本發(fā)明涉及樹脂組合物、以及使用了其的預浸料、覆金屬箔層疊板和印刷電路板,尤其涉及能夠適合地用于印刷電路板材料、特別是發(fā)光二極管(LED)安裝用印刷電路板等的樹脂組合物、預浸料以及覆金屬箔層疊板。
背景技術:
以往,作為LED安裝用印刷電路板,已知有將含有二氧化鈦的環(huán)氧樹脂含浸于玻璃織布后,使其加熱固化從而得到的層疊板(例如參照專利文獻1。)等。然而,使用了這種環(huán)氧樹脂的層疊板通常耐熱性低,因此會產生如下問題:由于印刷電路板的制造工序或LED安裝工序中的加熱處理、安裝LED后使用時的加熱或光照射,基板面會變色,因此反射率顯著降低。尤其是,近年來,由于發(fā)出藍色、白色等短波長光的LED逐漸普及等,因此,對于LED安裝用印刷電路板中使用的層疊板而言,特別要求耐熱性和耐光性優(yōu)異的層疊板。更具體而言,要求的是:不僅耐熱性優(yōu)異、紫外光區(qū)域和可見光區(qū)域的光反射率高,且由加熱處理、光照射處理導致的光反射率的降低少。作為照射這種短波長光時的反射率的降低得以改善的層疊板,提出了:由含有雙酚A酚醛清漆型環(huán)氧樹脂、脂環(huán)式環(huán)氧樹脂以及二氧化鈦的樹脂組合物與基材形成的預浸料等(例如參照專利文獻2。)。另一方面,已知的是,使含有特定樹脂結構的有機聚硅氧烷和有機氫聚硅氧烷以及鉑族金屬系催化劑和填充劑的加成固化型硅樹脂組合物含浸于玻璃布并進行加熱固化而成的有機硅層疊基板的機械特性、耐熱性以及耐變色性優(yōu)異,表面粘著少,以及加熱時和光照射時的光反射率的降低少(例如參照專利文獻3。)?,F有技術文獻專利文獻專利文獻1:日本特開平10-202789號公報專利文獻2:日本特開2008-001880號公報專利文獻3:日本特開2010-089493號公報
技術實現要素:
發(fā)明要解決的問題然而,隨著LED的進一步高亮度化和高輸出功率化的推進,LED的應用領域進一步從截止至今的手機、汽車導航等小型顯示用途逐漸推廣至電視機等大型顯示用途、以及住宅用照明用途。因此,與以往相比,要求對應于由熱、光導致的變色·劣化的性能進一步提高的層疊板。尤其是,對于印刷電路板用的層疊板而言,在用作覆金屬箔層疊板時,要求與要層疊的金屬箔的高密合性(剝離強度),進而在利用無鉛焊料進行回流焊時,要求高耐熱性。然而,尚未開發(fā)出可實現這些特性均優(yōu)異的印刷電路板的樹脂組合物,安裝工序中的安裝性和安裝后使用時的可靠性存在問題。本發(fā)明是鑒于上述課題而進行的,其目的在于,提供樹脂組合物和使用了其的預浸料、覆金屬箔層疊板以及印刷電路板,所述樹脂組合物能夠實現在紫外光區(qū)域和可見光區(qū)域中具有高光反射率、由加熱處理和光照射處理導致的光反射率的降低少、與金屬箔的剝離強度良好、吸濕時的耐熱性也優(yōu)異、進而外觀良好且保存穩(wěn)定性也優(yōu)異的預浸料、覆金屬箔層疊板等。用于解決問題的方案本發(fā)明人等為了解決所述問題而進行了深入研究,結果發(fā)現,通過使用至少含有環(huán)氧改性有機硅化合物、具有異氰脲酸酯基和羧基的分支型酰亞胺樹脂、磷系固化促進劑、二氧化鈦以及分散劑的樹脂組合物,能夠得到在紫外光區(qū)域和可見光區(qū)域中的光反射率高、由加熱處理和光照射處理導致的光反射率的降低少、與金屬箔的剝離強度良好、吸濕時的耐熱性也優(yōu)異、進而外觀良好且保存穩(wěn)定性也優(yōu)異的預浸料、覆金屬箔層疊板等,從而實現了本發(fā)明。即,本發(fā)明提供以下的<1>~<29>。<1>一種樹脂組合物,其含有環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、具有異氰脲酸酯基和羧基的分支型酰亞胺樹脂(B)、磷系固化促進劑(C)、二氧化鈦(D)以及分散劑(E)。<2>根據上述<1>所述的樹脂組合物,其中,前述分支型酰亞胺樹脂(B)為選自由環(huán)氧改性分支型酰亞胺樹脂、醇改性分支型酰亞胺樹脂、以及胺改性分支型酰亞胺樹脂組成的組中的至少1種。<3>根據上述<1>或<2>所述的樹脂組合物,其中,前述分支型酰亞胺樹脂(B)具有10~200mgKOH/g的酸值。<4>根據上述<1>~<3>中任一項所述的樹脂組合物,其中,前述分支型酰亞胺樹脂(B)具有10~100mgKOH/g的酸值。<5>根據上述<1>~<4>中任一項所述的樹脂組合物,其還含有具有一個以上環(huán)氧環(huán)的除上述(A)以外的單體環(huán)氧化合物(F)。<6>根據上述<5>所述的樹脂組合物,其中,前述單體環(huán)氧化合物(F)的環(huán)氧當量相對于前述分支型酰亞胺樹脂(B)的羧基殘基為0.1~0.8當量。<7>根據上述<5>或<6>所述的樹脂組合物,其中,前述單體環(huán)氧化合物(F)為選自由下述式(8)~(10)所示的化合物組成的組中的至少1種,[化學式1][化學式2][化學式3]<8>根據上述<1>~<7>中任一項所述的樹脂組合物,其中,前述環(huán)氧改性有機硅化合物(A)為脂肪族環(huán)氧改性有機硅化合物。<9>根據上述<1>~<8>中任一項所述的樹脂組合物,其中,前述環(huán)氧改性有機硅化合物(A)為具有下述式(1)所示的重復單元、1分子中具有至少3個R′、且不含烷氧基的有機硅化合物,[化學式4](式(1)中,R為氫原子或者取代或非取代的1價烴基,R′為具有環(huán)氧基的有機基。)。<10>根據上述<1>~<9>中任一項所述的樹脂組合物,其中,相對于前述成分(A)與(B)的合計100質量份,包含20~80質量份的前述環(huán)氧改性有機硅化合物(A)。<11>根據上述<1>~<10>中任一項所述的樹脂組合物,其中,前述分支型酰亞胺樹脂(B)用下述式(6)表示,[化學式5](式(6)中,R1各自獨立地為2價的脂環(huán)族基,R2各自獨立地為3價的脂環(huán)族基,m為1~10的整數。)。<12>根據上述<1>~<11>中任一項所述的樹脂組合物,其還含有硅烷偶聯劑(H)。<13>根據上述<1>~<12>中任一項所述的樹脂組合物,其中,相對于前述成分(A)與(B)的合計100質量份,包含0.1~10質量份的前述磷系固化促進劑(C)。<14>根據上述<1>~<13>中任一項所述的樹脂組合物,其中,相對于前述成分(A)與(B)的合計100質量份,包含10~300質量份的前述二氧化鈦(D)。<15>根據上述<1>~<14>中任一項所述的樹脂組合物,其中,前述二氧化鈦(D)具有5μm以下的平均粒徑。<16>根據上述<1>~<15>中任一項所述的樹脂組合物,其中,前述二氧化鈦(D)用SiO2、Al2O3、ZrO2和/或ZnO進行了表面處理,相對于前述二氧化鈦(D)的總量100質量份,包含0.5~15質量份的SiO2、0.5~15質量份的Al2O3、0.5~15質量份的ZrO2、和/或、0.5~15質量份的ZnO。<17>根據上述<1>~<16>中任一項所述的樹脂組合物,其中,相對于前述成分(A)與(B)的合計100質量份,包含0.05~10質量份的前述分散劑(E)。<18>根據上述<1>~<17>中任一項所述的樹脂組合物,其中,前述分散劑(E)是酸值為20~200mgKOH/g的高分子濕潤分散劑。<19>根據上述<1>~<18>中任一項所述的樹脂組合物,其還含有脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)。<20>根據上述<19>所述的樹脂組合物,其中,前述脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)為選自由乙烯基環(huán)己烯二環(huán)氧化物的醇加成物、3,4-環(huán)氧環(huán)己烷羧酸-3’,4’-環(huán)氧環(huán)己基甲酯的醇加成物、己二酸雙3,4-環(huán)氧環(huán)己基甲酯的醇加成物、二環(huán)戊二烯二環(huán)氧化物的醇加成物、ε-己內酯改性雙(3,4-環(huán)氧環(huán)己基甲基)-4,5-環(huán)氧環(huán)己烷-1,2-二羧酸的醇加成物、ε-己內酯改性四(3,4-環(huán)氧環(huán)己基甲基)丁烷-四羧酸的醇加成物、二氧化二戊烯的醇加成物、1,4-環(huán)辛二烯二環(huán)氧化物的醇加成物、以及雙(2,3-環(huán)氧環(huán)戊基)醚的醇加成物組成的組中的至少1種。<21>根據上述<5>所述的樹脂組合物,其是通過進行在溶劑的存在下將前述分支型酰亞胺樹脂(B)、前述磷系固化促進劑(C)以及前述單體環(huán)氧化合物(F)回流的前處理后,配混環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、二氧化鈦(D)以及分散劑(E)而制作的。<22>一種樹脂組合物,其含有:環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、具有異氰脲酸酯基和羧基的分支型酰亞胺樹脂(B)、磷系固化促進劑(C)、二氧化鈦(D)、分散劑(E)、具有一個以上環(huán)氧環(huán)的除上述(A)以外的單體環(huán)氧化合物(F)、以及脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G),相對于前述環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、前述分支型酰亞胺樹脂(B)、前述單體環(huán)氧化合物(C)、以及前述脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)的合計100質量份,包含10~80質量份的前述分支型酰亞胺樹脂(B)。<23>根據上述<22>所述的樹脂組合物,其中,相對于前述環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、前述分支型酰亞胺樹脂(B)、前述單體環(huán)氧化合物(F)、以及前述脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)的合計100質量份,包含10~400質量份的前述二氧化鈦(D)。<24>根據上述<22>或<23>所述的樹脂組合物,其中,相對于前述環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、前述分支型酰亞胺樹脂(B)、前述單體環(huán)氧化合物(F)、以及前述脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)的合計100質量份,包含0.05~5質量份的前述分散劑(E)。<25>一種樹脂組合物,其含有:環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、具有異氰脲酸酯基和羧基的分支型酰亞胺樹脂(B)、二氧化鈦(D)、分散劑(E)、以及具有一個以上環(huán)氧環(huán)的除前述(A)以外的單體環(huán)氧化合物(F)。在該樹脂組合物中,也優(yōu)選為上述<2>~<20>中敘述的具體形態(tài)。<26>一種LED安裝用印刷電路板用的樹脂組合物,其由上述<1>~<25>中任一項所述的樹脂組合物制成。<27>一種預浸料,其是將上述<1>~<25>中任一項所述的樹脂組合物含浸或涂布于基材而成的。<28>一種覆金屬箔層疊板,其是將上述<27>所述的預浸料重疊至少1張以上,并在其單面或兩面配置金屬箔進行層疊成形而得到的。<29>一種印刷電路板,其包含絕緣層和在前述絕緣層的表面形成的導體層,前述絕緣層包含上述<1>~<25>中任一項所述的樹脂組合物。發(fā)明的效果根據本發(fā)明,通過具有異氰脲酸酯基和羧基的分支型酰亞胺樹脂(B)與磷系固化促進劑(C)的組合使用,制作預浸料時的反應速度得以調整,因此能夠實現如下的樹脂組合物和預浸料:其能夠簡易且重現性良好且確實地實現在紫外光區(qū)域和可見光區(qū)域中的光反射率高、另外由加熱處理和光照射處理導致的光反射率的降低少、與金屬箔的剝離強度良好、吸濕時的耐熱性也優(yōu)異、進而外觀良好且保存穩(wěn)定性優(yōu)異的覆金屬箔層疊板、印刷電路板等。另外,通過使用磷系固化促進劑(C),分支型酰亞胺樹脂(B)的活性受到抑制,防止清漆的膠凝時間的上升和預浸料粘度的上升,也能夠實現清漆的保存穩(wěn)定性的提高和制作預浸料時的作業(yè)性的提高。進而,根據本發(fā)明的適合形態(tài),通過含有單體環(huán)氧化合物,耐熱性和操作性得以提高且加熱時的預浸料熔融性也得以提高,因此覆金屬箔層疊板的成形性進一步提高。因此,本發(fā)明的樹脂組合物、預浸料以及覆金屬箔層疊板等可以適合地用于LED安裝用印刷電路板等,其工業(yè)實用性極高。具體實施方式以下,針對本發(fā)明的實施方式進行說明。需要說明的是,以下的實施方式是用于說明本發(fā)明的例示,本發(fā)明不限定于該實施方式。本實施方式的樹脂組合物是因熱而固化的所謂熱固化性樹脂組合物,其至少含有環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、具有異氰脲酸酯基和羧基的分支型酰亞胺樹脂(B)、磷系固化促進劑(C)、二氧化鈦(D)以及分散劑(E)。本實施方式的樹脂組合物中使用的環(huán)氧改性有機硅化合物(A)只要在有機硅化合物中具有環(huán)氧基就沒有特別限定,優(yōu)選的是,對主骨架具有硅氧烷鍵(Si-O-Si鍵)的有機硅化合物中導入具有環(huán)氧基的取代或非取代的脂肪族烴基而成的脂肪族環(huán)氧改性有機硅化合物。通過將該環(huán)氧改性有機硅化合物(A)與具有異氰脲酸酯基和羧基的分支型酰亞胺樹脂(B)、磷系固化促進劑(C)、二氧化鈦(D)和分散劑(E)一起使用,存在如下傾向:不僅所得覆金屬箔層疊板的紫外光區(qū)域和可見光區(qū)域的光反射率得以提高、由加熱處理和光照射處理導致的變色得以抑制、光反射率的降低得以抑制,而且與金屬箔的剝離強度和耐熱性尤其得以提高。作為上述環(huán)氧改性有機硅化合物,優(yōu)選為具有下述式(1)所示的重復單元、1分子中具有至少3個R′、且不含烷氧基的有機硅化合物,從作業(yè)性優(yōu)異的觀點出發(fā),更優(yōu)選為液狀的有機硅化合物。此處,具有下述式(1)所示的重復單元是指包括以下兩者的含義:不僅具有多個(優(yōu)選為3個以上)R和/或R′相同的僅一種單元,還具有多個(優(yōu)選為3個以上)R和/或R′不同的單元。[化學式6](式(1)中,R為氫原子或者取代或非取代的1價烴基,R′為具有環(huán)氧基的有機基。)上述式(1)中,作為R所示的1價烴基的具體例,可列舉出取代或非取代的脂肪族烴基,其碳數優(yōu)選為1~20,更優(yōu)選為1~8。更具體而言,可列舉出例如甲基、乙基、丙基、丁基、己基、辛基等烷基;這些1價烴基的氫原子的一部分或全部被環(huán)氧基(其中不包括環(huán)氧環(huán)己基)、甲基丙烯?;⒈;?、巰基或氨基等取代而成的基團,對它們沒有特別限定。這些之中,R優(yōu)選為甲基、乙基、氫原子,更優(yōu)選為甲基。上述式(1)中,作為R′所示的具有環(huán)氧基的有機基的具體例,可列舉出具有環(huán)氧基的取代或非取代的脂肪族烴基,其碳數優(yōu)選為2~20,更優(yōu)選為2~12。更具體而言,可列舉出例如環(huán)氧丙氧基丙基、3,4-環(huán)氧環(huán)己基乙基等,對它們沒有特別限定。尤其是,從固化收縮小這一觀點出發(fā),R′優(yōu)選為具有3,4-環(huán)氧環(huán)己基的有機基。需要說明的是,具有上述式(1)所示的重復單元的有機硅化合物優(yōu)選在1分子中具有3~8個R′。具有上述式(1)所示的單元的有機硅化合物以該范圍具有R′時,存在容易獲得硬度高、韌性也優(yōu)異的固化物的傾向。具有上述式(1)所示的重復單元的有機硅化合物的聚合度優(yōu)選為3~100。聚合度處于該范圍的有機硅化合物由于工業(yè)上容易合成,因此容易獲取。從除了這些特性之外、還能夠抑制固化收縮的觀點出發(fā),聚合度更優(yōu)選為3~50、進一步優(yōu)選為3~10。具有上述式(1)所示的重復單元的有機硅化合物不含烷氧基。因此,不會因脫醇反應而固化收縮,與分支型酰亞胺樹脂(B)組合使用時,能夠獲得優(yōu)異的絕緣擊穿特性。作為具有上述式(1)所示的重復單元的有機硅化合物的具體例,可列舉出例如直鏈結構或環(huán)結構的有機硅化合物。作為環(huán)結構體,可列舉出例如下述式(2)所示的環(huán)狀有機硅化合物。該下述式(2)所示的環(huán)狀有機硅化合物從固化收縮小的觀點出發(fā)是適合的。[化學式7](式(2)中,R和R′與上述式(1)中說明的意義相同,c表示3~5的整數、d表示0~2的整數、c與d之和為3~5的整數,另外,各重復單元可以隨機地鍵合。)上述式(2)中,優(yōu)選的是,c為3~4的整數,d為0~1的整數,c與d之和為4。上述式(2)所示的環(huán)狀有機硅化合物之中,更優(yōu)選為下述式(2′)所示的環(huán)狀有機硅化合物。[化學式8](上述式(2′)中,R、R′、c和d與上述式(1)和(2)中說明的意義相同。)作為直鏈結構體,可列舉出例如下述式(3)所示的直鏈狀有機硅化合物。[化學式9](式(3)中,R和R′與上述式(1)中說明的意義相同,R″表示R或R′,R、R′和R″可以彼此相同也可以不同,a表示1~10的整數、b表示0~8的整數、a與b之和為2~10的整數,此處,a=1時兩末端的R″是R′,a=2時R″中的至少1個是R′,另外,各聚合單元可隨機地鍵合。)上述式(3)中,優(yōu)選的是,a為4~8的整數,b為0~4的整數,a與b之和為4~8。上述式(3)所示的直鏈狀有機硅化合物之中,更優(yōu)選為下述式(3′)所示的直鏈狀有機硅化合物。[化學式10](上述式(3′)中,R、R′、R″、a和b與上述式(1)~(3)中說明的意義相同。)上述式(3)所示的直鏈狀有機硅化合物之中,進一步優(yōu)選為下述式(4)所示的直鏈狀有機硅化合物。[化學式11](式(4)中,R′與上述式(1)中說明的意義相同,e表示3~10的整數。)上述式(4)中,e優(yōu)選為3~8的整數。具有上述式(1)所示的重復單元的有機硅化合物進一步優(yōu)選為下述式(5)所示的環(huán)狀有機硅化合物。[化學式12](式(5)中,R′與上述式(1)中說明的意義相同,f表示3~5的整數)上述式(5)中,f優(yōu)選為4。上述式(5)中,特別優(yōu)選的是,包含50質量%以上的f為4的化合物。作為上述脂肪族環(huán)氧改性有機硅化合物的具體例,可列舉出例如(CH3)3SiO(R′CH3SiO)5Si(CH3)3、(CH3)3SiO(R′CH3SiO)6Si(CH3)3、(CH3)3SiO(R′CH3SiO)7Si(CH3)3、(CH3)3SiO(R′CH3SiO)8Si(CH3)3、(CH3)3SiO(R′CH3SiO)9Si(CH3)3、(CH3)3SiO(R′CH3SiO)10Si(CH3)3、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)2Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)3Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)4Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)5Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)6Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)7Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)8Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)9Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)2((CH3)2SiO)2Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)3((CH3)2SiO)Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)3((CH3)2SiO)2Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)4((CH3)2SiO)Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)4((CH3)2SiO)2Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)5((CH3)2SiO)Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)5((CH3)2SiO)2Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)5((CH3)2SiO)3Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)6((CH3)2SiO)Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)6((CH3)2SiO)2Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)6((CH3)2SiO)3Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)7((CH3)2SiO)Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)7((CH3)2SiO)2Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)7((CH3)2SiO)3Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)7((CH3)2SiO)4Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)8((CH3)2SiO)Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)8((CH3)2SiO)2Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)8((CH3)2SiO)3Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)4(R0CH3SiO)Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)5(R0CH3SiO)Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)6(R0CH3SiO)Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)7(R0CH3SiO)Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)8(R0CH3SiO)Si(CH3)2R′、R′(CH3)2SiO(R′CH3SiO)9(R0CH3SiO)Si(CH3)2R′、(R′CH3SiO)3、(R′CH3SiO)4、(R′CH3SiO)5、(R′CH3SiO)3((CH3)2SiO)、(R′CH3SiO)3(C3H7(CH3)SiO)等,對它們沒有特別限定。此處,R′與上述式(1)中說明的意義相同,R0表示甲基丙烯酰氧基丙基。上述環(huán)氧改性有機硅化合物(A)可以通過公知方法來制造,另外,能夠容易地獲取其市售品。例如,通過使用鉑化合物等催化劑,使烯丙基環(huán)氧化合物(例如,4-乙烯基氧化環(huán)己烯)與有機氫聚硅氧烷進行加成反應(氫化甲硅烷化)而得到。另外,市售有例如X-40-2670、X-22-163A、X-22-163B、X-22-169AS、X-22-169B、X-41-1053、KF-105、PRX413(信越化學工業(yè)株式會社制)、BY16-752A、BY16-799、BY16-873(DowCorningTorayCo.,Ltd.制)、SE-02CM(NagasechemteXCorporation.制))等。需要說明的是,環(huán)氧改性有機硅化合物可以1種單獨使用或者適當組合兩種以上使用。本實施方式的樹脂組合物中的環(huán)氧改性有機硅化合物(A)的含量沒有特別限定,從抑制所得覆金屬箔層疊板的因加熱處理和光照射處理導致的變色的觀點出發(fā),相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)與分支型酰亞胺樹脂(B)的合計100質量份,優(yōu)選為20~80質量份、更優(yōu)選為25~75質量份。本實施方式的樹脂組合物中使用的分支型酰亞胺樹脂(B)只要是具有異氰脲酸酯環(huán)、羧基和酰亞胺基的分支型酰亞胺樹脂就沒有特別限定。優(yōu)選的是,具有異氰脲酸酯環(huán)和帶羧基的多個環(huán)狀酰亞胺,且多個該環(huán)狀酰亞胺鍵合于異氰脲酸酯環(huán)的分支型酰亞胺樹脂(以下,也稱為“多分支型酰亞胺樹脂”。)。另外,分支型酰亞胺樹脂(B)更優(yōu)選為具有脂環(huán)結構的酰亞胺樹脂、即脂環(huán)式酰亞胺樹脂(不具有芳香環(huán))。作為這樣的脂環(huán)式酰亞胺樹脂,可例示出具有異氰脲酸酯環(huán)和在該異氰脲酸酯環(huán)的各氮原子上介由脂肪族環(huán)而鍵合的帶羧酸基的多個脂肪族環(huán)狀酰亞胺的分支型脂環(huán)式酰亞胺樹脂。通過將所述具有異氰脲酸酯環(huán)和羧基的分支型酰亞胺樹脂(B)與環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、磷系固化促進劑(C)、二氧化鈦(D)和分散劑(E)一起使用,存在如下傾向:不僅與金屬箔的剝離強度和耐熱性尤其得以提高,且紫外光區(qū)域和可見光區(qū)域的光反射率也尤其得以提高、由加熱處理和光照射處理導致的光反射率的降低顯著得到抑制。作為上述分支型酰亞胺樹脂(B),例如優(yōu)選為下述式(6)所示的樹脂。[化學式13](式(6)中,R1各自獨立地為2價的脂環(huán)族基,R2各自獨立地為3價的脂環(huán)族基,m為1~10的整數。)上述式(6)中,R1所示的脂環(huán)族基是含有脂肪族環(huán)且碳數優(yōu)選為6~20的2價基團,是作為原料的脂環(huán)式二胺或脂環(huán)式二異氰酸酯的殘基。作為脂環(huán)式二胺,可列舉出例如4,4’-二氨基-二環(huán)己基甲烷、3,3’-二甲基-4,4’-二氨基-二環(huán)己基甲烷、3,3’-二乙基-4,4’-二氨基-二環(huán)己基甲烷、3,3’,5,5’-四甲基-4,4’-二氨基-二環(huán)己基甲烷、3,3’,5,5’-四乙基-4,4’-二氨基-二環(huán)己基甲烷、3,5-二乙基-3’,5’-二甲基-4,4’-二氨基二環(huán)己基甲烷、1,4-環(huán)己烷二胺、1,3-環(huán)己烷二胺、異佛爾酮二胺、2,2-雙[4-(4-氨基環(huán)己基氧基)環(huán)己基]丙烷、雙[4-(3-氨基環(huán)己基氧基)環(huán)己基]砜、雙[4-(4-氨基環(huán)己基氧基)環(huán)己基]砜、2,2-雙[4-(4-氨基環(huán)己基氧基)環(huán)己基]六氟丙烷、雙[4-(4-氨基環(huán)己基氧基)環(huán)己基]甲烷、4,4’-雙(4-氨基環(huán)己基氧基)二環(huán)己基、雙[4-(4-氨基環(huán)己基氧基)環(huán)己基]醚、雙[4-(4-氨基環(huán)己基氧基)環(huán)己基]酮、1,3-雙(4-氨基環(huán)己基氧基)苯、1,4-雙(4-氨基環(huán)己基氧基)苯、(4,4’-二氨基)二環(huán)己基醚、(4,4’-二氨基)二環(huán)己基砜、(4,4’-二氨基環(huán)己基)酮、(3,3’-二氨基)二苯甲酮、2,2’-二甲基雙環(huán)己基-4,4’-二胺、2,2’-雙(三氟甲基)二環(huán)己基-4,4’-二胺、5,5’-二甲基-2,2’-磺酰基二環(huán)己基-4,4’-二胺、3,3’-二羥基二環(huán)己基-4,4’-二胺、(4,4’-二氨基)二環(huán)己基甲烷、(4,4’-二氨基)二環(huán)己基醚、(3,3’-二氨基)二環(huán)己基醚、2,2-雙(4-氨基環(huán)己基)丙烷等,對它們沒有特別限定。另外,作為脂環(huán)式二異氰酸酯,可列舉出例如這些脂環(huán)式二胺的氨基被異氰酸酯基取代而成的脂環(huán)式二異氰酸酯等。上述式(6)中,R2所示的脂環(huán)族基是含有脂肪族環(huán)且碳數優(yōu)選為6~20的3價脂肪族基,是作為原料的脂環(huán)式三羧酸或酸酐的殘基。作為脂環(huán)式三羧酸,可列舉出例如環(huán)己烷-1,2,3-三羧酸、環(huán)己烷-1,2,4-三羧酸、環(huán)己烷-1,3,5-三羧酸、5-甲基環(huán)己烷-1,2,4-三羧酸、6-甲基環(huán)己烷-1,2,4-三羧酸、3-甲基環(huán)己烷-1,2,4-三羧酸等,對它們沒有特別限定。上述分支型酰亞胺樹脂(B)用上述式(6)表示時,其質均分子量(Mw)優(yōu)選為2,000~35,000,更優(yōu)選為2,000~10,000。上述分支型酰亞胺樹脂(B)中,分子結構中的羧基在固化反應中具有促進固化的能力。另一方面,本實施方式的樹脂組合物中,由于另行組合使用具有促進固化能力的磷系固化促進劑(C),因此從將作為組合物整體的固化促進能力控制在適度范圍內的觀點出發(fā),上述分支型酰亞胺樹脂(B)優(yōu)選其分子結構中的羧基的至少一部分進行了改性。更具體而言,優(yōu)選的是,使選自由環(huán)氧化合物、醇化合物和胺化合物組成的組中的至少1種與分子結構中的羧基的至少一部分進行反應而得到的改性分支型酰亞胺樹脂(環(huán)氧改性分支型酰亞胺樹脂、醇改性分支型酰亞胺樹脂、胺改性分支型酰亞胺樹脂)。這些之中,優(yōu)選為環(huán)氧改性分支型酰亞胺樹脂和醇改性分支型酰亞胺樹脂,更優(yōu)選為環(huán)氧改性分支型酰亞胺樹脂。需要說明的是,分支型酰亞胺樹脂可以一種單獨使用或者組合兩種以上使用。分支型酰亞胺樹脂(B)的分子結構中的羧基的改性程度可以通過酸值來測定。此處,分支型酰亞胺樹脂(B)的酸值沒有特別限定,從在有機溶劑中的溶解性、所得樹脂組合物的固化性等的觀點出發(fā),以固體成分換算計優(yōu)選為10~200mgKOH/g,更優(yōu)選為10~100mgKOH/g,進一步優(yōu)選為20~80mgKOH/g。分支型酰亞胺樹脂(B)可以通過公知方法來制造,另外,能夠容易地獲取其市售品。作為分支型酰亞胺樹脂(B)的市售品,可列舉出具有下述式(7)所示結構的分支型酰亞胺化合物(商品名:V-8002(DICCORPORATION制))、將該分支型酰亞胺化合物進行環(huán)氧改性而成的化合物(商品名:ELG-941(DICCORPORATION制))、將該分支型酰亞胺化合物進行胺改性而成的化合物(商品名:ELG-1301(DICCORPORATION制))、將該分支型酰亞胺化合物進行醇改性而成的化合物(商品名:ELG-1302(DICCORPORATION制))等。[化學式14](式中,n表示1~10的整數。)本實施方式的樹脂組合物中的分支型酰亞胺樹脂(B)的含量沒有特別限定,從提高所得覆金屬箔層疊板的剝離強度且抑制由加熱處理和光照射處理導致的變色的觀點出發(fā),相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)與分支型酰亞胺樹脂(B)的合計100質量份,優(yōu)選為20~80質量份、更優(yōu)選為25~75質量份。本實施方式的樹脂組合物中使用的磷系固化促進劑(C)只要是分子中含有磷的化合物且具有促進固化的能力的磷系固化促進劑,則對其種類沒有特別限定。作為其具體例,可列舉出甲基三丁基膦二甲基磷酸酯(商品名:PX-4MP(日本化學工業(yè)株式會社制))、丁基膦二乙基二硫代磷酸酯(butylphosphoniumdiethylphosphorodithionate)(商品名:PX-4ET(日本化學工業(yè)株式會社制))、四丁基膦四氟硼酸酯(商品名:PX-4FB(日本化學工業(yè)株式會社制))、三苯基膦(東京化成工業(yè)株式會社制)、含磷氰酸酯(商品名:FR-300(Lonza株式會社制))等。磷系固化促進劑可以1種單獨使用或者適當組合兩種以上使用。這些之中,從基于加熱處理和光照射處理的光反射率和玻璃化轉變溫度的觀點出發(fā),優(yōu)選為甲基三丁基膦二甲基磷酸酯。需要說明的是,通過使用該磷系固化促進劑(C),分支型酰亞胺樹脂(B)的活性得以抑制,其結果,存在清漆的膠凝時間的上升和預浸料粘度的上升得到抑制的傾向。因此,通過將磷系固化促進劑(C)與分支型酰亞胺樹脂(B)一起使用,可以實現清漆的保存穩(wěn)定性的提高和制作預浸料時的作業(yè)性的提高。本實施方式的樹脂組合物中的磷系固化促進劑(C)的含量沒有特別限定,從基于加熱處理和光照射處理的光反射率和玻璃化轉變溫度的觀點出發(fā),相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)和分支型酰亞胺樹脂(B)的合計100質量份,優(yōu)選為0.1~10質量份、更優(yōu)選為0.5~8質量份。本實施方式的樹脂組合物中,作為必須的無機填充材料而含有二氧化鈦(D)。從進一步提高紫外光區(qū)域和可見光區(qū)域中的光反射率的觀點出發(fā),優(yōu)選為晶體結構是金紅石型或銳鈦礦型的二氧化鈦。二氧化鈦(D)的平均粒徑(D50)沒有特別限定,優(yōu)選為0.1~5μm、更優(yōu)選為0.2~0.5μm。二氧化鈦(D)可以1種單獨使用或者適當組合兩種以上使用。另外,例如也可以將粒度分布、平均粒徑不同的物質適當組合使用。此處,本說明書中,平均粒徑(D50)是指中值粒徑,是將所測定的粉體的粒度分布分成兩個時的更大側和更小側達到等量的值。更具體而言,是指通過濕式的激光衍射散射式的粒度分布測定裝置測定粉體的粒度分布,由小顆粒開始累積體積直至達到總體積的50%時的值。此處,從進一步提高紫外光區(qū)域和可見光區(qū)域中的光反射率的觀點出發(fā),優(yōu)選的是,二氧化鈦(D)是用SiO2、Al2O3、ZrO2和/或ZnO進行了表面處理而成的二氧化鈦,換言之,是具有含SiO2、Al2O3、ZrO2和/或ZnO的覆蓋層的二氧化鈦。進而,更優(yōu)選的是,二氧化鈦(D)是用SiO2、Al2O3、ZrO2和/或ZnO進行了表面處理后,進行了多元醇處理、硅烷偶聯劑處理和/或胺處理的二氧化鈦,換言之,是具有含SiO2、Al2O3、ZrO2和/或ZnO且進行了多元醇處理、硅烷偶聯劑處理和/或胺處理的覆蓋層的二氧化鈦。使用進行了上述表面處理的二氧化鈦(D)時,優(yōu)選的是,相對于二氧化鈦(D)的總量100質量份,包含0.5~15質量份的SiO2、0.5~15質量份的Al2O3、0.5~15質量份的ZrO2、和/或0.5~15質量份的ZnO;更優(yōu)選的是,包含1~11質量份的SiO2、1~11質量份的Al2O3、1~11質量份的ZrO2、和/或1~11質量份的ZnO。通過使表面處理量在所述優(yōu)選的范圍內,不會引起紫外光區(qū)域和可見光區(qū)域中的光反射率的過度降低,存在由加熱處理、光照射處理導致的變色進一步受到抑制、光反射率的降低進一步受到抑制的傾向。另外,更優(yōu)選的是,二氧化鈦(D)中,相對于二氧化鈦(D)的總量100質量份,包含3~11質量份的SiO2和1~3質量份的Al2O3。本實施方式的樹脂組合物中的二氧化鈦(D)的含量沒有特別限定,相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)與分支型酰亞胺樹脂(B)的合計100質量份,優(yōu)選為10~300質量份、更優(yōu)選為50~250質量份。通過使含量在所述優(yōu)選的范圍內,存在如下傾向:不會引起紫外光區(qū)域和可見光區(qū)域中的光反射率的過度降低,抑制因制造印刷電路板或芯片LED時的搬送等而產生的裂紋、缺損等;并且存在如下傾向:在印刷電路板的機械鉆加工、芯片LED的切割加工中,抑制鉆頭或切割刀片的折損、無法加工之類的不良情況的產生。作為本實施方式的樹脂組合物中使用的分散劑(E),沒有特別限定,可適合地使用通常在涂料用途中使用的分散穩(wěn)定劑。優(yōu)選使用共聚物基質的濕潤分散劑。作為其具體例,可列舉出BYKJapanKK.制的高分子濕潤分散劑,例如BYK-W903、BYK-W940、BYK-W996、BYK-W9010、Disper-BYK110、Disper-BYK111、Disper-BYK-110、111、161、180等,對它們沒有特別限定。分散劑(E)可以1種單獨使用或者適當組合兩種以上使用。本實施方式的樹脂組合物中的分散劑(E)的含量沒有特別限定,相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)與分支型酰亞胺樹脂(B)的合計100質量份,優(yōu)選為0.05~10質量份、更優(yōu)選為0.1~4.0質量份、進一步優(yōu)選為0.5~3.0質量份。通過使分散劑(E)的含量在所述優(yōu)選的范圍內,存在耐熱性進一步提高且樹脂組合物中的樹脂與二氧化鈦(D)的分散性進一步提高、成形不均受到抑制的傾向。本實施方式的樹脂組合物中,作為除了上述環(huán)氧改性有機硅化合物(A)以外的環(huán)氧化合物,也可以含有具有一個以上環(huán)氧環(huán)的單體環(huán)氧化合物(F)。單體環(huán)氧化合物(F)只要是具有一個以上環(huán)氧環(huán)的單體,則對其種類沒有特別限定,從耐熱性和耐光變色性優(yōu)異的觀點出發(fā),優(yōu)選為一分子中具有一個或兩個環(huán)氧環(huán)的單體環(huán)氧化合物。通過將該單體環(huán)氧化合物(F)與環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、分支型酰亞胺樹脂(B)、二氧化鈦(D)和分散劑(E)一起使用,存在如下傾向:預浸料的粘度得以降低、加熱時的預浸料熔融性得以提高、預浸料的保存穩(wěn)定性和覆金屬箔層疊板的成形性更進一步得以提高,并且玻璃化轉變溫度和與金屬箔的剝離強度更進一步提高。需要說明的是,本實施方式的樹脂組合物中,該單體環(huán)氧化合物(F)也可以與上述磷系固化促進劑(C)一起使用,但其可以與上述磷系固化促進劑(C)同樣地作用,因此也可以代替磷系固化促進劑(C)使用。作為上述單體環(huán)氧化合物(F),優(yōu)選為下述式(8)~(10)所示的化合物。需要說明的是,單體環(huán)氧化合物(F)可以1種單獨使用或者適當組合兩種以上使用。[化學式15][化學式16][化學式17]單體環(huán)氧化合物(F)的分子量沒有特別限定,可以適當設定,優(yōu)選為80~800,更優(yōu)選為120~500。單體環(huán)氧化合物(F)可以通過公知方法來制造,另外,能夠容易地獲取其市售品。例如,作為上述式(8)所示的化合物,可列舉出例如DA-MGIC(四國化成株式會社制),作為上述式(9)所示的化合物,可列舉出CELLOXIDE2021P(DaicelCorporation.制)等,作為上述式(10)所示的化合物,可列舉出CELLOXIDE2000(DaicelCorporation.制)等。本實施方式的樹脂組合物中的單體環(huán)氧化合物(F)的含量沒有特別限定,從預浸料的保存穩(wěn)定性和覆金屬箔層疊板的成形性以及玻璃化轉變溫度和與金屬箔的剝離強度的觀點出發(fā),相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)與分支型酰亞胺樹脂(B)的合計100質量份,優(yōu)選為0.05~25質量份、更優(yōu)選為0.1~20質量份、進一步優(yōu)選為0.5~15質量份。另外,單體環(huán)氧化合物(F)的環(huán)氧當量沒有特別限定,從制造性的提高、抑制樹脂粘度的上升的觀點出發(fā),相對于分支型酰亞胺樹脂(B)的羧基殘基,優(yōu)選為0.1~0.8當量。本實施方式的樹脂組合物中,作為除了上述環(huán)氧改性有機硅化合物(A)和單體環(huán)氧化合物(F)以外的環(huán)氧化合物,可以含有脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)。通過將該脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)與環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、分支型酰亞胺樹脂(B)、磷系固化促進劑(C)、二氧化鈦(D)和分散劑(E)一起使用,存在由加熱處理和光照射處理帶來的光反射率和玻璃化轉變溫度進一步提高的傾向。作為該脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G),優(yōu)選的是,使環(huán)氧化合物的環(huán)氧環(huán)用醇進行了開環(huán)聚合。作為其具體例,可列舉出乙烯基環(huán)己烯二環(huán)氧化物的醇加成物、3,4-環(huán)氧環(huán)己烷羧酸-3’,4’-環(huán)氧環(huán)己基甲酯的醇加成物、己二酸雙3,4-環(huán)氧環(huán)己基甲酯的醇加成物、二環(huán)戊二烯二環(huán)氧化物的醇加成物、ε-己內酯改性雙(3,4-環(huán)氧環(huán)己基甲基)-4,5-環(huán)氧環(huán)己烷-1,2-二羧酸的醇加成物、ε-己內酯改性四(3,4-環(huán)氧環(huán)己基甲基)丁烷-四羧酸的醇加成物、二氧化二戊烯的醇加成物、1,4-環(huán)辛二烯二環(huán)氧化物的醇加成物和雙(2,3-環(huán)氧環(huán)戊基)醚的醇加成物,對它們沒有特別限定。它們可以一種單獨使用或者適當組合兩種以上使用。這些之中,從耐熱性和耐光變色性的觀點出發(fā),優(yōu)選為乙烯基環(huán)己烯二環(huán)氧化物的2,2-雙(羥基甲基)-1-丁醇加成物。脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)的質均分子量沒有特別限定,可以適當設定,優(yōu)選為1500~10000,更優(yōu)選為2000~7000。脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)可以通過公知方法來制造,另外,能夠容易地獲取其市售品。作為市售品,例如,作為乙烯基環(huán)己烯二環(huán)氧化物的2,2-雙(羥基甲基)-1-丁醇加成物,可列舉出EHPE3150(DaicelCorporation.制)等。本實施方式的樹脂組合物中的脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)的含量沒有特別限定,從耐熱性和耐光變色性的觀點出發(fā),相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)與分支型酰亞胺樹脂(B)的合計100質量份,優(yōu)選為3~40質量份、更優(yōu)選為5~30質量份、進一步優(yōu)選為5~25質量份。需要說明的是,本實施方式的樹脂組合物為含有上述單體環(huán)氧化合物(F)和/或脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)的形態(tài)時,本實施方式的樹脂組合物中的各成分(A)~(G)的優(yōu)選含有比例如下所示。關于樹脂組合物中的環(huán)氧改性有機硅化合物(A)的含量,從抑制所得覆金屬箔層疊板的因加熱處理和光照射處理導致的變色的觀點出發(fā),相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、分支型酰亞胺樹脂(B)、單體環(huán)氧化合物(F)和脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)的合計100質量份,優(yōu)選為20~90質量份、更優(yōu)選為30~80質量份。關于樹脂組合物中的分支型酰亞胺樹脂(B)的含量,從提高所得覆金屬箔層疊板的剝離強度和耐熱性且抑制由加熱處理和光照射處理導致的變色的觀點出發(fā),相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、分支型酰亞胺樹脂(B)、單體環(huán)氧化合物(F)和脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)的合計100質量份,優(yōu)選為10~80質量份、更優(yōu)選為15~70質量份,進一步優(yōu)選為20~60質量份。關于樹脂組合物中的磷系固化促進劑(C)的含量,從基于加熱處理和光照射處理的光反射率和玻璃化轉變溫度的觀點出發(fā),相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、分支型酰亞胺樹脂(B)、單體環(huán)氧化合物(F)和脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)的合計100質量份,優(yōu)選為0.1~10質量份、更優(yōu)選為0.5~8質量份。關于樹脂組合物中的二氧化鈦(D)的含量,從紫外光區(qū)域和可見光區(qū)域中的光反射率、成形性和加工性的觀點出發(fā),相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、分支型酰亞胺樹脂(B)、單體環(huán)氧化合物(F)和脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)的合計100質量份,優(yōu)選為10~400質量份、更優(yōu)選為25~300質量份,進一步優(yōu)選為100~250質量份。關于樹脂組合物中的分散劑(E)的含量,從耐熱性和分散性的觀點出發(fā),相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、分支型酰亞胺樹脂(B)、單體環(huán)氧化合物(F)和脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)的合計100質量份,優(yōu)選為0.05~5質量份、更優(yōu)選為0.1~4.0質量份、進一步優(yōu)選為0.5~3.0質量份。關于樹脂組合物中的單體環(huán)氧化合物(F)的含量,從預浸料的保存穩(wěn)定性和覆金屬箔層疊板的成形性以及玻璃化轉變溫度和與金屬箔的剝離強度的觀點出發(fā),相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、分支型酰亞胺樹脂(B)、單體環(huán)氧化合物(F)和脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)的合計100質量份,優(yōu)選為1~50質量份、更優(yōu)選為0.5~20質量份,進一步優(yōu)選為1.0~10質量份。另外,本實施方式的樹脂組合物根據需要還可以含有硅烷偶聯劑(H)。硅烷偶聯劑所具有的硅烷醇基與表面具有羥基的原材料的親和性和反應性特別優(yōu)異,因此對于有機物-無機物的鍵合而言是有效的,無機填充材料的顆粒表面與硅烷偶聯劑進行反應時,熱固化性樹脂與無機填充材料的密合性得以提高。因此,通過組合使用硅烷偶聯劑(H),存在所得覆金屬箔層疊板、印刷電路板等的剝離強度、彈性模量、吸濕耐熱性、以及固化物的外觀得以提高的傾向。作為此處使用的硅烷偶聯劑(H),可適合地使用通常在無機物的表面處理中使用的硅烷偶聯劑,對其種類沒有特別限定。作為其具體例,可列舉出γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-β-(氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷等氨基硅烷系;γ-環(huán)氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷等環(huán)氧基硅烷系;γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷等乙烯基硅烷系;N-β-(N-乙烯基芐基氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷鹽酸鹽等陽離子硅烷系;苯基硅烷系等。它們可以1種單獨使用或者適當組合兩種以上使用。本實施方式的樹脂組合物中的硅烷偶聯劑(H)的含量可以適當設定,沒有特別限定,從樹脂與無機填充材料的密合性和玻璃化轉變溫度的觀點出發(fā),相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)與分支型酰亞胺樹脂(B)的合計100質量份,優(yōu)選為0.5~8質量份、更優(yōu)選為1~5質量份。需要說明的是,本實施方式的樹脂組合物中,作為除了上述環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、單體環(huán)氧化合物(F)和脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)以外的環(huán)氧化合物,可以含有環(huán)氧樹脂(以下,也簡稱為“其它環(huán)氧樹脂”。)。作為該其它環(huán)氧樹脂,只要是1分子中具有兩個以上環(huán)氧基的化合物,則可以使用公知的化合物,對其種類沒有特別限定。可列舉出例如雙酚A型環(huán)氧樹脂、雙酚E型環(huán)氧樹脂、雙酚F型環(huán)氧樹脂、雙酚S型環(huán)氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環(huán)氧樹脂、雙酚A酚醛清漆型環(huán)氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環(huán)氧樹脂、聯苯型環(huán)氧樹脂、萘型環(huán)氧樹脂、三官能苯酚型環(huán)氧樹脂、四官能苯酚型環(huán)氧樹脂、縮水甘油酯型環(huán)氧樹脂、苯酚芳烷基型環(huán)氧樹脂、聯苯芳烷基型環(huán)氧樹脂、芳烷基酚醛清漆型環(huán)氧樹脂、萘酚芳烷基型環(huán)氧樹脂、二環(huán)戊二烯型環(huán)氧樹脂、多元醇型環(huán)氧樹脂、含異氰脲酸酯環(huán)的環(huán)氧樹脂或它們的鹵化物等。其它環(huán)氧樹脂可以1種單獨使用或者適當組合兩種以上使用。另外,本實施方式的樹脂組合物中,根據需要還可以含有除了上述二氧化鈦(D)以外的其它無機填充材料。作為其它無機填充材料,可適合地使用在層疊板用途中通常使用的無機填充材料,可列舉出例如天然二氧化硅、合成二氧化硅、熔融二氧化硅、無定形二氧化硅、中空二氧化硅、AEROSIL等二氧化硅類;白炭黑、勃姆石、氧化鉬、鉬酸鋅等鉬化合物;硼酸鋅、錫酸鋅、氮化硼、聚集氮化硼、氮化硅、氮化鋁、硫酸鋇、氫氧化鋁、氫氧化鋁加熱處理品(對氫氧化鋁進行加熱處理而使結晶水的一部分減少而成的處理品)、氫氧化鎂等金屬水合物;氧化鋅、氧化鎂、氧化鋯、氫氧化鋁、氮化硼、氧化鋁、粘土、高嶺土、滑石、煅燒粘土、煅燒高嶺土、煅燒滑石、云母、E-玻璃、A-玻璃、NE-玻璃、C-玻璃、L-玻璃、D-玻璃、S-玻璃、M-玻璃G20、玻璃短纖維(包括E玻璃、T玻璃、D玻璃、S玻璃、Q玻璃等玻璃微粉類。)、中空玻璃、球狀玻璃等,對它們沒有特別限定。這些之中,從抑制光反射率的過度降低且提高熱膨脹率等層疊板特性的觀點出發(fā),作為其它無機填充材料,優(yōu)選為二氧化硅類和滑石,從電特性的觀點出發(fā),更優(yōu)選為二氧化硅類。需要說明的是,此處例示出的其它無機填充材料可以1種單獨使用或者適當組合兩種以上使用。另外,這些其它無機填充材料的平均粒徑(D50)沒有特別限定,考慮到分散性、成形時的流動特性或小徑鉆頭的使用時的折損時,優(yōu)選為0.1~5μm、優(yōu)選為0.2~3μm。這些其它無機填充材料的含量沒有特別限定,相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)與分支型酰亞胺樹脂(B)的合計100質量份,優(yōu)選為1~300質量份、更優(yōu)選為5~250質量份以下。進而,本實施方式的樹脂組合物中,根據需要還可以含有除了上述磷系固化促進劑(C)以外的固化促進劑。固化促進劑只要是本技術領域中公知且通常使用的固化促進劑,就對其種類沒有特別限定。作為固化促進劑,可列舉出例如銅、鋅、鈷、鎳、錳等有機金屬鹽類;咪唑類及其衍生物以及叔胺等。需要說明的是,固化促進劑的含量可以適當調整,沒有特別限定,從樹脂的固化度、樹脂組合物的粘度等觀點出發(fā),相對于環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、分支型酰亞胺樹脂(B)、單體環(huán)氧化合物(F)和脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(G)的合計100質量份,通常優(yōu)選為0.01~15質量份左右、更優(yōu)選為0.02~3質量份。另外,本實施方式的樹脂組合物在不損害期望特性的范圍內還可以含有上述以外的成分。作為這種任意的配混物,可列舉出例如上述以外的熱固化性樹脂、熱塑性樹脂及其低聚物、彈性體類等各種高分子化合物、阻燃性化合物、各種添加劑等。它們只要是本技術領域中通常使用的成分,就沒有特別限定。例如作為阻燃性化合物,可列舉出4,4’-二溴聯苯等溴化合物、磷酸酯、磷酸三聚氰胺、含磷環(huán)氧樹脂等磷化合物;三聚氰胺、苯代三聚氰胺等含氮化合物;含噁嗪環(huán)化合物等。作為添加劑的具體例,可列舉出紫外線吸收劑、抗氧化劑、光聚合引發(fā)劑、熒光增白劑、光增敏劑、染料、顏料、增稠劑、潤滑劑、消泡劑、分散劑、流平劑、光澤劑、阻聚劑等。這些任意的配混物可以1種單獨使用或者適當組合兩種以上使用。另外,本實施方式的樹脂組合物中,根據需要還可以含有溶劑。例如使用有機溶劑時,能夠降低樹脂組合物在制備時的粘度,因此操作性得以提高且在玻璃布中的含浸性得以提高。溶劑的種類只要是能夠溶解或相容前述環(huán)氧改性有機硅化合物(A)和分支型酰亞胺樹脂(B)的混合物的溶劑,就沒有特別限定。作為其具體例,可列舉出丙酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、環(huán)己酮等酮類;苯、甲苯、二甲苯等芳香族烴類;二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺等酰胺類;丙二醇甲基醚及其乙酸酯等,對它們沒有特別限定。溶劑可以1種單獨使用或者適當組合兩種以上使用。本實施方式的樹脂組合物可以按照常法進行制備,只要是能夠獲得均勻含有上述環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、分支型酰亞胺樹脂脂(B)、磷系固化促進劑(C)、二氧化鈦(D)和分散劑(E)、以及上述的其它任意成分的樹脂組合物的方法,則其制備方法沒有特別限定。例如,通過將環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、分支型酰亞胺樹脂(B)、磷系固化促進劑(C)、二氧化鈦(D)和分散劑(E)依次配混在溶劑中并充分地攪拌,能夠容易地制備本實施方式的樹脂組合物。制備本實施方式的樹脂組合物時,根據需要可以使用有機溶劑。有機溶劑的種類只要能夠溶解或相容環(huán)氧改性硅樹脂(A)和分支型酰亞胺樹脂(B)的混合物,就沒有特別限定。其具體例如上所示。另外,制備本實施方式的樹脂組合物時,可以進行用于使各成分均勻地溶解或分散的公知處理(攪拌、混合、混煉處理等)。例如,作為二氧化鈦(D)相對于樹脂組合物的攪拌分散方法,通過使用設置了具備適當攪拌能力的攪拌機的攪拌槽進行攪拌分散處理,二氧化鈦(D)在樹脂組合物中的分散性得以提高。上述的攪拌、混合、混煉處理例如可以使用球磨機、珠磨機等以混合為目的的裝置、或者公轉/自轉型混合裝置等公知的裝置來適當進行。此處,在制備本實施方式的樹脂組合物時,若使至少分支型酰亞胺樹脂(B)、磷系固化促進劑(C)和單體環(huán)氧化合物(F)溶解在溶劑中,并進行利用溶劑沸點進行回流的前處理,能夠控制所得樹脂組合物的分子量的增加,能夠抑制粘度的過度上升。例如,可以使具有異氰脲酸酯環(huán)和羧基的分支型酰亞胺樹脂(B)、單體環(huán)氧化合物(C)和磷系固化促進劑(F)在氮氣氣氛下以常壓溶解在丙二醇甲基醚中,進行以丙二醇甲基醚的沸點(150℃)回流4小時的前處理。作為這種前處理中使用的溶劑,沒有特別限定,可列舉出例如甲苯、二甲苯等芳香族烴類;二甲基甲酰胺等酰胺類;丙二醇甲基醚及其乙酸酯等。它們可以1種單獨使用或者適當組合兩種以上使用。另一方面,本實施方式的預浸料通過將上述樹脂組合物與基材組合而得到,具體而言,通過使上述樹脂組合物含浸或涂布于基材而得到。預浸料的制作方法可以按照常法來進行,沒有特別限定。例如,通過使含有環(huán)氧改性有機硅化合物(A)、分支型酰亞胺樹脂(B)、磷系固化促進劑(C)、二氧化鈦(D)和分散劑(E)的樹脂組合物含浸或涂布于基材后,在100~200℃的干燥機中加熱1~30分鐘等而使其半固化(B階化),從而可以制作本實施方式的預浸料。需要說明的是,本實施方式的預浸料沒有特別限定,相對于預浸料總量的樹脂組合物(包含二氧化鈦(D)、其它無機填充材料。)的量優(yōu)選為30~90質量%的范圍。本實施方式的預浸料中使用的基材沒有特別限定,可以通過目標用途、性能來適當選擇并使用各種印刷電路板材料中使用的公知基材。作為其具體例,可列舉出例如E玻璃、D玻璃、L玻璃、S玻璃、Q玻璃、球狀玻璃、NE玻璃、T玻璃等玻璃纖維;石英、鈦酸鋇等除玻璃以外的無機纖維;聚酰亞胺、聚酰胺、聚酯等有機纖維;液晶聚酯等織布等,對它們沒有特別限定?;目梢?種單獨使用或者適當組合兩種以上使用。作為基材的形狀,已知有織布、無紡布、粗紗、短玻璃絲氈、面氈(surfacingmat)等,作為織布的織造方法,已知有平紋組織、斜紋編織、緞紋組織等,均可以使用?;目梢砸环N單獨使用或者適當組合兩種以上使用。這些之中,從尺寸穩(wěn)定性的觀點出發(fā),適合使用進行了超開纖處理的玻璃織布、實施了密封處理的玻璃織布。另外,進行了環(huán)氧基硅烷處理或氨基硅烷處理等、用硅烷偶聯劑等進行了表面處理的玻璃織布從吸濕耐熱性的觀點出發(fā)是優(yōu)選的。另外,液晶聚酯織布從電特性的方面出發(fā)是優(yōu)選的?;牡暮穸?、質量沒有特別限定,通??蛇m合地使用0.01~0.3mm左右的基材。尤其是,從強度和吸水性的觀點出發(fā),基材優(yōu)選為厚度200μm以下、質量250g/m2以下的玻璃織布,更優(yōu)選由E玻璃的玻璃纖維制成的玻璃織布。可在預浸料的制作時使用。另一方面,本實施方式的覆金屬箔層疊板是將上述預浸料重疊至少1張以上,并在其單面或兩面配置金屬箔進行層疊成形而得到的。具體而言,通過將前述預浸料重疊1張或多張,并在其單面或兩面配置銅、鋁等金屬箔進行層疊成形,從而可以制作本實施方式的覆金屬箔層疊板。此處使用的金屬箔只要是印刷電路板材料中使用的金屬箔,沒有特別限定,優(yōu)選為壓延銅箔、電解銅箔等銅箔??紤]到高頻區(qū)域的導體損失時,更優(yōu)選為粗糙面的粗糙度小的電解銅箔。另外,金屬箔的厚度沒有特別限定,優(yōu)選為2~70μm,更優(yōu)選為2~35μm。關于覆金屬箔層疊板的成形方法及其成形條件,沒有特別限定,可以適用通常的印刷電路板用層疊板和多層板的方法和條件。例如,覆金屬箔層疊板的成形時,可以使用多段加壓機、多段真空加壓機、連續(xù)成形機、AUTOGRAGH成形機等,另外,一般而言,溫度為100~300℃、壓力為表面壓力2~100kgf/cm2、加熱時間為0.05~5小時的范圍。進而,根據需要也可以以150~300℃的溫度進行后固化。另外,通過將本實施方式的預浸料與另行制作的內層用布線板組合來層疊成形,也可以制成多層板。作為多層板的制造方法,例如已知有如下方法:在1張上述預浸料的兩面配置35μm的銅箔,用上述條件進行層疊成形后,形成內層電路,對該電路實施黑化處理來形成內層電路板,其后,將該內層電路板與上述預浸料交互地各1張1張地配置,進行在最外層配置銅箔,用上述條件、優(yōu)選在真空下進行層疊成形。并且,本實施方式的覆金屬箔層疊板不僅耐熱性優(yōu)異,且在紫外光區(qū)域和可見光區(qū)域中具有高光反射率,另外,由加熱處理和光照射處理導致的光反射率的降低少,進而與金屬箔的剝離強度也優(yōu)異,另外,在優(yōu)選的形態(tài)中,吸濕時的耐熱性也優(yōu)異。因此,本實施方式的覆金屬箔層疊板作為要求這樣的性能的印刷電路板、尤其是LED安裝用的印刷電路板,可特別有效地使用。上述本實施方式的覆金屬箔層疊板通過形成規(guī)定的布線圖案而可適合地用作印刷電路板。印刷電路板可以按照常法來制造,其制造方法沒有特別限定。以下,示出印刷電路板的制造方法的一例。首先,準備上述的覆銅層疊板等覆金屬箔層疊板。接著,對覆金屬箔層疊板的表面實施蝕刻處理來形成內層電路,制作內層基板。對該內層基板的內層電路表面根據需要進行用于提高粘接強度的表面處理,接著在其內層電路表面重疊規(guī)定張數的上述預浸料,進而在其外側層疊外層電路用金屬箔,進行加熱加壓來一體成形。這樣操作,可以制造在內層電路與外層電路用的金屬箔之間形成了由基材和熱固化性樹脂組合物的固化物制成的絕緣層的多層層疊板。接著,對該多層層疊板實施貫通孔(through-hole)、通孔(viahole)用的開孔加工后,在該孔的壁面形成用于導通內層電路與外層電路用的金屬箔的金屬覆膜,進而對外層電路用的金屬箔實施蝕刻處理,形成外層電路,從而制造印刷電路板。上述制造例中得到的印刷電路板呈現如下構成:其具備絕緣層以及在該絕緣層的表面形成的導體層,絕緣層包含上述本實施方式的樹脂組合物。即,上述本實施方式的預浸料(基材及其中含浸或涂布的本實施方式的樹脂組合物)、上述本實施方式的覆金屬箔層疊板的樹脂組合物的層(由本實施方式的樹脂組合物形成的層)由包含本實施方式的樹脂組合物的絕緣層構成。實施例以下,示出實施例和比較例來詳細說明本發(fā)明,但本發(fā)明完全不限定于這些實施例。需要說明的是,以下在沒有特別說明的情況下,“份”表示“質量份”。(實施例1)用均質混合器攪拌混合下述式(11)所示的脂肪族環(huán)氧改性有機硅化合物(X-40-2670(信越化學工業(yè)株式會社制))55質量份、質均分子量(Mw)為33000的環(huán)氧改性分支型酰亞胺化合物(ELG-941(酸值35mgKOH/g)、DICCORPORATION制)45質量份、作為磷系固化促進劑的甲基三丁基膦二甲基磷酸酯(PX-4MP(日本化學工業(yè)株式會社制))5質量份、二氧化鈦(CR90(相對于二氧化鈦的合計100質量份,SiO2處理為1~5質量份和Al2O3處理為1~3質量份)、石原產業(yè)株式會社制)200質量份、濕潤分散劑(BYK-W903、BYKJapanKK.制)1.75質量份、硅烷偶聯劑(Z6040、DowCorningTorayCo.,Ltd.制))3質量份,得到清漆。將該清漆使用甲基乙基酮以質量基準計稀釋至等倍,使其含浸于厚度0.08mm的E玻璃布中,以150℃加熱3分鐘,得到樹脂組合物量為48質量%的預浸料。接著,將該預浸料重疊2張,在所得層疊體的上下表面配置厚度12μm的電解銅箔(JTC-LPZ箔、NIKKOMATERIALSCo.,Ltd.制),其后,通過在溫度220℃、表面壓力30kgf/cm2、30mmHg以下的真空下,使用真空加壓機進行150分鐘的加壓成型,從而得到厚度約0.2mm的兩面覆銅箔層疊板。[化學式18](實施例2)將環(huán)氧改性有機硅化合物的配混量變更為45質量份,將環(huán)氧改性分支型酰亞胺化合物的配混量變更為55質量份,除此以外,與實施例1同樣進行來制備清漆,得到預浸料和兩面覆銅箔層疊板。(實施例3)將環(huán)氧改性有機硅化合物的配混量變更為55質量份,將環(huán)氧改性分支型酰亞胺化合物的配混量變更為35質量,作為脂環(huán)式環(huán)氧樹脂,進一步配混2,2-雙(羥基甲基)-1-丁醇的1,2-環(huán)氧基-4-(2-環(huán)氧乙烷基(oxylanyl))環(huán)己烷加成物(EHPE-3150(DaicelCorporation.制)10質量份,除此以外,與實施例2同樣進行來制備清漆,得到預浸料和兩面覆銅箔層疊板。(實施例4)使用質均分子量(Mw)為4800的胺改性分支型酰亞胺化合物(ELG-1301(酸值120mgKOH/g)、DICCORPORATION制)25質量份來代替環(huán)氧改性分支型酰亞胺化合物,作為環(huán)氧樹脂,進一步配混實施例3中使用的脂環(huán)式環(huán)氧樹脂20質量份,除此以外,與實施例1同樣進行來制備清漆,得到預浸料和兩面覆銅箔層疊板。(實施例5)使用質均分子量(Mw)為3500的醇改性分支型酰亞胺化合物(ELG-1302(酸值70.8mgKOH/g)、DICCORPORATION制)25質量份來代替胺改性分支型酰亞胺化合物,除此以外,與實施例4同樣進行來制備清漆,得到預浸料和兩面覆銅箔層疊板。(比較例1)使用質均分子量為11000的無改性的多分支型酰亞胺化合物((V-8002(酸值127mgKOH/g)、DICCORPORATION制)45質量份來代替環(huán)氧改性分支型酰亞胺化合物,省略磷系固化促進劑的配混,除此以外,與實施例1同樣進行來制備清漆,得到預浸料和兩面覆銅箔層疊板。(比較例2)除了使用實施例1中使用的環(huán)氧改性分支型酰亞胺化合物45質量份來代替無改性的分支型酰亞胺化合物以外,與比較例1同樣進行來制備清漆,得到預浸料和兩面覆銅箔層疊板。(比較例3)除了進一步配混鋁系固化促進劑(ALCH-TR(KawakenFineChemicalsCo.,Ltd.制))1質量份以外,與比較例2同樣進行來制備清漆,得到預浸料和兩面覆銅箔層疊板。(比較例4)除了使用陽離子系固化促進劑(San-Aid-SI-150L(三新化學工業(yè)株式會社制))1質量份來代替鋁系固化促進劑(ALCH-TR(KawakenFineChemicalsCo.,Ltd.制))以外,與比較例3同樣進行來制備清漆,得到預浸料和兩面覆銅箔層疊板。使用如上操作而得到的實施例1~5和比較例1~4的預浸料,進行預浸料外觀和保存穩(wěn)定性的評價。另外,使用如上操作而得到的實施例1~5和比較例1~4的兩面覆銅箔層疊板,進行了層疊板內觀和外觀、反射率、加熱后反射率、光處理后反射率、Tg、剝離強度、以及吸濕焊料耐熱性的測定和評價。需要說明的是,各試驗方法的測定方法和評價方法如下所示。(測定方法和評價方法)1)預浸料外觀:通過手指碰觸來確認所得預浸料表面的粘著性。此處,粘著性良好且可用作制品時評價為“○”,粘著性不良且無法用作制品時評價為“粘著性”。2)保存穩(wěn)定性:將所得預浸料用40℃的熱風干燥機進行120小時的加熱處理。將該熱處理后的預浸料重疊2張,在所得層疊體的上下表面配置厚度12μm的電解銅箔(JTC-LPZ箔、NIKKOMATERIALSCo.,Ltd.制),在溫度220℃、表面壓力30kgf/cm2、30mmHg以下的真空下,使用真空加壓機進行150分鐘的加壓成型,嘗試制作厚度0.2mm的兩面覆銅層疊板。并且,樹脂組合物的流動良好時評價為○、以及確認到樹脂組合物的流動不良且固化不均時評價為“固化不均”。3)覆銅層疊板內觀和外觀:將所得兩面覆銅層疊板用切割鋸切斷成50×50mm的尺寸,通過蝕刻來去除表面的銅箔后,使用研磨機進行研磨,從而得到露出兩面覆銅層疊板的剖面的測定用樣品。對測定用樣品的外觀進行目視觀察,并且使用光學顯微鏡來進行測定用樣品剖面的SEM觀察,樹脂沒有脫落時記作○、存在脫落時記作×。4)反射率:將所得兩面覆銅箔層疊板用切割鋸切斷成50×50mm的尺寸后,通過蝕刻來去除表面的銅箔,得到測定用樣品。將該測定用樣品基于JISZ-8722使用分光測色計(KonicaMinoltaHoldings,Inc.制:CM3610d)測定457nm下的反射率(n=5的平均值)。5)加熱后反射率:將上述4)中得到的樣品用180℃的熱風干燥機進行24小時的加熱處理后,與上述4)的反射率的測定同樣操作,測定反射率(n=5的平均值)。6)加熱光照射后反射率:將上述4)中得到的樣品在設置于耐候試驗機干燥機(SUV-F11、巖崎電氣株式會社制)內的180℃的熱板上進行紫外線(波長:295~450nm)照射度100mW/cm2、24小時的加熱光照射處理(紫外線照射度100mW/cm2)后,與上述4)的反射率的測定同樣操作,測定反射率(n=5的平均值)。7)Tg:將所得兩面覆銅箔層疊板用切割鋸切斷成12.7×2.5mm的尺寸后,通過蝕刻來去除表面的銅箔,得到測定用樣品。使用該測定用樣品,基于JISC6481用動態(tài)粘彈性分析裝置(TAINSTRUMENTINC.制)通過DMA法來測定玻璃化轉變溫度(n=3的平均值)。8)剝離強度:將所得兩面覆銅箔層疊板用切割鋸切斷成10×100mm的尺寸后,得到殘留有表面的銅箔的測定用樣品?;贘ISC6481的印刷電路板用覆銅層疊板試驗方法(參照5.7剝離強度。),使用aotugragh(株式會社島津制作所制:AG-IS),對測定用樣品的銅箔的剝離強度進行測定(n=5的平均值)。9)吸濕焊料耐熱性:將所得兩面覆銅箔層疊板用切割鋸切斷成50mm×50mm的尺寸后,通過蝕刻來去除表面的銅箔的3/4,得到測定用樣品。使用該測定用樣品,用壓力鍋試驗器PCT(120℃/兩個大氣壓)吸濕3小時后,在260℃的焊料槽中浸漬1分鐘,目視觀察其后的外觀變化。試驗次數設為三次,將三次均無異常時評價為“無異常:(○)”、即使產生一次膨脹也評價為“發(fā)生膨脹:(×)”。將評價結果示于表1和表2。[表1][表2](實施例6)用均質混合器攪拌混合脂肪族環(huán)氧改性有機硅化合物(X-40-2670、信越化學工業(yè)株式會社制)55質量份、質均分子量(Mw)為3500的醇改性多分支型酰亞胺樹脂(ELG-1302、DICCORPORATION制、酸值:70.8mgKOH/g)20質量份、下述式(8)所示的單體環(huán)氧化合物(DA-MGIC、四國化成株式會社制)5質量份、作為脂環(huán)式環(huán)氧樹脂的乙烯基環(huán)己烯二環(huán)氧化物的2,2-雙(羥基甲基)-1-丁醇加成物(EHPE3150、DaicelCorporation.制)20質量份、作為磷系固化促進劑的甲基三丁基膦二甲基磷酸酯(PX-4MP(日本化學工業(yè)株式會社制)3質量份、二氧化鈦(CR90(相對于二氧化鈦的合計100質量份,SiO2處理為1~5質量份和Al2O3處理為1~3質量份)、石原產業(yè)株式會社制))180質量份、濕潤分散劑(BYK-W903、BYKJapanKK.制)1.75質量份、硅烷偶聯劑(Z6040、DowCorningTorayCo.,Ltd.制))3質量份,得到清漆。將該清漆使用甲基乙基酮以質量基準計稀釋至等倍,使其含浸于厚度0.08mm的E玻璃布中,以150℃加熱3分鐘,得到樹脂組合物量為50質量%的預浸料。接著,將該預浸料重疊2張,在所得層疊板的上下表面配置厚度12μm的電解銅箔(JTC-LPZ箔、NIKKOMATERIALSCo.,Ltd.制),其后,通過在溫度230℃、表面壓力35kgf/cm2、30mmHg以下的真空下,使用真空加壓機進行150分鐘的加壓成型,從而得到厚度約0.2mm的兩面覆銅箔層疊板。[化學式19](實施例7)將單體環(huán)氧化合物(DA-MGIC、四國化成株式會社制)的配混量變更為7.5質量份,將脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(EHPE3150、DaicelCorporation.制)的配混量變更為17.5質量份,將二氧化鈦(CR90、石原產業(yè)株式會社制)的配混量變更為200質量份,除此以外,與實施例6同樣操作來制備清漆,得到預浸料和兩面覆銅箔層疊板。(實施例8)使用下述式(9)所示的CELLOXIDE2021P(DaicelCorporation.制)5質量份來代替單體環(huán)氧化合物(DA-MGIC、四國化成株式會社制),將二氧化鈦(CR90、石原產業(yè)株式會社制)的配混量變更為200質量份,除此以外,與實施例6同樣操作來制備清漆,得到預浸料和兩面覆銅層疊板。[化學式20](實施例9)將脂環(huán)式環(huán)氧樹脂(EHPE3150、DaicelCorporation.制)的配混量變更為19質量份,將單體環(huán)氧化合物(CELLOXIDE2021P)的配混量變更為1質量份,除此以外,與實施例8同樣操作來制備清漆,得到預浸料和兩面覆銅層疊板。(實施例10)進行在溶劑的存在下將質均分子量(Mw)為3500的多分支型酰亞胺樹脂(ELG-1302、DICCORPORATION制、酸值:70.8mgKOH/g)27質量份、下述式(10)所示的單體環(huán)氧化合物(CELLOXIDE2000、DaicelCorporation.制)3質量份、作為磷系固化促進劑的甲基三丁基膦二甲基磷酸酯(PX-4MP(日本化學工業(yè)株式會社制)3質量份回流的前處理后,將脂肪族環(huán)氧改性有機硅化合物(X-40-2670、信越化學工業(yè)株式會社制)55質量份、作為脂環(huán)式環(huán)氧化合物的乙烯基環(huán)己烯二環(huán)氧化物的2,2-雙(羥基甲基)-1-丁醇加成物(EHPE3150、DaicelCorporation.制)15質量份、二氧化鈦(CR90(相對于二氧化鈦的合計100質量份,SiO2處理為1~5質量份和Al2O3處理為1~3質量份)、石原產業(yè)株式會社制))180質量份、濕潤分散劑(BYK-W903、BYKJapanKK.制)1.75質量份、硅烷偶聯劑(Z6040、DowCorningTorayCo.,Ltd.制))3質量份用均質混合器進行攪拌混合,得到清漆。除了使用這樣操作而得到的清漆以外,與實施例6同樣操作,得到預浸料和兩面覆銅層疊板。[化學式21](比較例5)用均質混合器攪拌混合脂肪族環(huán)氧改性有機硅化合物(X-40-2670(信越化學工業(yè)株式會社制))55質量份、質均分子量為11000的環(huán)氧改性分支型酰亞胺化合物(V-8002、DICCORPORATION制、酸值:127mgKOH/g)45質量份、二氧化鈦(CR90、石原產業(yè)株式會社制)200質量份、濕潤分散劑(BYK-W903、BYKJapanKK.制)1.75質量份、硅烷偶聯劑(Z6040、DowCorningTorayCo.,Ltd.制))3質量份,得到清漆。除了使用該清漆以外,與實施例6同樣進行,得到預浸料和厚度0.2mm的兩面覆銅箔層疊板。(比較例6)用均質混合器攪拌混合脂肪族環(huán)氧改性有機硅化合物(X-40-2670、信越化學工業(yè)株式會社制)55質量份、質均分子量(Mw)為4800的無改性的多分支型酰亞胺樹脂(ELG-1224、DICCORPORATION制、酸值:90.0mgKOH/g)20質量份、作為脂環(huán)式環(huán)氧樹脂的乙烯基環(huán)己烯二環(huán)氧化物的2,2-雙(羥基甲基)-1-丁醇加成物(EHPE3150、DaicelCorporation.制)25質量份、二氧化鈦(CR90(相對于二氧化鈦的合計100質量份,SiO2處理為1~5質量份和Al2O3處理為1~3質量份)、石原產業(yè)株式會社制))180質量份、濕潤分散劑(BYK-W903、BYKJapanKK.制)1.75質量份、硅烷偶聯劑(Z6040、DowCorningTorayCo.,Ltd.制))3質量份,得到清漆。除了使用該清漆之外,與實施例6同樣進行,得到預浸料和兩面覆銅箔層疊板。使用如上操作而得到的實施例6~10和比較例5~6的預浸料,進行預浸料外觀、預浸料粘度和保存穩(wěn)定性的評價。另外,使用如上操作而得到的實施例6~10和比較例5~6的兩面覆銅箔層疊板,進行了覆銅層疊板外觀、反射率、加熱后反射率、光處理后反射率、Tg、剝離強度、以及吸濕焊料耐熱性的評價。需要說明的是,各試驗方法的測定方法和評價方法如下所示。(測定方法和評價方法)1)預浸料外觀:通過手指碰觸來確認所得預浸料表面的粘著性。此處,粘著性良好且可用作制品時評價為“○”、以及粘著性不良且無法用作制品時評價為“粘著性”。2)預浸料粘度:使用流動測試儀(島津株式會社制:CFT-500D)來測定所得預浸料的粘度。測定條件為:加熱器溫度120℃、??字睆?.0mm、??组L度1.0mm、活塞截面積1cm2、載重0.5kg。3)保存穩(wěn)定性:將所得預浸料用40℃的熱風干燥機進行120小時的加熱處理。將該熱處理后的預浸料重疊2張,在所得層疊體的上下表面配置厚度12μm的電解銅箔(JTC-LPZ箔、NIKKOMATERIALSCo.,Ltd.制),在溫度220℃、表面壓力30kgf/cm2、30mmHg以下的真空下,使用真空加壓機進行150分鐘的加壓成型,嘗試制作厚度0.2mm的兩面覆銅層疊板。并且,樹脂組合物的流動良好時評價為○,確認到樹脂組合物的流動不良且固化不均時評價為“固化不均”。4)覆銅層疊板內觀:將所得兩面覆銅層疊板用切割鋸切斷成50×50mm的尺寸,通過蝕刻來去除表面的銅箔后,使用研磨機進行研磨,從而得到露出兩面覆銅層疊板的剖面的測定用樣品。使用光學顯微鏡來進行測定用樣品剖面的SEM觀察,樹脂沒有脫落時記作○、存在脫落時記作×。5)反射率:將所得兩面覆銅箔層疊板用切割鋸切斷成50×50mm的尺寸后,通過蝕刻來去除表面的銅箔,得到測定用樣品。將該測定用樣品基于JISZ-8722使用分光測色計(KonicaMinoltaHoldings,Inc.制:CM3610d)測定457nm下的反射率(n=5的平均值)。6)加熱后反射率:將上述5)中得到的樣品用180℃的熱風干燥機進行24小時的加熱處理后,與上述5)的反射率的測定同樣操作,測定反射率(n=5的平均值)。7)加熱光照射后反射率:將上述5)中得到的樣品在設置于耐候試驗機干燥機(SUV-F11、巖崎電氣株式會社制)內的180℃的熱板上進行紫外線(波長:295~450nm)照射度100mW/cm2、24小時的加熱光照射處理(紫外線照射度100mW/cm2)后,與上述5)的反射率的測定同樣操作,測定反射率(n=5的平均值)。8)Tg:將所得兩面覆銅箔層疊板用切割鋸切斷成12.7×2.5mm的尺寸后,通過蝕刻來去除表面的銅箔,得到測定用樣品。使用該測定用樣品,基于JISC6481用動態(tài)粘彈性分析裝置(TAINSTRUMENTINC.制)通過DMA法來測定玻璃化轉變溫度(n=3的平均值)。9)剝離強度:將所得兩面覆銅箔層疊板用切割鋸切斷成10×100mm的尺寸后,得到殘留有表面的銅箔的測定用樣品?;贘ISC6481的印刷電路板用覆銅層疊板試驗方法(參照5.7剝離強度。),使用aotugragh(株式會社島津制作所制:AG-IS),對測定樣品的銅箔的剝離強度進行測定(n=5的平均值)。10)吸濕焊料耐熱性:將所得兩面覆銅箔層疊板用切割鋸切斷成50mm×50mm的尺寸后,得到殘留有表面的銅箔的測定用樣品。使用該測定用樣品,通過目視來觀察在280℃的焊料槽中浸漬30分鐘后的外觀變化(膨脹發(fā)生數/試驗數:n=5)。將評價結果示于表3和表4。[表3][表4]需要說明的是,本申請基于2012年3月13日向日本特許廳申請的日本專利申請(日本特愿2012-055598號)和2012年6月11日向日本特許廳申請的日本專利申請(日本特愿2012-131983號)要求優(yōu)先權,將其內容作為參照援引于此。產業(yè)上的可利用性如上述說明所示那樣,本發(fā)明可在要求耐光性和耐熱性的電氣·電子材料、工作機械材料、航空材料等各種用途中廣泛且有效地利用,可在要求特別優(yōu)異的耐光性和耐熱性、與金屬箔的高剝離強度的印刷電路板、LED安裝用印刷電路板的領域中特別有效地利用。