一種壓水堆回收鈾應(yīng)用于重水堆的方法
【專利摘要】本發(fā)明提供一種壓水堆回收鈾應(yīng)用于重水堆的方法，該方法使用等效天然鈾替換天然鈾，在重水堆燃料生產(chǎn)線上生產(chǎn)用于重水堆的燃料；等效天然鈾采用如下步驟制得：(1)使用質(zhì)譜儀測(cè)量回收鈾和貧鈾中的金屬鈾含量、鈾同位素組分和/或鈾同位素分布；(2)根據(jù)回收鈾和貧鈾的鈾同位素組分，采用公式或混料計(jì)算程序計(jì)算達(dá)到與天然鈾等效的回收鈾和貧鈾的混合比例α和1?α以及NUE目標(biāo)值；(3)準(zhǔn)確稱量回收鈾和貧鈾，然后進(jìn)行物理上的混合形成等效天然鈾；(4)對(duì)混合形成的等效天然鈾進(jìn)行取樣分析；(5)使用等效天然鈾代替天然鈾用于重水堆的燃料制造。本發(fā)明避免了回收鈾放射性高的影響，可對(duì)回收鈾實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)高效利用；降低重水堆燃料成本。
【專利說(shuō)明】
-種壓水堆回收軸應(yīng)用于重水堆的方法
技術(shù)領(lǐng)域
[0001] 本發(fā)明設(shè)及核燃料循環(huán)利用，具體設(shè)及壓水堆回收軸（簡(jiǎn)稱RU)在重水堆上利用的 方法。
【背景技術(shù)】
[0002] 壓水堆一般采用天然低濃軸化EU)作為燃料。該燃料在堆內(nèi)福照一定時(shí)間W后卸 出堆忍，被稱為乏燃料。壓水堆乏燃料中約94%的物質(zhì)為軸，該物質(zhì)通過(guò)后處理技術(shù)分離提 取出來(lái)之后被稱為回收軸（也稱堆后軸）?；厥蛰S的軸同位素成分與天然軸（簡(jiǎn)稱NU)有差 異，回收軸中增加了人工同位素23化、234U，236UW及痕量的裂變產(chǎn)物和澗系元素(如化和Am 等）?；厥蛰S中23咕的含量一般高于天然軸嚴(yán)U富集度約為0.8%-1.5%。為方便存膽管理， 回收軸一般WU〇3或化化的形式存在。
[0003] 回收軸在壓水堆上利用，必須提高其中的235U富集度，一般采用兩種方式:一種是 再濃縮，一種是與較高富集度的天然LEU進(jìn)行混合后成為高混）。對(duì)于再濃縮而言，23化 嚴(yán)U和234U同步濃縮，導(dǎo)致燃料的放射性水平顯著增大，需更多的235U來(lái)補(bǔ)償236U和 23咕引起 的中子損失，同時(shí)燃料成本明顯高于天然LKJ燃料。對(duì)于高混而言，雖然燃料的放射性可W 顯著降低，但回收軸的利用效率很低，節(jié)省天然軸資源的意義不大。因此，目前國(guó)際上回收 軸除少部分已使用外，大部分被轉(zhuǎn)化成比較穩(wěn)定的形式存放待用。
[0004] 關(guān)于在重水堆上利用，目前國(guó)內(nèi)外主要研究回收軸在重水堆上直接利用，對(duì)回收 軸中的235u富集度不加調(diào)節(jié)，回收軸相當(dāng)于一種低濃軸。出于燃料制造成本較大W及堆忍轉(zhuǎn) 化成本較高等原因，運(yùn)種燃料目前尚未見(jiàn)示范或工程應(yīng)用的實(shí)例。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0005] 本發(fā)明提供一種壓水堆回收軸應(yīng)用于重水堆的方法，其為回收軸利用提供一條 經(jīng)濟(jì)高效的途徑，既可在運(yùn)行重水堆上又可在新建重水堆上利用。
[0006] 實(shí)現(xiàn)本發(fā)明目的的技術(shù)方案:一種壓水堆回收軸應(yīng)用于重水堆的方法，該方法使 用等效天然軸（簡(jiǎn)稱N肥)替換天然軸（簡(jiǎn)稱NU)，在重水堆燃料生產(chǎn)線上生產(chǎn)用于重水堆的 燃料;所述的等效天然軸采用如下步驟制得：
[0007] (1)使用質(zhì)譜儀測(cè)量回收軸和貧軸中的金屬軸含量、軸同位素組分和/或軸同位素 分布；
[0008] (2)根據(jù)步驟（1)的回收軸和貧軸的軸同位素組分，采用公式或基于中子學(xué)計(jì)算程 序WIMS-AECL，或WIMS-D，或MCNP的計(jì)算所開發(fā)的混料計(jì)算程序計(jì)算達(dá)到與天然軸等效的回 收軸和貧軸的混合比例α和1-α，0<α。從及饑?目標(biāo)值；
[0009] (3)按照步驟（2)所述比例，準(zhǔn)確稱量回收軸和貧軸，然后進(jìn)行物理上的混合形成 等效天然軸；
[0010] (4)對(duì)步驟(3)混合形成的等效天然軸進(jìn)行取樣分析；
[0011] 分析NUE與NU的核特性等效性，其要求混料計(jì)算程序計(jì)算得到的NUE和NU的初始反 應(yīng)性差異小于5.71mk W及NUE燃料的卸料燃耗在天然軸燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tUW 內(nèi)；或分析得到的235U，234U和36U的富集度在NUE目標(biāo)值的± 0.001 % W內(nèi)。
[0012] 如果符合上述要求，則進(jìn)行步驟(5);如不符合上述要求，則添加貧軸或者回收軸 調(diào)節(jié)等效天然軸中的235U的重量百分比含量直至達(dá)到要求；
[0013] (5)使用等效天然軸代替天然軸用于重水堆的燃料制造。
[0014] 如上所述的一種壓水堆回收軸應(yīng)用于重水堆的方法，其步驟（2)所述的采用公式 計(jì)算達(dá)到與天然軸等效的回收軸和貧軸的混合比例α和1-α，公式如下：
[0017] 上式中I壌靈，Off，《if .，Uif，II鑛分別為等效天然軸235、回收軸236、回收軸 234、回收軸235W及貧軸235中的軸同位素的重量百分比含量；式中，a = 0.708, b = 0.04395935? 及 c = 0.1801096。
[0018] 如上所述的一種壓水堆回收軸應(yīng)用于重水堆的方法，其步驟（3)所述的回收軸和 貧軸進(jìn)行物理上的混合形成等效天然軸，具體為通過(guò)干法或者濕法將回收軸和貧軸混合。
[0019] 如上所述的一種壓水堆回收軸應(yīng)用于重水堆的方法，其步驟（3)所述的回收軸和 貧軸進(jìn)行物理上的混合形成等效天然軸，具體為用吸料或其他設(shè)備將物料添加到溶解槽或 溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸進(jìn)行溶解，攬拌均勻。
[0020] 如上所述的一種壓水堆回收軸應(yīng)用于重水堆的方法，其步驟（3)所述的回收軸和 貧軸進(jìn)行物理上的混合形成等效天然軸，具體為用吸料或其他設(shè)備將物料添加到單錐螺旋 或其他混料裝置中進(jìn)行預(yù)混，然后將物料投放到溶解槽或溶解罐中，用大于3mol/L的硝酸 進(jìn)行溶解并攬拌均勻。
[0021] 如上所述的一種壓水堆回收軸應(yīng)用于重水堆的方法，其所述的等效天然軸采用如 下步驟制得：
[0022] (1)使用質(zhì)譜儀測(cè)量回收軸和貧軸中的金屬軸含量、軸同位素組分和/或軸同位素 分布；
[0023] (2)根據(jù)步驟（1)的回收軸和貧軸的軸同位素組分，采用公式或基于中子學(xué)計(jì)算程 序WIMS-AECL，或WIMS-D，或MCNP的計(jì)算所開發(fā)的混料計(jì)算程序計(jì)算達(dá)到與天然軸等效的回 收軸和貧軸的混合比例α和1-α，0<α含1?及NUE目標(biāo)值；
[0024] 公式如下：
[0027]上式中靖龜，β，11纔，lif，III蒙分別為等效天然軸235、回收軸236、回收軸 234、回收軸235 W及貧軸235中的軸同位素的重量百分比含量；
[002引式中，a = 0.708，b = 0.04395935 W 及 c = 0.1801096;
[0029] (3)按照步驟（2)所述比例，準(zhǔn)確稱量回收軸和貧軸，然后進(jìn)行物理上的混合形成 等效天然軸；
[0030] 所述的回收軸和貧軸進(jìn)行物理上的混合形成等效天然軸，具體為用吸料或其他設(shè) 備將物料添加到溶解槽或溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸進(jìn)行溶解，攬拌均勻；
[0031] 或者所述的回收軸和貧軸進(jìn)行物理上的混合形成等效天然軸，具體為用吸料或其 他設(shè)備將物料添加到單錐螺旋或其他混料裝置中進(jìn)行預(yù)混，然后將物料投放到溶解槽或溶 解罐中，用大于3mol/L的硝酸進(jìn)行溶解并攬拌均勻；
[0032] (4)對(duì)步驟(3)混合形成的等效天然軸進(jìn)行取樣分析；
[0033] 分析NUE與NU的核特性等效性，其要求混料計(jì)算程序計(jì)算得到的NUE和NU的初始反 應(yīng)性差異小于5.71mk W及NUE燃料的卸料燃耗在天然軸燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tUW 內(nèi)；或分析得到的235U，234U和36U的富集度在NUE目標(biāo)值的± 0.001 % W內(nèi)；
[0034] 如果符合上述要求，則進(jìn)行步驟(5);如不符合上述要求，則添加貧軸或者回收軸 調(diào)節(jié)等效天然軸中的235u的重量百分比含量直至達(dá)到要求；
[0035] (5)使用等效天然軸代替天然軸用于重水堆的燃料制造。
[0036] 本發(fā)明的效果在于:本發(fā)明所述的一種壓水堆回收軸應(yīng)用于重水堆的方法，其避 免了回收軸放射性高的影響，可對(duì)回收軸實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)高效利用；該技術(shù)可在已運(yùn)行W及新建 重水堆上均適用。本發(fā)明多樣化重水堆核燃料來(lái)源，降低重水堆燃料成本。本發(fā)明壓水堆回 收軸用于重水堆上，為核燃料閉式燃料循環(huán)系統(tǒng)提供重要補(bǔ)充。
【具體實(shí)施方式】
[0037] 下面結(jié)合具體實(shí)施例對(duì)本發(fā)明所述的一種壓水堆回收軸應(yīng)用于重水堆的方法作 進(jìn)一步描述。
[003引實(shí)施例1
[0039] 根據(jù)回收軸的235U富集度高于天然軸的特點(diǎn)，用貧軸(DU)與回收軸混合，通過(guò)精 確調(diào)節(jié)回收軸和貧軸的混合比例，使混合物的核特性與天然軸燃料等效。運(yùn)種混合物W后 簡(jiǎn)稱等效天然軸。本發(fā)明使用等效天然軸替換天然軸，在重水堆燃料生產(chǎn)線上進(jìn)行生產(chǎn)用 于重水堆的燃料。
[0040] 具體步驟如下：
[0041] (1)使用質(zhì)譜儀測(cè)量回收軸和貧軸中的金屬軸含量、軸同位素組分和/或軸同位素 分布；
[0042] (2)根據(jù)步驟（1)的回收軸和貧軸的軸同位素組分，采用公式計(jì)算達(dá)到與天然軸等 效的回收軸和貧軸的混合比例α和1-α，0<α < 及NUE目標(biāo)值；
[0043] 所述的采用公式計(jì)算達(dá)到與天然軸等效的回收軸和貧軸的混合比例α和1-α，公式 如下：
[0044]
[0045]
[0046] 上式中巧 11，喊繁.·嚷髮.礙If，II;鑛分別為等效天然軸235、回收軸236、回收軸 234、回收軸235W及貧軸235中的軸同位素的重量百分比含量；式中，a = 0.708, b = 0.04395935? 及 c = 0.1801096。
[0047] (3)按照步驟（2)所述比例，準(zhǔn)確稱量回收軸和貧軸，然后進(jìn)行物理上的混合形成 等效天然軸;所述的回收軸和貧軸進(jìn)行物理上的混合形成等效天然軸，具體為用吸料或其 他設(shè)備將物料添加到溶解槽或溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸進(jìn)行溶解，攬拌均勻。
[0048] (4)對(duì)步驟(3)混合形成的等效天然軸進(jìn)行取樣分析；
[0049] 分析NUE與NU的核特性等效性，其要求分析得到的235U，234U和236U的富集度在NUE目 標(biāo)值的±0.001% W內(nèi)；
[0050] 如果符合上述要求，則進(jìn)行步驟(5);如不符合上述要求，則添加貧軸或者回收軸 調(diào)節(jié)等效天然軸中的235u的重量百分比含量直至達(dá)到要求；
[0051] (5)使用等效天然軸代替天然軸用于重水堆的燃料制造。
[0化2] 實(shí)施例2
[0053]本發(fā)明使用等效天然軸替換天然軸，在重水堆燃料生產(chǎn)線上進(jìn)行生產(chǎn)用于重水堆 的燃料。
[0化4] 具體步驟如下：
[0055] (1)使用質(zhì)譜儀測(cè)量回收軸和貧軸中的金屬軸含量、軸同位素組分和/或軸同位素 分布；
[0056] (2)根據(jù)步驟（1)的回收軸和貧軸的軸同位素組分，采用基于中子學(xué)計(jì)算程序 WIMS-AECL，或WIMS-D，或MCNP的計(jì)算所開發(fā)的混料計(jì)算程序計(jì)算達(dá)到與天然軸等效的回收 軸和貧軸的混合比例α和1-α，〇<α含1?及NUE目標(biāo)值；
[0057] (3)按照步驟（2)所述比例，準(zhǔn)確稱量回收軸和貧軸，然后進(jìn)行物理上的混合形成 等效天然軸;所述的回收軸和貧軸進(jìn)行物理上的混合形成等效天然軸，具體為用吸料或其 他設(shè)備將物料添加到單錐螺旋或其他混料裝置中進(jìn)行預(yù)混，然后將物料投放到溶解槽或溶 解罐中，用大于3mol/L的硝酸進(jìn)行溶解并攬拌均勻；
[0058] (4)對(duì)步驟(3)混合形成的等效天然軸進(jìn)行取樣分析；
[0059] 分析NUE與NU的核特性等效性，其要求分析得到的235U，234U和236U的富集度在NUE目 標(biāo)值的±0.001% W內(nèi)；
[0060] 如果符合上述要求，則進(jìn)行步驟(5);如不符合上述要求，則添加貧軸或者回收軸 調(diào)節(jié)等效天然軸中的235u的重量百分比含量直至達(dá)到要求；
[0061] (5)使用等效天然軸代替天然軸用于重水堆的燃料制造。
[0062] 實(shí)施例3
[0063] 本發(fā)明使用等效天然軸替換天然軸，在重水堆燃料生產(chǎn)線上進(jìn)行生產(chǎn)用于重水堆 的燃料。
[0064] 具體步驟如下：
[0065] (1)使用質(zhì)譜儀測(cè)量回收軸和貧軸中的金屬軸含量、軸同位素組分和/或軸同位素 分布；
[0066] (2)根據(jù)步驟（1)的回收軸和貧軸的軸同位素組分，采用混料計(jì)算程序計(jì)算達(dá)到與 天然軸等效的回收軸和貧軸的混合比例α和1-α，0<α。?及N肥目標(biāo)值；
[0067] 所述混料計(jì)算程序是基于中子學(xué)計(jì)算程序WIMS-AE化，或WIMS-D，或MCNP的計(jì)算所 開發(fā)的計(jì)算機(jī)程序。
[0068] (3)按照步驟（2)所述比例，準(zhǔn)確稱量回收軸和貧軸，然后進(jìn)行物理上的混合形成 等效天然軸;具體為通過(guò)干法或者濕法將回收軸和貧軸混合。
[0069] (4)對(duì)步驟(3)混合形成的等效天然軸進(jìn)行取樣分析；
[0070] 分析NUE與NU的核特性等效性，其要求混料計(jì)算程序計(jì)算得到的NUE和NU的初始反 應(yīng)性差異小于5.71mk W及NUE燃料的卸料燃耗在天然軸燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tUW 內(nèi)；
[0071] 如果符合上述要求，則進(jìn)行步驟(5);如不符合上述要求，則添加貧軸或者回收軸 調(diào)節(jié)等效天然軸中的235u的重量百分比含量直至達(dá)到要求；
[0072] (5)使用等效天然軸代替天然軸用于重水堆的燃料制造。
【主權(quán)項(xiàng)】
1. 一種壓水堆回收鈾應(yīng)用于重水堆的方法，其特征在于，該方法使用等效天然鈾(簡(jiǎn)稱 NUE)替換天然鈾（簡(jiǎn)稱NU)，在重水堆燃料生產(chǎn)線上生產(chǎn)用于重水堆的燃料;所述的等效天 然鈾采用如下步驟制得： (1) 使用質(zhì)譜儀測(cè)量回收鈾和貧鈾中的金屬鈾含量、鈾同位素組分和/或鈾同位素分 布； (2) 根據(jù)步驟（1)的回收鈾和貧鈾的鈾同位素組分，采用公式或基于中子學(xué)計(jì)算程序 WMS-AECL，或W頂S-D，或MCNP的計(jì)算所開發(fā)的混料計(jì)算程序計(jì)算達(dá)到與天然鈾等效的回收 鈾和貧鈾的混合比例α和1_α，〇<α < 1以及NUE目標(biāo)值； (3) 按照步驟（2)所述比例，準(zhǔn)確稱量回收鈾和貧鈾，然后進(jìn)行物理上的混合形成等效 天然鈾； (4) 對(duì)步驟(3)混合形成的等效天然鈾進(jìn)行取樣分析； 分析NUE與NU的核特性等效性，其要求混料計(jì)算程序計(jì)算得到的NUE和NU的初始反應(yīng)性 差異小于5.71mk以及NUE燃料的卸料燃耗在天然鈾燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tU以內(nèi)；或 分析得到的235U，234U和236U的富集度在NUE目標(biāo)值的± 0.001 %以內(nèi)； 如果符合上述要求，則進(jìn)行步驟（5);如不符合上述要求，則添加貧鈾或者回收鈾調(diào)節(jié) 等效天然鈾中的235U的重量百分比含量直至達(dá)到要求； (5) 使用等效天然鈾代替天然鈾用于重水堆的燃料制造。2. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種壓水堆回收鈾應(yīng)用于重水堆的方法，其特征在于，步驟 (2) 所述的采用公式計(jì)算達(dá)到與天然鈾等效的回收鈾和貧鈾的混合比例α和l-α，公式如下：分別為等效天然鈾235、回收鈾236、回收鈾234、回 收鈾235以及貧鈾235中的鈾同位素的重量百分比含量;式中，a = 0.708，b = 0.04395935以 及 c = 0.1801096。3. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種壓水堆回收鈾應(yīng)用于重水堆的方法，其特征在于，步驟 (3) 所述的回收鈾和貧鈾進(jìn)行物理上的混合形成等效天然鈾，具體為通過(guò)干法或者濕法將 回收鈾和貧鈾混合。4. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種壓水堆回收鈾應(yīng)用于重水堆的方法，其特征在于，步驟 (3)所述的回收鈾和貧鈾進(jìn)行物理上的混合形成等效天然鈾，具體為用吸料或其他設(shè)備將 物料添加到溶解槽或溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸進(jìn)行溶解，攪拌均勻。5. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種壓水堆回收鈾應(yīng)用于重水堆的方法，其特征在于，步驟 (3)所述的回收鈾和貧鈾進(jìn)行物理上的混合形成等效天然鈾，具體為用吸料或其他設(shè)備將 物料添加到單錐螺旋或其他混料裝置中進(jìn)行預(yù)混，然后將物料投放到溶解槽或溶解罐中， 用大于3mol/L的硝酸進(jìn)行溶解并攪拌均勻。6. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種壓水堆回收鈾應(yīng)用于重水堆的方法，其特征在于，所述的 等效天然鈾采用如下步驟制得： (1) 使用質(zhì)譜儀測(cè)量回收鈾和貧鈾中的金屬鈾含量、鈾同位素組分和/或鈾同位素分 布； (2) 根據(jù)步驟（1)的回收鈾和貧鈾的鈾同位素組分，采用公式或基于中子學(xué)計(jì)算程序 WMS-AECL，或W頂S-D，或MCNP的計(jì)算所開發(fā)的混料計(jì)算程序計(jì)算達(dá)到與天然鈾等效的回收 鈾和貧鈾的混合比例α和1_α，〇<α < 1以及NUE目標(biāo)值； 公式如下：分別為等效天然鈾235、回收鈾236、回收鈾234、回 收鈾235以及貧鈾235中的鈾同位素的重量百分比含量;式中，a = 0.708，b = 0.04395935以 及 c = 0.1801096; (3) 按照步驟（2)所述比例，準(zhǔn)確稱量回收鈾和貧鈾，然后進(jìn)行物理上的混合形成等效 天然鈾； 所述的回收鈾和貧鈾進(jìn)行物理上的混合形成等效天然鈾，具體為用吸料或其他設(shè)備將 物料添加到溶解槽或溶解罐中，并用大于3mol/L的硝酸進(jìn)行溶解，攪拌均勻； 或者所述的回收鈾和貧鈾進(jìn)行物理上的混合形成等效天然鈾，具體為用吸料或其他設(shè) 備將物料添加到單錐螺旋或其他混料裝置中進(jìn)行預(yù)混，然后將物料投放到溶解槽或溶解罐 中，用大于3mol/L的硝酸進(jìn)行溶解并攪拌均勻； (4) 對(duì)步驟(3)混合形成的等效天然鈾進(jìn)行取樣分析； 分析NUE與NU的核特性等效性，其要求混料計(jì)算程序計(jì)算得到的NUE和NU的初始反應(yīng)性 差異小于5.71mk以及NUE燃料的卸料燃耗在天然鈾燃料的卸料燃耗的± 75MWd/tU以內(nèi)；或 分析得到的235U，234U和236U的富集度在NUE目標(biāo)值的± 0.001 %以內(nèi)； 如果符合上述要求，則進(jìn)行步驟（5);如不符合上述要求，則添加貧鈾或者回收鈾調(diào)節(jié) 等效天然鈾中的235U的重量百分比含量直至達(dá)到要求； (5) 使用等效天然鈾代替天然鈾用于重水堆的燃料制造。
【文檔編號(hào)】G21C21/00GK105825904SQ201511020274
【公開日】2016年8月3日
【申請(qǐng)日】2015年12月30日
【發(fā)明人】張振華, 陳明軍, 孟智良, 喬剛, 樊申
【申請(qǐng)人】秦山第三核電有限公司