專利名稱:一種用于在煅燒前處理包含至少一種放射性核素，且可能是釕的含氮水溶液的方法
技術領域：
本發(fā)明涉及一種用于在煅燒和玻璃化前處理含有至少一種放射性核素，且可能是釕的含氮水溶液(硝酸根水溶液，nitric aqueous solution)的方法。
這樣的方法顯著地發(fā)現(xiàn)其在可能負載有釕的放射性活性液體流出物的再處理中的應用，所述流出物通過玻璃化而被調(diào)節(jié)。
背景技術：
在核工業(yè)領域中，在再處理過程中會產(chǎn)生不同類型的放射性含水液體流出物， 如
*包含在所用的燃料的再處理中從用于分離鈾和钚的裂變產(chǎn)物的操作中產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物的含水流出物；
*包括源于剪切和溶解操作中的溶解細料和不溶物的含水流出物，如結(jié)構(gòu)元件和金屬護套；
*由用于沖洗蒸發(fā)器的操作產(chǎn)生的含水流出物。
這些含水流出物由于其高放射活性，不能直接被排出到環(huán)境中，因此需要調(diào)節(jié)，以便捕獲放射性元素和由其產(chǎn)生的放射性。
為此，從70年代初期起，用于調(diào)節(jié)這種流出物的一種標準解決方案是這樣的玻璃化，其包括在玻璃狀基質(zhì)中固化所述流出物，使所得的產(chǎn)物由此形成適合調(diào)節(jié)用于長期保存的最終廢料。
為了促進玻璃化，含有放射性核素的含水流出物在玻璃化之前使得被預濃縮，以除去這些流出物中存在的水，并且也使它們脫硝酸鹽。
該預濃縮步驟按照以下實施方式中的一種來實現(xiàn)
*通過蒸餾常規(guī)地在這些含水流出物中包含的硝酸；
*通過使甘油形成共沸混合物，接著進行蒸餾；
*通過在液體燃料的存在下燃燒流出物；或
*通過煅燒所述流出物，后者途徑是目前在法國玻璃化操作中使用的方法。
含有放射性核素的液體流出物的煅燒是在煅燒反應器中常規(guī)實現(xiàn)的，所述煅燒反應器可以是例如氣溶膠反應器，旋轉(zhuǎn)鼓煅燒爐型反應器或另外的具有流化床的反應器。
在施加煅燒操作后，可能發(fā)生兩個重要的問題。
首先，此類硝酸鹽，由硝酸對流出物中存在的化學元素的作用而產(chǎn)生的某些硝酸鹽，如在這種情況下是硝酸鈉，具有非常低的熔點，在煅燒操作結(jié)束時，產(chǎn)生粘稠的煅燒產(chǎn)物，其可能會堵塞其中進行煅燒的反應器。如在文獻US 4，943，395中提及的，向流出物中加入葡萄糖可能會有助于促進脫硝作用，從而部分地限制之前提到的堵塞問題。為了完全避免這種堵塞問題，還有必要向流出物中加入無機輔料，如硝酸鋁或硝酸鐵，為了效率必須以高含量加入，其在煅燒產(chǎn)物的最終組成中可達按質(zhì)量計50%。[0018]其次，潛在地存在于放射性含水液體流出物中的釕可能導致在用于應用煅燒的條件下被氧化成揮發(fā)性物質(zhì)且從而逃逸到環(huán)境中。為了克服這個問題，一些作者提出了向溶液中加入還原劑，尤其是葡萄糖，如在前述文獻中提到的。
對于玻璃化前的流出物的煅燒，下列的缺點源于現(xiàn)有技術的實施方式
-對于使用葡萄糖作為還原劑的不可能完全和隨之解決在操作結(jié)束時與釕的氧化和煅燒產(chǎn)物的粘稠方面有關的問題。
-對放射性元素的稀釋是有條件的，通過添加無機輔料，其具有增加產(chǎn)生的玻璃包(glass packet)數(shù)量，從而降低玻璃化(生產(chǎn))線的產(chǎn)量并增加保存成本的結(jié)果。
因此本發(fā)明的作者提出了開發(fā)一種用于處理可能包括釕的放射性含氮水性流出物的新方法，以便在隨后的煅燒過程中，解決與煅燒產(chǎn)物的粘性和揮發(fā)性釕氧化物的可能形成相關的問題，而不需采取如前面提到的無機輔料的使用。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的作者吃驚地發(fā)現(xiàn)，通過向前述液體流出物中加入特定的有機輔料，可以有效地解決全部前述問題。
因此，根據(jù)第一個目的的發(fā)明涉及一種用于處理含有至少一種放射性核素，且可能是釕的含氮水溶液的方法，其包括將選自木質(zhì)素、木質(zhì)纖維素的化合物，可選地以它們的鹽和混合物加入到所述溶液中的步驟。
通過使用如上面提及的化合物，可以使用這樣的溶液，其在煅燒后，產(chǎn)生具有優(yōu)異的脫硝水平以及比在使用葡萄糖來處理溶液時的情況下更好的釕水平的煅燒產(chǎn)物，且不需要添加無機輔料，如這是現(xiàn)有技術的一些實施方式的情況。最終，由此處理的溶液導致非黏性的煅燒產(chǎn)物。
此外，木質(zhì)素或其衍生物(如木質(zhì)素磺酸鹽化合物和木質(zhì)素纖維素化合物)的應用還具有以下優(yōu)點
-這些化合物可豐富利用且成本低，因為它們是造紙業(yè)的副產(chǎn)物或另外作為水泥的分散劑或緩凝劑銷售。
-在酸性介質(zhì)中，它們熱交聯(lián)，以便形成十分堅硬的產(chǎn)品，其涉及煅燒產(chǎn)物的一致性且有助于使煅燒產(chǎn)物致密和非黏性。
在上文和下文中，規(guī)定了木質(zhì)素通常是指包含由下式(I)、( II)和(III)的化合物中的至少一種的聚合和/或縮合形成的單元的縮合產(chǎn)物。
權(quán)利要求
1.一種用于處理包含至少一種放射性核素且可能是釕的含氮水溶液的方法，包括用于將選自木質(zhì)素、木質(zhì)纖維素的化合物，可選地以它們的鹽或混合物加入到所述溶液中的步驟。
2.一種用于煅燒包含至少一種放射性核素且可能是釕的含氮水溶液的方法，依次包括 a)用于實施根據(jù)權(quán)利要求
I所限定的處理方法的步驟； b)用于煅燒步驟a)中獲得的溶液的步驟。
3.一種用于玻璃化包含至少一種放射性核素且可能是釕的含氮水溶液的方法，依次包括 c)用于實施根據(jù)權(quán)利要求
2所限定的煅燒方法的步驟； d)用于使步驟c)中獲得的煅燒產(chǎn)物與玻璃粉接觸的步驟； e)用于將步驟d)中獲得的混合物加熱至有效溫度以便獲得所述混合物的熔化的步驟； f)用于將步驟e)中獲得的產(chǎn)物冷卻，由此獲得玻璃的步驟。
專利摘要
本發(fā)明涉及一種用于預煅燒處理包含至少一種放射性核素和釕的含氮水溶液的方法，包括將選自木質(zhì)素和木質(zhì)纖維素的化合物，可選地以所述化合物的鹽和混合物的形式加入到所述溶液中的步驟。
文檔編號G21F9/08GKCN102763168SQ201180009867
公開日2012年10月31日 申請日期2011年2月15日
發(fā)明者卡米耶·卡里尼翁, 弗雷德里克·戈特曼, 維爾日妮·拉貝, 阿蘭·勒杜, 阿涅絲·格朗讓 申請人:法國原子能及替代能源委員會導出引文BiBTeX, EndNote, RefMan