過本發(fā)明的方法可在本發(fā)明的單晶金剛石中產(chǎn)生受控NV中心的受控陣列。實施例6該實施例涉及生長狀態(tài)的NV中心濃度的表征。圖4顯示了生長入單晶CVD金剛石層中的負電荷狀態(tài)NV中心的熒光激發(fā)譜。使用用于穩(wěn)定性測量的可調(diào)激光，就約3GHz的激光頻率掃描NV-中心的ZPL的任一側(cè)(譜的主峰)并且測量從NV中心發(fā)射的光子強度(熒光強度)獲得該譜。該譜在1.6K溫度下記錄。雖然Ib型和天然金剛石中的固有NV中心顯示了這種尖銳性，但它們沒有顯示出在該圖就本發(fā)明金剛石層中的NV中心所觀測到的零聲子線的頻率穩(wěn)定性。本發(fā)明人的論點是，在Ib型和天然金剛石中可以存在其它可離子化(ionisable)缺陷例如氮，并且這些缺陷的充電_再充電循環(huán)可以產(chǎn)生固有NV中心位置中的波動電場，從而意味著熒光譜不是尖銳的并且不具有例如圖9中顯示的頻率穩(wěn)定性。因此，與具有較高氮濃度的合成金剛石材料相比，本發(fā)明金剛石層中氮濃度的降低提供了本發(fā)明的NV中心的較好穩(wěn)定性。實施例7該實施例涉及金剛石層中的氮濃度測量。根據(jù)本發(fā)明的方法生長金剛石層。通過電子順磁共振(EPR)和二次離子質(zhì)譜法(SIMS)研究來表征金剛石層的氮純度。SIMS顯示金剛石層中的總氮濃度低于0.Ippm(百萬分率)，儀器的檢測水平和室溫連續(xù)波EI5R顯示單取代氮濃度為<0.Ippb(十億分率)。通過使用共焦顯微鏡使用532nm激發(fā)和物鏡測定該金剛石層中的NV中心的濃度，所述物鏡具有對應(yīng)于約700nm成像深度的Na=1.4的數(shù)字光圈(見圖5)。對圖5中的每個亮點進行測試以顯示它們是單NV中心。該測試檢驗了在光子發(fā)射之間總是存在時間延遲，這僅在發(fā)射中心是單NV中心時才是如此。在10個金剛石層的樣品組中，NV中心的濃度經(jīng)測量為0.01-10/立方微米，相應(yīng)于約IOiciCnT3-約IO13CnT3的本體濃度。實施例8該實施例采用在先實施例中公開的方法并且涉及單晶CVD金剛石的制備。使用實施例1的方法，在單晶CVD金剛石基材上制備同位素富集的CVD金剛石層。相比于實施例1的差異是CH4氮含量測得處于15ppmN2當(dāng)量CH4同位素純度12C大于99.99%。使用共焦PL技術(shù)評估NV缺陷的生長濃度為約IOltlCmA選擇NV缺陷之一用于其T2時間的測量，該測量在室溫下使用Hahn回波技術(shù)。Hahn回波幅度顯示沒有超過15ms時段的衰減，從而表明T2時間遠大于15ms。在圖10中顯示的該測量結(jié)果，其中就99.99%13C(22)的結(jié)果與99.6%13C(24)和天然豐度13C(26)的結(jié)果進行了對比。權(quán)利要求1.一種制備具有高的化學(xué)純度和高的同位素純度的金剛石材料的方法，該方法包括提供具有基本無晶體缺陷的表面的金剛石基材；提供包含高純氣體的源氣體混合物，其中該源氣體混合物中的氮濃度為約300ppb以下；提供固體碳源，該固體碳源包含該源中總C含量的至少約99%的量的12C,其中該固體碳源具有低的氮雜質(zhì)含量；活化和/或解離至少部分的源氣體混合物和固體碳源以形成氣態(tài)碳物質(zhì)；和允許在所述基材表面上進行同質(zhì)外延金剛石生長。2.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其中所述固體碳源是金剛石。3.根據(jù)權(quán)利要求1或權(quán)利要求2的方法，其中所述固體碳源提供了約80%以上的氣態(tài)碳物質(zhì)。4.根據(jù)權(quán)利要求3的方法，其中所述固體碳源提供了基本上約100%的氣態(tài)碳物質(zhì)。5.根據(jù)前述權(quán)利要求中任一項的方法，其中以下條件中的至少一種得到滿足⑴基材的溫度為約800°C-約1000°C；和(II)將氧以總源氣體混合物的約0.5體積％-約5體積％的量加入到該源氣體中，所述量按O2當(dāng)量測得。6.根據(jù)權(quán)利要求5的方法，其中條件(i)得到滿足。7.根據(jù)權(quán)利要求5或權(quán)利要求6的方法，其中條件(ii)得到滿足。8.一種制備具有高的化學(xué)純度和高的同位素純度的金剛石材料的方法，該方法包括提供具有基本無晶體缺陷的表面的金剛石基材；提供包含高純氣體和碳源氣體的源氣體混合物，其中所述高純氣體對該源氣體混合物中總氮水平貢獻了約300ppb以下，所述碳源氣體包含該碳源氣體中總C含量的至少約99%的量的12C并含有約20ppm以下量的氮雜質(zhì)；將該源氣體解離；和允許在所述表面上進行同質(zhì)外延金剛石生長，其中以下條件中的至少一種得到滿足(a)基材的溫度為約800°C-約1000°C；和(b)將氧以總源氣體混合物的約0.5體積％-約5體積％的量加入到該源氣體中，所述量按O2當(dāng)量測得。9.根據(jù)權(quán)利要求8的方法，其中條件(a)得到滿足。10.根據(jù)權(quán)利要求8和權(quán)利要求9的方法，其中條件(b)得到滿足。11.根據(jù)權(quán)利要求8-10中任一項的方法，其中所述碳源氣體包含約5ppm以下的量的氮雜質(zhì)。12.根據(jù)前述權(quán)利要求中任一項的方法，其中所述基材表面基本上是{100}、{110}或{111}表面。13.根據(jù)前述權(quán)利要求中任一項的方法，該方法包括加工金剛石材料的表面以形成基本無晶體缺陷的表面的其它步驟。14.根據(jù)權(quán)利要求13的方法，其中加工所述金剛石材料的表面以形成具有約50nm以下的粗糙度Rtl的表面。15.根據(jù)權(quán)利要求13或權(quán)利要求14的方法，其中通過機械拋光加工所述表面。16.根據(jù)權(quán)利要求13-15中任一項的方法，其中通過蝕刻加工所述表面。17.根據(jù)權(quán)利要求16的方法，其中所述蝕刻為Ar/Cl2蝕刻。18.根據(jù)權(quán)利要求15的方法，包括在主體材料的加工表面上方生長主體材料的其它層，其中所述其它層具有約100μm以下的厚度。19.根據(jù)前述權(quán)利要求中任一項的方法，其中在金剛石材料中形成至少一個分離的NV中心。20.根據(jù)權(quán)利要求19的方法，其中所述NV中心通過氮離子注入、氮原子注入或含氮離子注入而形成。21.根據(jù)權(quán)利要求19的方法，其中使所述NV中心生長入金剛石材料中。22.根據(jù)前述權(quán)利要求中任一項的方法，該方法包括在約600-約900°C溫度下退火約0.1-約16小時時間段的其它步驟。23.根據(jù)前述權(quán)利要求中任一項的方法，該方法包括在約1000°C以上溫度下退火約0.1-約16小時時間段的其它步驟。24.根據(jù)權(quán)利要求19-23中任一項的方法，其中NV中心的濃度為約IOppm以下。25.根據(jù)權(quán)利要求19-24中任一項的方法，其中至少一種NV中心與具有磁自旋的其它組元分開約0.02μm以上。26.通過權(quán)利要求1-25中任一項的方法制備的合成金剛石材料。27.根據(jù)權(quán)利要求沈的合成金剛石材料，其中該金剛石為單晶金剛石。28.一種合成金剛石材料層，其中該金剛石層具有約5ppb以下的總氮濃度和約0.9%以下的總1V濃度。29.根據(jù)權(quán)利要求28的合成金剛石材料層，其中該金剛石為CVD金剛石。30.根據(jù)權(quán)利要求四的合成金剛石材料層，其中該金剛石為單晶金剛石。31.根據(jù)權(quán)利要求沈-30中任一項的合成金剛石材料，其中硼的濃度為約IOOppb以下。32.根據(jù)權(quán)利要求沈-31中任一項的合成金剛石材料，其中非補償?shù)娜〈鸬臐舛葹榧sIOOppb以下。33.根據(jù)權(quán)利要求沈-32中任一項的合成金剛石材料，其中硅的濃度為約IOOppb以下。34.根據(jù)權(quán)利要求沈-33中任一項的合成金剛石材料，其中通過相對于在約1332.5^1位移處的金剛石拉曼譜線的強度進行歸一化的737nm光致發(fā)光譜線的強度所表征的硅空位濃度為約0.5，所述兩種強度均在約77K溫度下測得。35.根據(jù)權(quán)利要求沈-34中任一項的合成金剛石材料，其中順磁性缺陷的濃度為約Ippm以下。36.根據(jù)權(quán)利要求沈-35中任一項的合成金剛石材料，其中任何單一非氫雜質(zhì)的濃度為約5ppm以下。37.根據(jù)權(quán)利要求沈-36中任一項的合成金剛石材料，其中總雜質(zhì)含量為約IOppm以下，所述總雜質(zhì)含量不包括氫及其同位素。38.根據(jù)權(quán)利要求沈-37中任一項的合成金剛石材料，其中單晶金剛石主體材料中氫雜質(zhì)的濃度為約IO18CnT3以下。39.包含主體材料和量子自旋缺陷的固態(tài)系統(tǒng)，所述量子自旋缺陷在室溫下具有約500μS以上的Τ2。40.根據(jù)權(quán)利要求39的系統(tǒng)，其中所述量子自旋缺陷在室溫下具有約Ims以上的T2。41.根據(jù)權(quán)利要求39或權(quán)利要求40的固態(tài)系統(tǒng)，其中量子自旋缺陷從ms=士1躍遷到ms=0狀態(tài)的穩(wěn)定性使得光子數(shù)相對于光子頻率的頻率曲線的峰的FWHM為約500MHz以下，所述光子具有特定頻率。42.根據(jù)權(quán)利要求39-42中任一項的固態(tài)系統(tǒng)，其中所述主體材料為按權(quán)利要求沈-38中任一項所限定的合成金剛石材料。43.根據(jù)權(quán)利要求39-42中任一項的系統(tǒng)，其中所述主體材料為CVD金剛石。44.根據(jù)權(quán)利要求39-43中任一項的系統(tǒng)，其中所述CVD金剛石為單晶CVD金剛石。45.根據(jù)權(quán)利要求39-44中任一項的系統(tǒng)，其中所述量子自旋缺陷位于金剛石的約100μm的表面內(nèi)。46.根據(jù)權(quán)利要求39-45中任一項的系統(tǒng)，其中所述主體材料的表面基本無缺陷。47.根據(jù)權(quán)利要求39-46中任一項的系統(tǒng)，其中所述主體材料的表面用lfiO終止。48.根據(jù)權(quán)利要求47的系統(tǒng)，其中最接近量子自旋缺陷的主體材料表面的約95%以上用"iO終止。49.根據(jù)權(quán)利要求46的系統(tǒng)，其中在由半徑約5μπι的圓所限定的區(qū)域內(nèi)，所述主體材料的表面具有約IOnm以下的單晶金剛石的表面粗糙度Rtl，所述圓以最接近形成量子自旋缺陷的表面上的點為中心。50.根據(jù)權(quán)利要求43-49中任一項的系統(tǒng)，其中所述CVD金剛石具有高的化學(xué)純度。51.根據(jù)權(quán)利要求50的系統(tǒng)，其中所述CVD金剛石具有約IOppb以下的中性單取代的氮的純度。52.根據(jù)權(quán)利要求43-51中任一項的系統(tǒng)，其中所述CVD金剛石具有高的同位素濃度。53.根據(jù)權(quán)利要求52的系統(tǒng)，其中1V原子在CVD金剛石中的總C原子以百分?jǐn)?shù)表示的份數(shù)為約99%以上。54.根據(jù)權(quán)利要求39-53中任一項的系統(tǒng)，其中所述量子自旋缺陷為NV中心。55.根據(jù)權(quán)利要求M的系統(tǒng)，其中所述NV中心包含14Ν。56.根據(jù)權(quán)利要求M的系統(tǒng)，其中所述NV中心包含15Ν。57.根據(jù)前述權(quán)利要求中任一項的系統(tǒng)，其中單晶金剛石主體材料中氫雜質(zhì)的濃度為約IO18cnT3以下。58.根據(jù)權(quán)利要求49的系統(tǒng)，其中所述主體材料的表面通過機械拋光和蝕刻進行加工。59.根據(jù)權(quán)利要求49的系統(tǒng)，其中所述主體材料的表面通過在所述表面上生長主體材料的其它薄層進行加工，并且所述其它薄層具有約100μm以下的厚度和生長狀態(tài)的表面結(jié)構(gòu)。60.根據(jù)權(quán)利要求39-59中任一項的系統(tǒng)，其中至少一種量子自旋缺陷與具有磁自旋的其它組元分開約0.02μm以上。61.根據(jù)權(quán)利要求39-60中任一項的系統(tǒng)，其是量子中繼器、量子密碼術(shù)裝置、量子計算裝置、自旋電子裝置或磁力計。全文摘要具有高化學(xué)純度即低氮含量和高同位素純度即低13C含量的單晶金剛石，描述了用于制備相同單晶金剛石和包含這種單晶金剛石的固態(tài)系統(tǒng)的方法。文檔編號C30B23/00GK102076891SQ200980123816公開日2011年5月25日申請日期2009年7月22日優(yōu)先權(quán)日2008年7月23日發(fā)明者D·J·特維切,G·A·斯卡司布魯克,M·L·馬克漢姆申請人:六號元素有限公司