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      環(huán)氧化橡膠組合物的制作方法

      文檔序號(hào):11445210閱讀:359來(lái)源:國(guó)知局
      環(huán)氧化橡膠組合物的制造方法與工藝
      本申請(qǐng)案要求2014年12月26日提交的美國(guó)臨時(shí)申請(qǐng)案第62/096923號(hào)的權(quán)益,所述申請(qǐng)案在此全文以引用的方式并入。本發(fā)明大體上涉及橡膠組合物并且更具體地說(shuō)涉及適用于制備如輪胎的制品或用于輪胎和這類(lèi)制品的半成品的橡膠組合物。
      背景技術(shù)
      :當(dāng)輪胎設(shè)計(jì)者設(shè)計(jì)輪胎的新胎面時(shí),他們通常必須處理相沖突的要求。輪胎消費(fèi)者想要具有在雪中以及在干燥和潮濕道路上抓握良好的輪胎,他們想要需要輪胎被設(shè)計(jì)成具有低滯后作用的低滾動(dòng)阻力輪胎,并且他們想要具有良好磨損特性的輪胎,如此他們可使輪胎運(yùn)行許多英里而不會(huì)使輪胎磨損壞。同時(shí)改善抓握和磨損對(duì)輪胎設(shè)計(jì)者仍是一個(gè)持續(xù)的挑戰(zhàn)。眾所周知,在行業(yè)中輪胎設(shè)計(jì)者通常折衷某些輪胎性能特征,因?yàn)橥ǔR环N特征的每一改善被另一輪胎性能特征的下降抵消。這類(lèi)為輪胎磨損和濕牽引力的情況。輪胎設(shè)計(jì)者必須達(dá)成某一折衷,因?yàn)楫?dāng)他們?cè)噲D實(shí)現(xiàn)輪胎磨損特性的改善時(shí),通常存在輪胎制動(dòng)性能的下降。因此,輪胎設(shè)計(jì)者正在尋求使得他們打破此折衷的他們的設(shè)計(jì)的改善,即,在沒(méi)有另一種輪胎特性如制動(dòng)相對(duì)應(yīng)下降的情況下實(shí)現(xiàn)磨損的改善。有時(shí),橡膠組合物物理特性的改善可通過(guò)改善混合物中組分的結(jié)合來(lái)獲得。如所已知,由于在混合過(guò)程期間組分的相互作用,混合橡膠組合物中的橡膠組分可是困難的。因此,設(shè)計(jì)者正在尋求對(duì)橡膠組合物的改善,其可通過(guò)改變混合方法或改變將改善材料在橡膠組合物中分散性的成分橡膠組合物來(lái)實(shí)現(xiàn)。技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素:本公開(kāi)的特定實(shí)施例包括橡膠組合物和由橡膠組合物制備的制品。實(shí)施例包括基于可交聯(lián)彈性體組合物的橡膠組合物,所述可交聯(lián)彈性體組合物包含每100重量份橡膠(phr)70phr和100phr之間的選自環(huán)氧化聚丁二烯橡膠(ebr)、環(huán)氧化苯乙烯-丁二烯橡膠(esbr)或其組合的環(huán)氧化橡膠組分,其中環(huán)氧化橡膠組分的tg在-80℃和-110℃之間并且環(huán)氧官能團(tuán)含量在1mol%和25mol%之間。這類(lèi)橡膠組合物可進(jìn)一步包括在30phr和150phr之間的塑化樹(shù)脂、二氧化硅和偶聯(lián)劑,所述偶聯(lián)劑為具有以下形式的單羥基硅烷多硫化物其中相同或不同的基團(tuán)r為烴基,相同或不同的基團(tuán)r'為二價(jià)連接基團(tuán)并且x等于或大于2。偶聯(lián)劑的實(shí)例包括雙(3-羥基二甲基硅烷基)丙基四硫化物、雙(3-羥基二甲基硅烷基)丙基二硫化物、雙(2-羥基-二甲基硅烷基)乙基四硫化物、雙(2-羥基二甲基硅烷基)乙基二硫化物或其組合。附圖說(shuō)明圖1a到圖1b為使用單羥基硅烷多硫化物二氧化硅偶聯(lián)劑的示出改善的可加工性的示例性橡膠混合物的圖示。圖2a到圖2b為使用單羥基硅烷多硫化物二氧化硅偶聯(lián)劑的示出改善的二氧化硅分散性的示例性橡膠混合物的顯微照片。具體實(shí)施方式本發(fā)明的特定實(shí)施例包括胎面和具有這類(lèi)胎面的輪胎,所述胎面具有改善的磨損特征同時(shí)維持或甚至改善其牽引力,即,改善的制動(dòng)性能,尤其是濕牽引力。磨損和牽引力的這種改善已通過(guò)由二氧化硅增強(qiáng)橡膠組合物形成獨(dú)特的輪胎胎面來(lái)實(shí)現(xiàn),所述二氧化硅增強(qiáng)橡膠組合物包括具有低玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(tg)的橡膠組分、塑化樹(shù)脂和單羥基硅烷多硫化物二氧化硅偶聯(lián)劑。添加塑化樹(shù)脂以調(diào)節(jié)橡膠組合物的tg處于適合于全天候輪胎、夏季輪胎和/或冬季輪胎的范圍內(nèi)。單羥基硅烷多硫化物偶聯(lián)劑大大地改善了橡膠組合物的可加工性以及二氧化硅在橡膠組合物中的分散性并且進(jìn)一步提供橡膠組合物的物理特征的改善,尤其是與內(nèi)聚特性相關(guān)的物理特征。這類(lèi)輪胎特別適用于客車(chē)和/或輕型卡車(chē)上,并且雖然某些具體實(shí)例受限于這類(lèi)使用,但其它實(shí)施例更廣泛并且可包括適用于包括重型卡車(chē)、飛機(jī)等的其它交通工具的輪胎。如本文所用,“phr”是“以重量計(jì)每一百份橡膠中的份數(shù)”并且是本領(lǐng)域中的常見(jiàn)量度,其中橡膠組合物的組分相對(duì)于組合物中橡膠的總重量測(cè)量,即,組合物中每100重量份的總一種或多種橡膠中組分的重量份。如本文所用,彈性體和橡膠是同義術(shù)語(yǔ)。如本文所用,“基于”是認(rèn)識(shí)到本發(fā)明的實(shí)施例是由在其組裝時(shí)未固化的經(jīng)硫化或固化橡膠組合物制成的術(shù)語(yǔ)。固化橡膠組合物因此“基于”未固化橡膠組合物。換言之,交聯(lián)橡膠組合物是基于或包含可交聯(lián)橡膠組合物的成分。眾所周知,輪胎胎面是圍繞輪胎周向延伸的交通工具輪胎的道路接觸部分。其被設(shè)計(jì)成提供交通工具所需的操作特征;例如牽引力、干式制動(dòng)、濕式制動(dòng)、轉(zhuǎn)彎等,全部都優(yōu)選地考慮到產(chǎn)生最少量的噪聲并且在低滾動(dòng)阻力下。本文所公開(kāi)的胎面類(lèi)型包括胎面元件,接觸地面的胎面的結(jié)構(gòu)特征。這類(lèi)結(jié)構(gòu)特征可具有任何類(lèi)型或形狀,其實(shí)例包括胎面花紋塊和胎面花紋條。胎面花紋塊具有由在胎面中形成分離結(jié)構(gòu)的一個(gè)或多個(gè)凹槽界定的周邊,而花紋條基本上在縱向(圓周)方向上延伸并且不被在基本上橫向(軸向)方向上延伸的凹槽或向其中傾斜的任何其它凹槽中斷。徑向(深度)方向垂直于橫向方向。應(yīng)認(rèn)識(shí)到,胎面可僅由一種橡膠組合物形成或可以?xún)蓪踊蚋鄬硬煌鹉z組合物的形式形成,例如蓋和基底構(gòu)造。在蓋和基底構(gòu)造中,胎面的蓋部分由一種橡膠組合物制成,所述蓋部分被設(shè)計(jì)成用于與道路收縮。蓋支撐在胎面的基底部分上,基底部分由不同的橡膠組合物制成。在本發(fā)明的特定實(shí)施例中,整個(gè)胎面可由本文所公開(kāi)的橡膠組合物制成,而在其它實(shí)施例中,僅胎面的蓋部分可由這類(lèi)橡膠組合物制成。在其它實(shí)施例中應(yīng)認(rèn)識(shí)到,胎面元件的接觸面,即,接觸道路的胎面元件的部分,可完全和/或僅部分地由本文所公開(kāi)的橡膠組合物形成。在特定實(shí)施例中,胎面花紋塊例如可形成為橫向分層的橡膠組合物的復(fù)合材料,使得胎面花紋塊的至少一個(gè)橫向?qū)泳哂斜疚乃_(kāi)的橡膠組合物并且胎面花紋塊的另一個(gè)橫向?qū)泳哂刑娲鹉z組合物。在胎面構(gòu)造的特定實(shí)施例中,總接觸面面積的至少80%的胎面單獨(dú)地由本文所公開(kāi)的橡膠組合物形成。胎面的總接觸面面積為被調(diào)適用于與道路接觸的胎面元件的全部徑向最外面的總表面積。本文所公開(kāi)并且適用于胎面的橡膠組合物的特定實(shí)施例包括選自環(huán)氧化聚丁二烯橡膠(ebr)、環(huán)氧化苯乙烯-丁二烯橡膠(esbr)或其組合的環(huán)氧化橡膠組分。這些適用的橡膠可進(jìn)一步表征為具有低玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(tg),即,在-80℃和-110℃之間或可替代地在-80℃和-105℃之間、在-85℃和-105℃之間或在-90℃和-100℃之間的tg。環(huán)氧化彈性體的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度可根據(jù)astmd3418通過(guò)差示掃描量熱法(dsc)來(lái)測(cè)量。如ebr和esbr的環(huán)氧化橡膠是眾所周知的并且可正如本領(lǐng)域的技術(shù)人員所知,通過(guò)基于氯醇或溴醇的方法或基于過(guò)氧化氫、烷基氫過(guò)氧化物或過(guò)酸(如過(guò)乙酸或過(guò)甲酸)的方法來(lái)獲得。為獲得目標(biāo)技術(shù)效果,環(huán)氧化橡膠包括在1mol%和25mol%之間的環(huán)氧官能團(tuán)或可替代地在2mol%和25mol%之間、在2mol%和18mol%之間、在5mol%和25mol%之間、在5mol%和18mol%之間、在8mol%和15mol%之間或在8mol%和20mol%之間。由于橡膠的tg隨環(huán)氧官能團(tuán)增加而增大,所以大于25mol%影響本文所公開(kāi)的胎面的所需磨損特性并且小于1mol%影響樹(shù)脂選擇和所得橡膠組合物的含量。以摩爾百分比計(jì)的環(huán)氧官能團(tuán)可以已知方式通過(guò)nmr分析測(cè)定。esbr為已用如上文所解釋的環(huán)氧官能團(tuán)官能化的苯乙烯和丁二烯的共聚物。sbr可通過(guò)任何已知方法來(lái)制造,所述方法包括產(chǎn)生e-sbr的乳液法和產(chǎn)生s-sbr的溶液法。esbr的微觀結(jié)構(gòu)通常根據(jù)鍵結(jié)苯乙烯的量和聚合物的丁二烯部分的形式來(lái)描述。首先看鍵結(jié)苯乙烯的量,由于esbr的tg隨鍵結(jié)苯乙烯含量增加而增大,所以有必要將鍵結(jié)苯乙烯的量限制到仍提供彈性體的所需低tg的量。本發(fā)明的特定實(shí)施例可利用鍵結(jié)苯乙烯含量例如在3wt%和30wt%之間或可替代地在3wt%和25wt%之間或在5wt%和20wt%之間鍵結(jié)苯乙烯的sbr。考慮共聚物的丁二烯部分,由于存在于丁二烯部分中的雙鍵,所以丁二烯部分由三種形式組成。三種形式為順式-1,4、反式-1,4和乙烯基-1,2形式。較高水平的順式-形式通??商峁┹^低的tg,而增加乙烯基-形式的水平通??稍龃髏g。適用作低tgsbr的sbr材料可描述為,例如乙烯基-1,2-鍵含量在4mol%和30mol%之間或可替代地在4mol%和25mol%之間或在4mol%和20mol%之間。當(dāng)然,esbr的苯乙烯含量和丁二烯部分的微觀結(jié)構(gòu)的均衡提供材料的所需物理特性,包括低tg。雖然可調(diào)節(jié)esbr的微觀結(jié)構(gòu)和苯乙烯含量以提供對(duì)彈性體特性的改善,但本發(fā)明需要包括于本文所公開(kāi)的合適橡膠組合物中的低tgesbr彈性體合理地落入所要求的玻璃化轉(zhuǎn)變范圍內(nèi)。ebr為已聚合并且接著用如上文所解釋的環(huán)氧官能團(tuán)官能化的丁二烯單元的均聚物。如就esbr的丁二烯部分而言,ebrtg隨順式-形式微觀結(jié)構(gòu)的水平增加而降低并且隨乙烯基-形式的水平增加而增大。在特定實(shí)施例中,例如,ebr的順式-形式含量超過(guò)50mol%。雖然可調(diào)節(jié)ebr的微觀結(jié)構(gòu)以提供對(duì)彈性體特性的改善,但本發(fā)明需要包括于本文所公開(kāi)的合適橡膠組合物中的低tgebr彈性體落入所要求的玻璃化轉(zhuǎn)變范圍內(nèi)。適用于本文所公開(kāi)的輪胎胎面的合適橡膠組合物的特定實(shí)施例包括在70phr和100phr之間的低tg環(huán)氧化橡膠組分??商娲兀鹉z組合物可包括在80phr和100phr之間的低tg環(huán)氧化橡膠組分,在85phr和100phr之間、在90phr和100phr之間或大于90phr的橡膠組分。特定實(shí)施例可包括小于100phr的低tg環(huán)氧化橡膠組分,如在80phr和95phr之間、在85phr和95phr之間或在90phr和95phr之間。特定實(shí)施例包括100phr的低tg環(huán)氧化橡膠組分。本文所公開(kāi)的合適橡膠組合物的特定實(shí)施例可包括僅ebr、僅esbr或ebr和sbr兩者以任何比率的組合作為低tg環(huán)氧化橡膠組分。在包括ebr和esbr兩者的那些實(shí)施例中,一些實(shí)施例可限于包括呈大部分量的ebr或可替代地呈大于橡膠組合物中ebr和sbr的總phr的60%或這類(lèi)總phr的至少75%或至少90%的量的ebr。除了低tg環(huán)氧化ebr和/或esbr以外,本文所公開(kāi)的橡膠組合物的特定實(shí)施例可包括一種或多種附加二烯橡膠組分。這類(lèi)二烯彈性體應(yīng)理解為至少部分由二烯單體(即,具有兩個(gè)碳-碳雙鍵,不論雙鍵是否共軛的單體)得到的那些彈性體,即,均聚物或共聚物。雖然本文所公開(kāi)的橡膠組合物的特定實(shí)施例僅包括上文所論述的低tg環(huán)氧化橡膠組分,但其它實(shí)施例可另外包括量上限不超過(guò)30phr的這類(lèi)二烯彈性體,或可替代地不超過(guò)25phr、不超過(guò)20phr、不超過(guò)10phr或不超過(guò)5phr的這類(lèi)附加二烯彈性體。這類(lèi)橡膠組合物的特定實(shí)施例可包括對(duì)于這些蓋中的每一種0phr的下限并且其它實(shí)施例可包括5phr下限的這類(lèi)附加二烯彈性體。這些附加二烯彈性體可分類(lèi)為“基本上不飽和”二烯彈性體或“基本上飽和”二烯彈性體。如本文所用,基本上不飽和二烯彈性體是至少部分由共軛二烯單體得到的二烯彈性體,基本上不飽和二烯彈性體的這類(lèi)二烯來(lái)源的成員或單元(共軛二烯)含量是至少15mol%。高度不飽和二烯彈性體屬于基本上不飽和二烯彈性體的類(lèi)別,其是二烯來(lái)源的單元(共軛二烯)的含量大于50mol%的二烯彈性體。因此,不屬于基本上不飽和的定義中的那些二烯彈性體是基本上飽和二烯彈性體。這類(lèi)彈性體包括例如丁基橡膠和二烯與epdm類(lèi)型的α-烯烴的共聚物。這些二烯彈性體具有低或極低的二烯來(lái)源的單元(共軛二烯)的含量,這類(lèi)含量小于15mol%。本發(fā)明的特定實(shí)施例不包括基本上飽和的任何附加二烯彈性體。除了ebr和esbr以外,可作為附加彈性體包括于本文所公開(kāi)的橡膠組合物中的合適的彈性體包括例如一種或多種高度不飽和彈性體,如聚丁二烯(br)、聚異戊二烯(ir)、天然橡膠(nr)、丁二烯共聚物、異戊二烯共聚物和這些彈性體的混合物。這類(lèi)共聚物包括例如丁二烯/苯乙烯共聚物(sbr)、異戊二烯/丁二烯共聚物(bir)、異戊二烯/苯乙烯共聚物(sir)和異戊二烯/丁二烯/苯乙烯共聚物(sbir)。本發(fā)明的特定實(shí)施例僅限于高度不飽和的二烯彈性體作為適用的附加彈性體。除了上述彈性體以外,本發(fā)明的特定實(shí)施例包括塑化樹(shù)脂并且在特定實(shí)施例中樹(shù)脂為高效的塑化樹(shù)脂。高效塑化樹(shù)脂為這樣的一種塑化樹(shù)脂:當(dāng)其以67phr的量與低tg環(huán)氧化橡膠組分混合時(shí)產(chǎn)生tg比環(huán)氧化橡膠組分的tg高至少14℃的混合物。這類(lèi)塑化樹(shù)脂通??膳c橡膠組合物相容;也就是說(shuō),它們可與橡膠組合物混溶。如果塑化樹(shù)脂不是相容的,那么根據(jù)astmd3418使用dsc測(cè)定tg將具有表示橡膠共混物以及樹(shù)脂自身的tg峰。如果樹(shù)脂是相容的,那么對(duì)于橡膠組合物將僅存在一個(gè)峰。表1展現(xiàn)針對(duì)一些水平的環(huán)氧官能團(tuán)而不是處于其它水平,一些塑化樹(shù)脂如何為高效的塑化樹(shù)脂。在br沒(méi)有環(huán)氧官能團(tuán)的情況下,一些塑化樹(shù)脂不是高效的塑化樹(shù)脂,但在至少一些環(huán)氧官能團(tuán)水平的情況下變得高效。舉例來(lái)說(shuō),如表1中可見(jiàn),oppera塑化劑(可購(gòu)自埃克森美孚(exxonmobil)的經(jīng)改性的脂肪族烴樹(shù)脂)僅當(dāng)與具有12.5mol%環(huán)氧官能團(tuán)的br混合時(shí)才被證實(shí)是高效樹(shù)脂,并且在非官能化br的情況下或在20mol%官能化的情況下都不是高效樹(shù)脂。bph為眾所周知的抗氧化劑2,2'-亞甲基-雙(4-甲基-6-叔丁基)苯酚并且至少對(duì)于具有12.5mol%環(huán)氧官能團(tuán)的br為適用的高效塑化樹(shù)脂。其它適用的高效塑化樹(shù)脂包括sylvares600樹(shù)脂(mn850g/mol;ip1.4;tg47℃;hn31mgkoh/g),其為苯乙烯和α甲基苯乙烯的經(jīng)辛基苯酚改性的共聚物,以及香豆酮-茚樹(shù)脂。表1-在各種環(huán)氧官能團(tuán)水平下br的tg變化如可注意到,萜烯酚醛樹(shù)脂尤其適用作提供高效塑化樹(shù)脂的一類(lèi)樹(shù)脂。萜烯酚類(lèi)樹(shù)脂是眾所周知的并且通過(guò)萜烯單體和苯酚的共聚產(chǎn)生。如所已知,萜烯單體包括α-蒎烯、β-蒎烯和檸檬烯單體,其中檸檬烯單體存在三種可能的異構(gòu)體:l-檸檬烯(左旋對(duì)映異構(gòu)體)、d檸檬烯(右旋對(duì)映異構(gòu)體)或以其它方式的二戊烯,右旋對(duì)映異構(gòu)體和左旋對(duì)映異構(gòu)體為外消旋體。適用的萜烯酚醛樹(shù)脂可為包括選自α-蒎烯、β-蒎烯、檸檬烯單體或其組合的單體與苯酚共聚的那些樹(shù)脂。這些類(lèi)型的樹(shù)脂有時(shí)被稱(chēng)為經(jīng)苯酚改性的萜烯樹(shù)脂。萜烯酚醛樹(shù)脂的極性程度通過(guò)樹(shù)脂內(nèi)所含的羥基數(shù)測(cè)定。羥基含量越高,萜烯酚醛樹(shù)脂的極性越大。樹(shù)脂的羥基數(shù)(hn)為等效于1g樹(shù)脂樣品中羥基的氫氧化鉀的量(以毫克為單位),并且因此為樹(shù)脂中羥基的濃度的度量。其以已知方式根據(jù)astme222測(cè)定。特定實(shí)施例具有羥基數(shù)為至少30mgkoh/g或可替代地至少50mgkoh/g的樹(shù)脂。萜烯酚醛樹(shù)脂可在市場(chǎng)上從例如在佐治亞州薩凡納具有辦事處的亞利桑那化學(xué)公司(arizonachemicalhavingofficesinsavannah,ga.)獲得。亞利桑那化學(xué)公司出售以名稱(chēng)sylvares具有不同軟化點(diǎn)(sp)、玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(tg)羥基數(shù)(hn)、數(shù)均分子量(mn)和多分散性指數(shù)(ip)的一系列萜烯酚醛樹(shù)脂,其實(shí)例包括:sylvarestp105(sp:105℃;tg:55℃;hn:40;mn:540;ip:1.5);sylvarestp115(sp:115℃;tg:55℃;hn:50;mn:530;ip:1.3);以及sylvarestp2040(sp:125℃;tg:74℃;hn:141到160;mn:608;ip:1.3)。本文所公開(kāi)的適用橡膠組合物的特定實(shí)施例可包括在30phr和150phr之間或在40phr和150phr之間的高效塑化樹(shù)脂,或可替代地在50phr和150phr或在60phr和100phr之間的所述樹(shù)脂。在特定實(shí)施例中,添加的高效塑化樹(shù)脂的量為將最終橡膠組合物的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度調(diào)節(jié)在-35℃和0℃之間的量,所述玻璃化轉(zhuǎn)變溫度可為設(shè)計(jì)用于特定季節(jié)的胎面所需的。舉例來(lái)說(shuō),高效樹(shù)脂可以足以在上述寬范圍內(nèi)調(diào)節(jié)橡膠組合物的tg的量添加,以提供對(duì)于冬季輪胎在-35℃和-25℃之間的tg,對(duì)于全季節(jié)輪胎在-30℃和-17℃之間的tg,以及對(duì)于夏季輪胎在-17℃和0℃之間的tg。應(yīng)認(rèn)識(shí)到,在包括ebr和/或esbr的一些橡膠組合物中,添加到橡膠組合物的高效樹(shù)脂的量可引起橡膠組合物的tg高于特定用途的目標(biāo)值。因此,在特定實(shí)施例中,除高效塑化樹(shù)脂以外的附加塑化劑可用于將tg降低到目標(biāo)值或調(diào)節(jié)待由橡膠組合物形成的胎面的另一種性能特征。如本領(lǐng)域普通技術(shù)人員眾所周知,這類(lèi)塑化劑可包括其它樹(shù)脂或可包括塑化油。這類(lèi)附加塑化劑的添加量可為在0phr和40phr之間或可替代地在1phr和30phr之間或在5phr和15phr之間。除了以上公開(kāi)的彈性體、高效塑化樹(shù)脂和其它塑化劑以外,適用于本文所公開(kāi)的胎面的橡膠組合物的特定實(shí)施例可進(jìn)一步包括增強(qiáng)填料。增強(qiáng)填料添加到橡膠組合物中以尤其改善其拉伸強(qiáng)度和耐磨性。任何合適的增強(qiáng)填料可適用于本文所公開(kāi)的組合物中,包括例如碳黑和/或無(wú)機(jī)增強(qiáng)填料,如通常與偶聯(lián)劑結(jié)合的二氧化硅。應(yīng)注意,本文所公開(kāi)的橡膠組合物的特定實(shí)施例可不包括碳黑或可替代地包括極少碳黑,如例如在0.5phr和15phr之間的碳黑或在0.5phr和10phr之間的碳黑。碳黑通常以這些低水平添加以為橡膠組合物提供黑顏色。對(duì)于那些含有碳黑的實(shí)施例,合適的碳黑包括例如輪胎中常規(guī)使用的類(lèi)型haf、isaf和saf的那些碳黑。astm級(jí)別系列100、200和/或300的增強(qiáng)碳黑為合適的,如例如碳黑n115、n134、n234、n330、n339、n347、n375,或可替代地根據(jù)預(yù)期應(yīng)用而定,較高astm級(jí)別系列的碳黑,如n660、n683和n772。無(wú)機(jī)增強(qiáng)填料包括任何無(wú)機(jī)或礦物填料,無(wú)論其顏色或來(lái)源(天然或合成的)如何,其都能夠在不使用任何其它方法(除中間物偶聯(lián)劑以外)的情況下增強(qiáng)欲用于制造輪胎的橡膠組合物。這類(lèi)無(wú)機(jī)增強(qiáng)填料可完全或部分地代替欲用于制造輪胎的橡膠組合物中的常規(guī)輪胎級(jí)碳黑。通常,這類(lèi)填料可表征為在其表面上存在羥基(-oh)。無(wú)機(jī)增強(qiáng)填料可采取多種適用形式,包括例如粉末、微珠、顆粒、球和/或任何其它合適的形式以及其混合物。合適的無(wú)機(jī)增強(qiáng)填料的實(shí)例包括硅質(zhì)型礦物填料,如二氧化硅(sio2),鋁質(zhì)型礦物填料,如氧化鋁(alo3),或其組合。本領(lǐng)域中已知的適用二氧化硅增強(qiáng)填料包括煙霧狀、沉淀和/或高度可分散的二氧化硅(稱(chēng)為“hd”二氧化硅)。高度可分散二氧化硅的實(shí)例包括例如來(lái)自德固賽(degussa)的ultrasil7000和ultrasil7005;來(lái)自羅地亞(rhodia)的二氧化硅zeosil1165mp、1135mp和1115mp;來(lái)自ppg公司的二氧化硅hi-silez150g以及;來(lái)自胡貝爾公司(huber)的二氧化硅zeopol8715、8745和8755。在特定實(shí)施例中,二氧化硅的bet表面積可在例如60m2/g和400m2/g之間,或可替代地在80m2/g和300m2/g之間。為使無(wú)機(jī)增強(qiáng)填料偶聯(lián)到二烯彈性體,至少雙官能的偶聯(lián)劑在無(wú)機(jī)增強(qiáng)填料和二烯彈性體之間提供足夠的化學(xué)和/或物理連接。這類(lèi)偶聯(lián)劑的實(shí)例包括雙官能有機(jī)硅烷或聚有機(jī)硅氧烷。這類(lèi)偶聯(lián)劑和其用途在本領(lǐng)域中是眾所周知的。如所已知,偶聯(lián)劑可任選地預(yù)先接枝到二烯彈性體上或無(wú)機(jī)增強(qiáng)填料上。另外,其可以其游離或非接枝狀態(tài)混合到橡膠組合物中。一種適用的偶聯(lián)劑為x50-s,按重量計(jì)si69(活性成份,雙-(三乙氧基硅烷基丙基)四硫化物,簡(jiǎn)稱(chēng)為tespt)和n330碳黑的50-50共混物,可購(gòu)自贏創(chuàng)(evonik)。適用作偶聯(lián)劑的硅烷多硫化物的另一種適用的實(shí)例包括雙-(三乙氧基硅烷基丙基)二硫化物,簡(jiǎn)稱(chēng)為tespd。對(duì)于那些使用如tespt或tespd或類(lèi)似類(lèi)型的偶聯(lián)劑的橡膠組合物,對(duì)于給定應(yīng)用可包括以任何合適的量的偶聯(lián)劑,其實(shí)例在2phr和20phr之間,或可替代地在2phr和15phr之間或在4phr和12phr之間。一般需要將其用量減到最少。在特定實(shí)施例中,偶聯(lián)劑的量可表示相對(duì)于二氧化硅填料總重量在0.5wt%和15wt%之間。在例如客運(yùn)交通工具的輪胎胎面的情況下,偶聯(lián)劑可為相對(duì)于二氧化硅填料總重量小于12wt%或甚至小于8wt%。在特定實(shí)施例中,二氧化硅偶聯(lián)劑限于單羥基硅烷多硫化物二氧化硅偶聯(lián)劑,所述單羥基硅烷多硫化物二氧化硅偶聯(lián)劑具有以下形式其中相同或不同的基團(tuán)r為烴基,相同或不同的基團(tuán)r'為二價(jià)連接基團(tuán)并且x等于或大于2。已發(fā)現(xiàn),使用這種偶聯(lián)劑提供橡膠組合物的改善的可加工性以及二氧化硅在橡膠組合物中改善的分散、內(nèi)聚特性和改善的磨損。這種偶聯(lián)劑是已知的并且其各種形式和制備方法完全公開(kāi)于美國(guó)專(zhuān)利6,774,255中,所述專(zhuān)利全文以引入的方式并入本文中。在特定實(shí)施例中,適用的偶聯(lián)劑可包括如具有1個(gè)碳原子和15個(gè)碳原子之間的基團(tuán)r和/或具有1個(gè)碳原子和18個(gè)碳原子之間的基團(tuán)r'。更具體地說(shuō),某些具體實(shí)例可提供選自例如c1-c6烷基、c5-c8環(huán)烷基和苯基之中的基團(tuán)r和/或選自例如c1-c18亞烷基和c6-c12亞芳基之中的基團(tuán)r'。如所已知,烷基具有通式cnh2n+1,而亞烷基可通過(guò)從不同碳原子中去除兩個(gè)氫原子而衍生自烷基,并且亞芳基可通過(guò)從不同碳原子中去除兩個(gè)氫原子而衍生自芳香族烴。在特定實(shí)施例中,基團(tuán)r可選自c1-c3烷基并且基團(tuán)r'選自c1-c4亞烷基。在特定實(shí)施例中,x可在2和9之間或可替代地在2和4之間。適用的偶聯(lián)劑的實(shí)例包括雙(3-羥基二甲基硅烷基)丙基四硫化物、雙(3-羥基二甲基硅烷基)丙基二硫化物、雙(2-羥基-二甲基硅烷基)乙基四硫化物、雙(2-羥基二甲基硅烷基)乙基二硫化物。適用的偶聯(lián)劑可單獨(dú)或以與其它偶聯(lián)劑組合使用。特定實(shí)施例可將適用的偶聯(lián)劑限于雙(3-羥基二甲基硅烷基)丙基四硫化物。本文所公開(kāi)的環(huán)氧化橡膠組合物難以加工,而單羥基硅烷多硫化物二氧化硅偶聯(lián)劑出人意料大大地改善橡膠組合物的可加工性。圖1a到圖1b為使用單羥基硅烷多硫化物二氧化硅偶聯(lián)劑的示出改善的可加工性的示例性橡膠混合物的圖示。在這些圖中橡膠組合物是相同的,除了圖1a中示出的橡膠組合物包括tespt作為偶聯(lián)劑而圖1b中示出的橡膠組合物包括silol雙(3-羥基二甲基硅烷基)丙基四硫化物作為偶聯(lián)劑。雖然具有tespt的橡膠組合物在脫離班伯里(banbury)混合器之后是脆的,但具有silol的橡膠組合物是可彎曲的。圖2a到圖2b為使用單羥基硅烷多硫化物二氧化硅偶聯(lián)劑的示出改善的二氧化硅分散性的示例性橡膠混合物的顯微照片。這些圖為圖1a到圖1b中示出的橡膠組合物的顯微照片。圖2a示出二氧化硅遠(yuǎn)沒(méi)有圖2b中示出的二氧化硅分散得好。silol的使用大大地改善了二氧化硅在整個(gè)橡膠組合物中的分散性。對(duì)于本文所公開(kāi)的包括單羥基硅烷多硫化物二氧化硅偶聯(lián)劑的橡膠組合物的那些實(shí)施例,對(duì)于給定應(yīng)用可包括以任何合適的量的偶聯(lián)劑,其實(shí)例在2phr和16phr之間或可替代地在3phr和15phr之間、在3phr和12phr之間或在3phr和10phr。在特定實(shí)施例中,單羥基硅烷多硫化物二氧化硅偶聯(lián)劑的量可相對(duì)于二氧化硅填料總重量在0.5wt%和14wt%之間或可替代地在2wt%和10wt%之間或在4wt%和8wt%之間。在特定實(shí)施例中,對(duì)于給定應(yīng)用總增強(qiáng)填料(碳黑(如果使用的話)和/或增強(qiáng)無(wú)機(jī)填料)的量可包括任何合適的量,其實(shí)例在40phr和180phr之間或可替代地在50phr和150phr之間、在50phr和130phr之間、在50phr和110phr之間或在60phr和120phr之間的增強(qiáng)填料。本文所公開(kāi)的橡膠組合物可用任何合適的固化體系固化,包括過(guò)氧化物固化體系或硫固化體系。特定實(shí)施例用硫固化體系固化,所述硫固化體系包括游離硫,并且可進(jìn)一步包括例如促進(jìn)劑、硬脂酸和氧化鋅中的一者或多者。合適的游離硫包括例如經(jīng)粉碎的硫、橡膠制造商的硫、市售硫以及不溶性硫。橡膠組合物中所包括的游離硫的量無(wú)限制,并且范圍可在例如0.4phr和10phr之間或可替代地在0.4phr和5phr之間或在0.5phr和2phr之間。特定實(shí)施例可不包括在固化體系中添加的游離硫,而是包括硫供體。使用促進(jìn)劑控制硫化所需的時(shí)間和/或溫度,并且改善經(jīng)固化的橡膠組合物的性質(zhì)。本發(fā)明的特定實(shí)施例包括一種或多種促進(jìn)劑。適用于本發(fā)明的合適主要促進(jìn)劑的一個(gè)實(shí)例為亞磺酰胺。合適的亞磺酰胺促進(jìn)劑的實(shí)例包括正環(huán)己基-2-苯并噻唑亞磺酰胺(cbs)、n-叔丁基-2-苯并噻唑亞磺酰胺(tbbs)、n-氧基二乙基-2-苯并噻唑亞磺酰胺(mbs)和n'-二環(huán)己基-2-苯并噻唑亞磺酰胺(dcbs)。促進(jìn)劑的組合通??捎糜诟纳平?jīng)固化橡膠組合物的特性,并且特定實(shí)施例包括添加輔助促進(jìn)劑。特定實(shí)施例可包括使用中等快速的促進(jìn)劑作為輔助促進(jìn)劑,如例如二苯基胍(dpg)、三苯基胍(tpg)、二鄰甲苯基胍(dotg)、鄰甲苯基雙胍(otbg)或六亞甲基四胺(hmta)。在不限制本發(fā)明的情況下,這類(lèi)促進(jìn)劑的添加量可為至多5phr,在0.5phr和4phr之間或在0.5phr和2.5phr之間或在1phr和4.5phr之間。特定實(shí)施例可不包括使用快速促進(jìn)劑和/或超快速促進(jìn)劑,如例如快速促進(jìn)劑:二硫化物和苯并噻唑;以及超促進(jìn)劑:秋蘭姆(thiuram)、黃原酸酯、二硫代氨基甲酸鹽和二硫代磷酸鹽。如本領(lǐng)域中已知,其它添加劑可添加到本文所公開(kāi)的橡膠組合物中。這類(lèi)添加劑可包括例如以下添加劑中的一些或全部:抗降解劑、抗氧化劑、脂肪酸、蠟、硬脂酸和氧化鋅??菇到鈩┖涂寡趸瘎┑膶?shí)例包括6ppd、77pd、ippd和tmq,并且可以例如0.5phr到5phr的量添加到橡膠組合物中。氧化鋅的添加量可為例如在1phr和6phr之間或可替代地在1.5phr和4phr之間。蠟的添加量可為例如在0.5phr和5phr之間。作為本發(fā)明實(shí)施例的橡膠組合物可在合適的混合器中以本領(lǐng)域普通技術(shù)人員已知的方式,通常使用兩個(gè)連續(xù)的準(zhǔn)備階段產(chǎn)生,第一階段是在高溫下的熱機(jī)械操作,接著第二階段是在低溫下的機(jī)械操作。第一階段熱機(jī)械操作(有時(shí)稱(chēng)為“非生產(chǎn)”階段)旨在通過(guò)捏合來(lái)充分混合組合物的各種成分,但固化體系除外。其在合適的捏合裝置(如內(nèi)部混合器或擠壓機(jī))中進(jìn)行直到在施加于混合物上的機(jī)械操作和高剪切力的作用下達(dá)到通常在110℃和190℃之間、更嚴(yán)格來(lái)講在130℃和170℃之間的最大溫度為止。在冷卻混合物之后,在低溫下實(shí)施第二階段的機(jī)械操作。有時(shí)稱(chēng)為“產(chǎn)生”階段,此精加工階段由在合適的裝置(例如敞開(kāi)式碾磨機(jī))中通過(guò)混合硫化(或交聯(lián))體系(硫或其它硫化劑和一種或多種促進(jìn)劑)并入組成。其在低于混合物的硫化溫度的足夠低溫度下執(zhí)行適當(dāng)時(shí)間(通常在1分鐘和30分鐘之間,例如在2分鐘和15分鐘之間),以防止過(guò)早硫化。橡膠組合物可形成適用的制品,包括用于交通工具輪胎上的胎面。胎面可以胎面條帶形式形成,接著隨后制成輪胎的一部分,或其通過(guò)例如擠壓直接在輪胎胎體上形成接著在模具中固化。本發(fā)明進(jìn)一步由以下實(shí)例說(shuō)明,所述實(shí)例僅被視為說(shuō)明性的,并且不以任何方式對(duì)本發(fā)明進(jìn)行限定。實(shí)例中所公開(kāi)的組合物的特性如下文所述進(jìn)行評(píng)估,并且這些所用方法適用于測(cè)量本發(fā)明所要求的特性。基于astm標(biāo)準(zhǔn)d412在10%(ma10)下在23℃的溫度下對(duì)啞鈴測(cè)試片進(jìn)行測(cè)量伸長(zhǎng)模量(mpa)。測(cè)量在第二伸長(zhǎng)中;即,在調(diào)節(jié)周期之后進(jìn)行?;跍y(cè)試塊片的原始橫截面,這些測(cè)量值是以mpa為單位的正割模量。伸長(zhǎng)特性被測(cè)量為斷裂伸長(zhǎng)率(%)和相應(yīng)的伸長(zhǎng)應(yīng)力(mpa),其根據(jù)astm標(biāo)準(zhǔn)d412在23℃下對(duì)astmc測(cè)試片進(jìn)行測(cè)量。根據(jù)astm標(biāo)準(zhǔn)d1646-04測(cè)量門(mén)尼(mooney)粘度(ml1+4)。一般來(lái)說(shuō),在圓柱形外殼中模制未固化狀態(tài)下的組合物并且將其加熱到100℃。在預(yù)加熱1分鐘之后,轉(zhuǎn)子以2rpm在測(cè)試樣品內(nèi)旋轉(zhuǎn),并且在旋轉(zhuǎn)4分鐘之后測(cè)量用于維持這種運(yùn)動(dòng)的轉(zhuǎn)矩。門(mén)尼粘度以“門(mén)尼單位”(mu,其中1mu=0.83牛頓-米)表示。根據(jù)以下方程式,在60℃下在第六次沖擊時(shí)以反彈百分比為單位測(cè)量滯后損失(hl):hl(%)=100(w0-w1)/w1,其中w0為供應(yīng)的能量并且w1為恢復(fù)的能量。在metravibva400型粘彈分析儀測(cè)試系統(tǒng)上根據(jù)astmd5992-96測(cè)量橡膠組合物的動(dòng)態(tài)特性(tg和g*)。經(jīng)硫化物質(zhì)的樣品(雙剪切幾何結(jié)構(gòu),其中兩個(gè)10mm直徑圓柱形樣品中的每一者都為2mm厚)的反應(yīng)被記錄為其在10hz的頻率下在-80℃到100℃的溫度掃描范圍內(nèi)經(jīng)受恒定的0.7mpa的交替單一正弦剪切應(yīng)力,其中溫度以1.5℃/min逐漸增加。采集60℃下的剪切模量g*,并將在最大tanδ出現(xiàn)的溫度記錄為玻璃化轉(zhuǎn)變溫度tg。環(huán)氧官能團(tuán)的摩爾百分比通過(guò)nmr表征來(lái)測(cè)定。首先將25mg環(huán)氧化彈性體樣品溶解于1ml氘化氯仿(cdcl3)中。在配備有5mm寬帶低溫探針(broadbandcryoprobe)的500mhzbruker光譜儀上進(jìn)行nmr分析。所用序列為定量30度1h簡(jiǎn)單脈沖,其中循環(huán)延遲為5秒。光譜寬度為12ppm并且掃描數(shù)為64。在7.20ppm處對(duì)chcl3信號(hào)進(jìn)行校準(zhǔn)。調(diào)節(jié)采集參數(shù)以獲得無(wú)fid截?cái)嗟娜V。1hnmr譜圖示出br1-4的ch=ch的特征信號(hào)(δ=5.32ppm)和環(huán)氧化br1-4的ch-ch的特征信號(hào)(δ=2.86pm)。在2.63ppm處的小信號(hào)歸因于環(huán)氧化br。這些屬性通過(guò)2dnmr1h-13chsqc和hmbc證實(shí)。1hnmr譜圖使得可以通過(guò)對(duì)位于δ=2.86ppm附近的環(huán)氧化基團(tuán)質(zhì)子的信號(hào)特征進(jìn)行積分來(lái)定量官能團(tuán)。使用1hnmr技術(shù)來(lái)確定所獲得的彈性體的微觀結(jié)構(gòu)。根據(jù)以下計(jì)算用每一模式對(duì)總的比率來(lái)估算摩爾比:實(shí)例1使用表2中示出的組分制備比較橡膠組合物。表2中示出的構(gòu)成橡膠組合物的每種組分的量以按重量計(jì)每一百份橡膠中的份數(shù)(phr)提供。還在表2中示出橡膠組分的環(huán)氧化百分比,為5mol%或12.5mol%。二氧化硅為來(lái)自羅地亞的sil160。c30為來(lái)自rutgerschemicals的novaresc30(香豆酮-茚樹(shù)脂;軟化點(diǎn):20℃到30℃)。dertopheneh150為來(lái)自drt的萜烯酚醛樹(shù)脂,其軟化點(diǎn)為118℃并且羥基值在135到150之間。sylvarestp2040為萜烯酚醛樹(shù)脂,其軟化點(diǎn)為125℃,tg為74℃,羥基值在141到160之間,mn為608并且ip為1.3。hto為葵花油agri-pure80,其高油酸含量在70wt%和80wt%之間,可購(gòu)自嘉吉(cargill)。表2-配方和特性通過(guò)在班伯里混合器中混合在表2中給出的組分(除了促進(jìn)劑和硫)直到達(dá)到在110℃和190℃之間的溫度來(lái)制備橡膠調(diào)配物。促進(jìn)劑和硫在第二階段添加到碾磨機(jī)上。在150℃下進(jìn)行硫化40分鐘。接著測(cè)試調(diào)配物以測(cè)量其特性,其結(jié)果在表2中示出。實(shí)例2此實(shí)例提供用于制備環(huán)氧化br的程序。通過(guò)將8.4kg的br溶解于175.3l甲苯中來(lái)制備5wt%br在甲苯中的溶液。在持續(xù)攪拌下將809.8g的甲酸(純度>98%)添加在反應(yīng)器中。接著將反應(yīng)器加熱到50℃。在溫度達(dá)到之后,將2.12l的h2o2溶液(35wt%在水中的溶液)添加到反應(yīng)混合物中。在4小時(shí)期間在200rpm的攪拌下溫度保持在50℃下。在反應(yīng)結(jié)束時(shí),使溫度降低到30℃。接著,用2.5m(1.01eq)的naoh溶液中和甲酸以獲得約10的ph。中和的接觸時(shí)間為至少30分鐘。以對(duì)于100g的彈性體0.5g的比率將抗氧化劑(4,4'-亞甲基-雙-2,6-叔丁基苯酚/n-(1,3-二甲基丁基)-n'-苯基-鄰苯二胺:1/1)添加到環(huán)氧化br溶液中。接觸時(shí)間為至少15分鐘。之后,解吸并干燥環(huán)氧化br溶液。如通過(guò)如上所述nmr獲得,環(huán)氧量為12.5mol%+/-0.5mol%?;瘜W(xué)改性的收率為95wt%。環(huán)氧化br的宏觀結(jié)構(gòu)為以下:mn=232940g/mol;mw=533348g/mol并且ip=2.29,如通過(guò)如上所述sec測(cè)定。實(shí)例3此實(shí)例展現(xiàn)包括代替典型tespt偶聯(lián)劑的單羥基硅烷多硫化物二氧化硅偶聯(lián)劑的橡膠組合物的物理特性的改善。使用表3中示出的組分制備橡膠組合物。表3中示出的構(gòu)成橡膠組合物的每種組分的量以按重量計(jì)每一百份橡膠中的份數(shù)(phr)提供。調(diào)配物中使用的br橡膠為具有12.5mol%環(huán)氧化的一種br橡膠。二氧化硅為來(lái)自羅地亞的sil160并且sylvarestp2040為萜烯酚醛樹(shù)脂,其軟化點(diǎn)為125℃,tg為74℃,羥基值在141和160之間,mn為608并且ip為1.3。silol偶聯(lián)劑為雙(3-羥基二甲基硅烷基)丙基四硫化物。通過(guò)在班伯里混合器中混合在表3中給出的組分(除了促進(jìn)劑和硫)直到達(dá)到在110℃和190℃之間的溫度來(lái)制備橡膠調(diào)配物。促進(jìn)劑和硫在第二階段添加到碾磨機(jī)上。在150℃下進(jìn)行硫化40分鐘。接著測(cè)試調(diào)配物以測(cè)量其特性,其結(jié)果在表3中示出。表3-配方和特性配方w1w4f1f2ebr5.5mol%100100ebr12.5mol%100100n2346.568.568.566.56sil160104100100104si69偶聯(lián)劑8.32800silol006.256.25tp204051838354c3022116ppd21.91.92蠟1.51.51.51.5dpg1.71.71.71.7sad2222zno1.51.51.51.5cbs3.863.863.863.86s0.830.830.830.83物理特性tg,℃-1904-14在60℃下的g*1.11.51.31.3斷裂伸長(zhǎng)率.%360400620680斷裂應(yīng)力,mpa7192824在表3的樣品w4和f1之間以及在表3的w1和f2之間的比較展現(xiàn)出對(duì)包括silol偶聯(lián)劑的橡膠組合物的伸長(zhǎng)率特性的改善優(yōu)于包括tespt偶聯(lián)劑的那些橡膠組合物。實(shí)例4此實(shí)例展現(xiàn)相較于具有典型tespt偶聯(lián)劑的那些輪胎,借助具有silol偶聯(lián)劑的輪胎實(shí)現(xiàn)大大改善的磨損。使用實(shí)例1中示出的f1和實(shí)例2中示出的s2的橡膠組合物來(lái)制造輪胎(205/55r16)。將輪胎安裝于在公路上行駛10,000英里的汽車(chē)上。新輪胎的胎面深度和在輪胎已行進(jìn)10,000之后所測(cè)量的胎面深度之間的差值為胎面磨損的測(cè)量值。如在表4中示出,其中結(jié)果已歸一化,具有由具有silol偶聯(lián)劑的橡膠組合物制成的胎面的輪胎比具有tespt偶聯(lián)劑的輪胎具有小12%的磨損。表4-胎面磨損磨損具有f1胎面的輪胎,100具有s2胎面的輪胎88如在本文的權(quán)利要求書(shū)和說(shuō)明書(shū)中所用,術(shù)語(yǔ)“包含”、“包括”和“具有”應(yīng)被視為指示可包括未規(guī)定的其它要素的開(kāi)放群組。如在本文的權(quán)利要求書(shū)和說(shuō)明書(shū)中所用,術(shù)語(yǔ)“基本上由……組成”應(yīng)被視為指示可包括未規(guī)定的其它要素的部分開(kāi)放群組,只要那些其它要素并不顯著地改變所要求的發(fā)明的基本和新穎特征。術(shù)語(yǔ)“一”、“一個(gè)”和詞的單數(shù)形式應(yīng)理解為包括相同詞的復(fù)數(shù)形式,以使得所述術(shù)語(yǔ)意味著提供一個(gè)或多個(gè)某物。術(shù)語(yǔ)“至少一個(gè)”和“一個(gè)或多個(gè)”可互換使用。術(shù)語(yǔ)“一”或“單”應(yīng)用于指示預(yù)期一個(gè)并且僅一個(gè)某物。類(lèi)似地,其它具體整數(shù)值(如“兩個(gè)”)在預(yù)期具體數(shù)目的事物時(shí)使用。術(shù)語(yǔ)“優(yōu)選地”、“優(yōu)選”、“偏好”、“任選地”、“可”以及類(lèi)似術(shù)語(yǔ)用于指示所提及的項(xiàng)、條件或步驟為本發(fā)明任選(非必需)的特征。描述為“在a和b之間”的范圍包括“a”和“b”的值。從前述描述中應(yīng)理解,可在不脫離本發(fā)明真正精神的情況下對(duì)本發(fā)明的實(shí)施例進(jìn)行各種修改和變化。僅出于說(shuō)明的目的提供前述描述,并且不應(yīng)以限制意義對(duì)其加以解釋。只有以下權(quán)利要求書(shū)的語(yǔ)言可限制本發(fā)明的范圍。當(dāng)前第1頁(yè)12
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