本發(fā)明涉及功能及襯底晶體單晶生長(zhǎng)領(lǐng)域，具體是一種提拉法單晶生的形狀、工藝參數(shù)及其PID參數(shù)設(shè)計(jì)和控制方法。

背景技術(shù)：

提拉法是一種制備大尺寸高質(zhì)量單晶的重要方法，廣泛用于激光晶體(如稀土摻雜的Y₃Al₅O₁₂(YAG)、YAlO₃(YAP)、Lu_2(1-x)Y_2xSiO₅(LYSO))、襯底晶體(如Gd₃Ga₅O₁₂(GGG)、LaAlO₃、藍(lán)寶石Al₂O₃)、閃爍晶體(如Ce_2xLu_2(1-x)SiO₅、Ce_2xY_2yLu_2(1-x-y)SiO₅)、壓電晶體(如La₃Ga₅SiO₁₄、La₃Ga_4.5Ta_0.5SiO₁₄、La₃Ga_4.5Nb_0.5SiO₁₄)等的單晶生長(zhǎng)。為了提高溫場(chǎng)的對(duì)稱性，一般提拉法晶體生長(zhǎng)的溫場(chǎng)都設(shè)計(jì)為軸對(duì)稱或者接近軸對(duì)稱，從而所生長(zhǎng)的晶體都是軸對(duì)稱或近似軸對(duì)稱的，提拉法晶體生長(zhǎng)形狀設(shè)計(jì)和控制的基礎(chǔ)是假設(shè)垂直于晶體生長(zhǎng)方向的截面為一半徑為r的圓形截面。

通常提拉法至少包含兩個(gè)階段：第一階段是由籽晶逐步擴(kuò)大晶體尺寸到所需的晶體直徑過程，該階段俗稱“放肩”；第二階段通常按所需的晶體直徑等徑生長(zhǎng)，俗稱“等徑”階段。在放肩過程中，晶體直徑逐漸增加，結(jié)晶速度通常也不斷增大，過快的結(jié)晶速度會(huì)導(dǎo)致晶體內(nèi)部產(chǎn)生較大的熱應(yīng)力。在此階段，通常所用的晶體形狀設(shè)計(jì)過程采用線性算法設(shè)定，其在放肩結(jié)束轉(zhuǎn)等徑階段不是一個(gè)平滑的過渡，會(huì)進(jìn)一步增大晶體內(nèi)部應(yīng)力，當(dāng)此應(yīng)力過大時(shí)則會(huì)導(dǎo)致晶體開裂。在一些晶體如藍(lán)寶石、Gd₃Ga₅O₁₂晶體生長(zhǎng)中，為避免籽晶中的位錯(cuò)延伸至晶體，提高晶體質(zhì)量，在整個(gè)晶體生長(zhǎng)過程中，晶體會(huì)有多個(gè)直徑變化的過程，直徑變化的算法通常采用線性算法。

由此可見，提拉法生長(zhǎng)涉及到相對(duì)復(fù)雜的晶體直徑變化及其直徑控制。在這些直徑變化過程中，一些直徑變化較大的部分有可能導(dǎo)致晶體中存在過大的應(yīng)力，破壞晶體生長(zhǎng)完整性和晶體質(zhì)量。另外一方面，晶體生長(zhǎng)過程具有非線性、時(shí)變、滯后的特點(diǎn)，晶體生長(zhǎng)系統(tǒng)是一個(gè)保溫系統(tǒng)，系統(tǒng)內(nèi)部溫度的變化不能夠快速升高或降低，因而在晶體直徑變化過程中，需要充分考慮晶體的應(yīng)力及其直徑變化與系統(tǒng)溫場(chǎng)變化的適應(yīng)性。

近幾年來，自動(dòng)化提拉法生長(zhǎng)設(shè)備的研制已經(jīng)有了很大發(fā)展，如法國CyberStar公司的提拉法單晶爐、中國電子科技集團(tuán)第二十六所的提拉法單晶爐等，在精度、穩(wěn)定性等方面都達(dá)到了良好的水平。但就如何設(shè)計(jì)一個(gè)適合這些單晶爐系統(tǒng)的自動(dòng)化控制系統(tǒng)控制生長(zhǎng)晶體所需的外形、工藝參數(shù)、控制算法目前還未見有文獻(xiàn)報(bào)道。本專利基于長(zhǎng)期生長(zhǎng)Nd:YAG、GGG、YSGG、LaAlO₃等晶體實(shí)踐的基礎(chǔ)上，提出了分段組合設(shè)計(jì)晶體直徑、提拉旋轉(zhuǎn)參數(shù)、PID參數(shù)、生長(zhǎng)速率的方法，可以獲得生長(zhǎng)工藝所需的多種復(fù)雜晶體形狀，并可實(shí)現(xiàn)晶體直徑的光滑過渡，適應(yīng)晶體生長(zhǎng)系統(tǒng)的熱慣性，有利于提高晶體的完整性及其質(zhì)量。特別地，本專利所提出的直徑設(shè)計(jì)都是函數(shù)化的，在使用中只需設(shè)定有限的參數(shù)，即可獲得晶體生長(zhǎng)所需的比較復(fù)雜的形狀，并由計(jì)算機(jī)軟件自動(dòng)計(jì)算，從而提高了設(shè)計(jì)的靈活性和控制的自動(dòng)化程度。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：

本發(fā)明提供的是一種提拉法單晶生長(zhǎng)的形狀、工藝參數(shù)和控制參數(shù)的設(shè)計(jì)方法及其控制方法，具體敘述如下：

一種大尺寸提拉法單晶生長(zhǎng)設(shè)計(jì)以及控制方法，其特征在于：包括的大尺寸提拉法單晶生長(zhǎng)形狀、工藝參數(shù)和控制參數(shù)設(shè)計(jì)方法和控制方法，所述的大尺寸提拉法單晶生長(zhǎng)形狀、工藝參數(shù)和控制參數(shù)設(shè)計(jì)方法是指整根晶體的直徑、工藝參數(shù)和PID控制參數(shù)分段設(shè)計(jì)，每段稱為晶體段；數(shù)個(gè)晶體段組合成一個(gè)完整的晶體，在保持相鄰晶體段間在連接處的拉速、轉(zhuǎn)速、直徑和PID參數(shù)相等的情況下，每個(gè)晶體段的直徑、拉速、轉(zhuǎn)速和PID參數(shù)單獨(dú)設(shè)計(jì)，所述控制方法是指根據(jù)上述設(shè)計(jì)參數(shù)以及實(shí)際測(cè)量參數(shù)，進(jìn)行單晶生長(zhǎng)直徑的自動(dòng)控制，根據(jù)生長(zhǎng)特點(diǎn)和習(xí)性，一根晶體的生長(zhǎng)控制由數(shù)段組成，通常不多于10段。

所述的每個(gè)晶體段的生長(zhǎng)形狀、工藝參數(shù)和控制參數(shù)具體設(shè)計(jì)如下：

設(shè)每個(gè)晶體段的高度為H，頂部、底部的半徑分別為r₁、r₂，頂部、底部的晶體生長(zhǎng)速度為v₁、v₂，頂部、底部的轉(zhuǎn)速分別為ω₁、ω₂，頂部、底部的PID控制參數(shù)別為P₁、P₂，I₁、I₂，D₁、D₂，在晶體生長(zhǎng)時(shí)，由晶體段頂部開始生長(zhǎng)，逐步生長(zhǎng)到晶體段底部，在此過程中，

2.1晶體段半徑r隨晶體生長(zhǎng)高度h的變化按如下規(guī)律變化：

r(h)＝r₁+(r₂-r₁)f(h) (1)

f(h)為調(diào)制函數(shù)，取為如下幾種形式：

f(h)＝[3(h/H)²-2(h/H)³]ⁿ(0≤h≤H，n>0) (2)

$f\left(h\right)={\[3{\left(\frac{h}{2H}\right)}^2-2{\left(\frac{h}{2H}\right)}^3\]}^n,(0\≤h\≤H,n\>0)---\left(3\right)$

$f\left(h\right)={\[3{(0.5+\frac{h}{2H})}^2-2{(0.5+\frac{h}{2H})}^3\]}^n,(0\≤h\≤H,n\>0)---\left(4\right)$

2.2晶體段的生長(zhǎng)速度按如下規(guī)律變化：

v(h)＝(v₁²+2ah)^1/2 (5)

a＝(v₂²-v₁²)/(2H) (6)

2.3晶體段的轉(zhuǎn)速按如下規(guī)律變化：

ω(h)＝ω₁+(ω₂-ω₁)h/H (7)

2.4晶體段PID參數(shù)如下規(guī)律變化：

P(h)＝P₁+(P₂-P₁)h/H (8)

I(h)＝I₁+(I₂-I₁)h/H (9)

D(h)＝D₁+(D₂-D₁)h/H (10)

所述的控制方法的具體過程如下：設(shè)在生長(zhǎng)過程中的t時(shí)刻，其設(shè)定生長(zhǎng)直徑r、生長(zhǎng)速率v、轉(zhuǎn)速ω由公式(1)～(8)計(jì)算，從晶體生長(zhǎng)系統(tǒng)的稱重系統(tǒng)可檢測(cè)出實(shí)際晶體直徑為r_obs、實(shí)際生長(zhǎng)速率為v_obs，可采用如下誤差e作為反饋信號(hào)作為自動(dòng)控制的信號(hào)：

e＝r_obs-r (11)

或e＝v_obs-v (12)

采用標(biāo)準(zhǔn)的PID控制算法獲得加熱電源的功率調(diào)節(jié)值δ以實(shí)現(xiàn)晶體直徑的自動(dòng)控制：

$\mathrm{\δ}=P(e+\frac{\∫edt}{I}+D\frac{de}{dt})---\left(13\right)$

式中P、I、D由公式(8)～(10)計(jì)算，∫edt為誤差的積分值，為誤差的微分值。

采用上述的一種大尺寸提拉法單晶生長(zhǎng)設(shè)計(jì)以及控制方法生產(chǎn)的單個(gè)晶體段。

采用上述單個(gè)晶體段生產(chǎn)大尺寸單晶體的工藝方法，其特征在于：可以采用任意段晶體段組合生產(chǎn)大尺寸單晶體。

所述的任意段晶體段組合包括二段晶體段組合生產(chǎn)法、三段晶體段組合生產(chǎn)法和四段晶體段組合生產(chǎn)法。

其中：所述的二段晶體段組合生產(chǎn)法具體是指：

第一段為逐步擴(kuò)大晶體直徑的階段，稱為“放肩段”，該段由籽晶直徑逐步擴(kuò)展到所需晶體直徑，然后進(jìn)入第二段，該段的頂部和尾部直徑相等，成為一圓柱段，稱為“等徑段”；

所述的三段晶體段組合生產(chǎn)法具體包括兩種情況：

第一種情況是指：第一段放肩段，第二段“等徑段”，第三段再從“等徑段”的直徑生長(zhǎng)收縮到某一設(shè)定直徑，稱為“收尾”，完成生長(zhǎng)；

第一種情況是指：第一段設(shè)定為底部生長(zhǎng)的直徑小于籽晶直徑，稱為“縮頸”，第二段為“放肩段”，第三段為“等徑段”，運(yùn)行完該段即完成生長(zhǎng)；

所述的四段晶體段組合生產(chǎn)法具體是指：依次由“放肩段”、“等徑段”、“收尾段”，再生長(zhǎng)一段“等徑段”組成，也可由“縮頸段”、“放肩段”、“等徑段”、“收尾段”依次組成。

上述的生產(chǎn)大尺寸單晶體的工藝方法可以適用于生長(zhǎng)任何提拉法生長(zhǎng)的單晶，包括純基質(zhì)、摻雜激活的發(fā)光單晶或激光晶體、閃爍晶體、襯底晶體、壓電晶體等，例如，可用于生長(zhǎng)如下晶體：Nd³⁺、Ce³⁺，Yb³⁺、Ce³⁺,Nd³⁺、Ce³⁺,Pr³⁺、Cr³⁺,Tm³⁺,Ho³⁺、Dy³⁺、Pr³⁺、Sm³⁺摻雜的YAG、GGG、LuAG、YAP、LYSO、LSO、GSO、YSGG、GSGG、GYSGG和它們的純基質(zhì)等，以及Ti³⁺:Al₂O₃、Cr³⁺:Al₂O₃、Al₂O₃、LaAlO₃、La₃Ga₅SiO₁₄、La₃Ga_5.5Ta_0.5O₁₄、La₃Ga_5.5Nb_0.5O₁₄等單晶。特別地，本方法成功制備了直徑4～5英寸的大尺寸優(yōu)質(zhì)Nd:YAG晶體。

附圖說明

圖1本發(fā)明單晶體段生長(zhǎng)段設(shè)計(jì)示意圖；

圖2本發(fā)明YAG整個(gè)晶體生長(zhǎng)形狀設(shè)計(jì)圖。

具體實(shí)施案例

下面給出本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施案例，本實(shí)施例在本發(fā)明技術(shù)方案為前提下進(jìn)行實(shí)施，給出了詳細(xì)的實(shí)施方式和具體的操作過程，但本發(fā)明的保護(hù)范圍不限于下述的實(shí)施例。

一種大尺寸提拉法單晶生長(zhǎng)設(shè)計(jì)以及控制方法，其特征在于：包括的大尺寸提拉法單晶生長(zhǎng)形狀、工藝參數(shù)和控制參數(shù)設(shè)計(jì)方法和控制方法，所述的大尺寸提拉法單晶生長(zhǎng)形狀、工藝參數(shù)和控制參數(shù)設(shè)計(jì)方法是指整根晶體的直徑、工藝參數(shù)和PID控制參數(shù)分段設(shè)計(jì)，每段稱為晶體段；數(shù)個(gè)晶體段組合成一個(gè)完整的晶體，在保持相鄰晶體段間在連接處的拉速、轉(zhuǎn)速、直徑和PID參數(shù)相等的情況下，每個(gè)晶體段的直徑、拉速、轉(zhuǎn)速和PID參數(shù)單獨(dú)設(shè)計(jì)，所述控制方法是指根據(jù)上述設(shè)計(jì)參數(shù)以及實(shí)際測(cè)量參數(shù)，進(jìn)行單晶生長(zhǎng)直徑的自動(dòng)控制，根據(jù)生長(zhǎng)特點(diǎn)和習(xí)性，一根晶體的生長(zhǎng)控制由數(shù)段組成，通常不多于10段。

如圖1所示，所述的每個(gè)晶體段的生長(zhǎng)形狀、工藝參數(shù)和控制參數(shù)具體設(shè)計(jì)如下：

設(shè)每個(gè)晶體段的高度為H，頂部、底部的半徑分別為r₁、r₂，頂部、底部的晶體生長(zhǎng)速度為v₁、v₂，頂部、底部的轉(zhuǎn)速分別為ω₁、ω₂，頂部、底部的PID控制參數(shù)別為P₁、P₂，I₁、I₂，D₁、D₂，在晶體生長(zhǎng)時(shí)，由晶體段頂部開始生長(zhǎng)，逐步生長(zhǎng)到晶體段底部，在此過程中，

2.1晶體段半徑r隨晶體生長(zhǎng)高度h的變化按如下規(guī)律變化：

r(h)＝r₁+(r₂-r₁)f(h) (1)

f(h)為調(diào)制函數(shù)，取為如下幾種形式：

f(h)＝[3(h/H)²-2(h/H)³]ⁿ(0≤h≤H，n>0) (2)

$f\left(h\right)={\[3{\left(\frac{h}{2H}\right)}^2-2{\left(\frac{h}{2H}\right)}^3\]}^n,(0\≤h\≤H,n\>0)---\left(3\right)$

$f\left(h\right)={\[3{(0.5+\frac{h}{2H})}^2-2{(0.5+\frac{h}{2H})}^3\]}^n,(0\≤h\≤H,n\>0)---\left(4\right)$

2.2晶體段的生長(zhǎng)速度按如下規(guī)律變化：

v(h)＝(v₁²+2ah)^1/2 (5)

a＝(v₂²-v₁²)/(2H) (6)

2.3晶體段的轉(zhuǎn)速按如下規(guī)律變化：

ω(h)＝ω₁+(ω₂-ω₁)h/H (7)

2.4晶體段PID參數(shù)如下規(guī)律變化：

P(h)＝P₁+(P₂-P₁)h/H (8)

I(h)＝I₁+(I₂-I₁)h/H (9)

D(h)＝D₁+(D₂-D₁)h/H (10)

所述的控制方法的具體過程如下：設(shè)在生長(zhǎng)過程中的t時(shí)刻，其設(shè)定生長(zhǎng)直徑r、生長(zhǎng)速率v、轉(zhuǎn)速ω由公式(1)～(8)計(jì)算，從晶體生長(zhǎng)系統(tǒng)的稱重系統(tǒng)可檢測(cè)出實(shí)際晶體直徑為r_obs、實(shí)際生長(zhǎng)速率為v_obs，可采用如下誤差e作為反饋信號(hào)作為自動(dòng)控制的信號(hào)：

e＝r_obs-r (11)

或e＝v_obs-v (12)

采用標(biāo)準(zhǔn)的PID控制算法獲得加熱電源的功率調(diào)節(jié)值δ以實(shí)現(xiàn)晶體直徑的自動(dòng)控制：

$\mathrm{\δ}=P(e+\frac{\∫edt}{I}+D\frac{de}{dt})---\left(13\right)$

式中P、I、D由公式(8)～(10)計(jì)算，∫edt為誤差的積分值，為誤差的微分值。

采用上述的一種大尺寸提拉法單晶生長(zhǎng)設(shè)計(jì)以及控制方法生產(chǎn)的單個(gè)晶體段。

采用上述單個(gè)晶體段生產(chǎn)大尺寸單晶體的工藝方法，其特征在于：可以采用任意段晶體段組合生產(chǎn)大尺寸單晶體。

所述的任意段晶體段組合包括二段晶體段組合生產(chǎn)法、三段晶體段組合生產(chǎn)法和四段晶體段組合生產(chǎn)法。

其中：所述的二段晶體段組合生產(chǎn)法具體是指：

第一段為逐步擴(kuò)大晶體直徑的階段，稱為“放肩段”，該段由籽晶直徑逐步擴(kuò)展到所需晶體直徑，然后進(jìn)入第二段，該段的頂部和尾部直徑相等，成為一圓柱段，稱為“等徑段”；

所述的三段晶體段組合生產(chǎn)法具體包括兩種情況：

第一種情況是指：第一段放肩段，第二段“等徑段”，第三段再從“等徑段”的直徑生長(zhǎng)收縮到某一設(shè)定直徑，稱為“收尾”，完成生長(zhǎng)；

第一種情況是指：第一段設(shè)定為底部生長(zhǎng)的直徑小于籽晶直徑，稱為“縮頸”，第二段為“放肩段”，第三段為“等徑段”，運(yùn)行完該段即完成生長(zhǎng)；

所述的四段晶體段組合生產(chǎn)法具體是指：依次由“放肩段”、“等徑段”、“收尾段”，再生長(zhǎng)一段“等徑段”組成，也可由“縮頸段”、“放肩段”、“等徑段”、“收尾段”依次組成。

上述的生產(chǎn)大尺寸單晶體的工藝方法可以適用于生長(zhǎng)任何提拉法生長(zhǎng)的單晶，包括純基質(zhì)、摻雜激活的發(fā)光單晶或激光晶體、閃爍晶體、襯底晶體、壓電晶體等，例如，可用于生長(zhǎng)如下晶體：Nd³⁺、Ce³⁺，Yb³⁺、Ce³⁺,Nd³⁺、Ce³⁺,Pr³⁺、Cr³⁺,Tm³⁺,Ho³⁺、Dy³⁺、Pr³⁺、Sm³⁺摻雜的YAG、GGG、LuAG、YAP、LYSO、LSO、GSO、YSGG、GSGG、GYSGG和它們的純基質(zhì)等，以及Ti³⁺:Al₂O₃、Cr³⁺:Al₂O₃、Al₂O₃、LaAlO₃、La₃Ga₅SiO₁₄、La₃Ga_5.5Ta_0.5O₁₄、La₃Ga_5.5Nb_0.5O₁₄等單晶。下面以Φ100mm×150mm的Nd:YAG晶體形狀、生長(zhǎng)工藝和控制參數(shù)設(shè)計(jì)、晶體生長(zhǎng)為例進(jìn)行詳細(xì)介紹。

大尺寸高光學(xué)均勻性Nd:YAG晶體的晶體生長(zhǎng)方法，采用附圖2所示的晶體形狀設(shè)計(jì)圖生長(zhǎng)，包括如下步驟：

(1)將純度≥99.99％的氧化釔Y₂O₃、氧化鋁Al₂O₃、氧化釹Nd₂O₃在1000℃下灼燒12小時(shí)，再按預(yù)設(shè)的摻釹濃度進(jìn)行計(jì)算、稱量配制，混合均勻，然后裝入乳膠模具中密封并通過300MPa等靜壓成型；

(2)將方向?yàn)?lt;111>±3°的Nd:YAG籽晶放入所用銥金籽晶桿中；

(3)將步驟(1)中成型的原料放入銥金坩堝中；抽真空，當(dāng)爐內(nèi)真空度低于10Pa時(shí)，再緩慢往爐膛內(nèi)充入高純N₂進(jìn)行保護(hù)；

(4)在JGD800單晶爐上，采用如下形狀、生長(zhǎng)工藝和控制參數(shù)設(shè)計(jì)：

晶體生長(zhǎng)分為放肩、等徑兩個(gè)階段，設(shè)計(jì)參數(shù)如下：

表1Φ100mm×150mmNd:YAG晶體生長(zhǎng)

(5)采用中頻電源感應(yīng)加熱升溫，待原料充分熔化并恒溫3小時(shí)后，調(diào)整加熱功率，使熔體液面溫度至Nd:YAG晶體結(jié)晶溫度1980℃；然后逐漸下降籽晶，至籽晶與熔體表面接觸；調(diào)整中頻電源功率，直至籽晶直徑無變化后，再恒溫1小時(shí)，開始提按表1所示的參數(shù)進(jìn)行自動(dòng)晶體生長(zhǎng)。

(6)晶體生長(zhǎng)結(jié)束后，以50mm/h的速度將Nd:YAG晶體向上提拉脫離液面，形成附圖2所示的自然界面段。然后以20℃/h的速率進(jìn)行降溫，直至室溫，降至室溫24h后，取出晶體，獲得Φ100mm×200mm的Nd:YAG晶體。