本發(fā)明涉及一種碳纖維，特別是涉及一種聚丙烯腈基碳纖維的制備工藝的智能開發(fā)方法。

背景技術：

1、聚丙烯腈(pan)基碳纖維屬高技術集成、高附加值產品，具有輕質、高強、耐高溫、耐腐蝕等性能，已廣泛應用于航天、航空和工業(yè)用品等領域。高性能pan基碳纖維因其在特殊領域具有不可替代的廣泛應用。

2、高性能聚丙烯腈基碳纖維性能的指標多、要求高，其制備工藝流程特別長(前后工藝設計的耦合性及矛盾性沖突多)、全線工藝控制點多(≥3000個控制點)、多技術學科交織、全流程溫度跨度極大(從常溫到3000℃)。因此，高性能碳纖維的研發(fā)屬于復雜系統(tǒng)工程問題。

3、目前，新一代碳纖維研發(fā)的一個重要方向是高模型碳纖維研發(fā)，如果繼續(xù)采用傳統(tǒng)試驗研究，勢必會面對諸多“試錯”選擇，造成時間、能源、資金投入巨大。

4、近年來，機器學習在材料研發(fā)的建模/性能預測及優(yōu)化等領域取得突破發(fā)展，體現出比傳統(tǒng)研究方法更加突出的優(yōu)勢。其中，圖1為碳纖維材料的研發(fā)新范式(參見圖1中的a圖，以數據驅動-人工智能為特征)及傳統(tǒng)研究范式(參見圖1中的b圖)的對比。

5、當前機器學習技術正在滲入碳纖維生產技術領域，已形成交叉、融合的發(fā)展態(tài)勢?，F有研究人員應用具體的機器學習算法在碳纖維生產過程控制、碳纖維局部工藝優(yōu)化、碳纖維生產過程能耗優(yōu)化等方面取得具有實際價值且對碳纖維科研及生產具有指導意義的研究成果。

6、綜上，目前亟需將機器學習算法引入到聚丙烯腈基碳纖維制備全流程和局部工藝的研究過程中，創(chuàng)新出一種聚丙烯腈基碳纖維的制備工藝的智能開發(fā)方法，以顯著降低復雜系統(tǒng)工程調試過程的試錯成本(時間、能耗、資金等)。

技術實現思路

1、有鑒于此，本發(fā)明提供一種聚丙烯腈基碳纖維的制備工藝的智能開發(fā)方法，主要目的在于降低聚丙烯腈基碳纖維制備工藝開發(fā)的試錯成本。

2、為達到上述目的，本發(fā)明主要提供如下技術方案：

3、一方面，本發(fā)明的實施例提供一種聚丙烯腈基碳纖維的制備工藝的智能開發(fā)方法，其中，所述智能開發(fā)方法包括如下步驟：

4、構建預測模型步驟：基于聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建出第一總模型、第一類子模型、第二總模型及第二類子模型；其中，所述第一總模型是以聚丙烯腈基碳纖維制備過程中的全線工藝參數為輸入、以聚丙烯腈基碳纖維的性能數據為輸出的機器學習算法模型；所述第一類子模型是以聚丙烯腈基碳纖維制備過程中的局部工藝參數為輸入、以局部工藝處理后的纖維性能數據和/或結構數據為輸出的機器學習算法模型；所述第二總模型是以聚丙烯腈基碳纖維的性能數據為輸入、聚丙烯腈基碳纖維制備過程中的全線工藝參數為輸出的機器學習算法模型；所述第二類子模型是以聚丙烯腈基碳纖維的性能數據為輸入、以聚丙烯腈基碳纖維制備過程中的局部工藝參數為輸出的機器學習算法模型；

5、設定判據條件步驟：設定所需聚丙烯腈基碳纖維的目標性能指標；設定所述全線工藝參數中的每個工藝點的參數范圍；設定第一總模型、第二總模型、第一類子模型、第二類子模型的輸出判據條件；

6、工藝搜索步驟：根據設定的聚丙烯腈基碳纖維的目標性能指標，先運行第二總模型，產生一組全線工藝參數；若所產生的全線工藝參數滿足所述第二總模型的輸出判據條件，則運行第二類子模型，否則循環(huán)迭代重新運行所述第二總模型，產生一組全線工藝參數；

7、若所述第二類子模型的輸出均滿足所述第二類子模型的輸出判據條件，則將第二類子模型的輸出覆蓋替換第二總模型的輸出工藝參數的對應內容，重新形成一組全線工藝參數，接下來，運行第一類子模型，否則循環(huán)迭代重新運行所述第二總模型，產生一組全線工藝參數；

8、若所述第一類子模型的輸出均滿足所述第一類子模型的輸出判據條件，則運行第一總模型，否則循環(huán)迭代重新運行所述第二總模型，產生一組全線工藝參數；

9、若所述第一總模型的輸出滿足所述第一總模型的輸出判據條件，則記錄相應的全線工藝參數，作為篩選出的全線工藝參數；若所述第一總模型的輸出不滿足所述第一總模型的輸出判據條件，則循環(huán)迭代重新運行所述第二總模型，產生一組全線工藝參數。

10、優(yōu)選的，在所述工藝搜索步驟之后，還包括：

11、試驗驗證步驟：對篩選出的全線工藝參數進行試驗驗證；

12、其中，若制備的聚丙烯腈基碳纖維的性能達到目標性能指標，則完成工藝開發(fā)；

13、其中，若制備的聚丙烯腈基碳纖維的性能未達到目標性能指標，則將試驗過程工藝數據添加到聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，重新訓練所述第一總模型、第一類子模型，第二總模型及第二類子模型，并重新進行工藝搜索步驟、試驗驗證步驟。

14、優(yōu)選的，所述聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，包括：聚丙烯腈基碳纖維制備過程中的全線工藝參數數據、纖維的結構數據、纖維的性能數據及纖維的單絲直徑；優(yōu)選的，所述全線工藝參數數據包括：聚合反應工藝參數、紡絲工藝參數、預氧化工藝參數、低溫碳化工藝參數及高溫碳化工藝參數；優(yōu)選的，所述全線工藝參數還包括石墨化工藝參數；進一步優(yōu)選的，所述聚合反應工藝參數包括：聚合反應的配方、溫度及時間；進一步優(yōu)選的，所述紡絲工藝參數包括：凝固成型工藝參數、水洗工藝參數、熱水牽伸工藝參數、上油濃度、干燥致密化工藝參數、蒸汽牽伸工藝參數、收縮熱定型工藝參數；進一步優(yōu)選的，所述預氧化工藝參數包括預氧化溫度參數、預氧化時間參數及牽伸率；進一步優(yōu)選的，所述低溫碳化工藝參數包括低溫碳化的溫度參數、低溫碳化的時間參數；進一步優(yōu)選的，高溫碳化工藝參數包括高溫碳化的溫度參數、高溫碳化的時間參數；優(yōu)選的，所述纖維性能數據包括聚丙烯腈原絲的性能數據、聚丙烯腈基碳纖維的性能數據；優(yōu)選的，所述纖維的結構數據包括：初生纖維的橫截面圓度、聚丙烯腈原絲的皮芯結構的皮層厚度。

15、優(yōu)選的，在所述構建預測模型步驟中：所述機器學習算法模型為bp神經網絡模型；和/或根據聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建以聚丙烯腈基碳纖維制備過程中的全線工藝參數為輸入、以聚丙烯腈基碳纖維的性能數據為輸出的機器學習算法模型，并進行訓練，得到第一總模型；和/或根據聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建以聚丙烯腈基碳纖維的性能數據為輸入、聚丙烯腈基碳纖維制備過程中的全線工藝參數為輸出的機器學習算法模型，并進行訓練，得到第二總模型；和/或所述聚丙烯腈基碳纖維的性能數據包括：拉伸強度、拉伸模量；優(yōu)選的，所述聚丙烯腈基碳纖維的性能數據還包括：拉伸強度的cv值、拉伸模量的cv值、斷裂伸長率、斷裂伸長率的cv值、體密度、單絲直徑、碳含量、灰分中的一種或幾種。

16、優(yōu)選的，所述第一類子模型包括：第一子模型、第二子模型、第三子模型；其中，根據聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建以聚合反應工藝參數與凝固成型工藝參數為輸入、以初生纖維的橫截面圓度為輸出的機器學習算法模型，并進行訓練，得到第一子模型；根據聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建以聚合反應工藝參數、紡絲工藝參數為輸入、以聚丙烯腈原絲的性能數據為輸出的機器學習算法模型，并進行訓練，得到第二子模型；優(yōu)選的，所述聚丙烯腈原絲的性能數據包括聚丙烯腈原絲的拉伸強度數據、拉伸模量數據；根據聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建以紡絲工藝參數為輸入、以聚丙烯腈原絲的皮芯結構的皮層厚度數據為輸出的機器學習算法模型，并進行訓練，得到第三子模型。

17、優(yōu)選的，在所述設定判據條件步驟中，所述第一子模型的輸出判據條件設定為：初生纖維的橫截面圓度為設定范圍，優(yōu)選為0.65-0.95。其中，所述初生纖維的橫截面圓度為初生纖維的橫截面的短軸和長軸的比值。優(yōu)選的，在所述設定判據條件步驟中，所述第二子模型的輸出判據條件設定為：聚丙烯腈原絲的拉伸強度為設定強度范圍，優(yōu)選為750-1350mpa。聚丙烯腈原絲的拉伸模量為設定模量范圍，優(yōu)選為7.5-16gpa。

18、優(yōu)選的，在所述設定判據條件步驟中，所述第三子模型的輸出判據條件設定為：聚丙烯腈原絲的皮層厚度為設定厚度，優(yōu)選為120-430nm。

19、優(yōu)選的，所述第二類子模型包括：第四子模型、第五子模型、第六子模型；其中，根據聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建以聚丙烯腈基碳纖維的性能參數為輸入、高溫碳化工藝參數為輸出的機器學習模型，并進行訓練，得到第四子模型；優(yōu)選的，所述聚丙烯腈基碳纖維的性能參數包括拉伸強度、拉伸模量及碳含量；根據聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建以聚丙烯腈基碳纖維的性能參數為輸入、以預氧化工藝參數為輸出的機器學習模型，并進行訓練，得到第五子模型；優(yōu)選的，所述聚丙烯腈基碳纖維的性能參數包括拉伸強度、拉伸強度cv值、拉伸模量、拉伸模量cv值、及體密度；根據聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建以聚丙烯腈基碳纖維的性能參數為輸入、以凝固成型工藝參數為輸出的機器學習模型，并進行訓練，得到第六子模型；優(yōu)選的，所述聚丙烯腈基碳纖維的性能參數包括拉伸強度、拉伸強度cv值、拉伸模量、拉伸模量cv值及體密度；優(yōu)選的，在所述設定判據條件步驟中，第四子模型的輸出判據條件設定為：高溫碳化工藝的最高溫度≤2100℃。優(yōu)選的，在所述設定判據條件步驟中，第五子模型的輸出判據條件設定為：預氧化工藝的最高溫度≤275℃；預氧化工藝的總牽伸倍數≤1.3；預氧化工藝的時間≤80min。優(yōu)選的，在所述設定判據條件步驟中，第六子模型的輸出判據條件設定為：第一凝固浴的溫度≤62℃；第一凝固浴的濃度≤68％；在第一凝固浴中的牽伸倍數≤0.95。

20、優(yōu)選的，在所述設定判據條件步驟中，所述第二總模型的輸出判據條件為：使全線工藝參數中的每個工藝點的參數范圍均在設定的有效范圍內；和/或所述第一總模型的判據條件為：第一總模型輸出的聚丙烯腈基碳纖維的性能數據與目標性能指標的偏差≤5％。

21、優(yōu)選的，在所述工藝搜索步驟中：當篩選出的全線工藝參數的組數＜設定組數時，則循環(huán)迭代重新運行所述第二總模型，產生一組全線工藝參數，重新進行工藝搜索步驟，直到篩選出的全線工藝參數的組數達到設定組數；優(yōu)選的，設定組數為20組。

22、優(yōu)選的，在試驗驗證步驟中：對篩選出的一組或多組全線工藝參數進行試驗驗證，若由其中的一組或幾組篩選出的全線工藝參數制備的聚丙烯腈基碳纖維的性能達到目標值，則完成工藝開發(fā)；和/或對篩選出的一組或多組全線工藝參數進行試驗驗證，若制備的聚丙烯腈基碳纖維的性能均未達到目標值；則需將該試驗驗證數據加入到聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集中，重新訓練并修正第一總模型、第二總模型、第一類子模型、第二類子模型；然后，循環(huán)迭代重新運行所述第二總模型，產生一組全線工藝參數，重新進行工藝搜索步驟、試驗驗證步驟。

23、再一方面，本發(fā)明實施例提供一種聚丙烯腈基碳纖維，其中，所述聚丙烯腈基碳纖維是由上述任一項所述的聚丙烯腈基碳纖維的制備工藝的智能開發(fā)方法所開發(fā)的工藝制備而成；

24、優(yōu)選的，所述聚丙烯腈基碳纖維的拉伸強度為2.6-5.1gpa、拉伸模量為560-810gpa、直徑為4.2-5.2μm、體密度為1.88-1.95g/cm3；

25、優(yōu)選的，所述聚丙烯腈基碳纖維通過小角x射線散射表征，當散射矢量時，散射強度i(q)∝q-α，α取值為3.25-3.7；當散射矢量時，散射強度i(q)∝q-α，α取值為1.5-2.0。

26、與現有技術相比，本發(fā)明的聚丙烯腈基碳纖維的制備工藝的智能開發(fā)方法至少具有下列有益效果：

27、本發(fā)明實施例提供一種聚丙烯腈基碳纖維的制備工藝的智能開發(fā)方法，主要包括如下步驟：構建預測模型步驟：基于聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建出第一總模型、第一類子模型、第二總模型及第二類子模型；其中，所述第一總模型是以聚丙烯腈基碳纖維制備過程中的全線工藝參數為輸入、以聚丙烯腈基碳纖維的性能數據為輸出的機器學習算法模型；所述第一類子模型是以聚丙烯腈基碳纖維制備過程中的局部工藝參數為輸入、以局部工藝處理后的纖維性能數據和/或結構數據為輸出的機器學習算法模型；所述第二總模型是以聚丙烯腈基碳纖維的性能數據為輸入、聚丙烯腈基碳纖維制備過程中的全線工藝參數為輸出的機器學習算法模型；所述第二類子模型是以聚丙烯腈基碳纖維的性能數據為輸入、以聚丙烯腈基碳纖維制備過程中的局部工藝參數為輸出的機器學習算法模型；設定判據條件步驟：設定所需聚丙烯腈基碳纖維的目標性能指標；設定所述全線工藝參數中的每個工藝點的參數范圍；設定第一總模型、第二總模型、第一類子模型、第二類子模型的輸出判據條件；工藝搜索步驟：根據設定的聚丙烯腈基碳纖維的目標性能指標，先運行第二總模型，產生一組全線工藝參數；若所產生的全線工藝參數滿足所述第二總模型的輸出判據條件，則運行第二類子模型，否則循環(huán)迭代重新運行所述第二總模型；若所述第二類子模型的輸出均滿足所述第二類子模型的輸出判據條件，則將第二類子模型的輸出覆蓋替換第二類總模型的輸出工藝參數的對應內容，重新形成一組全線工藝參數，接下來，運行第一類子模型，否則循環(huán)迭代重新運行所述第二總模型；若所述第一類子模型的輸出均滿足所述第一類子模型的輸出判據條件，則運行第一總模型，否則循環(huán)迭代重新運行所述第二總模型；若所述第一總模型的輸出滿足所述第一總模型的輸出判據條件，則記錄相應的全線工藝參數，作為篩選出的全線工藝參數；若所述第一總模型的輸出不滿足所述第一總模型的輸出判據條件，則循環(huán)迭代重新運行所述第二總模型。在此，本發(fā)明通過上述方案，通過對歷史工藝-性能-結構數據收集整理，借助具體機器學習算法，通過訓練與驗證，構建嵌套子模型判據的碳纖維性能與工藝雙向預測-優(yōu)化模型(即，設計兩個總模型和兩類子模型，實現雙向預測)。進一步講，雙向預測-工藝搜索模型核心思路：第一總模型(由工藝預測性能的模型)預測精度遠高于第二總模型(由性能預測工藝的模型)；子模型(兩類子模型)預測精度遠高于總模型(第一總模型與第二總模型)；由目標性能開始，循環(huán)迭代工藝搜索開始于第二類總模型輸出，通過后續(xù)高預測精度的模型(子模型及第一總模型)反向訓練低預測精度的模型(第二總模型)，同時借助試驗驗證數據對雙向模型的實時修正，達到對目標性能纖維制備工藝的智能設計。借助上述模型，面向多性能要求，可實現纖維性能及其制備工藝的智能設計開發(fā)，顯著降低了復雜系統(tǒng)工程調試過程的試錯成本(降低時間、降低能耗、降低資金投入)。

28、進一步地，本發(fā)明實施例提供一種聚丙烯腈基碳纖維的制備工藝的智能開發(fā)方法，在工藝搜索步驟之后，還包括試驗驗證步驟：對篩選出的全線工藝參數進行試驗驗證；其中，若制備的聚丙烯腈基碳纖維的性能達到目標性能指標，則完成工藝開發(fā)；其中，若制備的聚丙烯腈基碳纖維的性能未達到目標性能指標，則將試驗過程工藝數據添加到聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，重新訓練所述第一總模型、第一類子模型，第二總模型及第二類子模型，并重新進行工藝搜索步驟、試驗驗證步驟。在此，本發(fā)明總體構思上將纖維性能與制備工藝的雙向預測的機器學習模型及工藝搜索模型與試驗驗證相結合，可有效降低長流程且復雜的工藝技術開發(fā)“試錯”概率，從而降低高模纖維開發(fā)成本；可有效發(fā)揮兩部分優(yōu)勢(模型與試驗驗證)，彌補各自缺點，預測與工藝搜索模型可以不斷輸出符合要求的系統(tǒng)工藝參數為試驗提供探索方向或試驗內容，極大規(guī)避盲目試錯風險，試驗驗證不斷通過試驗數據反饋修正預測模型，及時實時規(guī)避模型過擬合或欠擬合缺點，提升預測精度，提升循環(huán)迭代工藝搜索輸出的工藝組的質量；可提供一種針對碳纖維復雜工藝系統(tǒng)開發(fā)的研究范式，借助機器學習模型挖掘過往研究數據集中工藝參數與性能或結構參數的非顯性雙向的關系，借助模型，去窮盡全線工藝參數在有效范圍內的各種組合，為試驗驗證提供前期篩選及預判，借助現實的試驗數據不斷修正模型，相比傳統(tǒng)開發(fā)方式理論建模+試驗驗證，更為現實，更富有操作性、更加有效、更符合當前數據驅動-智能化時代特征。

29、進一步地，本發(fā)明實施例提供一種聚丙烯腈基碳纖維的制備工藝的智能開發(fā)方法，通過使第一類子模型包括第一子模型、第二子模型、第三子模型；其中，根據聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建以聚合反應工藝參數與凝固成型工藝參數為輸入、以初生纖維的橫截面圓度為輸出的機器學習算法模型，并進行訓練，得到第一子模型；根據聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建以聚合反應工藝參數、紡絲工藝參數為輸入、以聚丙烯腈原絲的性能數據為輸出的機器學習算法模型，并進行訓練，得到第二子模型；根據聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建以紡絲工藝參數為輸入、以聚丙烯腈原絲的皮芯結構的皮層厚度數據為輸出的機器學習算法模型，并進行訓練，得到第三子模型。在此，本發(fā)明通過將第一類子模型設置成上述三個子模型，同時將第一類子模型與第一總模型嵌套構建由工藝到纖維性能的預測模型，原因在于以下幾點：1、子模型反映局部工藝過程中工藝參數與過程纖維性能或結構參數的隱性關系；總模型反應全局，局部訓練的有效數據量遠遠大于全局數據量，子模型預測精度遠高于總模型，使用子模型或使用多個子模型有效彌補總模型預測精度低的缺點，提升工藝刷選準確度；2、全局工藝流程太長，工藝參數太多，如果單使用一個總模型，循環(huán)迭代工藝搜索過程搜索量過于巨大，耗費計算資源，借助預測精度較高的子模型的使用，可以提前過濾掉大量工藝參數組，提升工藝搜索效率；3、全線工藝流程長，需要沿工藝流程在多個核心工藝控制點設置多個子模型，用以圍繞多個工藝控制點提前篩選工藝參數組，在保證核心工藝控制點工藝篩選的前提條件下，循環(huán)迭代搜索全線工藝參數，從而在保持較高準確率的前提下，提升循環(huán)迭代效率；4、具體地，若是選擇其中一個、兩個子模型，循環(huán)迭代工藝搜索過程輸出的工藝參數組，極易偏離目前原則性認知，輸出工藝參數組直觀上感覺質量較低，增加后期試驗驗證的負擔；5、理論上，可以選擇更多的子模型，但是子模型過多會導致工藝篩選有效空間的減少，不利于全新工藝方向的探索。綜上考慮，沿工藝流程選擇三個第一類子模型。

30、進一步地，本發(fā)明實施例提供一種聚丙烯腈基碳纖維的制備工藝的智能開發(fā)方法，通過使第二類子模型包括第四子模型、第五子模型、第六子模型；其中，根據聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建以聚丙烯腈基碳纖維的性能參數為輸入、高溫碳化工藝參數為輸出的機器學習模型，并進行訓練，得到第四子模型；根據聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建以聚丙烯腈基碳纖維的性能參數為輸入、以預氧化工藝參數為輸出的機器學習模型，并進行訓練，得到第五子模型；根據聚丙烯腈基碳纖維的工藝數據集，構建以聚丙烯腈基碳纖維的性能參數為輸入、以凝固成型工藝參數為輸出的機器學習模型，并進行訓練，得到第六子模型。在此，本發(fā)明通過將第二類子模型設置成上述三個子模型，同時將第二類子模型與第二總模型嵌套構建由纖維性能到制備工藝的預測模型，架構出由目標性能出發(fā)，經第二總模型預測輸出全線工藝參數，從而開始全線工藝循環(huán)迭代搜索。第二類子模型接第二總模型，第二類子模型設置成上述三個子模型的原因在于以下幾點：1、子模型反映碳纖維性能或結構參數與局部工藝過程中工藝參數的隱性關系；總模型反應全局(碳纖維性能與全線工藝參數)，子模型聚焦局部訓練的有效數據量遠遠大于全局數據量，子模型預測精度遠高于總模型，使用子模型或使用多個子模型有效彌補總模型預測精度低的缺點，提升工藝刷選準確度；2、全局工藝流程太長，工藝參數太多，如果單使用一個總模型，循環(huán)迭代工藝搜索過程搜索量過于巨大，耗費計算資源，借助預測精度較高的子模型的使用，可以優(yōu)化輸出的全線工藝參數，提升工藝搜索效率；3、全線工藝流程長，需要沿工藝流程在多個核心工藝控制點設置多個子模型，用以圍繞多個工藝控制點優(yōu)化工藝參數輸出，提升循環(huán)迭代效率；4、具體地，沿工藝流程核心控制點選擇三個子模型，三個子模型輸出的工藝參數所反映的工藝控制點，其與碳纖維高模的性能的相關性較高；5、具體地，若是選擇其中一個、兩個子模型，對全線工藝參數的輸出優(yōu)化篩選點過少，極易偏離目前原則性認知，輸出工藝參數組直觀上感覺質量較低，增加后期試驗驗證的負擔；6、理論上，可以選擇更多的子模型，但是子模型過多會導致工藝優(yōu)化輸出的控制點過多，不利于全新工藝方向的探索。綜上考慮，沿工藝流程選擇三個第二類子模型。

31、上述說明僅是本發(fā)明技術方案的概述，為了能夠更清楚了解本發(fā)明的技術手段，并可依照說明書的內容予以實施，以下以本發(fā)明的較佳實施例并配合附圖詳細說明如后。