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      一種能夠促進(jìn)生物修復(fù)石油污染土壤的方法

      文檔序號(hào):9606906閱讀:826來(lái)源:國(guó)知局
      一種能夠促進(jìn)生物修復(fù)石油污染土壤的方法
      【技術(shù)領(lǐng)域】
      [0001]本發(fā)明屬于環(huán)境治理領(lǐng)域,涉及石油污染土壤的修復(fù),具體涉及一種能夠促進(jìn)生物修復(fù)石油污染土壤的方法。
      【背景技術(shù)】
      [0002]原位生物修復(fù)(ISB)是治理石油污染土壤主要方法之一,與原位化學(xué)氧化相比,具有費(fèi)用低,無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn)。
      [0003]但是,生物修復(fù)技術(shù)需要時(shí)間較長(zhǎng)而且微生物對(duì)于污染環(huán)境有一定的選擇性。目前,提高生物修復(fù)能力的方法主要是通過(guò)提高生物活性和污染物的可生物降解能力兩個(gè)方面。
      [0004]在提高生物活性方面,目前主要是通過(guò)外加營(yíng)養(yǎng)(如施肥)、生物通風(fēng)等來(lái)改變土壤環(huán)境以提高土著菌的生物活性,或者接種培養(yǎng)好的功能菌直接提高環(huán)境中的生物數(shù)量和活性。
      [0005]而在改變污染物的可生物降解能力方面目前主要的技術(shù)是通過(guò)添加表面活性劑來(lái)改變石油污染物吸附狀態(tài)或者通過(guò)化學(xué)氧化來(lái)改變石油污染物的鏈烴結(jié)構(gòu)來(lái)提高污染物本身的可生物降解能力。但是這些技術(shù)都存在著費(fèi)用高,操作困難,易引起二次污染等弊端。

      【發(fā)明內(nèi)容】

      [0006]基于現(xiàn)有技術(shù)中存在的問(wèn)題,本發(fā)明提供一種能夠促進(jìn)生物修復(fù)石油污染土壤的方法,解決現(xiàn)有技術(shù)中的石油污染土壤修復(fù)過(guò)程中存在著費(fèi)用高,操作困難,易引起二次污染等弊端的技術(shù)問(wèn)題。
      [0007]為了解決上述技術(shù)問(wèn)題,本申請(qǐng)采用如下技術(shù)方案予以實(shí)現(xiàn):
      [0008]—種能夠促進(jìn)生物修復(fù)石油污染土壤的方法,對(duì)于污染土壤,首先通過(guò)氧化修復(fù),然后通過(guò)生物修復(fù),在氧化修復(fù)過(guò)程中,氧化試劑為H202溶液,通過(guò)Η 202溶液氧化修復(fù)來(lái)促進(jìn)后期生物修復(fù),氧化修復(fù)后的生物修復(fù)過(guò)程中,不另外加入微生物的營(yíng)養(yǎng),直接通過(guò)污染土壤中自身的微生物進(jìn)行生物修復(fù)。
      [0009]本發(fā)明還具有如下區(qū)別技術(shù)特征:
      [0010]所述的污染土壤的石油烴含量為23.44g/kg。
      [0011 ] 每5g石油污染土壤中,加入的雙氧水的量為0.3mL?5.4mL,H202溶液的濃度控制在 200mM ?900mM。
      [0012]優(yōu)選的,每5g石油污染土壤中,加入的雙氧水的量為1.35mL,H202溶液的濃度控制在 225mM。
      [0013]氧化試劑中還加入有溶解性鐵,形成Fenton試劑。
      [0014]所述的Fenton試劑中溶解性鐵的濃度控制在2.9mM。
      [0015]所述的溶解性鐵為硫酸亞鐵。
      [0016]本發(fā)明與現(xiàn)有技術(shù)相比,有益的技術(shù)效果是:
      [0017]本發(fā)明的方法能夠通過(guò)化學(xué)氧化使得污染土壤自身釋放大量的溶解性營(yíng)養(yǎng)供微生物使用,不另外加入營(yíng)養(yǎng)物質(zhì),降低了修復(fù)成本,操作簡(jiǎn)單,工序少,不會(huì)引起二次污染等弊端。
      [0018]外加溶解性鐵條件下,可以釋放大量的溶解性營(yíng)養(yǎng),進(jìn)一步促進(jìn)后續(xù)的生物修復(fù)?;瘜W(xué)氧化促進(jìn)了后期的生物降解,尤其是C25_C3。的生物降解量明顯提高。但是并不是化學(xué)氧化量越高,生物降解量越大?;瘜W(xué)氧化過(guò)程影響了土壤中的營(yíng)養(yǎng)釋放和微生物活性,而營(yíng)養(yǎng)利用和微生物活性是影響后期的生物降解過(guò)程的關(guān)鍵因素。
      【附圖說(shuō)明】
      [0019]圖1是污染土樣石油各組分濃度。
      [0020]圖2是H202濃度與生物數(shù)量、溶解性營(yíng)養(yǎng)的關(guān)系(a組,外加溶解性鐵2.9mM,pH =7.2,檸檬酸 15mM)。
      [0021]圖3H202濃度與生物數(shù)量、溶解性營(yíng)養(yǎng)的關(guān)系(b組,不外加溶解性鐵,pH = 7.2,梓檬酸15mM)。
      [0022]圖4.不同H202投加濃度下石油各組分的變化情況(a.外加2.9mM溶解性鐵;b.不外加溶解性鐵)。
      [0023]圖5化學(xué)氧化聯(lián)合生物修復(fù)的石油去除效果(土壤油濃度23440mg/kg,pH =7.2)。
      [0024]圖6化學(xué)氧化對(duì)生物去除石油的影響(土壤油濃度25.00g/kg, pH = 7.2,H202—次投加,a外加2.9mM的溶解性鐵,b不外加溶解性鐵)。
      [0025]圖7化學(xué)氧化釋放的營(yíng)養(yǎng)及生物修復(fù)消耗的營(yíng)養(yǎng)情況(土壤油濃度25000mg/kg, pH = 7.2,a外加2.9mM的溶解性鐵實(shí)驗(yàn)組,b不外加溶解性鐵實(shí)驗(yàn)組)。
      [0026]圖8.化學(xué)氧化后石油各組分的去除量以及80天的生物降解量(a外加2.9mM的溶解性鐵實(shí)驗(yàn)組,b不外加溶解性鐵實(shí)驗(yàn)組)。
      [0027]以下結(jié)合附圖和實(shí)施例對(duì)本發(fā)明的具體內(nèi)容作進(jìn)一步詳細(xì)地說(shuō)明。
      【具體實(shí)施方式】
      [0028]經(jīng)過(guò)大量研究發(fā)現(xiàn),在Fenton氧化后土壤中的溶解性營(yíng)養(yǎng)(溶解性氮和T0C)會(huì)明顯升高,在后續(xù)生物降解過(guò)程中為微生物提供營(yíng)養(yǎng),可以達(dá)到與外加營(yíng)養(yǎng)相同的效果。但是,與此同時(shí),F(xiàn)enton氧化會(huì)使微生物的數(shù)量和活性急劇降低,微生物需要一定時(shí)間的恢復(fù)期。且H202濃度越高,存活的微生物數(shù)量越少,恢復(fù)期越長(zhǎng)。而當(dāng)H 202的投加濃度低于200mM時(shí),微生物的損失量很少,只有10L5cfu/g 土,活性恢復(fù)時(shí)間只需要8小時(shí),本申請(qǐng)通過(guò)投加不同濃度的H202,以找出適宜的H202投加濃度使微生物數(shù)量和營(yíng)養(yǎng)產(chǎn)生達(dá)到最佳狀態(tài),以促進(jìn)后期的生物修復(fù)。
      [0029]材料:
      [0030]石油污染土壤采自陜北某油井,污染土壤的石油烴(TPH)含量為23.44g/kg,各組分濃度及比例如圖1所示,其中易被降解的柴油部分(cn-c24)占63.38%,難降解的重油組分(C25-C30)占 36.62%o 土壤有機(jī)質(zhì)(S0M)含量為 14.97%,含水率為 19.14%,pH為 7.93。土壤試驗(yàn)前均經(jīng)過(guò)碎散、除雜、過(guò)篩(2mm)及混勻處理后密閉保存于冰箱中待用。
      [0031]實(shí)驗(yàn)用試劑主要包括硫酸亞鐵(FeS04.7H20,分析純),檸檬酸(C6Hs07.H20,分析純),無(wú)水氯化鈣(CaCl2,分析純),雙氧水(H202,質(zhì)量分?jǐn)?shù)30%,分析純),二氯甲烷(CH2C12,色譜純)。
      [0032]遵從上述技術(shù)方案,以下給出本發(fā)明的具體實(shí)施例,需要說(shuō)明的是本發(fā)明并不局限于以下具體實(shí)施例,凡在本申請(qǐng)技術(shù)方案基礎(chǔ)上做的等同變換均落入本發(fā)明的保護(hù)范圍。下面結(jié)合實(shí)施例對(duì)本發(fā)明做進(jìn)一步詳細(xì)說(shuō)明。
      [0033]實(shí)施例1出202濃度對(duì)生物數(shù)量、溶解性營(yíng)養(yǎng)的影響實(shí)驗(yàn)。
      [0034]實(shí)驗(yàn)分為a、b兩組,均在250mL反應(yīng)瓶中進(jìn)行,先加入5g石油污染土樣,然后在a組實(shí)驗(yàn)的反應(yīng)瓶中加入5mL檸檬酸_FeS04溶液(2.9mM),b組實(shí)驗(yàn)的反應(yīng)瓶中加入5mL蒸餾水。隨后在反應(yīng)瓶中分別加入濃度為30%的H2020.3mL、0.6mL、l.35mL、2.7mL、5.4mL、7.2mL、10.8mL。并同時(shí)加入蒸餾水使反應(yīng)體系的溶液總體積為60mL,此時(shí)反應(yīng)瓶中H202的濃度分別為 50mM、100mM、225mM、450mM、900mM、1200mM、1800mM。同時(shí)做不投加 H202的反應(yīng)瓶做對(duì)照實(shí)驗(yàn)。測(cè)定氧化前后上清液中的T0C、NH4+-N的濃度以及微生物數(shù)量。本實(shí)驗(yàn)中檸檬酸-FeS04S液配制方法為:稱取硫酸亞鐵(FeS04.7Η20)9.7g,檸檬酸(C6Hs07.Η20) 17.4g,無(wú)水氯化鈣加入(CaCl2) 1.llg,加水溶解后用5M的NaOH調(diào)pH,使體系中的pH值為中性,定容為1L備用。
      [0035]實(shí)施例2:Fenton處理后的生物修復(fù)的效果試驗(yàn)。
      [0036]實(shí)驗(yàn)同樣分為a、b兩組,實(shí)驗(yàn)在250mL的鹽水瓶中進(jìn)行。a組加入5mL的檸檬酸_FeS04S液(2.9mM),b組加入5mL蒸餾水。在實(shí)施例1的基礎(chǔ)上選取225Mm (F J、450mM(F2)、900mM(F3)三個(gè)濃度的雙氧水進(jìn)行Fenton處理后,將反應(yīng)瓶置于搖床上進(jìn)行為期80天的生物修復(fù)實(shí)驗(yàn)(125rmp,25°C ) (Tim, 2014),反應(yīng)瓶用橡膠塞密封,每隔6小時(shí)向反應(yīng)瓶充氧,保證反應(yīng)瓶中的氧濃度不低于10%。在分別第10天、第20天、第40天、第60天和第80天萃取反應(yīng)瓶中的石油以測(cè)定TPH,并且測(cè)定其上清液中的TOC、NH/-N、N02 -N、N03 -N的濃度以及微生物數(shù)量,考察氧化后產(chǎn)生的營(yíng)養(yǎng)能否促進(jìn)生物的生長(zhǎng)。
      [0037]測(cè)試及分析方法:
      [0038]土壤的pH采用pHS-3C型pH計(jì)測(cè)定,TPH采用二氯甲烷進(jìn)行萃取(US EPA testmethods 3550B),萃取液采用GC (安捷氣相6890N-單檢)進(jìn)行分析測(cè)定。反應(yīng)瓶中的上清液經(jīng)過(guò)0.45 μ m的濾膜過(guò)濾,上清液經(jīng)中的NH4+-N、N02 _N、N03 -N采用紫外分光光度法進(jìn)行測(cè)定,T0C采用T0C分析儀分析測(cè)定(日本島津),微生物數(shù)量采用流式細(xì)胞儀測(cè)定。
      [0039]結(jié)果與分析:
      [0040]1、H202濃度與生物數(shù)量、溶解性營(yíng)養(yǎng)釋放的關(guān)系
      [0041]圖2表示在外加溶解性鐵(濃度為2.9mM)的條件下H202濃度與生物數(shù)量、溶解性營(yíng)養(yǎng)的關(guān)系。如圖2所示,經(jīng)過(guò)Fenton氧化后,土壤中溶解性T0C和氨氮的濃度明顯提高,且T0C和氨氮的濃度隨著H202濃度的增加而增加。當(dāng)投加的Η 202濃度為900mM時(shí),土壤中T0C的濃度達(dá)到最大,為151mg/kg,是未處理土壤的15倍(10.2mg/kg),當(dāng)繼續(xù)提高H202的投加濃度,土壤中T0C的濃度反而下降。而對(duì)于溶解性氨氮,當(dāng)投加的H202濃度在900mM以內(nèi)時(shí),氨氮濃度隨著H202投加量的增加而劇烈增加,當(dāng)H 202濃度為900mM時(shí),溶解性氨氮的濃度為763mg/kg,是未處理土壤的50倍(15mg/kg),繼續(xù)提高H202的投加濃度時(shí),溶解性氨氮的濃度會(huì)繼續(xù)升高,但是比較緩慢。除此之外,經(jīng)過(guò)Fenton氧化后,土壤中的微生物數(shù)量明顯減少,且H202投加濃度越高,土壤中剩余的微生物數(shù)量越少。當(dāng)H202的
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