本發(fā)明屬于放射源制備技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法。

背景技術(shù)：

α能譜法在錒系元素的定性和定量分析中起著重要的作用。目前，α能譜法已經(jīng)廣泛的應(yīng)用于各領(lǐng)域的放射性測(cè)量中，比如核保障分析、核安全、核裂變、核數(shù)據(jù)和環(huán)境檢測(cè)等領(lǐng)域。在對(duì)α放射源進(jìn)行α能譜測(cè)量時(shí)，測(cè)量的準(zhǔn)確度主要依賴于所制備的α放射源的質(zhì)量，高質(zhì)量的固體放射源通常是放射性物質(zhì)形成一種均勻一致的薄層。目前制備放射源的各種技術(shù)中電沉積法常用來(lái)制備極薄的固體放射源，這種制源方法的優(yōu)勢(shì)是，沉積率高、成本便宜。然而，在一些含有多種放射性核素的放射性物質(zhì)中，這些放射性核素的能譜是疊加的，用傳統(tǒng)電沉積方法制備的放射源在α能譜測(cè)量中能量分辨率不高，所以亟待建立一種能夠明顯的提高所制源的能量分辨率的新的放射源制備方法。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：

本發(fā)明的目的是針對(duì)現(xiàn)有技術(shù)中存在的不足，提供一種制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法，以提高所制備α放射源的能量分辨率。

本發(fā)明的技術(shù)方案如下：一種制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法，包括如下步驟：

(1)在沉積槽的外側(cè)設(shè)置能夠?qū)Τ练e體系施加磁場(chǎng)的永磁體；

(2)將清潔處理后的陰極沉積源片置于沉積槽內(nèi)并使沉積槽底密封，盛入電解液并調(diào)節(jié)其ph值后再滴加放射性溶液；

(3)將連接在電極下方的陽(yáng)極絲伸入沉積槽內(nèi)，使之位于陰極沉積源片上方，并以設(shè)定的轉(zhuǎn)速轉(zhuǎn)動(dòng)；

(4)使陽(yáng)極絲和陰極沉積源片分別接通電源的正極和負(fù)極，在磁場(chǎng)和電場(chǎng)共同作用下，進(jìn)行磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積制備α放射源；

(5)沉積制備結(jié)束后，取出陰極沉積源片進(jìn)行清潔并晾干備用。

進(jìn)一步，如上所述的制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法，步驟(1)中永磁體能夠移動(dòng)調(diào)整與沉積槽之間的距離，在沉積制備過(guò)程中，將永磁體緊貼沉積槽外壁設(shè)置；永磁體的n-s極方向垂直于沉積槽的軸線方向。

進(jìn)一步，如上所述的制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法，步驟(1)中在沉積槽的兩側(cè)對(duì)稱的設(shè)置永磁體。

更進(jìn)一步，所述永磁體材料選擇釹鐵硼，沉積槽采用聚四氟乙烯材料。

進(jìn)一步，如上所述的制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法，步驟(2)中所述的陰極沉積源片的清潔方法為：機(jī)械拋光除去陰極沉積源片的氧化皮，先用少量去污粉清洗，由去離子水清洗干凈后，再用少量的碳酸鈉溶液進(jìn)行清洗，再用去離子水清洗，如此反復(fù)直到陰極沉積源片表面呈現(xiàn)均勻水膜為止，再用無(wú)水乙醇進(jìn)行清洗后將其置于無(wú)水乙醇中保存直至使用為止。

進(jìn)一步，如上所述的制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法，步驟(2)中所述的電解液為0.5mol/l的硫酸銨溶液，通過(guò)硫酸溶液調(diào)節(jié)ph值在2-2.5之間，并加入1-2滴放射性溶液。

更進(jìn)一步，所述陰極沉積源片為不銹鋼材質(zhì)或銀材質(zhì)；陰極沉積源片直徑為24mm，沉積時(shí)活性區(qū)的直徑為20mm。

進(jìn)一步，如上所述的制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法，步驟(3)中陽(yáng)極絲的轉(zhuǎn)速為40r/min-60r/min；陽(yáng)極絲距離陰極沉積源片的距離為5mm-9mm；陽(yáng)極絲采用清洗干凈的鉑陽(yáng)極絲。

進(jìn)一步，如上所述的制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法，步驟(4)中在恒電流下進(jìn)行磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積制備α放射源。

進(jìn)一步，如上所述的制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法，步驟(5)中對(duì)陰極沉積源片進(jìn)行清潔的方法為：先用去離子水清洗，再用0.1mol/l的硝酸擦拭陰極沉積源片的背面，保證非活性區(qū)清潔無(wú)污染，最后用無(wú)水乙醇沖洗干凈晾干即可。

本發(fā)明的有益效果如下：

磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法制備放射源是在傳統(tǒng)電沉積法制備放射源的基礎(chǔ)上進(jìn)行的改進(jìn)，通過(guò)在沉積槽體外施加垂直于電場(chǎng)方向的磁場(chǎng)，在沉積液內(nèi)部產(chǎn)生磁流體動(dòng)力學(xué)效應(yīng)，該效應(yīng)能加強(qiáng)沉積液內(nèi)部的液相傳質(zhì)，減小陰極表面擴(kuò)散層的厚度，進(jìn)而提高沉積速率和沉積效率，大大改善源的能量分辨率。

磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法制備放射源時(shí)，沉積槽采用聚四氟乙烯材料，避免了槽壁對(duì)放射性核素的吸附；通過(guò)永磁體的位置調(diào)整，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法制備放射源所施加的強(qiáng)磁的安全操作和強(qiáng)磁位置的準(zhǔn)確方便調(diào)控，永磁體的位置能準(zhǔn)確固定，進(jìn)而可得知在陰極沉積源片中心處的磁通密度。本發(fā)明還可以通過(guò)輔助設(shè)備調(diào)控器使沉積槽位置準(zhǔn)確固定、電極間距精確調(diào)控、陽(yáng)極轉(zhuǎn)速方便調(diào)控等，解決了傳統(tǒng)電沉積法制備放射源中因這些因素的隨機(jī)波動(dòng)而造成的重復(fù)性很差的問題，是對(duì)普通電沉積法制備放射源方法的很大改進(jìn)和優(yōu)化。

附圖說(shuō)明

圖1為本發(fā)明實(shí)施例中高分辨率α放射源制備方法所采用的裝置正面結(jié)構(gòu)示意圖；

圖2為本發(fā)明實(shí)施例中高分辨率α放射源制備方法所采用的裝置側(cè)面結(jié)構(gòu)示意圖；

圖3為本發(fā)明實(shí)施例中高分辨率α放射源制備方法所采用的沉積裝置結(jié)構(gòu)示意圖。

圖中，1-二維定位支架；2-永磁體調(diào)控臺(tái)面；21-絲杠；22-滑塊；23-軸承座3-沉積槽；31-陰極沉積源片；32-陰極導(dǎo)出墊片；33-螺紋底蓋；34-防濺裝置；4-永磁體；5-沉積槽支架；6-垂直升降臂；7-陰極導(dǎo)出線。

具體實(shí)施方式

下面結(jié)合附圖和實(shí)施例對(duì)本發(fā)明進(jìn)行詳細(xì)的描述。

本發(fā)明所提供的制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法，在沉積槽外部放置一塊永磁體，對(duì)沉積體系施加磁場(chǎng)，沉積過(guò)程中在磁場(chǎng)和電場(chǎng)共存的情況下，產(chǎn)生一個(gè)與磁場(chǎng)和電場(chǎng)方向均垂直的洛倫茲力，該力的存在能加快沉積液內(nèi)部的液相傳質(zhì)，減小陰極擴(kuò)散層的厚度，在加快沉積速率提高沉積效率的同時(shí)，可以顯著提高所制源的分辨率。

制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法，主要包括如下步驟：

(1)在沉積槽的外側(cè)設(shè)置能夠?qū)Τ练e體系施加磁場(chǎng)的永磁體；

(2)將清潔處理后的陰極沉積源片置于沉積槽內(nèi)并使沉積槽底密封，盛入電解液并調(diào)節(jié)其ph值后再滴加放射性溶液；

(3)將連接在電極下方的陽(yáng)極絲伸入沉積槽內(nèi)，使之位于陰極沉積源片上方，并以設(shè)定的轉(zhuǎn)速轉(zhuǎn)動(dòng)；

(4)使陽(yáng)極絲和陰極沉積源片分別接通電源的正極和負(fù)極，在磁場(chǎng)和電場(chǎng)共同作用下，進(jìn)行磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積制備α放射源；

(5)沉積制備結(jié)束后，取出陰極沉積源片進(jìn)行清潔并晾干備用。

針對(duì)本發(fā)明的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法，需要專門設(shè)計(jì)一種制備高分辨率α放射源的裝置。可參見同期申請(qǐng)的專利“磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法制備高分辨率α放射源的裝置”。該裝置包括電源、沉積槽、沉積槽支架、防濺裝置、高精度二維定位支架、永磁體、永磁體調(diào)控臺(tái)面、鉑陽(yáng)極等。其中，電源選擇直流穩(wěn)流穩(wěn)壓電源，以滿足恒電壓電沉積和恒電流電沉積兩種不同的沉積需求。

如圖1、圖2所示，高精度二維定位支架1包括底板、垂直固定架、垂直升降臂，電極以及用于控制電極的電極旋轉(zhuǎn)電機(jī)均設(shè)置在垂直升降臂6上，垂直升降臂6的升降由外置的控制器通過(guò)對(duì)其界面上的按鈕進(jìn)行操作，并通過(guò)電動(dòng)調(diào)節(jié)絲杠螺母?jìng)鲃?dòng)裝置來(lái)實(shí)現(xiàn)其上下移動(dòng)。在電極的下端安裝清洗干凈的鉑陽(yáng)極絲，鉑絲可以彎曲成不同的形狀。永磁體調(diào)控臺(tái)面2裝設(shè)在二維定位支架的底板上，通過(guò)高精度二維定位支架的控制器，可以方便地調(diào)節(jié)陽(yáng)極的升降進(jìn)而調(diào)節(jié)陽(yáng)極與陰極沉積源片的間距，還可調(diào)節(jié)陽(yáng)極轉(zhuǎn)速。該高精度二維定位支架主體結(jié)構(gòu)采用了鋁、灰塑料、碳鋼等無(wú)磁性材料，以減少在磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法制備放射源過(guò)程中對(duì)磁場(chǎng)的干擾。

永磁體調(diào)控臺(tái)面2包括底座、磁鐵固定板、軸承座23、絲杠21和滑塊22等部件。底座可以為一長(zhǎng)方形鋁板，在板的對(duì)角線中心處有一個(gè)圓形的孔，用于固定沉積槽3，在孔的左右兩側(cè)對(duì)稱的安裝有軸承座23、滑塊22、磁鐵固定板和絲杠21，絲杠21設(shè)置在軸承座23上，滑塊22與絲杠21螺紋連接，磁鐵固定板固定在滑塊22上。永磁體4固定在磁鐵固定板上，使其n-s極方向垂直于沉積槽的軸線方向，永磁體4可以通過(guò)絲杠隨滑塊22在絲杠21上左右移動(dòng)，進(jìn)而可以調(diào)節(jié)永磁體4與沉積槽3的距離，根據(jù)底座上的長(zhǎng)度刻度可以準(zhǔn)確的讀出永磁體軸向端面中心與陰極沉積源片中心的距離，從而可求出沉積源片中心處的磁通密度。永磁體調(diào)控臺(tái)面2的材料選用鋁、銅、灰塑料，這些材料均無(wú)磁性，以避免對(duì)磁場(chǎng)的干擾。永磁體材料選擇釹鐵硼，其典型組成為fe65％，nd33％，b1.2％，另有少量的al、nb、dy和co，它的最大磁能積可高達(dá)400kj/m³或更高。永磁體形狀為圓柱形，軸向充磁。永磁體為強(qiáng)磁，在沉積過(guò)程中，永磁體的放置方向?yàn)槭蛊鋘-s極垂直沉積槽的軸線方向，且其與沉積槽的距離可以通過(guò)永磁體調(diào)控臺(tái)面準(zhǔn)確調(diào)控。

將永磁體調(diào)控臺(tái)面2的底座置于高精度二維定位支架底板的表面，使高精度二維定位支架上電極的中心在永磁體調(diào)控臺(tái)面中心沉積槽孔圓心的正上方，即兩圓心在同一垂直線上。在其位置調(diào)節(jié)好之后，用四個(gè)鋁質(zhì)螺母將高精度二維定位支架和永磁體調(diào)控臺(tái)面進(jìn)行固定。

如圖3所示，沉積槽3采用聚四氟乙烯材料，不僅可以減少對(duì)放射性核素的吸附，也可以減小對(duì)磁場(chǎng)的干擾。沉積槽體頂部敞口，陽(yáng)極絲從頂部垂直伸入到沉積液中，底部由同材質(zhì)的螺紋底蓋33進(jìn)行密封，螺紋底蓋33中心開有一個(gè)小口。在沉積過(guò)程中沉積槽體底部的螺紋底蓋33內(nèi)從下向上依次安裝有陰極導(dǎo)出墊片32和陰極沉積源片31，陰極沉積源片31和陰極導(dǎo)出墊片32緊密接觸，陰極沉積源片為厚度1mm直徑為24mm的304不銹鋼片(也可以采用銀材料)，陰極導(dǎo)出墊片32為2mm厚的不銹鋼片。其中，在陰極導(dǎo)出墊片32的底部焊接一根陰極導(dǎo)出線7，該陰極導(dǎo)出線7從螺紋底蓋中心小口垂直向下引出一小段長(zhǎng)度并以90度角彎曲成水平方向引出，該引出線可直接連接電源的負(fù)極。

沉積過(guò)程中，永磁體4緊貼沉積槽3設(shè)置，為了使陰極沉積源片31處在圓柱形永磁體的外軸線上，可根據(jù)永磁體的尺寸加工沉積槽支架5以調(diào)整沉積過(guò)程中沉積槽的實(shí)際高度。為了減小對(duì)磁場(chǎng)的干擾沉積槽支架5的材料也為聚四氟乙烯，支架的總體結(jié)構(gòu)為上部有一凹槽的圓柱體，凹槽的內(nèi)徑略大于沉積槽底螺紋底蓋的外徑，使沉積槽可以剛好放入支架的凹槽內(nèi)。在圓柱形支架的一側(cè)以圓柱體的圓心為頂角開一個(gè)5度角的小口，以方便沉積槽底部陰極導(dǎo)出線7的引出。沉積槽支架的高度需根據(jù)永磁體的尺寸和沉積槽的體積而確定。

該裝置還在沉積槽3的頂部設(shè)計(jì)了一個(gè)聚四氟乙烯的倒圓錐形防濺裝置34，在其圓錐頂端開一個(gè)小口，以便沉積過(guò)程中陽(yáng)極絲可以通過(guò)該小口而垂直伸入到沉積液中。該裝置可以防止沉積過(guò)程中陰極產(chǎn)生的氫氣在上升過(guò)程中對(duì)放射性溶液的載帶作用而使沉積液減少。

在磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積制備放射源過(guò)程中，先將永磁體調(diào)控臺(tái)面2與高精度二維定位支架1用螺栓固定，再將永磁體4按一定的方向固定在永磁體調(diào)控臺(tái)面2上，然后將底部密封而且裝有沉積液的沉積槽3及其支架5固定在永磁體調(diào)控臺(tái)面2上。最后將鉑陽(yáng)極絲固定在高精度二維定位支架1上，并調(diào)節(jié)陽(yáng)極絲與陰極沉積源片的距離為5mm-9mm，陽(yáng)極的轉(zhuǎn)速為40r/min-60r/min。

實(shí)施例1

本實(shí)施例提供了一種具體制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法，可按如下流程進(jìn)行。

(一)對(duì)陰極沉積源片進(jìn)行前處理

將機(jī)械拋光除去氧化皮的不銹鋼沉積源片，先用少量去污粉清洗，去離子水清洗干凈后，再用少量的碳酸鈉進(jìn)行清洗，再用去離子水清洗，如此反復(fù)直到陰極表面呈現(xiàn)均水膜為止。再用無(wú)水乙醇進(jìn)行清洗后將其置于無(wú)水乙醇中保存直至使用為止。陰極沉積源片的直徑為24mm，沉積時(shí)活性區(qū)的直徑為20mm。

(二)電解液的配制

配制濃度為0.5mol/l的硫酸銨溶液，用(1+10)的硫酸溶液調(diào)節(jié)其ph值在2-2.5的范圍作為電解液備用，電解液的體積約15ml。

(三)高精度二維定位支架和永磁體調(diào)控臺(tái)面的組裝固定

將永磁體調(diào)控臺(tái)面2的底座置于高精度二維定位支架1底板的表面，使高精度二維定位支架上陽(yáng)極固定器的中心在永磁體調(diào)控臺(tái)面中心沉積槽孔圓心的正上方，即兩中心在同一垂直線上。在其位置調(diào)節(jié)好之后，用四個(gè)鋁質(zhì)螺母將高精度二維定位支架和永磁體調(diào)控臺(tái)面進(jìn)行固定。

(四)永磁體的安裝與定位

將一磁通密度為0.7t的圓柱形永磁體4(該永磁體軸向充磁)小心置于磁鐵固定臺(tái)面的磁鐵固定板處，使其軸線方向水平用鋁質(zhì)箍套將其套住，并用鋁質(zhì)螺母將其固定。通過(guò)永磁體調(diào)控臺(tái)面的絲杠調(diào)節(jié)滑塊移動(dòng)使永磁體置于距離沉積槽最近的位置處。

(五)沉積槽的組裝定位

將陰極導(dǎo)出墊片置于聚四氟乙烯螺紋底蓋的蓋底，使焊接在墊片下方的直徑為1mm的極細(xì)的不銹鋼陰極連接線穿過(guò)螺紋底蓋中心開的直徑約5mm的圓形小口。在陰極導(dǎo)出墊片的上方放置取自無(wú)水乙醇中的晾干的陰極沉積源片，使其光亮片朝上。然后將沉積槽體與螺紋底蓋旋轉(zhuǎn)進(jìn)行沉積槽3的密封。將密封好的沉積槽置于圓形聚四氟乙烯的沉積槽支架上。然后將配置好的電解液用吸管完全轉(zhuǎn)移到沉積槽內(nèi)，并滴加1-2滴硝酸體系的²⁴¹am放射性溶液于沉積槽中并輕輕搖晃使其混合均勻，此時(shí)沉積槽內(nèi)溶液為沉積液。后在沉積槽3頂端加蓋一個(gè)頂端開一小口的扇形防濺裝置。最后將沉積槽3連同支架5放入永磁體調(diào)控臺(tái)面2的中心圓孔內(nèi)，此時(shí)沉積源片中心位于柱形永磁體的外軸線上，且永磁體軸向端面中心到沉積源片中心的距離約為14mm。

(六)電極間距的調(diào)整、陽(yáng)極轉(zhuǎn)速的調(diào)節(jié)和陰陽(yáng)極與電源的連接

在高精度二維定位支架1的電極下端安裝清洗干凈的鉑陽(yáng)極絲，鉑絲可以彎曲成不同的形狀。通過(guò)高精度二維定位支架1的輔助裝置調(diào)控器，垂直下調(diào)陽(yáng)極使其浸入沉積槽3內(nèi)的沉積液中并與陰極沉積源片的間距固定為5mm，并調(diào)節(jié)陽(yáng)極轉(zhuǎn)速恒定在60r/min。利用導(dǎo)線及香蕉夾連接電源和沉積裝置的陰陽(yáng)極，其中沉積裝置的陽(yáng)極在陽(yáng)極絲上端的電極上，陰極為沉積槽底的陰極連接線。最后接通電源，在恒電流下進(jìn)行磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積制備²⁴¹amα放射源，調(diào)節(jié)電流值為0.57a，此時(shí)電壓值為7.8v，沉積過(guò)程即開始。對(duì)沉積時(shí)間進(jìn)行研究時(shí)發(fā)現(xiàn)，沉積時(shí)間小于60min時(shí)，沉積率隨沉積時(shí)間線性增加，沉積時(shí)間大于60min后，沉積率隨沉積時(shí)間的增加不大，幾乎獨(dú)立于沉積時(shí)間，因此本發(fā)明選擇60min作為適宜的沉積時(shí)間。另外，通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)，隨著電流密度的增加，沉積效率呈現(xiàn)先增后減的趨勢(shì)，其中電流密度在180ma/cm²時(shí)沉積效率達(dá)到最大值，因此本發(fā)明選擇電流密度180ma/cm²作為最適宜的電流值。

(七)沉積結(jié)束及沉積源片后處理

在沉積結(jié)束前1min，向沉積液中滴加約1ml的氨水，以防止切斷電源后陰極沉積物的溶解。沉積結(jié)束后切斷電源、停止攪拌、提升陽(yáng)極、調(diào)節(jié)永磁鐵離沉積槽距離最遠(yuǎn)、傾倒沉積液到廢液缸中、拆卸沉積槽、取出沉積源片。取出的沉積源片先用去離子水清洗，再用0.1mol/l的硝酸擦拭陰極沉積源片的背面，保證非活性區(qū)清潔無(wú)污染，最后用無(wú)水乙醇沖洗干凈并晾干備用。

實(shí)施例2

本實(shí)施例的制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法與實(shí)施例1的流程基本相同，與實(shí)施例1不同的是，陽(yáng)極轉(zhuǎn)速恒定在40r/min，陽(yáng)極與陰極沉積源片的間距固定為9mm，所加核素為硝酸體系的²³⁸u溶液。在沉積槽兩側(cè)對(duì)稱的施加永磁體，兩塊永磁體的磁通密度都為0.7t，且使陰極沉積源片的中心位置和每側(cè)永磁體軸向表面的中心之間距離都為14mm。裝置左右對(duì)稱，不僅可以在沉積槽的兩邊對(duì)稱的施加磁場(chǎng)，還可以方便地調(diào)控永磁體距離沉積槽的距離，實(shí)現(xiàn)不同磁場(chǎng)大小及磁場(chǎng)不同施加方式對(duì)磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積的影響的全面研究。

實(shí)施例3

本實(shí)施例的制備高分辨率α放射源的磁流體動(dòng)力學(xué)電沉積方法與實(shí)施例1的流程基本相同，與實(shí)施例1不同的是，陽(yáng)極轉(zhuǎn)速恒定在50r/min，陽(yáng)極與陰極沉積源片的間距固定為7mm，所加核素為硝酸體系的²³⁹pu溶液。在沉積槽單側(cè)施加永磁體，永磁體的磁通密度為0.7t，且使陰極沉積源片的中心位置和永磁體軸向表面的中心之間距離為18mm。

顯然，本領(lǐng)域的技術(shù)人員可以對(duì)本發(fā)明進(jìn)行各種改動(dòng)和變型而不脫離本發(fā)明的精神和范圍。這樣，倘若對(duì)本發(fā)明的這些修改和變型屬于本發(fā)明權(quán)利要求及其同等技術(shù)的范圍之內(nèi)，則本發(fā)明也意圖包含這些改動(dòng)和變型在內(nèi)。