本申請依據(jù)Title 35，U.S.C.§119(e)要求2014年7月29日提交的題為REACTOR WITH BAFFLE CONFIGURATION的美國臨時專利申請序號No.62/030,222的權益，其整個內容特此引用并入本文。

發(fā)明領域

本公開總體上涉及反應器設計，更特別涉及活塞流型反應器。

背景

用于生產苯酚和丙酮的主要商業(yè)方法是通過枯烯空氣氧化成氫過氧化枯烯(CHP)，接著CHP非常選擇性地酸催化分解成苯酚和丙酮。在氧化步驟中二甲基芐醇(DMBA)作為主要副產物形成并隨后在第二酸催化的分解步驟中脫水成α-甲基苯乙烯(AMS)。AMS在商業(yè)上用于塑化劑、樹脂和其它聚合物的制造。

產生AMS的脫水反應通常在長管中進行。在一些情況中，增加反應物在反應器中的停留時間可能使得生成的AMS的收率改進。但是，在這樣的反應器中為了提供額外的停留時間通常涉及為反應器管提供額外的長度，這可能需要大量空間。

反應器的停留時間是指特定粒子在反應器中度過的時間量。平均停留時間通常被定義為反應器的體積除以經過反應器的流量。反應器的停留時間分布涉及粒子可能在反應器中度過的時間量。停留時間分布是具有圍繞平均停留時間的標準偏差的概率函數(shù)。反應器的停留時間分布通?；诶硐牖钊鞣磻?PFR)或理想連續(xù)攪拌釜反應器(CSTR)建模。反應器的混合度是通過將停留時間分布的方差除以平均停留時間的平方確定的無量綱值。

在理想活塞流反應器中，流經反應器的流體在概念上被視為一系列非常薄的片段，或“活塞(plug)”。隨著活塞流經反應器，推定流體在該活塞內的徑向上(即在橫穿流動方向的方向上)完美混合，但沒有在軸向上(即沿流動方向向前或向后)的流體混合。因為沒有軸向混合，活塞內的各成分將具有相同停留時間并且標準偏差將為0?；钊鞣磻鞯幕旌隙壤碚撋蠟?。

與之相比，理想CSTR中的流體被推定在反應器各處完美混合。由于推定各粒子具有相等的在任何給定時間離開反應器的概率，停留時間分布的標準偏差高并且CSTR的混合度理論上為1。

實際反應器不具有理想PFR或CSTR的停留時間分布，而是具有在0和1之間的混合度。在一些情況下，保持接近0的混合度是有利的。

需要對上述情況的改進。

概述

本公開提供在反應器入口不需要任何液體分布裝置的同時具有活塞流分布的高度特性的反應器。

在一些示例性實施方案中，該反應器提供接近或類似于活塞流反應器的停留時間分布。在更特定的實施方案中，在反應器入口沒有液體分布器的情況下實現(xiàn)這樣的停留時間分布。在一些示例性實施方案中，該反應器跨越各種設計條件在多種多樣的流量下提供類似的流型。在一些示例性實施方案中，由于擋板周圍的流向變化而經反應器的壓力損失在7-8kPa的控制界限內。在擋板邊緣和反應器內殼之間包括間隙的一些示例性實施方案中，可能由于用經過此類間隙的示蹤材料觀察所觀察到的泄漏“捷徑(shortcuts)”，停留時間分布更接近地類似于活塞流反應器的停留時間分布。

在一個示例性實施方案中，反應器包括限定內部的殼體和安置在反應器內部的多個擋板。在內部的多個擋板之間限定在反應器入口和出口之間延伸的流體通路。在一個更特定的實施方案中，所述多個擋板包括十個或更多個擋板，且所述多個擋板的各擋板的擋板切率(cut)為18％至35％。在一個更特定的實施方案中，該反應器具有小于0.2的混合度。

在一個更特定的實施方案中，該流體通路包括多次變向。

在任何上述實施方案中的另一更特定的實施方案中，擋板與殼體相隔至少一個間隙。在一個甚至更特定的實施方案中，該間隙具有大約1/2英寸或更小的寬度。

在任何上述實施方案中的又一更特定的實施方案中，該反應器的入口不包括液體分布器。

在另一示例性實施方案中，通過以下步驟由二甲基芐醇如下生產α-甲基苯乙烯：向反應器內部提供入口料流，所述入口料流包含二甲基芐醇，其中所述反應器包括安置在反應器內部的多個擋板且所述反應器具有小于0.2的混合度；和使至少一部分二甲基芐醇在所述反應器中反應以形成α-甲基苯乙烯。在一個更特定的實施方案中，所述多個擋板包括十個或更多個擋板，且所述多個擋板的各擋板的擋板切率為18％至35％。

在一個更特定的實施方案中，至少75％的二甲基芐醇反應形成α-甲基苯乙烯。

在任何上述實施方案中的另一更特定的實施方案中，至少一部分二甲基芐醇經過擋板和限定反應器內部的壁之間的間隙，其中該間隙具有大約1/2英寸或更小的寬度。

附圖簡述

參照聯(lián)系附圖作出的對本發(fā)明的實施方案的下列描述更容易明確出本公開的上述和其它特征和優(yōu)點及其實現(xiàn)方式以及更好地理解本發(fā)明本身，其中：

圖1A例示了示例性反應器。

圖1B例示了圖1A的示例性反應器內部的示意圖。

圖2是包括一組示例性擋板的圖1A的反應器內部的一部分的片段視圖。

圖3例示了垂直取向的示例性反應器中的十一擋板布置的示意圖。

圖4是入口位于出口上方的垂直取向的圖3的示例性反應器的液相速度等值線圖(contour plot)。

圖5是入口位于出口下方的垂直取向的圖3的示例性反應器的液相速度等值線圖。

圖6是水平取向的圖3的示例性反應器的液相速度等值線圖。

圖7例示了水平取向的圖1A的示例性反應器中的十六擋板布置的示意圖。

圖8是水平取向的圖7的示例性反應器的液相速度等值線圖。

圖9例示了入口位于出口下方的垂直取向的圖1A的示例性反應器中的十六擋板布置的示意圖。

圖10是入口位于出口下方的圖9的示例性反應器的液相速度等值線圖。

圖11是圖9的示例性反應器在12,948gal/hr(49,014l/hr)的流量下的液相速度等值線圖。

圖12是圖9的示例性反應器在18,564gal/hr(70,272l/hr)的流量下的液相速度等值線圖。

圖13A例示了圖9的示例性反應器中的示蹤劑注入研究的結果，其顯示在入口處輸入后4秒的示蹤劑分布。

圖13B例示了圖9的示例性反應器中的示蹤劑注入研究的結果，其顯示在入口處輸入后22秒的示蹤劑分布。

圖13C例示了圖9的示例性反應器中的示蹤劑注入研究的結果，其顯示在入口處輸入后85秒的示蹤劑分布。

圖14A例示了示蹤劑注入研究的面積加權平均值。

圖14B例示了基于示蹤劑注入研究的圖9的示例性反應器的混合度。

圖15A是在擋板和罐之間不包括間隙的圖9的示例性反應器的液相速度等值線圖。

圖15B是圖15A的示例性橫截面的液相速度等值線圖。

圖16A是在擋板和罐之間包括間隙的圖9的示例性反應器的液相速度等值線圖。

圖16B是圖16A的示例性橫截面的液相速度等值線圖。

圖17A例示了在擋板和罐之間包括間隙的圖16A的示例性反應器的面積加權平均值。

圖17B例示了在擋板和罐之間包括間隙的圖16A的示例性反應器的混合度。

貫穿幾個視圖中相應的標號是指相應的部件。本文闡明的范例例示本發(fā)明的示例性實施方案并且這樣的范例不被解釋為以任何方式限制本發(fā)明的范圍。

詳述

首先參照圖1A，例示了示例性反應器10。反應器10包括入口12和出口14。盡管反應器10以入口12位于出口14上方的垂直取向示例性地顯示，但在另一些實施方案中，出口14可位于入口12上方(見圖5)，或反應器10可以為水平取向(見圖6)。反應器10的外殼16包圍內部18。

接著參照圖1B，例示了包括多個擋板20的示例性內部18。內部18示例性包括將反應器10的入口12流體連向出口14的流路22。擋板20中斷在入口12和出口14之間的流路22的直接流。

在一個示例性實施方案中，反應器10包括安置在入口12和出口14之間的多個擋板20。在一些實施方案中，反應器10可包括少至10、11、12、14、多至16、18、20、22或更多的擋板，或在任何兩個上述值之間限定的任何范圍，如10個擋板至22個擋板、11個擋板至20個擋板，或12個擋板至18個擋板。

接著參照圖2，顯示多個擋板20在反應器10的內部18內的示例性位置。相鄰擋板沿反應器10的軸向的間距限定擋板間距30。在一些實施方案中，擋板間距小至3英寸、4英寸、5英寸、6英寸、大至8英寸、9英寸、10英寸、12英寸或更大，或在任何兩個上述值之間限定的任何范圍，如3英寸至12英寸、4英寸至10英寸，或6英寸至9英寸。

擋板切率是指在給定擋板20的末端和外殼16之間的開口區(qū)域的百分比。擋板切率按照擋板20的末端與外殼16之間的距離24和反應器10的直徑26的比率計算(見圖2)。在一些實施方案中，擋板切率可以小至18％、20％、23％、大至25％、30％、35％，或在任何兩個上述值之間限定的任何范圍內，如18％至35％、20％至30％，或23％至25％。

在一些實施方案中，擋板20可以直接連接到外殼16上使得除了由擋板切率提供的主間隙外在擋板20和外殼16之間沒有周向間隙28。在另一些實施方案中，在擋板20和外殼16之間存在周向間隙28。在一個更特定的實施方案中，圍繞各擋板20的至少一部分外周存在周向間隙。在一個更特定的實施方案中，圍繞各擋板20的整個外周存在周向間隙。擋板20可通過一個或多個支承結構(未顯示)(如將擋板結合到反應器10的頂部或底部或外殼16的一項或多項上的支承結構)支承就位在反應器10的內部18內。在一些實施方案中，周向間隙28小至1/8英寸、3/16英寸、1/4英寸、大至5/16英寸、3/8英寸、1/2英寸或更大，或在任何兩個上述值之間的任何值。在一些實施方案中，對非零間隙的包括降低了反應器10內的混合度，以使反應器10更接近理論活塞流反應器。

在一些實施方案中，反應器具有小于4英寸、小至4英寸、8英寸、12英寸、18英寸、24英寸、大至30英寸、36英寸、42英寸、48英寸或更大，或在任何兩個上述值之間限定的任何范圍內，如4英寸至48英寸、8英寸至42英寸、或24英寸至36英寸的直徑26。

在一些實施方案中，該反應器具有小于1,000gal/hr(3,785l/hr)、小至1,000gal/hr(3,785l/hr)、5,000gal/hr(18,927l/hr)、10,000gal/hr(37,854l/hr)、13,000gal/hr(49,210l/hr)、大至15,000gal/hr(56,781l/hr)、20,000gal/hr(75,708l/hr)、25,000gal/hr(94,635l/hr)、30,000gal/hr(113,562l/hr)、40,000gal/hr(151,416l/hr)、50,000gal/hr(189,271l/hr)或更大，或在任何兩個上述值之間限定的任何范圍內，如1,000gal/hr(3,785l/hr)至50,000gal/hr(189,271l/hr)、5,000gal/hr(18,927l/hr)至30,000gal/hr(113,562l/hr)、或10,000gal/hr(37,854l/hr)至25,000gal/hr(94,635l/hr)的流量。

停留時間分布(RTD)曲線可用于確定平均停留時間和混合度。反應器的停留時間是指特定粒子在反應器中度過的時間量。通過年齡分布的一階矩給出平均停留時間：

在一些實施方案中，反應器10具有小至50秒、60秒、70秒、80秒、85秒、大至90秒、100秒、110秒、120秒、130秒或更大，或在任何兩個上述值之間限定的任何范圍內，如50秒至130秒、60秒至120秒、或80秒至100秒的平均停留時間。

二階中心矩是指方差(σ²)，即圍繞平均值的離散度：

混合度是方差與平均停留時間的平方的無量綱比：

在一些實施方案中，反應器10具有接近理論活塞流反應器的混合度。在一些實施方案中，混合度小至0.3、0.2、0.15、0.1、0.09、0.08或更小，或在任何兩個上述值之間限定的任何范圍內，如0.3至小于0.08、0.2至小于0.08、或0.15至0.08。

在一些實施方案中，反應器10在入口12中不包括液體分布器。液體分布器常用于反應塔以在反應器內提供均勻液體分布。但是，在分布器開口區(qū)可能發(fā)生液體分布器的堵塞或結垢。在一些實施方案中，通過不包括液體分布器來降低或消除反應器內的堵塞或結垢可能性。另外，入口12和反應器10的內部18內的任何分布器之間的空間可能耗費有價值的反應器空間，以增加反應器10的必要尺寸。在一些實施方案中，通過不包括液體分布器降低了反應器10的尺寸。在一些實施方案中，無液體分布器的反應器10提供了低壓頭損失、寬運行條件范圍和反應器10的內部18用于實施反應的提高的利用率。

在一個示例性實施方案中，反應器10的入口12包含二甲基芐醇，至少一部分二甲基芐醇在反應器10的內部18中反應以形成α-甲基苯乙烯。在一些實施方案中，二甲基芐醇至α-甲基苯乙烯的轉化度小至50％、60％、70％、75％、80％、大至90％、95％、98％、99％、99.5％或更大，或在任何兩個上述值之間限定的任何范圍之間，如50％至99.5％、60％至99％，或80％至95％。

在一個更特定的實施方案中，反應器10的入口12包括第一入口流組合物，其包含二甲基芐醇。在一些實施方案中，第一入口流組合物包含基于第一入口流組合物的總重量計少至0.5重量％、1重量％、2重量％、2.5重量％、3重量％、多至4重量％、5重量％、10重量％、20重量％或更多，或在任何兩個上述值之間限定的任何范圍之間，如0.5重量％至20重量％、1重量％至10重量％、或2重量％至10重量％的二甲基芐醇重量百分比。在一些實施方案中，第一入口流組合物包含基于第一入口流組合物的總重量計少至0重量％、0.5重量％、1重量％、1.5重量％、多至2重量％、2.5重量％、3重量％、5重量％或更多，或在任何兩個上述值之間限定的任何范圍之間，如0.5重量％至5重量％、1重量％至3重量％、或1重量％至2重量％的水重量百分比。在一些實施方案中，第一入口流組合物任選包含枯烯、氫過氧化枯烯、苯酚或丙酮中的至少一種。

實施例

實施例1-反應器取向的影響

接著參照圖3-6，研究反應器10的取向對流體力學的影響。使用可獲自ANSYS Inc.，Cannonsburg，Pennsylvania的ANSYS Fluent計算流體力學(CFD)模擬軟件確定流體力學。

在圖3中例示含有11個擋板20的示例性反應器10。擋板間距設定為10英寸，擋板切率為30％，且目標停留時間為85秒。反應器總長度32(見圖1B)為120英寸。

在圖4-6中提供三種取向各自的液相速度等值線圖。在圖4中，反應器10垂直取向且入口12位于出口14上方，液體在反應器10的內部18中圍繞擋板20向下流向出口14。在圖5中，反應器10垂直取向且入口12位于出口14下方，迫使液流圍繞擋板20向上經過反應器10的內部18。在圖6中，反應器10水平放置，從罐底部的入口12注入液體。

對于液體速度分布，如圖4-6中所例示，在反應器中各點的液體速度由該點的顏色指示。提供各圖的灰度標，黑色指示相對較低的速度，白色指示相對較高的速度。

如圖4-6中所示，這三種取向各自的液體速度分布結果基本類似。不希望受制于任何理論，但這些結果表明擋板20的數(shù)量、尺寸和位置是影響反應器10內的液體速度分布的主要因素。圖4和5的比較表明液體向上流動帶來比液體向下流動更高的軸向分散，但反應器10的停留時間分布曲線的形狀和活塞流特性主要由擋板20的間距和尺寸控制。

實施例2-擋板參數(shù)的影響

實施例1研究包括11個擋板的反應器10。進一步研究擋板的數(shù)量和間距的影響。

如圖7中所示，使用CFD模擬評估包括16個擋板20的示例性反應器10。擋板間距設定為6英寸，擋板切率為23％。由于包括偶數(shù)個擋板20，反應器10的出口14在圖6中所示的其中包括奇數(shù)個擋板的對面。反應器10在其它方面與圖6保持不變。

圖7的反應器10的液相速度等值線圖提供在圖8中。與實施例1的十一擋板反應器10(圖4-6)相比，如圖8中所示的十六擋板反應器10表現(xiàn)出更小的死區(qū)體積和更均勻的速度分布。這些結果表明近似于活塞流反應器的流型特性。

接著參照圖9，如圖9中所示，使用CFD模擬評估包括22個擋板20的示例性反應器10。擋板間距設定為5英寸，擋板切率為20％。由于包括偶數(shù)擋板20，反應器10的出口14在圖6中所示的其中包括奇數(shù)擋板的對面。反應器總長度32(見圖1B)為136英寸。反應器10在其它方面與圖5保持不變。

圖9的反應器10的液相速度等值線圖提供在圖10中。與十六擋板反應器10(圖7-8)相比，如圖9中所示的二十二擋板反應器10表現(xiàn)出更小的死區(qū)體積。由于較小的擋板切率以致開口區(qū)域較小并且包括附加的擋板，與圖7的十六擋板反應器的149Pa/擋板相比，圖9的二十二擋板反應器10的壓頭損失提高到160Pa/擋板。但是，這種提高程度相對較小。

附加的擋板的存在使得從入口12到出口14的流路22更長(見圖1B)，但較小的擋板間距提供較高的經過空隙空間的流速。較長流路22和較高速度的組合組合提供類似的停留時間和因此類似的反應轉化速率。

實施例3-容量研究

研究各種流量對圖9的二十二級反應器10的影響。圖10的液相速度等值線圖反映16,969gal/hr(64,235l/hr)的標稱流量。使用CFD模擬生成針對12,948gal/hr(49,014l/hr)的低流量值(圖11)和18,564gal/hr(70,272l/hr)的高流量值(圖12)的類似液相速度等值線圖。圖11和12的圖例保持相同以供視覺比較。在低和高受試值內，看起來在反應器10內可達到活塞流類型，無論特定流量如何。

實施例4-停留時間分布研究

使用借助CFD模擬的模擬示蹤劑注入研究來調查圖9的二十二級反應器10的活塞流特性。圖13A-13C例示了在反應器10的入口12處輸入示蹤劑后各時間的示蹤劑的存在。對于各圖13A-13C，通過反應器中各點的顏色指示該點的示蹤劑濃度。提供各圖的顏色標度，藍色指示相對低的濃度，紅色指示相對高的濃度。顏色黑色指示擋板幾何結構和形狀。

圖13A顯示在輸入后4秒的示蹤劑分布。圖13B顯示在輸入后22秒的示蹤劑分布。圖13C顯示在輸入后85秒的示蹤劑分布。

圖14A中提供的停留時間分布(RTD)曲線由示蹤劑研究確定。為平均停留時間確定RTD的一階矩，并為混合度確定二階矩。通過年齡分布的一階矩給出平均停留時間：

二階中心矩指示方差(σ²)，即圍繞平均值的離散度：

混合度是方差與平均停留時間的平方的無量綱比：

在不包括液體分布器的二十二擋板反應器10中，流向改變且在擋板周圍存在死區(qū)。這造成反應器10內的一定程度的回混。但是，基于RTD測量，計算出的混合度為δ²_e＝0.148，且如圖14B中所示，流型接近活塞流反應器。

實施例5-擋板和殼體之間的周向間隙的影響

在典型的反應器10中，擋板20組裝件設計成可拉動或可拆卸。這在擋板20的邊緣和殼體16之間產生周向間隙28。需要使用CFD模擬確定小周向間隙28對混合度的影響。

圖15A的液相速度等值線圖反映如圖9中所示的二十二擋板反應器10，不包括周向間隙28。圖15B中所示的液相速度圖是在反應器10中的3.13米標高處獲取的頂視圖。

圖16A的液相速度等值線圖反映如圖9中所示的二十二擋板反應器10，在擋板20和殼體16之間包括3/16英寸周向間隙28。圖16B中所示的液相速度圖是在反應器10中的3.13米標高處獲取的頂視圖。

在圖15和16中可以看出，在這兩種情況之間存在可見流動分布差異。對周向間隙28的包括降低了反應器10中的死區(qū)體積量。

對圖16中所示的包括3/16英寸間隙的反應器10進行示蹤劑注入研究。RTD曲線呈現(xiàn)在圖17A中。與不包括周向間隙28的實施例4相比，3/16英寸間隙降低RTD方差。不希望受制于任何理論，但相信，對間隙的包括能使一部分流體在擋板和殼體之間而非圍繞擋板的全長流動。如圖17B中所示，這種流動減少死區(qū)量并輕微降低混合度，以使反應器更接近理論活塞流反應器。與實施例4相比，對于包括占總反應器橫截面積的1.78％的間隙的反應器10，如圖17B中看出，停留時間分布的標準偏差略低，以將混合度降至δ²_e＝0.088，并使反應器類型有點更接近PFR。

盡管本發(fā)明已被描述為具有示例性設計，但在本公開的精神和范圍內可以進一步修改本發(fā)明。本申請因此意在涵蓋利用其通用原理的對本發(fā)明的任何變動、用途或調整。此外，本申請意在涵蓋在本發(fā)明所涉領域的已知或常規(guī)實踐內并落在所附權利要求書的界限內的與本公開的背離。