本發(fā)明屬于錒系元素分離，具體涉及一種四柱連續(xù)色層快速分離錒系元素的裝置及方法。

背景技術(shù)：

1、鈾及超鈾元素镎、钚、镅等錒系元素是環(huán)境α放射性污染物主要成份。除鈾是自然界天然存在放射性元素外，其它毒性的α放射性污染物主要來源于大氣層試驗(yàn)沉降、反應(yīng)堆核事故泄漏以及核設(shè)施退役等。由于它們具有很長的半衰期，對(duì)生物圈和人類健康的長期潛在危害最大。因此，錒系元素的快速分析在核事故應(yīng)急監(jiān)測、環(huán)境放射性水平評(píng)估以及核事件判別等領(lǐng)域具有十分重要的意義。

2、錒系元素在樣品中含量通常處于痕微量或超痕量水平，主要通過質(zhì)譜儀或α譜儀測量其主同位素pu-239、u-238、am-241、np-237或更低豐度同位素的含量來進(jìn)行環(huán)境監(jiān)測和分析評(píng)估，但這些同位素的準(zhǔn)確測量不但受到樣品基體的影響，而且相互間也存在嚴(yán)重測量干擾，如pu-239的質(zhì)譜測量會(huì)受到鈾-238的氫離子復(fù)合物干擾以及镎同位素np-239的同質(zhì)異位素干擾；u-238的質(zhì)譜會(huì)受到钚同位素pu-238的同質(zhì)異位素干擾以及np-237的氫離子復(fù)合物干擾；am-241的質(zhì)譜測量會(huì)受到pu-241的同質(zhì)異位素干擾，而且在α能譜測量中受到钚同位素pu-238重峰(5.48mev)干擾；np-237在質(zhì)譜測量中受到鈾同位素u-236的氫離子復(fù)合干擾，而且在α能譜測量中受到钚同位素pu-242重峰(4.78mev)干擾。因此，钚、鈾、镅、镎的快速和高去污分離純化，消除相互之間以及基體的測量干擾對(duì)于其含量和同位素豐度高精度測試分析至關(guān)重要。

3、萃取色層法是錒系元素分析中比較常用的分離純化方法。文獻(xiàn)報(bào)道采用單一萃取色層柱，不斷變換淋洗試劑，依次洗脫回收鈾、钚、镎、镅等單個(gè)錒系元素。如uteva萃取色層法(morgenstern等，single-column?extraction?chromatographic?separation?ofu,pu,np?andam.radiochimicaacta,2002,90(2)：81-85)和dga萃取色層法等(groska等，determination?ofactinides?in?radioactive?waste?after?separation?on?a?singledgaresin?column.journal?ofradioanalytical?andnuclear?chemistry,2016,309:1145-1158)。這些方法受限于不同淋洗劑與錒系元素絡(luò)合的選擇性以及淋洗峰拖尾的影響，錒系元素相互間的去污因子不高。如uteva方法的去污因子在53～3000范圍；dga方法中錒系元素之間仍存在1-2％的相互沾污，需要提高溫度來改善去污。由于多次的冗長淋洗和借助高溫設(shè)備，導(dǎo)致分離過程更加復(fù)雜化，延長了分離純化周期，不能滿足痕量錒系同位素快速高精度測試分析的技術(shù)要求。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路

1、為了克服分離錒系元素存在干擾、過程復(fù)雜、精度低的不足，本發(fā)明提出了一種四柱連續(xù)色層快速分離錒系元素的裝置及方法。

2、本發(fā)明解決其技術(shù)問題采用的技術(shù)方案是：

3、一種四柱連續(xù)色層快速分離錒系元素的裝置，包括儲(chǔ)液槽單元、色層分離單元、廢液收集器、產(chǎn)品收集單元、閥門、輸送泵和管路；

4、上述儲(chǔ)液槽單元、色層分離單元、廢液收集器、閥門和產(chǎn)品收集單元通過管路連接；

5、上述儲(chǔ)液槽單元包括含錒系元素钚鈾镅镎放射性溶液儲(chǔ)液槽、洗滌液儲(chǔ)液槽、第一級(jí)淋洗液儲(chǔ)液槽、第二級(jí)淋洗液儲(chǔ)液槽、第三級(jí)淋洗液儲(chǔ)液槽、第四級(jí)淋洗液儲(chǔ)液槽、第一級(jí)解吸液儲(chǔ)液槽、第二級(jí)解吸液儲(chǔ)液槽、第三級(jí)解吸液儲(chǔ)液槽和第四級(jí)解吸液儲(chǔ)液槽；

6、上述所述色層分離單元包括n263或teva色層吸附柱，tbp或uteva色層吸附柱，dn色層吸附柱和tru或re色層吸附柱；

7、上述產(chǎn)品收集單元包括钚產(chǎn)品收集器，鈾產(chǎn)品收集器，镅產(chǎn)品收集器，镎產(chǎn)品收集器；

8、含钚鈾镅镎放射性溶液的儲(chǔ)液槽、洗滌液儲(chǔ)液槽、第一級(jí)淋洗液儲(chǔ)液槽、第二級(jí)淋洗液儲(chǔ)液槽、第三級(jí)淋洗液儲(chǔ)液槽、第四級(jí)淋洗液儲(chǔ)液槽、第一級(jí)解吸液儲(chǔ)液槽、第二級(jí)解吸液儲(chǔ)液槽、第三級(jí)解吸液儲(chǔ)液槽和第四級(jí)解吸液儲(chǔ)液槽的出液口通過閥與輸送泵的入口連接

9、輸送泵的出口分別與n263或teva色層吸附柱、tbp或uteva色層吸附柱、dn色層吸附柱、tru或re色層吸附柱的入料口連接；

10、上述n263或teva色層吸附柱的出料口通過閥門分別與廢液收集器、tbp或uteva色層吸附柱入料口和钚產(chǎn)品收集器連接；

11、上述tbp或uteva色層吸附柱出料口通過閥門分別與廢液收集器、dn色層吸附柱入料口和鈾產(chǎn)品收集器連接；

12、上述dn色層吸附柱出料口通過閥門與廢液收集器、tru或re色層吸附柱的入料口和镅產(chǎn)品收集器連接；

13、上述tru或re色層吸附柱的出料口通過閥門與廢液收集器和镎產(chǎn)品收集器連接。

14、上述管路采用硅膠管；閥門為電磁閥；輸送泵為蠕動(dòng)泵。這樣可以將電磁閥和蠕動(dòng)泵通過微機(jī)控制，實(shí)現(xiàn)分離過程的自動(dòng)控制，減小分離中放射性核素輻射和毒性對(duì)人體的影響。其中蠕動(dòng)泵使用軟管擠壓方式輸送分離用液體，并通過蠕動(dòng)泵的轉(zhuǎn)速控制液體的流量和流速。

15、上述輸送泵具有多個(gè)入口和出口，各儲(chǔ)液槽分別和輸送泵的不同的入口連接，輸送泵的各個(gè)出口和n263或teva色層吸附柱的入料口連接，并分別通過閥門與tbp或uteva色層吸附柱、dn色層吸附柱和tru或re色層吸附柱的入料口連接，這樣連續(xù)上料吸附和洗滌后，淋洗雜質(zhì)和解吸回收產(chǎn)品液等分離過程可同步進(jìn)行，互不影響。

16、一種四柱連續(xù)色層快速分離錒系元素的方法，包括以下步驟：

17、步驟一：分離前制備

18、將含錒系元素钚鈾镅镎的放射性樣品先溶于酸，再加入亞硝酸鈉進(jìn)行70～100度加熱、冷卻，形成水性含钚鈾镅镎的放射性樣品；

19、將酸分別溶于水，形成水性洗滌液、水性淋洗液和水性解吸液；

20、將n263或teva、tbp或uteva、dn、tru或re等樹脂分別裝填成色層柱；

21、步驟二：钚鈾镅镎的吸附

22、將步驟一中制備的水性含钚鈾镅镎的放射性樣品依次通過n263或teva色層吸附柱、tbp或uteva色層吸附柱、dn色層吸附柱和tru或re色層吸附柱進(jìn)行分離吸附，流出液作為廢液收集；

23、其中钚吸附在n263或teva色層吸附柱，鈾吸附在tbp或uteva色層吸附柱，镅吸附在dn色層吸附柱，镎吸附在tru或re色層吸附柱；

24、步驟三：洗滌

25、洗滌液依次經(jīng)過n263或teva色層吸附柱、tbp或uteva色層吸附柱、dn色層吸附柱和tru或re色層吸附柱，對(duì)各色層柱進(jìn)行洗滌，流出液作為廢液收集；

26、步驟四：淋洗

27、第一級(jí)淋洗液通過n263或teva色層吸附柱對(duì)钚進(jìn)一步去污，流出液作為廢液收集；

28、第二級(jí)淋洗液同時(shí)通過tbp或uteva色層吸附柱對(duì)鈾進(jìn)一步去污，流出液作為廢液收集；

29、第三級(jí)淋洗液同時(shí)通過dn色層吸附柱對(duì)镅進(jìn)一步去污，流出液作為廢液收集；

30、第四級(jí)淋洗液同時(shí)通過和tru或re色層吸附柱對(duì)镎進(jìn)一步去污，流出液作為廢液收集；

31、步驟五：解吸

32、第一級(jí)解吸液通過n263或teva色層吸附柱；流出液即钚的放射性溶液收集在钚產(chǎn)品收集器中；

33、第二級(jí)解吸液同時(shí)通過tbp或uteva色層吸附柱；流出液即鈾的放射性溶液收集在鈾產(chǎn)品收集器中；

34、第三級(jí)解吸液同時(shí)通過dn色層吸附柱；流出液即镅的放射性溶液收集在镅產(chǎn)品收集器中；

35、第四級(jí)解吸液同時(shí)通過tru或re色層吸附柱；流出液即镎的放射性溶液收集在镎產(chǎn)品收集器中。

36、上述钚鈾镅镎的放射性樣品為核事故或環(huán)境放射性沾污的土壤、巖石等復(fù)雜基體樣品。

37、上述步驟1中的酸為硝酸和鹽酸、氫氟酸、草酸或上述酸的組合，所述酸的濃度為0.01至9.0mol/l。

38、溶解放射性樣品的酸為3-5mol/l的hno3；水性洗滌液為3-5mol/l的hno3溶液；第一級(jí)淋洗液為3-9mol/l的hcl溶液；第二級(jí)淋洗液為4-6mol/l的hcl溶液；第三級(jí)淋洗液為含0.01-0.1mol/l?nano2的0.1-0.2mol/l?hno3溶液；第四級(jí)淋洗液為1-2mol/l的hno3溶液；第一級(jí)解吸液為0.1-1.0mol/l的hcl溶液；第二級(jí)解吸液為0.01-0.15mol/l的hno3溶液或0.01mol/l?hno3-0.01mol/l?h2c2o4的溶液；第三級(jí)解吸液為0.05-1.5mol/l的hcl溶液；第四級(jí)解吸液為含0.1-0.4mol/l?hf的0.1mol/l?hcl溶液。

39、上述钚為包含钚-239的各種長壽命钚同位素，所述鈾為包含鈾-238的各種長壽命鈾同位素，所述镅為包含镅-241的各種長壽命镅同位素，所述镎為包含镎-237的各種長壽命镎同位素。

40、本發(fā)明的有益效果是：

41、一種四柱連續(xù)色層快速分離錒系元素的方法，在富含土壤、巖石復(fù)雜基體的痕量钚、鈾、镅、镎放射性溶液可以自動(dòng)得到放化分析純度的錒系元素測量源，并具有流程簡單和快速、樣品利用率高和分離效果好的特點(diǎn)。

42、一種四柱連續(xù)色層快速分離錒系元素的方法，有效利用了錒系元素钚鈾镅镎與色層固定相絡(luò)合配位能力的差異，使其在一份料液中連續(xù)流過并依次吸附保留于n263或teva色層柱、tbp或uteva色層柱、dn色層柱和tru或re色層柱上，通過各自的淋洗和解吸，實(shí)現(xiàn)钚、鈾、镅、镎的同時(shí)高選擇性分離與回收。

43、一種四柱連續(xù)色層快速分離錒系元素的方法，實(shí)現(xiàn)了錒系元素钚鈾镅镎在自動(dòng)控制條件下的同步高效分離；钚的化學(xué)回收率大于88％，鈾的化學(xué)回收率大于96％，镅的回收率為大于92％，镎的化學(xué)回收率大于88％，钚鈾镅镎相互間的去污因子和對(duì)常量元素的去污因子優(yōu)于104。

44、一種四柱連續(xù)色層快速分離錒系元素的裝置，分離單元功能明確，過程簡單，易于調(diào)控。使用簡潔的分離溶液和分離柱構(gòu)建了四柱連續(xù)色層同步吸附、淋洗、解吸的流線型自動(dòng)控制分離流程，整個(gè)分離過程可以在1小時(shí)內(nèi)完成

45、一種四柱連續(xù)色層快速分離錒系元素的裝置，從原始放射性料液的吸取到制備錒系元素钚鈾镅镎的放射性測量源的整個(gè)分離過程由微機(jī)程序自動(dòng)控制，可以顯著減少操作人員的受照射劑量。