本發(fā)明屬于電子功能陶瓷材料及其制造，尤其涉及一種高介復(fù)合ltcc材料的制備方法及系統(tǒng)。

背景技術(shù)：

1、ltcc（低溫共燒陶瓷）技術(shù)是當(dāng)前最為主流的無(wú)源集成技術(shù)，在實(shí)現(xiàn)電子元器件的小型化、集成化發(fā)展方面發(fā)揮了非常重要的作用。目前微波、射頻領(lǐng)域大量應(yīng)用的微波器件，包括濾波器、功分器、巴倫、天線等等，都需要借助ltcc技術(shù)來(lái)實(shí)現(xiàn)片式化和小型化。ltcc材料可劃分為低介、中介和高介三大類(lèi)。一般介電常數(shù)低于10的ltcc材料屬于低介ltcc材料，這也是目前研究報(bào)道最多的ltcc材料，包括了多種硅酸鹽、磷酸鹽、硼酸鹽以及微晶玻璃、玻璃+陶瓷構(gòu)成的材料，其不僅可制備各種ltcc微波器件，還可以用于ltcc基板中。介電常數(shù)10~50之間的ltcc材料屬于中介ltcc材料，一般適合于制備各種ltcc微波器件，相比低介ltcc材料制備的微波器件，在縮小器件體積和尺寸上有明顯的優(yōu)勢(shì)。介電常數(shù)超過(guò)50的ltcc材料一般可歸為高介的ltcc材料，其在降低應(yīng)用頻段較低的ltcc微波器件的尺寸和體積上優(yōu)勢(shì)明顯。因?yàn)槲⒉ㄆ骷奶卣鞒叽绺涔ぷ黝l率成反比，工作頻率越低，相應(yīng)的器件尺寸就越大，因此就需要采用更高介電常數(shù)的材料來(lái)實(shí)現(xiàn)其小型化。但是，由于目前高介電常數(shù)的ltcc材料應(yīng)用量還不是很大，且其相對(duì)于中低介的ltcc材料而言損耗也較高，溫度系數(shù)特性也較差，因此相關(guān)的研究報(bào)道不是很多。

2、通過(guò)上述分析，現(xiàn)有技術(shù)存在的問(wèn)題及缺陷為：

3、由于目前高介電常數(shù)的ltcc材料應(yīng)用量還不是很大，且其相對(duì)于中低介的ltcc材料而言損耗也較高，溫度系數(shù)特性也較差，因此相關(guān)的研究報(bào)道不是很多。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路

1、針對(duì)現(xiàn)有技術(shù)存在的問(wèn)題，本發(fā)明提供了一種高介復(fù)合ltcc材料的制備方法。

2、本發(fā)明是這樣實(shí)現(xiàn)的，一種高介復(fù)合ltcc材料的制備方法包括：

3、步驟1，制備linb0.6ti0.34(cu1/3nb2/3)0.16o3預(yù)燒料。

4、步驟2，制備liba3nb3ti5o21預(yù)燒料。

5、步驟3，將步驟1和步驟2得到linb0.6ti0.34(cu1/3nb2/3)0.16o3和liba3nb3ti5o21預(yù)燒料，按照x%linb0.6ti0.34(cu1/3nb2/3)0.16o3+（100-x）%liba3nb3ti5o21+y%lif，其中65≤x≤70，0.75≤y≤1，的重量配比進(jìn)行稱重配料，然后按照配料與去離子水和球磨介質(zhì)按質(zhì)量比1:2：5的比例加入去離子水和球磨介質(zhì)，在球磨轉(zhuǎn)速300rpm下，球磨8h，球磨后將粉料在120℃下烘干備用。

6、步驟4，將步驟3所得烘干粉料添加入占其20wt%的pva溶液（濃度8wt%）作為粘結(jié)劑，進(jìn)行造粒并進(jìn)行單軸干壓成型。

7、步驟5，將步驟4所得產(chǎn)物放入燒結(jié)爐中，按2℃/min的升溫速率先升溫至200℃保溫2小時(shí)排水，然后再升溫至500℃排膠3h，然后再按3℃/min升溫至900℃保溫3小時(shí)，隨爐冷卻至室溫，獲得測(cè)試樣品。

8、進(jìn)一步，所述制備linb0.6ti0.34(cu1/3nb2/3)0.16o3預(yù)燒料方法。

9、將分析純的li2co3、nb2o5、tio2、cuo按照l(shuí)inb0.6ti0.34(cu1/3nb2/3)0.16o3分子式中各陽(yáng)離子的摩爾比進(jìn)行配料。

10、然后將其進(jìn)行一次球磨使配料混合均勻，按照配料與去離子水和球磨介質(zhì)按質(zhì)量比1:2：5的比例加入去離子水和球磨介質(zhì)，在行星球磨機(jī)轉(zhuǎn)速300rpm下，球磨4h，球磨后將所得粉料在120℃下烘干；烘干粉料過(guò)40目篩網(wǎng)，過(guò)篩后放入坩堝中壓實(shí)，按3℃/min的升溫速率升至850℃進(jìn)行預(yù)燒，保溫4h，隨爐冷卻得到linb0.6ti0.34(cu1/3nb2/3)0.16o3預(yù)燒料。

11、進(jìn)一步，所述制備liba3nb3ti5o21預(yù)燒料。

12、將分析純的li2co3、baco3、nb2o5、tio2、按照l(shuí)iba3nb3ti5o21分子式中各陽(yáng)離子的摩爾比進(jìn)行配料；然后將其進(jìn)行一次球磨使配料混合均勻，按照配料與去離子水和球磨介質(zhì)按質(zhì)量比1:2：5的比例加入去離子水和球磨介質(zhì)，在行星球磨機(jī)轉(zhuǎn)速300rpm下，球磨4h，球磨后將所得粉料在120℃下烘干。

13、烘干粉料過(guò)40目篩網(wǎng)，過(guò)篩后放入坩堝中壓實(shí)，按3℃/min的升溫速率升至880℃進(jìn)行預(yù)燒，保溫4h，隨爐冷卻得到liba3nb3ti5o21預(yù)燒料。

14、本發(fā)明的另一目的在于提供一種高介復(fù)合ltcc材料的制備系統(tǒng)包括：

15、制備預(yù)燒料，用于制備linb0.6ti0.34(cu1/3nb2/3)0.16o3預(yù)燒料；制備liba3nb3ti5o21預(yù)燒料。

16、配比預(yù)燒料，用于將得到linb0.6ti0.34(cu1/3nb2/3)0.16o3和liba3nb3ti5o21預(yù)燒料，按照x%linb0.6ti0.34(cu1/3nb2/3)0.16o3+（100-x）%liba3nb3ti5o21+y%lif，其中65≤x≤70，0.75≤y≤1，的重量配比進(jìn)行稱重配料。

17、球磨及烘干預(yù)燒料，用于按照配料與去離子水和球磨介質(zhì)按質(zhì)量比1:2：5的比例加入去離子水和球磨介質(zhì)，在球磨轉(zhuǎn)速300rpm下，球磨8h，球磨后將粉料在120℃下烘干備用。

18、干壓粉料，用于將所得烘干粉料添加入占其20wt%的pva溶液（濃度8wt%）作為粘結(jié)劑，進(jìn)行造粒并進(jìn)行單軸干壓成型。

19、燒結(jié)材料，用于將所得產(chǎn)物放入燒結(jié)爐中，按2℃/min的升溫速率先升溫至200℃保溫2小時(shí)排水，然后再升溫至500℃排膠3h，然后再按3℃/min升溫至900℃保溫3小時(shí)，隨爐冷卻至室溫，獲得測(cè)試樣品。

20、結(jié)合上述的技術(shù)方案和解決的技術(shù)問(wèn)題，請(qǐng)從以下幾方面分析本發(fā)明所要保護(hù)的技術(shù)方案所具備的優(yōu)點(diǎn)及積極效果為：

21、第一、本發(fā)明提出了一種介電常數(shù)超過(guò)65的高介低損耗ltcc材料的制備方法。其采用linb0.6ti0.34(cu1/3nb2/3)0.16o3和liba3nb3ti5o21兩相復(fù)合，然后再摻雜少量lif助熔的方式來(lái)實(shí)現(xiàn)。我們以前研究表明，通過(guò)適量cu和nb離子共替代的linb0.6ti0.34（cu1/3nb2/3）0.16o3陶瓷不僅可以維持較高的介電常數(shù)（65左右），而且燒結(jié)溫度也能降低至950℃，同時(shí)可以獲得較低的介電損耗（qf值在9000左右）。但是其諧振頻率溫度系數(shù)還在24ppm/℃，同時(shí)也還達(dá)不到ltcc工藝要求的900℃或以下低溫?zé)Y(jié)的條件。因此，我們將這種材料的預(yù)燒料與具有正溫度系數(shù)和高介特性的liba3nb3ti5o21材料進(jìn)行兩相復(fù)合，并通過(guò)加入適量同樣含li的摻雜劑lif來(lái)進(jìn)行助熔，將材料體系的燒結(jié)溫度降低至900℃左右。研究發(fā)現(xiàn)，這兩種材料在復(fù)合后不會(huì)產(chǎn)生新相，不僅可以維持高的介電常數(shù)和高的qf值（εr﹥65，qf﹥8500），而且復(fù)合材料的諧振頻率溫度系數(shù)也可調(diào)整在近零附近（τf=6~+6ppm/℃），因此是一種綜合效果非常優(yōu)良的高介ltcc材料。

22、本發(fā)明提供的高介低損耗ltcc材料，采用適量的linb0.6ti0.34(cu1/3nb2/3)0.16o3和liba3nb3ti5o21進(jìn)行復(fù)合，并借助少量的同樣含li離子的lif來(lái)進(jìn)行摻雜助熔。由于linb0.6ti0.34(cu1/3nb2/3)0.16o3和liba3nb3ti5o21材料都具有高介和低損耗的特性，前者具有負(fù)的諧振頻率溫度系數(shù)，后者具有正的諧振頻率溫度系數(shù)，將兩種預(yù)燒料按適當(dāng)比例復(fù)合，如果復(fù)合過(guò)程中不產(chǎn)生其他另相，完全可以將諧振頻率溫度系數(shù)進(jìn)行調(diào)零，并且仍然能維持高的介電常數(shù)和qf值。同時(shí)采用少量也包含li離子的lif來(lái)進(jìn)行助熔，研究發(fā)現(xiàn)這種助熔劑對(duì)于本發(fā)明中的這種復(fù)合材料體系有很好的包容性，可以有效將材料體系的燒結(jié)溫度降低至900℃而對(duì)其電性能幾乎無(wú)明顯影響。最終獲得的高介復(fù)合ltcc材料兼具了低溫?zé)Y(jié)（900℃燒結(jié)），高介電常數(shù)（εr﹥65），低介電損耗（qf﹥8500）以及近零諧振頻率溫度系數(shù)（τf=6~+6ppm/℃）等優(yōu)點(diǎn)。通過(guò)xrd檢測(cè)發(fā)現(xiàn)，這種ltcc材料中也只包含li1.075nb0.625ti0.45o3（其與linb0.6ti0.34(cu1/3nb2/3)0.16o3晶相結(jié)構(gòu)相同）和liba3nb3ti5021兩相結(jié)構(gòu)。

23、第二，本發(fā)明的技術(shù)方案是否解決了人們一直渴望解決、但始終未能獲得成功的技術(shù)難題。

24、本發(fā)明的技術(shù)方案很好的實(shí)現(xiàn)了一種綜合性能均佳的高介（εr﹥65）ltcc材料，對(duì)于縮小工作頻率相對(duì)較低（工作頻率越低，ltcc器件的尺寸越大）以及基于siw（集成波導(dǎo)）結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)加工的ltcc集成器件的尺寸具有非常顯著的價(jià)值和意義。