一種單芯片白光發(fā)光二極管用熒光粉的制備方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明涉及一種用于照明、背光源、交通信號燈、走廊燈等照明領(lǐng)域的發(fā)光二極管，尤其涉及一種單芯片白光發(fā)光二極管用熒光粉的制備方法。
【背景技術(shù)】
[0002]與傳統(tǒng)照明光源相比，發(fā)光二極管具有體積小，能耗少，電流小，強度高，響應(yīng)快，壽命長，無污染，經(jīng)久耐用等優(yōu)點，因此白光LED的出現(xiàn)吸引各國政府、學(xué)術(shù)界和企業(yè)的熱情關(guān)注，成為光電子、照明工程科技領(lǐng)域的熱門課題。已經(jīng)在普通照明、顯示器等領(lǐng)域廣泛使用，作為一種高效率，低成本的固態(tài)光源，是一代綠色環(huán)保能源。
[0003]熒光粉是發(fā)光二極管(LED)的關(guān)鍵材料，白光LED的發(fā)光原理是LED基片發(fā)出的藍光與涂在表面的黃色熒光粉混合后形成白光，因此近幾年黃光熒光粉取得很大進展，然而有藍色LED芯片和YAG型熒光粉組成的白光LED存在能量轉(zhuǎn)換率低、顯色指數(shù)不高、產(chǎn)品粒度大等問題，從而影響白光LED的光強度。

【發(fā)明內(nèi)容】

本發(fā)明要解決的技術(shù)問題是提供一種單芯片白光發(fā)光二極管用熒光粉的制備方法，該制備方法的步驟簡單，易操作，綠色環(huán)保，通過該發(fā)明的制備方法所制得的熒光粉的發(fā)光強度高，均勻性好，粒度小，便于大規(guī)模生產(chǎn)，同時所制得熒光粉可作為發(fā)光材料應(yīng)用于照明、背光源、交通信號燈等照明領(lǐng)域。
[0004]為解決上述問題，本發(fā)明采用如下技術(shù)方案:
一種單芯片白光發(fā)光二極管用熒光粉的制備方法，包括以下制備步驟:
1)將Lu源、Gd源、Pr源放入過量的硝酸水溶液中，加熱至沸騰溶解并除去過量HNO3;
2)分別將Ce源、Al源、Ga源溶解在去離子水中制成溶液；
3)取步驟I)和步驟2)的溶液制成混合溶液，混合溶液為200體積份，在混合溶液中加入15-25體積份重量百分濃度為2%的聚乙二醇6000水溶液作為分散劑；
4)將400體積份的氨水溶液，在攪拌下滴加到步驟3)所制成的溶液中，或?qū)⑺霾襟E
3)制成的溶液滴加到相同體積的氨水溶液中，沉淀完全，陳化2-4小時，使用循環(huán)水真空栗抽濾除去濾液，再使用等體積的去離子水洗滌5次，干燥得到Lu3 xGdxAl5 ,GayO12: (Ce, Pr)前驅(qū)體粉末；
5)將所述Lu3xGdxAl5 ,GayO12:(Ce，Pr )前驅(qū)體粉末在氫氣、氮氣混合的氣流中1000-1100oC煅燒36-48小時，即得到本發(fā)明的單芯片白光發(fā)光二極管用熒光粉。
[0005]優(yōu)選地，步驟I)中的硝酸水溶液的濃度為1M-3M。
[0006]優(yōu)選地，步驟I)和步驟2)中的所述Lu源、Gd源、Al源、Ga源、Ce源和Pr源分別為 Lu203、Gd203、Tb407、Al (NO3) 3.9H20、Ga (NO3) 3、Ce (NO3) 3.6H20 和 Pr6O11。
[0007]優(yōu)選地，步驟I)中溶液濃度為0.1-0.5mol/Lo
[0008]優(yōu)選地，步驟2)中溶液濃度為0.5-2mol/L0
[0009]優(yōu)選地，步驟4)中的氨水溶液濃度為l_4mol/L。
[0010]優(yōu)選地，步驟I)和步驟2)所使用的計量比為Lu:Gd:Al:Ga:Ce:Pr =3-x:x:5-y:y:0.04-0.06:0-0.06 (x 數(shù)值范圍為 0-1.5, y 數(shù)值范圍為 0-4)。
[0011]優(yōu)選地，步驟5)中氫氣/氮氣=5/95，混合的氣體流速為80-220ml/min。
[0012]本發(fā)明的有益效果是:本發(fā)明的工藝步驟簡單，易操作，綠色環(huán)保，通過該發(fā)明的制備方法所制得的熒光粉的發(fā)光強度高，均勻性好，粒度小，便于大規(guī)模生產(chǎn)，同時所制得熒光粉可作為發(fā)光材料應(yīng)用于照明、背光源、交通信號燈等照明領(lǐng)域。
【具體實施方式】
[0013]下面結(jié)合實施例對本發(fā)明的優(yōu)選實施例進行詳細闡述，以使本發(fā)明的優(yōu)點和特征能更易于被本領(lǐng)域技術(shù)人員理解，從而對本發(fā)明的保護范圍做出更為清楚明確的界定。
[0014]一種單芯片白光發(fā)光二極管用熒光粉的制備方法，包括以下制備步驟:
1)將Lu源、Gd源、Pr源放入過量的硝酸水溶液中，加熱至沸騰溶解并除去過量HNO3;
2)分別將Ce源、Al源、Ga源溶解在去離子水中制成溶液；
3)取步驟I)和步驟2)的溶液制成混合溶液，混合溶液為200體積份，在混合溶液中加入15-25體積份重量百分濃度為2%的聚乙二醇6000水溶液作為分散劑；
4)將400體積份的氨水溶液，在攪拌下滴加到步驟3)所制成的溶液中，或?qū)⑺霾襟E
3)制成的溶液滴加到相同體積的氨水溶液中，沉淀完全，陳化2-4小時，使用循環(huán)水真空栗抽濾除去濾液，再使用等體積的去離子水洗滌5次，干燥得到Lu3 xGdxAl5 ,GayO12: (Ce, Pr)前驅(qū)體粉末；
5)將所述Lu3xGdxAl5 ,GayO12:(Ce，Pr )前驅(qū)體粉末在氫氣、氮氣混合的氣流中1000-1100oC煅燒36-48小時，即得到本發(fā)明的單芯片白光發(fā)光二極管用熒光粉。
[0015]步驟I)中的硝酸水溶液的濃度為1M-3M。
[0016]步驟I)和步驟2)中的所述Lu源、Gd源、Al源、Ga源、Ce源和Pr源分別為Lu203、Gd203、Tb407、Al (NO3) 3.9H20、Ga (NO3) 3、Ce (NO3) 3.6H20 和 Pr6O11。
[0017]步驟I)中溶液濃度為0.1-0.5mol/Lo
[0018]步驟2)中溶液濃度為0.5-2mol/L0
[0019]步驟4)中的氨水溶液濃度為l_4mol/L。
[0020]步驟I)和步驟 2)所使用的計量比為 Lu:Gd:Al:Ga:Ce:Pr = 3_x:x:5-y:y:0.04-0? 06:0-0.06 (x數(shù)值范圍為0-1.5, y數(shù)值范圍為0-4)。
[0021]步驟5)中氫氣/氮氣=5/95，混合的氣體流速為80-220ml/min。
[0022]實施例1
一種單芯片白光發(fā)光二極管用熒光粉的制備方法，包括以下制備步驟:
所用原材料:Lu2O3 (99.95%)，Gd2O3 (99.95%)，Ga (NO3) 3 (99.0%)，Al (NO3) 3.9Η20 (99.0%)，Ce (NO3) 3.6Η20 (99.99%)和 Pr6O11。
[0023](I)將Lu203、Gd203、Pr60n放入過量的3M硝酸水溶液中，加熱至沸騰溶解并除去過量 HNO3;
(2)分別將Ce(NO3)3.6H20、Ga(NO3)3和Al (NO 3)3.9H20溶解在去離子水中制成溶液；
(3)按計量比Lu:Gd:A1:Ga:Ce:Pr=2:1:4:1:0.04:0.02 取步驟(I)和步驟(2)的溶液制成混合溶液200ml，加入20ml重量百分濃度為2%的聚乙二醇6000水溶液作為分散劑；
(4)將400ml的1.5M的氨水溶液，在攪拌下滴加到步驟(3)制成的溶液中，或?qū)⑺霾襟E(3)制成的溶液滴加到相同體積的氨水溶液中，沉淀完全，陳化2小時，使用循環(huán)水真空栗抽濾除去濾液，再使用等體積的去離子水洗滌5次，干燥得到Lu2GdAl4GaO12: (Ce, Pr)前驅(qū)體粉末；
(5)將所述Lu2GdAl4GaO12KCe, Pr)前驅(qū)體粉末在氫氣/氮氣=5/95混合的氣流(10ml/min)中1000C煅燒36小時，得到發(fā)光二極管使用的Lu2GdAl4GaO12: (Ce, Pr)熒光粉。
[0024]實施例2
一種單芯片白光發(fā)光二極管用熒光粉的制備方法，包括以下制備步驟，所用方法如下:
所用原材料:Lu2O3 (99.95%)，Gd2O3 (99.95%) , Ga (NO3) 3 (99.0%),Al (NO3) 3.9H20 (99.0%)，Ce (NO3) 3.6H20 (99.99%)和 Pr6O11。
[0025](I)將Lu203、Gd203、Pr60n放入過量的3M硝酸水溶液中，加熱至沸騰溶解并除去過量 HNO3;
(2)分別將Ce(NO3)3.6H20、Ga(NO3)3和Al (NO 3)3.9H20溶解在去離子水中制成溶液；
(3)按計量比Lu:Gd:A1:Ga:Ce:Pr=2.5:0.5:3:2:0.06:0.04 取步驟(I)和步驟(2)的溶液制成混合溶液200ml，加入20ml重量百分濃度為2%的聚乙二醇6000水溶液作為分散劑；
(4)將400ml的IM的氨水溶液，在攪拌下滴加到步驟(3)制成的溶液中，或?qū)⑺霾襟E(3)制成的溶液滴加到相同體積的氨水溶液中，沉淀完全，陳化2小時，使用循環(huán)水真空栗抽濾除去濾液，再使用等體積的去離子水洗滌5次，干燥得到Lu2.5Gda5Al3Ga2012: (Ce, Pr)前驅(qū)體粉末；
(5)將所述Lu2.5Gda5Al3Ga2012:(Ce, Pr)前驅(qū)體粉末在氫氣/氮氣=5/95混合的氣流(100ml/min)中 1000°C 煅燒 48 小時，得到發(fā)光二極管使用的 Lui5Gda5Al3Ga2O12: (Ce, Pr)熒光粉。
[0026]實施例3
一種單芯片白光發(fā)光二極管用熒光粉的制備方法，包括以下制備步驟:
所用原材料=Lu2O3 (99.95%)，Ga (NO3) 3 (99.0%)，Al (NO3) 3.9H20 (99.0%)，Ce (NO3) 3.6H20 (99.99%)和 Pr6O11。
[0027](I)將Lu203、Pr6O11放入過量的3M硝酸水溶液中，加熱至沸騰溶解并除去過量HNO3;
(2)分別將Ce(NO3)3.6H20、Ga(NO3)3和Al (NO 3)3.9H20溶解在去離子水中制成溶液；
(3)按計量比Lu:A1:Ga:Ce:Pr=3:4:1:0.06:0.02取步驟(I)和步驟(2)的溶液制成混合溶液200ml，加入20ml重量百分濃度為2%的聚乙二醇6000水溶液作為分散劑；
(4)將400ml的2M的氨水溶液，在攪拌下滴加到步驟(3)制成的溶液中，或?qū)⑺霾襟E
(3)制成的溶液滴加到相同體積的氨水溶液中，沉淀完全，陳化2小時，使用循環(huán)水真空栗抽濾除去濾液，再使用