23] 實(shí)施例2 (1)分別配制溶液濃度為1.0 mol/L的硝酸侶溶液,溶液濃度為1.0 mol/L的硝酸鋪水 溶液W及溶液濃度為6.0 mol/L的尿素溶液。調(diào)節(jié)硝酸侶水溶液加入速率為17.1 mL/min, 硝酸鋪水溶液加入速率為0.2 mL/min,尿素溶液加入速率為50.0 mL/min,使之在溫度為 75 °C,攬拌速率每分鐘400轉(zhuǎn)的反應(yīng)器中沉淀完全,1 h后停止加入。該過程中用精密pH試 紙監(jiān)測溶液抑值,控制溶液抑值為8.0。
[0024] (2)保持?jǐn)埌杷俾什蛔?,在溫度?0 °C下,向上述懸濁液同時加入溶液濃度為0.5 mol/L的硝酸儀水溶液和溶液濃度為2.0 mol/L的尿素水溶液,加入速率分別為13.0 mL/ min和20 mL/min,化后停止加入。然后將懸濁液置于400 °C條件下加熱蒸發(fā)濃縮后自發(fā)燃 燒,將燃燒后的粉末收集、研磨、造粒至160~200目,得到催化劑前驅(qū)體。
[00巧](3)將所得催化劑前驅(qū)體在氣體體積組成為10 %出與90 %N2,空速為5000 mL/(g · h),壓力為1.0 MPa的固定床中650°C條件下還原7 h,即得到甲燒化儀基催化劑,該催化劑 組成為:Ni 35 wt.%,Al2〇3 63 wt.%,Dy2〇3 2 wt.o/o。
[0026] 催化劑在合成氣制甲燒反應(yīng)中的活性評價具體條件及結(jié)果見附表1。具體步驟如 實(shí)施例1所示。
[0027] 實(shí)施例3 (1)分別配制溶液濃度為2.0 mol/L的硝酸侶溶液,溶液濃度為0.5 mol/L的硝酸銅水 溶液W及溶液濃度為5.0 mol/L的尿素溶液。調(diào)節(jié)硝酸侶水溶液加入速率為21.2 mL/min, 硝酸銅的水溶液加入速率為0.5 mL/min,尿素溶液加入速率為50.0 mL/min,使之在溫度 為80 °C,攬拌速率每分鐘700轉(zhuǎn)的反應(yīng)器中沉淀完全,0.化后停止加入。該過程中用精密抑 試紙監(jiān)測溶液抑值,控制溶液抑值為10. ο。
[00%] (2)保持?jǐn)埌杷俾什蛔?,在溫度?0 °C下,向上述懸濁液同時加入溶液濃度為2.0 mo 1/L的硝酸儀水溶液和溶液濃度為5.0 mo 1/L的尿素水溶液,加入速率分別為10 mL/min 和50 mL/min,0.5 h后停止加入。然后將懸濁液置于600 °C條件下加熱蒸發(fā)濃縮后自發(fā)燃 燒,將燃燒后的粉末收集、研磨、造粒至140~180目,得到催化劑前驅(qū)體。
[0029] (3)將所得催化劑前驅(qū)體在氣體體積組成為35 %出與65 %N2,空速為1000血/(g · h),壓力為0.1 MPa的固定床中600°C條件下還原5 h,即得到甲燒化儀基催化劑,該催化劑 組成為:Ni 40 wt.%,Al2〇3 58 wt.%,La2〇3 2 wt.o/o。
[0030] 催化劑在合成氣制甲燒反應(yīng)中的活性評價具體條件及結(jié)果見附表1。具體步驟如 實(shí)施例1所示。
[0031] 實(shí)施例4 (1)分別配制溶液濃度為8.0 mol/L的硝酸侶溶液,溶液濃度為1.5 mol/L的硝酸禮水 溶液W及溶液濃度為10.0 mol/L的尿素溶液。調(diào)節(jié)硝酸侶水溶液加入速率為9.6 mL/min, 硝酸禮的水溶液加入速率為1.6 mL/min,尿素溶液加入速率為50.0 mL/min,使之在溫度 為85 °C,攬拌速率每分鐘800轉(zhuǎn)的反應(yīng)器中沉淀完全,1.5h后停止加入。該過程中用精密 pH試紙監(jiān)測溶液抑值,控制溶液抑值為9.0。
[0032] (2)保持?jǐn)埌杷俾什蛔?,在溫度?0 °C下,向上述懸濁液同時加入溶液濃度為0.5 mol/L的硝酸儀水溶液和溶液濃度為5.0 mol/L的尿素水溶液,加入速率分別為25.5 mL/ min和45.0血/min, 1.5 h后停止加入。然后將懸濁液置于300 °C條件下加熱蒸發(fā)濃縮后自 發(fā)燃燒,將燃燒后的粉末收集、研磨、造粒至100~140目,得到催化劑前驅(qū)體。
[0033] (3)將所得催化劑前驅(qū)體在氣體體積組成為50 %出與50 %N2,空速為7000 mL/(g · h),壓力為1.5 MPa的固定床中500°C條件下還原5 h,即得到甲燒化儀基催化劑,該催化劑 組成為:Ni 18 wt.%,Al2〇3 74 wt.%,Gd2〇3 5 wt.%,La2〇3 3 wt.o/o。
[0034] 催化劑在合成氣制甲燒反應(yīng)中的活性評價具體條件及結(jié)果見附表1。具體步驟如 實(shí)施例1所示。
[0035] 實(shí)施例5 (1)分別配制溶液濃度為5.0 mol/L的硝酸侶溶液,溶液濃度為1.0 mol/L的硝酸鋪水 溶液,溶液濃度為1.0 mol/L的硝酸銅的水溶液W及溶液濃度為18.0 mol/L的尿素溶液。 調(diào)節(jié)硝酸侶水溶液加入速率為25.6 mL/min,硝酸鋪的水溶液加入速率為2.3 mL/min,硝酸 銅的水溶液加入速率為2.7 mL/min,尿素溶液加入速率為30.0 mL/min,使之在溫度為80 °C,攬拌速率每分鐘600轉(zhuǎn)的反應(yīng)器中沉淀完全,化后停止加入。該過程中用精密P訊式紙監(jiān) 測溶液抑值,控制溶液抑值為10.5。
[0036] (2)保持?jǐn)埌杷俾什蛔?,在溫度?5 °C下,向上述懸濁液同時加入溶液濃度為3.5 mol/L的硝酸儀水溶液和溶液濃度為3.0 mol/L的尿素水溶液,加入速率分別為5 mL/min和 50 mL/minah后停止加入。然后將懸濁液置于500 °C條件下加熱蒸發(fā)濃縮后自發(fā)燃燒,將 燃燒后的粉末收集、研磨、造粒至80~120目,得到催化劑前驅(qū)體。
[0037] (3)將所得催化劑前驅(qū)體在氣體體積組成為80 %出與20 %N2,空速為6000 mL/(g · h),壓力為0.8 MPa的固定床中550°C條件下還原3 h,即得到甲燒化儀基催化劑,該催化劑 組成為:Ni 15 wt.〇/〇,Al2〇3 75 wt.〇/〇,Dy2〇3 5 wt.〇/〇,La2〇3 5 wt.o/o。
[0038] 催化劑在合成氣制甲燒反應(yīng)中的活性評價具體條件及結(jié)果見附表1。具體步驟如 實(shí)施例1所示。
[0039] 實(shí)施例6 (1)分別配制溶液濃度為9.0 mol/L的硝酸侶溶液,溶液濃度為0.5 mol/L的硝酸館水 溶液W及溶液濃度為8.0 mol/L的尿素溶液。調(diào)節(jié)硝酸侶水溶液加入速率為6.1 mL/min, 硝酸館的水溶液加入速率為2.0 mL/min,尿素溶液加入速率為40.0 mL/min,使之在溫度 為85 °C,攬拌速率每分鐘600轉(zhuǎn)的反應(yīng)器中沉淀完全,1.5h后停止加入。該過程中用精密 pH試紙監(jiān)測溶液抑值,控制溶液抑值為8.5。
[0040] (2)保持?jǐn)埌杷俾什蛔?,在溫度?0 °C下,向上述懸濁液同時加入溶液濃度為4.0 mo 1/L的硝酸儀水溶液和溶液濃度為5.0 mo 1/L的尿素水溶液,加入速率分別為10 mL/min 和70 mL/min,l.化后停止加入。然后將懸濁液置于400 °C條件下加熱蒸發(fā)濃縮后自發(fā)燃 燒,將燃燒后的粉末收集、研磨、造粒至180~220目,得到催化劑前驅(qū)體。
[0041 ] (3)將所得催化劑前驅(qū)體在氣體體積組成為60 %出與40 %化,空速為11000 mL/ (g-h),壓力為0.3 MPa的固定床中700°C條件下還原3 h,即得到甲燒化儀基催化劑,該催 化劑組成為:Ni 50 wt.%,Al2〇3 47 wt.%,Eu2〇3 3 wt.o/o。
[0042] 催化劑在合成氣制甲燒反應(yīng)中的活性評價具體條件及結(jié)果見附表1。具體步驟如 實(shí)施例1所示。
[0043] 實(shí)施例7 (1)分別配制溶液濃度為2.5 mol/L的硝酸侶溶液,溶液濃度為1.5 mol/L的硝酸禮水 溶液W及溶液濃度為15.0 mol/L的尿素溶液。調(diào)節(jié)硝酸侶水溶液加入速率為35.6 mL/ min,硝酸鋪的水溶液加入速率為1.9 mL/min,尿素溶液加入速率為35.0 mL/min,使之在 溫度為75 °C,攬拌速率每分鐘800轉(zhuǎn)的反應(yīng)器中沉淀完全,3.化后停止加入。該過程中用 精密抑試紙監(jiān)測溶液抑值,控制溶液抑值為10.0。
[0044] (2)保持?jǐn)埌杷俾什蛔儯跍囟葹?5 °C下,向上述懸濁液同時加入溶液濃度為3.0 mol/L的硝酸儀水溶液和溶液濃度為4.0 mol/L的尿素水溶液