為原料制備重氧水的裝置和方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001] 本發(fā)明設(shè)及到一種W &和1*^〇2為原料制備重氧水的裝置和方法，具體是指一種使 和is〇2的混合氣在無催化劑的條件下經(jīng)等離子體自由基反應(yīng)制備H2is〇(重氧水）的裝置 和方法。
【背景技術(shù)】
[0002] 重氧水作為示蹤劑在核醫(yī)學(xué)成像、生物醫(yī)藥、環(huán)境監(jiān)測W及化學(xué)反應(yīng)機(jī)理研 究等領(lǐng)域具有重要的用途。例如：在核醫(yī)學(xué)成像領(lǐng)域，重氧水主要用于制備正電子顯 像藥物叩-抑G，該藥物是正電子發(fā)射計算機(jī)斷層顯像（Positron血ission Computed Tomography,陽T)技術(shù)的必需品，1中-抑G的合成過程是利用醫(yī)用回旋加速器轟擊重氧水中 的氧-18獲得氣-18離子，再與非放射性原料經(jīng)過親核取代反應(yīng)制得。
[0003] 目前，重氧水主要通過&和is〇2在貴金屬催化劑的作用下發(fā)生氧化還原反應(yīng)制取。 其中，is〇2是通過電解雙標(biāo)水值2is〇)產(chǎn)生，而D2is〇是由天然水精饋所得。專利CN100342955C 和CN101618857B披露了一種W天然水為原料經(jīng)精饋、電解及催化反應(yīng)得到重氧水，其主要 特征是使用銷金絲網(wǎng)或鈕觸媒等貴金屬催化劑。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0004] 本發(fā)明提供了一種使&和1S化的混合氣在無催化劑的條件下經(jīng)等離子體自由基反 應(yīng)制備重氧水的裝置和方法。
[0005] 本發(fā)明是通過下述技術(shù)方案如下：
[0006] 一種W 和1化為原料制備重氧水的裝置，包括等離子體反應(yīng)器、氣體流量控制、 等離子體電源、冷卻水循環(huán)裝置和檢測尾氣組成的氣相色譜儀，如附圖2所示。
[0007] 其中，等離子體反應(yīng)器由=部分組成，分別是放電反應(yīng)管、冷凝管及重氧水收集 罐，如附圖1所示。放電反應(yīng)管為管式套筒結(jié)構(gòu)，主體是由外徑8-15mm的石英玻璃管加工 而成，中屯、電極采用外徑為2-4mm的金屬椿（如不誘鋼、鶴、銅等），接地電極采用與石英玻 璃管緊貼的金屬套管（如不誘鋼管、鶴管、銅管等，內(nèi)徑比石英玻璃管的外徑大0. 2mm，厚度 為1mm，長度為100mm)。冷凝管是由普通硬質(zhì)玻璃加工而成，內(nèi)管采用螺旋形結(jié)構(gòu)W增大反 應(yīng)氣體與冷卻循環(huán)水接觸面積，螺旋管外部由玻璃套管包圍，并充滿冷卻循環(huán)水，冷凝管下 部有冷卻循環(huán)水入口，上部有冷卻循環(huán)水出口。重氧水收集罐也是由普通硬質(zhì)玻璃加工而 成，在收集罐下端有取樣口，并由取樣閥口控制，在收集罐上端有尾氣出口。
[000引氣體流量控制采用質(zhì)量流量計分別控制和is02的流量，再經(jīng)混合器混合均勻進(jìn) 入等離子體反應(yīng)器。
[0009] 等離子體電源采用普通的交流高壓電源，高壓線與反應(yīng)器中屯、的金屬高壓電極相 連，接地線與反應(yīng)器外部的金屬接地極相連，可通過調(diào)節(jié)電壓來控制反應(yīng)器中的放電功率。
[0010] 冷卻水循環(huán)裝置采用普通的低溫冷卻循環(huán)累控制冷卻水的溫度和流量。
[0011] 檢測尾氣組成的氣相色譜儀采用5A分子篩柱，W檢測is〇2是否反應(yīng)完全。
[0012] 采用上述反應(yīng)裝置制備重氧水的方法，具體步驟如下：
[0013] (1)調(diào)節(jié)低溫冷卻循環(huán)累的循環(huán)水溫度為0-2°C，循環(huán)水流量為1-化/min。
[0014] (2)用氮?dú)鈱⒎磻?yīng)系統(tǒng)內(nèi)的空氣置換干凈；然后用氨氣將反應(yīng)系統(tǒng)內(nèi)的氮?dú)庵脫Q 干凈；再用質(zhì)量流量計控制氨氣流量，W純&流過反應(yīng)管。
[0015] (3)接通交流高壓電源，逐步將交流高壓加載到反應(yīng)器上，直到出現(xiàn)穩(wěn)定的放電現(xiàn) 象。
[0016] (4)調(diào)節(jié)放電功率為60到100瓦，優(yōu)選80瓦，放電頻率范圍為9到14千赫茲，優(yōu) 選11到12曲Z。
[0017] 妨逐漸增加is〇2的量，使混合氣中is〇2濃度為2-5mol %，優(yōu)選4mol %。
[001引 （6)反應(yīng)生成的重氧水經(jīng)冷凝管冷凝成液體滴入收集罐中，反應(yīng)尾氣通入氣相色 譜W檢測18化的轉(zhuǎn)化率。
[0019] (7)收集罐中的重氧水可用取樣閥口隨時取樣。
[0020] 本發(fā)明可W實現(xiàn)連續(xù)生產(chǎn)重氧水，裝置簡單，易于操作，不存在催化劑失活的問 題，并且所得的重氧水不含有其它雜質(zhì)，可直接利用。
【附圖說明】
[0021] 圖1是本發(fā)明的制備重氧水等離子體反應(yīng)器結(jié)構(gòu)示意圖。
[0022] 圖2是本發(fā)明的制備重氧水反應(yīng)裝置示意圖。
[0023] 圖中；1金屬高壓電極，2金屬接地電極，3原料氣進(jìn)口，4冷凝管，5冷卻循環(huán)水入 口，6冷卻循環(huán)水出口，7產(chǎn)品收集器，8尾氣出口，9取樣閥口，10液樣出口。
【具體實施方式】
[0024] 下面結(jié)合附圖及實施例對本發(fā)明裝置的功能和使用方法進(jìn)行詳細(xì)說明。值得注意 的是由于18〇2價格昂貴，先用16〇2代替18化得出最佳條件，最后在對比實施例中用18化和H2 合成重氧水，并說明16〇2和在等離子體條件下反應(yīng)特性一致。
[00巧]實施例1
[0026] 本發(fā)明中的放電反應(yīng)管為管式套筒結(jié)構(gòu)，主體是由外徑8mm的石英玻璃管加工而 成，中屯、電極采用外徑為2的鶴金屬椿，接地電極采用與石英玻璃管緊貼的鶴金屬套管（其 內(nèi)徑比石英玻璃管的外徑大0. 2mm，厚度為1mm)。
[0027] 冷凝管是由普通硬質(zhì)玻璃加工而成，內(nèi)管采用螺旋形結(jié)構(gòu)W增大反應(yīng)氣體與冷卻 循環(huán)水接觸面積，螺旋管外部由玻璃套管包圍，并充滿冷卻循環(huán)水，冷凝管下部有冷卻循環(huán) 水入口，上部有冷卻循環(huán)水出口。
[002引重氧水收集罐也是由普通硬質(zhì)玻璃加工而成，在收集罐下端有取樣口，并由取樣 閥口控制，在收集罐上端有尾氣出口。
[0029] 氣體流量控制采用質(zhì)量流量計分別控制氨氣和氧氣的流量，再經(jīng)混合器混合均勻 進(jìn)入等離子體反應(yīng)器。等離子體電源采用普通的交流高壓電源，高壓線與反應(yīng)器中屯、的金 屬高壓電極相連，接地線與反應(yīng)器外部的金屬接地極相連，可通過調(diào)節(jié)電壓來控制反應(yīng)器 中的放電功率。冷卻水循環(huán)裝置采用普通的低溫冷卻循環(huán)累控制冷卻水的溫度和流量。檢 測尾氣的氣相色譜儀采用5A分子篩柱，W檢測氧氣的轉(zhuǎn)化率。
[0030] 用上述反應(yīng)裝置制備重氧水，包括W下步驟：
[003U 1.調(diào)節(jié)低溫冷卻循環(huán)累的循環(huán)水溫度為2°C，循環(huán)水流量為化/min。
[0032] 2.用氮?dú)鈱⒎磻?yīng)系統(tǒng)內(nèi)的空氣置換干凈；然后用氨氣將反應(yīng)系統(tǒng)內(nèi)的氮?dú)庵脫Q 干凈；再用質(zhì)量流量計控制氨氣流量為1800ml/min，W純&流過反應(yīng)管。
[0033] 3.接通交流高壓電源，逐步將交流高壓加載到反應(yīng)器上，直到出現(xiàn)穩(wěn)定的放電現(xiàn) 象。
[0034] 4.調(diào)節(jié)放電功率為60w，放電頻率為9曲Z。
[00巧]5.逐漸增加le化的量至80ml/min，使混合氣中1化濃度為4. 25mol %。
[0036] 6.反應(yīng)生成的重氧水經(jīng)冷凝管冷凝成液體滴入收集罐中，反應(yīng)尾氣通入氣相色譜 W檢測轉(zhuǎn)化率。
[0037] 做放電時間為2小時的實驗。結(jié)果如下；
[00測放電2小時，收集水的質(zhì)量為9. 3g，ie02轉(zhuǎn)化率為61 %，H 20選擇性99. 9%
[0039] 實施例2
[0040] 重復(fù)實施例1，W外徑12mm的石英玻璃管加工反應(yīng)器，中屯、電極采用外徑為3的鶴 金屬椿，做放電時間為2小時的實驗。結(jié)果如下：
[0041] 放電2小時，收集水的質(zhì)量為10.0 g，ie〇2轉(zhuǎn)化率為65%，H20選擇性99. 9%
[0042] 實施例3
[0043] 重復(fù)實施例2, W外徑15mm的石英玻璃管加工反應(yīng)器，中屯、電極采用外徑為4的鶴 金屬椿，做放電時間為2小時的實驗。結(jié)果如下：
[0044] 放電2小時，收集水的質(zhì)量為9. lg，ie〇2轉(zhuǎn)化率為59%，H20選擇性99. 9%
[0045] 上述實施例1、2和3說明實施例2中W外徑12mm的石英玻璃管加工反應(yīng)器，中屯、 電極采用外徑為3的鶴金屬椿可得到較好的結(jié)果。
[0046] 實施例4
[0047] 重復(fù)實施例2,中屯、電極采用外徑為3mm的銅金屬椿，接地電極采用與石英玻璃管 緊貼的銅金屬套管（其內(nèi)徑比石英玻璃管的外徑大0. 2mm，厚度為1mm)，做放電時間為2小 時的實驗。結(jié)果如下：
[0048] 放電2小時，收集水的質(zhì)量為10. 4g，ie〇2轉(zhuǎn)化率為68%，H20選擇性99. 9%
[0049] 實施例5
[0化0] 重復(fù)實施例4,中屯、電極采用外徑為3mm的不誘鋼椿，接地電極采用與石英玻璃管 緊貼的不誘鋼金屬套管（其內(nèi)徑比石英玻璃管的外徑大0. 2mm，厚度為1mm)，做放電時間為 2小時的實驗。結(jié)果如下：
[0化^ 放電2小時，收集水的質(zhì)量為11. 5g，i602轉(zhuǎn)化率為75%，H20選擇性99. 9%
[0052] 上述實施例2、4、和5說明實施例5中W外徑為3mm的不誘鋼椿作為中屯、電極，W 內(nèi)徑為12. 2mm、厚度為1mm的不誘鋼管作為接地電極具有較好的實驗結(jié)果。
[0053] W下實施例將說明W外徑為3mm的不誘鋼椿作為中屯、電極，W內(nèi)徑為12. 2mm、厚 度為1mm的不誘鋼管作為接地電極時的最佳放電頻率和放電功率。
[0054] 實施例6
[005引重復(fù)實施例5,將放電頻率調(diào)節(jié)為10曲Z，做放電時間為2小時的實驗。結(jié)果如下； 放電2小時，收集水的質(zhì)量為12. 6g，1602轉(zhuǎn)化率為82%，H 20選擇性99. 9%
[0056] 實施例7
[0057] 重復(fù)實施例6,將放電頻率調(diào)節(jié)為11曲z，做放電時間為2小時的實驗。結(jié)果如下： 放電2小時，收集水的質(zhì)量為13. 8g，16〇2轉(zhuǎn)化率為90%，H 2〇選擇性99. 9%
[0化引 實施例8
[0059] 重復(fù)實施例7,將放電頻率調(diào)節(jié)為12曲Z，做放電時間為2小時的實驗。結(jié)果如下； 放電2小時，收集水的質(zhì)量為13. 9g，16〇2轉(zhuǎn)化率為91 %，H 2〇選擇性99. 9%
[0060] 實施例9
[0061] 重復(fù)實施例8,將放電頻率調(diào)節(jié)為13曲Z，做放電時間為2小時的實驗。結(jié)果如下： [00創(chuàng)放電2小時，收集水的質(zhì)量為13. 6g，ie02轉(zhuǎn)化率為89%，H20選擇性99. 9%
[0063] 實