電絕緣性顯著地降低。予以說明，本發(fā)明中的放熱量為使用MAC SCIENCE制的 差示掃描熱量計（DSC3100)所測定的值。特別是在無機填充材料12含有40體積％以上的 具有45 y m以上的粒徑的無機填充材料、或相對于導(dǎo)熱性絕緣片5含有20體積％以上的該 具有45 y m以上的粒徑的無機填充材料的情況下，優(yōu)選進(jìn)行未固化或半固化狀態(tài)的導(dǎo)熱性 絕緣片的固化以使得由上述式（1)表示的導(dǎo)熱性絕緣片的固化度的變化率成為40%以上， 更優(yōu)選進(jìn)行以使得成為50 %以上。
[0059] 導(dǎo)熱性絕緣片的固化度的變化率可以通過變更構(gòu)成導(dǎo)熱性絕緣片的材料的組成、 或調(diào)整傳遞模塑前的導(dǎo)熱性絕緣片的固化狀態(tài)而適當(dāng)增減。具體而言，在將固化劑的配合 量設(shè)為一定的情況下，通過延長制作傳遞模塑前的未固化或半固化狀態(tài)的導(dǎo)熱性絕緣片時 的加熱時間或提高加熱溫度，可以使固化度的變化率增加。另外，也可以通過增加固化劑、 固化促進(jìn)劑的配合量而增加固化度的變化率，但該情況下，優(yōu)選根據(jù)需要適當(dāng)調(diào)整制作傳 遞模塑前的未固化或半固化狀態(tài)的導(dǎo)熱性絕緣片時的加熱時間、加熱溫度。
[0060] 在本實施方式中，傳遞模塑前的導(dǎo)熱性絕緣片為未固化或半固化狀態(tài)。在此，未固 化或半固化狀態(tài)定義為由下述式（2)求出的導(dǎo)熱性絕緣片的固化度（％ )為40%以下。
[0061] 導(dǎo)熱性絕緣片的固化度（％ ) = [(A_B)/A] X100(2)
[0062] 式中，A表示在涂敷?干燥后的導(dǎo)熱性絕緣片在完全固化前用差示掃描熱量計測 定的放熱量（cal/g)，B表示在將涂敷?干燥后的導(dǎo)熱性絕緣片進(jìn)行加熱處理而形成未固化 或半固化狀態(tài)的導(dǎo)熱性絕緣片在完全固化前用差示掃描熱量計測定的放熱量（cal/g)。導(dǎo) 熱性絕緣片的固化度超過40 %時，在傳遞模塑前導(dǎo)熱性絕緣片的反應(yīng)過于進(jìn)行，在進(jìn)行傳 遞模塑時不能確保與放熱部件等的密合性。導(dǎo)熱性絕緣片的固化度可以通過適當(dāng)變更固 化劑的配合量、加熱處理的時間或溫度而進(jìn)行調(diào)整。另外，未固化或半固化狀態(tài)的導(dǎo)熱性 絕緣片的放熱峰的溫度優(yōu)選在使用MAC SCIENCE制的差示掃描熱量計（DSC3100)測定時為 200°C以下。未固化或半固化狀態(tài)的導(dǎo)熱性絕緣片的放熱峰的溫度超過200°C時，在進(jìn)行傳 遞模塑時有時熱固化性樹脂11的固化不充分地進(jìn)行，熱固化性樹脂11和二次凝聚粒子13 的密合性變得不充分，導(dǎo)熱性絕緣片5的電絕緣性降低。進(jìn)而，放熱峰的半值寬度小時，熱 固化性樹脂的固化反應(yīng)迅速地進(jìn)行，因此可以說熱固化性樹脂組合物的速固化性優(yōu)異。放 熱峰的半值寬度大時，熱固化性樹脂的固化反應(yīng)變慢，不優(yōu)選。因此從速固化性的觀點出 發(fā)，優(yōu)選未固化或半固化狀態(tài)的導(dǎo)熱性絕緣片的放熱峰溫度為200°C以下、且放熱峰的半值 寬度小。
[0063] 導(dǎo)熱性絕緣片5中的無機填充材料12的填充率（無機填充材料12在導(dǎo)熱性絕緣 片5中所占的比例）優(yōu)選為30體積％以上80體積％以下，進(jìn)一步優(yōu)選為40體積％以上70 體積％以下。無機填充材料12的填充率低于30體積％時，有時導(dǎo)熱性絕緣片5的導(dǎo)熱率 變低。另一方面，無機填充材料12的填充率超過80體積％時，有時難以使無機填充材料12 分散于熱固化性樹脂11中，在操作性、成形性產(chǎn)生障礙，而且，有時不能得到具有所期望的 厚度的導(dǎo)熱性絕緣片5、或電絕緣性降低。
[0064] 二次凝聚粒子13在無機填充材料12中所占的比例優(yōu)選為20體積％以上。該比 例低于20體積％時，有時導(dǎo)熱性絕緣片5的導(dǎo)熱率變低。在可得到更高的放熱性這樣的方 面，二次凝聚粒子13在無機填充材料12中所占的比例更優(yōu)選為40體積％以上。
[0065] 二次凝聚粒子13的平均粒徑優(yōu)選為20 y m以上180 y m以下，更優(yōu)選為40 y m以 上130 ym以下。二次凝聚粒子13的平均粒徑低于20 ym時，有時不能得到具有所期望的 導(dǎo)熱性的導(dǎo)熱性絕緣片5。另一方面，二次凝聚粒子13的平均粒徑超過180 ym時，有時難 以使二次凝聚粒子13分散于熱固化性樹脂11中，在操作性、成形性上產(chǎn)生障礙，而且，有時 不能得到具有所期望的厚度的導(dǎo)熱性絕緣片5、或電絕緣性降低。在本實施方式中，二次凝 聚粒子的平均粒徑為通過激光衍射?散射式粒度分布測定所得的值。
[0066] 予以說明，二次凝聚粒子13的形狀并不限定于球狀，可以為多角形狀等的其它形 狀。為球狀以外的形狀時，平均粒徑是指該形狀中的長邊的長度。但是，在制造熱固化性絕 緣片5時，在可以確保熱固化性樹脂11的流動性、并且提高二次凝聚粒子13的配合量這樣 的方面，優(yōu)選二次凝聚粒子13的形狀為球狀。
[0067] 二次凝聚粒子13可以使用公知的鱗片狀氮化硼的一次粒子、按照公知的方法制 造。具體而言，可以使公知的鱗片狀氮化硼的一次粒子通過噴霧干燥等公知的方法凝聚之 后、進(jìn)行煅燒及粒成長。在此，煅燒溫度沒有特別限定，一般而言為2, 000°C。
[0068] 二次凝聚粒子13的凝聚強度可以在指標(biāo)中使用二次凝聚粒子的形狀保持率來表 示。二次凝聚粒子的形狀保持率是指：在激光衍射?散射式粒度分布測定中，施加超聲波的 前后的二次凝聚粒子的平均粒徑的變化率，利用下述式（3)表示。在此，作為超聲波的施加 條件，頻率為10kHz以上40kHz，優(yōu)選為22. 5kHz，施加時間為3分鐘以上20分以下，優(yōu)選為 10分鐘。
[0069] 形狀保持率=(超聲波施加后的二次凝聚粒子的平均粒徑/超聲波施加前的二次 凝聚粒子的平均粒徑）X100 (3)
[0070] 利用上述式（3)表示的二次凝聚粒子的形狀保持率與凝聚強度密切地關(guān)聯(lián)。SP， 在二次凝聚粒子的凝聚強度小的情況下，因超聲波的施加而二次凝聚粒子破碎，與施加超 聲波之前的二次凝聚粒子的平均粒徑相比，施加超聲波之后的二次凝聚粒子的平均粒徑變 小，因此，形狀保持率變低。另一方面，二次凝聚粒子的凝聚強度大的情況下，即使因超聲波 的施加，二次凝聚粒子也不破碎，因此，在超聲波的施加前后，在二次凝聚粒子的平均粒徑 上不變化，形狀保持率升高。在本實施方式中，二次凝聚粒子的形狀保持率優(yōu)選為40%以 上，更優(yōu)選為50%以上。二次凝聚粒子的形狀保持率低于40%時，二次凝聚粒子的凝聚強 度過小，因此有時因?qū)嵝越^緣片5的制造工序（加壓工序）、傳遞模塑時的成形壓力，二次 凝聚粒子破碎，導(dǎo)熱性絕緣片5的導(dǎo)熱性降低。
[0071] 鱗片狀氮化硼的一次粒子14的平均粒徑優(yōu)選為0. 5ym以上100ym以下，更優(yōu)選 為lixm以上30ym以下。鱗片狀氮化硼的一次粒子14的平均粒徑低于0. 5ym時，有時成 形前的組成的粘度升高、在導(dǎo)熱性絕緣片5中空隙混入。另一方面，鱗片狀氮化硼的一次粒 子14的平均粒徑超過100ym時，有時鱗片狀氮化硼的一次粒子14向?qū)嵝越^緣片5的填 充性降低而成為空隙混入的原因。
[0072] 無機填充材料12含有二次凝聚粒子13和鱗片狀氮化硼的一次粒子14,但在不阻 礙本發(fā)明的效果的范圍內(nèi)，可以含有其它一般的無機粉末。作為這樣的無機粉末，沒有特別 限定，可以列舉熔融二氧化硅（Si02)、結(jié)晶二氧化硅（Si02)、氧化鋁（A1 203)、氮化鋁（A1N)、 碳化硅（SiC)等。另外，這些無機粉末既可以單獨使用，也可以組合使用2種以上。無機粉 末的平均粒徑優(yōu)選為0. 5 ym以上100 ym以下，更優(yōu)選為1 ym以上30 ym以下。無機粉末 的平均粒徑低于〇. 5 y m時，有時成形前的組成的粘度升高、在導(dǎo)熱性絕緣片5中混入空隙。 另一方面，無機粉末的平均粒徑超過100 ym時，有時無機粉末向?qū)嵝越^緣片5的填充性 降低而成為空隙混入的原因。
[0073] 另外，具有45 ym以上的粒徑的無機填充材料在導(dǎo)熱性絕緣片5中所占的比例 (具有45 ym以上的粒徑的無機填充材料相對于除溶劑之外的總成分的合計的比例）優(yōu)選 為20體積％以上。具有45ym以上的粒徑的無機填充材料的比例低于20體積％時，有時 導(dǎo)熱性絕緣片5的導(dǎo)熱率變低。予以說明，具有45 ym以上的粒徑的無機填充材料可以為 二次凝聚粒子13、鱗片狀氮化硼的一次粒子14、無機粉末或它們的組合。
[0074] 作為在導(dǎo)熱性絕緣片5中使用的熱固化性樹脂11，沒有特別限定，可以使用公知 的熱固化性樹脂。作為這樣的熱固化性樹脂，例如可列舉雙酚A型環(huán)氧樹脂、雙酚F型環(huán)氧 樹脂、甲酚酚醛清漆型環(huán)氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環(huán)氧樹脂、脂環(huán)脂肪族環(huán)氧樹脂、縮水甘 油基-氨基苯酚系環(huán)氧樹脂、二環(huán)戊二烯型環(huán)氧樹脂、萘型環(huán)氧樹脂、聯(lián)苯型環(huán)氧樹脂、縮 水甘油基胺型環(huán)氧樹脂、三苯酚甲烷型環(huán)氧樹脂、蒽型環(huán)氧樹脂等。這些熱固化性樹脂既可 以單獨使用，也可以組合使用2種以上。
[0075] 就用于制造導(dǎo)熱性絕緣片5的熱固化性樹脂組合物而言，為了使熱固化性樹脂11 固化，可以含有固化劑。作為固化劑，沒有特別限定，可以根據(jù)熱固化性樹脂11的種類而適 當(dāng)選擇公知的固化劑。作為這樣的固化劑，例如可列舉：甲基四氫鄰苯二甲酸酐、甲基六氫 鄰苯二甲酸酐及納迪克酸酐等的脂環(huán)式酸酐；十二烯基琥珀酸酐等的脂肪族酸酐；鄰苯二 甲酸酐及偏苯三酸酐等的芳香族酸酐；雙氰胺及己二酸二酰肼等的有機二酰肼；三（二甲 基氨基甲基）苯酚；二甲基芐基胺；1，8-二氮雜雙環(huán)（5, 4, 0)十一碳烯及其衍生物；2-甲 基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑及2-苯基咪唑、1-氰乙基-2-甲基咪唑等的咪唑類、雙酚A、 雙酚F、雙酚S、苯酚酚醛清漆樹脂、甲酚酚醛清漆樹脂、對羥基苯乙烯樹脂等的多元酚化合 物。這些固化劑既可以單獨使用，也可以組合使用2種以上。
[0076] 固化劑的配合量可以根據(jù)使用的熱固化性樹脂11、固化劑的種類等而適當(dāng)調(diào)整， 一般而言，相對于熱固化性樹脂100質(zhì)量份，優(yōu)選為0. 1質(zhì)量份以上200質(zhì)量份以下。
[0077] 就用于制造導(dǎo)熱性絕緣片5的熱固化性樹脂組合物而言，從使熱固化性樹脂11和 無機填充材料12的界面的粘接力提高的觀點出發(fā)，可以含有偶聯(lián)劑。作為偶聯(lián)劑，沒有特 別限定，可以根據(jù)熱固化性樹脂11、無機填充材料12的種類而適當(dāng)選擇公知的偶聯(lián)劑。作 為這樣的偶聯(lián)劑，例如可列舉：y -環(huán)氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、N-0 (氨基乙基）y -氨 基丙基三乙氧基硅烷、N-苯基-y -氨基丙基三甲氧基硅烷、y -巰基丙基三甲氧基硅烷等。 這些偶聯(lián)劑既可以單獨使用，也可以組合使用2種以上。
[0078] 偶聯(lián)劑的配合量可以根據(jù)使用的熱固化性樹脂11、偶