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      具有改進的熱管理的燃料電池系統(tǒng)的制作方法

      文檔序號:11852173閱讀:261來源:國知局

      本發(fā)明涉及具有改進的熱管理的燃料電池系統(tǒng)。具體地,本發(fā)明涉及并入尾氣陽極回路再循環(huán)和重整的高溫燃料電池系統(tǒng)。

      背景

      燃料電池是電化學(xué)轉(zhuǎn)化設(shè)備,該設(shè)備直接從氧化燃料產(chǎn)生電。

      包括固體氧化物燃料電池(SOFC)和熔融碳酸鹽燃料電池(MCFC)的高溫燃料電池系統(tǒng)在非常高的溫度下操作,并且可以直接在實際的烴上運行,而不需要復(fù)雜和昂貴的外部燃料重整器,所述外部燃料重整器在低溫燃料電池中是必需的。某些高溫燃料電池可以在使燃料可以在燃料電池內(nèi)內(nèi)部地重整的足夠高的溫度下操作。將參考固體氧化物燃料電池來描述本發(fā)明,但應(yīng)理解的是,本發(fā)明可適用于依賴于內(nèi)部重整的任何高溫燃料電池技術(shù)。

      SOFC具有陽極回路和陰極回路,陽極回路供應(yīng)有燃料流(典型地甲烷),并且陰極回路供應(yīng)有氧化劑流(典型地空氣)。SOFC在相對高的溫度、典型地約1000℃下操作以保持低的內(nèi)部電阻。保持如此高的溫度是一種挑戰(zhàn),并且降低跨越多個燃料電池例如燃料電池堆的溫度梯度是另外的挑戰(zhàn)。

      管理燃料電池堆的溫度梯度的一種有用的方法是經(jīng)由內(nèi)部燃料重整。

      如果固體氧化物燃料電池系統(tǒng)通過富氫的常規(guī)燃料例如天然氣、甲烷、甲醇、汽油、柴油或氣化煤供以動力,則重整器通常被用于將烴轉(zhuǎn)化成氫氣和稱為“重整油”的碳化合物的氣體混合物。

      固體氧化物燃料電池在使燃料能夠在燃料電池自身中重整的足夠高的溫度下操作。這種類型的重整被稱為內(nèi)部重整。使用內(nèi)部重整的燃料電池仍然需要在未重整的燃料到達燃料電池之前從未重整的燃料中除去雜質(zhì)的方法,否則碳沉積物可以出現(xiàn)在燃料電池內(nèi),引起燃料電池的退化。在固體氧化物燃料電池中的鎳金屬陶瓷陽極上的內(nèi)部重整趨向于催化碳的形成。

      內(nèi)部蒸汽重整簡化了固體氧化物燃料電池堆的平衡,并且改進了操作效率。然而,在固體氧化物燃料電池堆內(nèi)重整烴燃料具有迄今為止還沒有克服的許多問題。在固體氧化物燃料電池堆中的烴燃料的完全內(nèi)部重整被蒸汽重整反應(yīng)的強烈的吸熱性質(zhì)和精密的燃料電池的隨之發(fā)生的熱沖擊所阻止。

      燃料電池堆的熱管理對于平衡燃料電池性能和燃料電池壽命是重要的。典型地,燃料電池堆在堆的接近氧化劑進口的前部處冷運行,并且在堆的接近氧化劑出口的后部處運行較熱。溫度梯度是由于由能量損失引起的燃料電池的低效率,能量損失作為歐姆熱放出。因此,堆內(nèi)的每個燃料電池條引起另外的溫度上升。

      當(dāng)燃料電池堆熱運行時,燃料電池堆的性能是良好的,但燃料電池的壽命通過燃料電池的增強的退化而減少。當(dāng)堆冷運行時,堆的性能是差的,但燃料電池的壽命增加。在燃料電池堆性能和燃料電池堆壽命之間存在平衡,并且因此存在最佳的溫度范圍,在該溫度范圍內(nèi),燃料電池堆將理想地被操作。

      本發(fā)明的實施方案旨在通過改進燃料電池堆的熱管理來緩解上文的某些問題。

      US2007/065687A1公開了包括催化部分氧化(CPOx)重整器的固體氧化物燃料電池堆,該催化部分氧化(CPOx)重整器布置成向燃料電池堆供應(yīng)重整油。陽極尾氣的一部分被直接再循環(huán)到燃料電池堆的陽極進口中,使得到達陽極的燃料是新鮮的重整油和再循環(huán)的陽極尾氣的混合物,并且在使來自CPOx重整器的殘余的烴的吸熱重整在燃料電池堆內(nèi)發(fā)生的充分高的溫度下存在。陽極尾氣是熱的,在750-800℃的堆溫度下,這允許陽極尾氣與次級重整油燃料的混合物在干凈的催化劑中被混合并且反應(yīng),以在沒有另外的氧氣的情況下重整次級重整油燃料中的高級烴,之后與重整油混合并且發(fā)送到燃料電池堆。

      由于重整反應(yīng)是吸熱的,所以重整熱輸入的小部分從燃料電池堆中減去,這幫助燃料電池堆的熱管理。

      本公開內(nèi)容的概述

      根據(jù)第一方面,提供了高溫燃料電池系統(tǒng),所述高溫燃料電池系統(tǒng)包括:

      燃料電池堆,其具有用于燃料的陽極進口和用于尾氣的陽極出口;

      再循環(huán)設(shè)備,其被配置為接收來自陽極出口的尾氣的至少一部分,并且將該尾氣的該部分與來自初級烴燃料流的烴燃料混合以形成可重整的混合物;

      重整器,其被配置為接收來自再循環(huán)設(shè)備的可重整的混合物,并且通過重整可重整的混合物來產(chǎn)生重整的燃料流;和

      次級烴燃料流;

      其中將重整的燃料流和次級烴燃料流供應(yīng)到燃料電池堆的陽極進口。

      除了向陽極進口提供重整的燃料流之外,向陽極進口提供次級烴燃料流的益處是,更大比例的烴燃料將在燃料電池堆內(nèi)重整,因為次級烴燃料在陽極進口處是未重整的。因此,次級烴燃料流在燃料電池堆內(nèi)吸熱地反應(yīng)。吸熱反應(yīng)有助于冷卻所述堆,并且改進穿過燃料電池堆的溫度梯度的管理。

      燃料電池堆通常由串聯(lián)和/或并聯(lián)連接的多個較小的燃料電池子單元組成。在操作期間,所述堆常常呈現(xiàn)出跨越燃料電池堆的溫度梯度。在燃料電池堆的前部處的燃料電池條在比理想溫度更冷的溫度下運行,并且在燃料電池堆的后部處的燃料電池條在比理想溫度更熱的溫度下運行。這是由于燃料電池條內(nèi)的低效率。由于燃料電池的內(nèi)阻,所有的電化學(xué)反應(yīng)都有點低效率,并且燃料電池中的損失作為熱顯示。盡管熱被環(huán)繞燃料電池的空氣流部分地吸收,但在燃料電池堆內(nèi)仍然經(jīng)歷連續(xù)的燃料電池條之間的溫度梯度。

      通過將重整的燃料和次級烴燃料流直接提供至燃料電池堆陽極進口,另外的燃料重整能夠在燃料電池堆內(nèi)發(fā)生。因此吸熱重整反應(yīng)在燃料電池堆內(nèi)吸收較多的熱,從而冷卻燃料電池堆并且管理在整個燃料電池堆中的溫度梯度。

      吸熱重整反應(yīng)的效果在燃料電池子單元內(nèi)的第一燃料電池中較大。然而,傳質(zhì)在燃料電池堆材料內(nèi)受限,并且反應(yīng)產(chǎn)物的逆擴散能夠?qū)е挛鼰嶂卣磻?yīng)延伸穿過所述堆的大部分并且不是簡單地局限于陽極進口。

      任選地,重整的燃料流與次級烴燃料流在重整器的下游組合,并且被供應(yīng)到陽極進口。

      任選地,該部分尾氣的再循環(huán)流速與初級烴燃料流的流速成比例。

      當(dāng)再循環(huán)流速(即尾氣流速)與初級烴燃料流的流速成比例時,較小比例的尾氣流被再循環(huán)到燃料電池堆的陽極進口,導(dǎo)致燃料電池堆內(nèi)氫氣和一氧化碳的較高的分壓以及因此燃料電池堆內(nèi)的改進的燃料可用性。

      再循環(huán)流速與初級烴燃料流的流速的比率對于將初級烴燃料流轉(zhuǎn)化成合成氣(即氫氣和一氧化碳)是重要的。尾氣包括一部分蒸汽以及其它的排出產(chǎn)物。如果再循環(huán)比(即尾氣比初級烴燃料流)太低,則不利的反應(yīng)例如碳的形成能夠在燃料電池系統(tǒng)的部件例如催化劑反應(yīng)器、蒸汽重整器、管道或燃料電池上發(fā)生。然而,如果再循環(huán)比太高,則太多的二氧化碳在系統(tǒng)中產(chǎn)生,這對燃料電池堆的性能是不利的。

      任選地,次級烴燃料流與重整的燃料流的比率的范圍可以是從約1:5和約1:60。

      任選地,尾氣與初級烴燃料流的最佳再循環(huán)比可以是在5:1和6:1之間。

      任選地,從約3:1至約10:1的再循環(huán)比可以提供在2:1至3:1之間的蒸汽與初級烴燃料流的比率。再循環(huán)比是該部分尾氣的流速與初級烴燃料流的流速的比率。

      任選地,重整器可以是催化重整器。

      任選地,催化重整器的催化劑可以是蒸汽重整催化劑。

      任選地,燃料電池堆的陰極出口可以被布置成將熱空氣從燃料電池堆供應(yīng)到重整器。

      次級烴燃料流與重整的烴燃料流的比率可以被選擇以在燃料電池堆內(nèi)實現(xiàn)期望的溫度。

      根據(jù)第二方面,提供了用于操作高溫燃料電池系統(tǒng)的方法,高溫燃料電池系統(tǒng)包括燃料電池堆、再循環(huán)設(shè)備和重整器,燃料電池堆具有用于燃料的陽極進口和用于尾氣的陽極出口,其中:

      將來自陽極出口的尾氣的至少一部分供應(yīng)到再循環(huán)設(shè)備,并且將該尾氣的該部分與來自初級烴燃料流的烴燃料混合以便形成可重整的混合物;

      將來自再循環(huán)設(shè)備的可重整的混合物供應(yīng)到重整器,可重整的混合物在重整器中被重整成重整的燃料;

      將重整的燃料與在重整器的下游的另外的烴燃料組合;以及

      將組合的重整的燃料和另外的烴燃料供應(yīng)到燃料電池堆的陽極進口。

      附圖簡述

      參考附圖,在下文中進一步描述本發(fā)明的實施方案,其中:

      圖1示出高溫燃料電池系統(tǒng)。

      詳細描述

      圖1示出高溫燃料電池系統(tǒng)1的一個實施方案的實施例,高溫燃料電池系統(tǒng)1包括燃料電池堆2、燃料再循環(huán)設(shè)備7、堆陽極進口5、堆陽極出口5’和重整器8。燃料電池堆2還具有陰極進口4和陰極出口4’。陽極出口5’被布置成將來自燃料電池堆2的尾氣的第一部分供應(yīng)到燃料再循環(huán)設(shè)備7。燃料再循環(huán)設(shè)備7將尾氣的第一部分與初級烴燃料流6組合以形成可重整的混合物。燃料再循環(huán)設(shè)備7將可重整的混合物供應(yīng)到重整器8的重整器進口8’。重整器8具有用于重整的燃料的重整器出口8’。

      另外的烴燃料流9,即次級烴燃料流和重整的燃料流被供應(yīng)到燃料電池堆2的陽極進口5。

      在特定的實施方案中,次級烴燃料流9和重整的燃料流在重整器8的下游組合,并且被供應(yīng)到陽極進口5。布置在重整器出口8”和陽極進口5之間的第二端口9’提供另外的烴燃料流即次級烴燃料流。次級烴燃料流9與重整的燃料組合,并且組合的次級烴燃料流9和重整的燃料供應(yīng)陽極進口5。

      在可選擇的實施方案中,第二端口9’可以直接供應(yīng)陽極進口5,使得次級燃料流和重整的燃料流在燃料電池堆2內(nèi)混合。

      高溫燃料電池系統(tǒng)1還可以包括燃氣渦輪,燃氣渦輪包括壓縮機14和渦輪12。燃料電池堆2包括至少一個燃料電池,所述燃料電池具有電解質(zhì)、陽極和陰極。壓縮機14被布置成將氧化劑10的至少一部分供應(yīng)到燃料電池堆2的在陰極進口4處的至少一個固體氧化物燃料電池的陰極,初級烴燃料流6被布置成將燃料供應(yīng)到燃料電池堆2的至少一個固體氧化物燃料電池的陽極進口5。燃料電池堆2被布置成將來自燃料電池堆2的至少一個燃料電池的陰極出口4’的未使用的氧化劑的第一部分供應(yīng)到重整器8,并且重整器8向噴射器30供應(yīng)未使用的氧化劑的一部分。燃料電池堆2向燃料再循環(huán)設(shè)備7供應(yīng)來自陽極出口5’的尾氣(未使用的燃料)的第一部分。

      燃料再循環(huán)設(shè)備7將該部分尾氣與初級烴燃料流6組合以形成可重整的混合物,并且燃料再循環(huán)設(shè)備7向重整器8供應(yīng)可重整的混合物。重整器具有用于重整的燃料的重整器進口8’和重整器出口8”。

      尾氣與初級烴燃料流的最佳再循環(huán)比是在5:1和6:1之間。

      在3:1至10:1之間的再循環(huán)比提供在2:1至3:1之間的蒸汽與初級烴燃料流的比率。再循環(huán)比是該部分尾氣的流速與初級烴燃料流的流速的比率。

      提供燃燒室28以用來自重整器8的未使用的氧化劑燃燒尾氣的第一部分。噴射器30攜帶來自燃燒室28的燃燒產(chǎn)物,并且將燃燒產(chǎn)物供應(yīng)到熱交換器16。熱交換器16加熱氧化劑(即空氣)的一部分,之后氧化劑的該部分進入燃料電池堆2。熱交換器16防止有害的燃燒產(chǎn)物例如蒸汽進入燃料電池堆2。

      氧化劑10的一部分從壓縮機14供應(yīng)到噴射器15,并且來自燃料電池堆2的已經(jīng)經(jīng)過重整器8的未使用的氧化劑的第二部分被供應(yīng)到噴射器15。噴射器15使由壓縮機14供應(yīng)的氧化劑和來自燃料電池堆2的已經(jīng)經(jīng)過重整器8的未使用的氧化劑混合,并且將氧化劑和未使用的氧化劑的混合物通過熱交換器16供應(yīng)到燃料電池堆2的陰極進口4。

      將氧化劑10的第二部分從壓縮機14供應(yīng)到噴射器30,以攜帶來自燃燒室28的燃燒產(chǎn)物。燃燒產(chǎn)物經(jīng)由噴射器30再循環(huán)到熱交換器16。在加熱從噴射器15供應(yīng)到燃料電池堆2的氧化劑進口4的氧化劑之后,將燃燒產(chǎn)物的第一部分從熱交換器16供應(yīng)到燃氣渦輪的渦輪12,并且渦輪12被布置成經(jīng)由軸13驅(qū)動壓縮機14。發(fā)電機32也被渦輪12驅(qū)動。將燃燒產(chǎn)物的第二部分從熱交換器16供應(yīng)到燃燒室28。

      在某些實施方案中,可能的是,將所有的燃燒產(chǎn)物布置成從熱交換器16供應(yīng)到渦輪12。

      次級烴燃料流與重整的燃料流的比率被選擇以提供在燃料電池堆內(nèi)最佳的另外的重整。提供太高的次級烴燃料流與重整的燃料流的比率導(dǎo)致燃料效率的損失,因為燃料電池的溫度將下降到低于理想的操作溫度。提供太低的次級烴燃料流與重整的燃料流的比率降低燃料電池堆內(nèi)的重整反應(yīng)的效果,并且降低次級烴燃料流的效果。

      次級烴燃料流與重整的烴燃料流的比率被選擇以實現(xiàn)燃料電池堆內(nèi)期望的溫度。

      在重整器8的下游提供次級烴燃料流9的第二端口9’的益處是,將相對于重整的燃料的較大比例的燃料在燃料電池堆2內(nèi)進行重整,從而吸熱地反應(yīng)并且冷卻燃料電池堆2,并且改進穿過燃料電池堆2的溫度梯度的管理。

      本領(lǐng)域技術(shù)人員將清楚的是,關(guān)于上文描述的任何實施方案所描述的特征可以在不同的實施方案之間可交換地適用。上文描述的實施方案是用以例證本發(fā)明的各個特征的實施例。

      貫穿本說明書的描述和權(quán)利要求,詞語“包括”和“包含”及它們的變型意指“包括但不限于”,并且它們不意圖(并且不)排除其它部分、添加物、部件、整數(shù)或步驟。貫穿本說明書的描述和權(quán)利要求,單數(shù)涵蓋復(fù)數(shù),除非上下文另外要求。特別地,在使用不定冠詞時,應(yīng)理解本說明書預(yù)期多個以及單個,除非上下文另外要求。

      結(jié)合本發(fā)明的特定方面、實施方案或?qū)嵤├枋龅奶卣鳌⒄麛?shù)、特性、化合物、化學(xué)部分或基團應(yīng)理解為可適用于本文所描述的任何其它方面、實施方案或?qū)嵤├?,除非與該方面、實施方案或?qū)嵤├幌嗳?。在本說明書(包括任何附隨的權(quán)利要求、摘要和附圖)中公開的所有特征和/或這樣公開的任何方法或過程的所有步驟可以以任何組合來組合,除了其中此類特征和/或步驟中的至少某些相互排斥的組合。本發(fā)明不限于任何前述實施方案的細節(jié)。本發(fā)明擴展至在本說明書(包括任何附隨的權(quán)利要求、摘要和附圖)中公開的特征的任何新穎的特征或任何新穎的組合,或這樣公開的任何方法或過程的步驟的任何新穎的步驟或任何新穎的組合。

      讀者的注意被引導(dǎo)到與本說明書同時提交或在此之前提交的與本申請有關(guān)的、并且向公眾開放以供查閱的所有論文和文獻,并且所有此類論文和文獻的內(nèi)容通過引用并入本文。

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