本發(fā)明涉及有機(jī)EL發(fā)光裝置。其中，有機(jī)EL為有機(jī)電致發(fā)光(Electroluminescence)的簡稱。

背景技術(shù)：

對于在多層的電極間設(shè)置發(fā)光層、以電的方式獲得光的有機(jī)EL發(fā)光裝置而言，正在研究作為替代液晶單元的顯示裝置的利用。另外，就有機(jī)EL發(fā)光裝置而言，也在研究充分利用了其高發(fā)光效率、低電壓驅(qū)動(dòng)、輕質(zhì)、低成本等特性的、作為平面型照明、液晶顯示裝置用背光等面光源裝置的利用。

將有機(jī)EL發(fā)光裝置作為面光源裝置的光源利用的情況下，以高效率從元件中將有用的形態(tài)的光提取成為課題。例如，有機(jī)EL發(fā)光裝置的發(fā)光層自身雖然發(fā)光效率高，但由于構(gòu)成裝置的層間的折射率差等條件，光透過該層而發(fā)出光為止的期間的光的損失增大。因此，要求盡可能減小這樣的光的損失。

作為用于提高光提取效率的方法，已知例如在有機(jī)EL發(fā)光裝置的出光面設(shè)置多個(gè)凹部或凸部。例如，專利文獻(xiàn)1中提出了在有機(jī)EL發(fā)光裝置的出光面形成棱錐形狀的凹部的方案。由此期待光提取效率的提高。

現(xiàn)有技術(shù)文獻(xiàn)

專利文獻(xiàn)

專利文獻(xiàn)1：國際公開第2012/002260號

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：

發(fā)明要解決的課題

但是，如果在出光面形成棱錐形狀的凹部或凸部，則有時(shí)會(huì)招致制造成本的上升。因此，需要在抑制制造成本的上升的同時(shí)可提高有機(jī)EL發(fā)光裝置的光提取效率的技術(shù)。

作為用于在抑制制造成本的上升的同時(shí)提高光提取效率的技術(shù)，考慮在有機(jī)EL發(fā)光裝置的出光面形成成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)。成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)能夠通過比棱錐形狀的凹部和凸部少的工序容易地制造。因此，一般地，成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)能夠以比棱錐形狀的凹部和凸部低的成本制造。但是，在出光面具有成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)的有機(jī)EL發(fā)光裝置難以將光提取效率提高到與在出光面形成了棱錐形狀的凹部或凸部的有機(jī)EL發(fā)光裝置相同的程度。

本發(fā)明鑒于上述的課題而首創(chuàng)，目的在于提供一種具有成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)、并且光提取效率優(yōu)異的有機(jī)EL發(fā)光裝置。

用于解決課題的手段

本發(fā)明人為了解決上述的課題而進(jìn)行了深入研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)通過在依次具有發(fā)光層、光散射結(jié)構(gòu)和成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)的有機(jī)EL發(fā)光裝置的光散射結(jié)構(gòu)與凹凸結(jié)構(gòu)之間以滿足規(guī)定的必要條件的方式設(shè)置包含光散射粒子和粘結(jié)劑的光散射層，從而能提高光提取效率，進(jìn)而完成了本發(fā)明。

即，本發(fā)明如以下所述。

[1]一種有機(jī)EL發(fā)光裝置，依次具有：能夠產(chǎn)生光的發(fā)光層、能夠?qū)⑸鲜龉馍⑸涞墓馍⑸浣Y(jié)構(gòu)、包含平均粒徑為0.1μm～2μm的第一光散射粒子和第一粘結(jié)劑的第一光散射層、和成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)，

上述第一光散射層中的光散射的平均自由程L1和上述第一光散射層的厚度D1為D1/L1＜15。

[2]根據(jù)[1]所述的有機(jī)EL發(fā)光裝置，其中，上述第一光散射粒子的平均粒徑為0.4μm～1μm，D1/L1＜6。

[3]根據(jù)[1]或[2]所述的有機(jī)EL發(fā)光裝置，其中，上述光散射結(jié)構(gòu)為包含第二光散射粒子的第二光散射層，上述第二光散射層中的光散射的平均自由程L2和上述第二光散射層的厚度D2為(D1/L1+D2/L2)＜6。

[4]根據(jù)[3]所述的有機(jī)EL發(fā)光裝置，其中，上述第二光散射層中的上述第二光散射粒子的比率為0.5重量％以上且40重量％以下。

[5]根據(jù)[3]或[4]所述的有機(jī)EL發(fā)光裝置，其中，上述第二光散射粒子的平均粒徑為0.2μm以上且2μm以下。

[6]根據(jù)[1]～[5]中任一項(xiàng)所述的有機(jī)EL發(fā)光裝置，其中，上述凹凸結(jié)構(gòu)包含棱鏡。

[7]根據(jù)[6]所述的有機(jī)EL發(fā)光裝置，其中，上述棱鏡的頂角為80°以下。

[8]根據(jù)[1]～[7]中任一項(xiàng)所述的有機(jī)EL發(fā)光裝置，其中，上述第一粘結(jié)劑的折射率為1.5以上。

[9]根據(jù)[1]～[8]中任一項(xiàng)所述的有機(jī)EL發(fā)光裝置，其中，上述第一粘結(jié)劑包含高折射納米粒子。

[10]根據(jù)[9]所述的有機(jī)EL發(fā)光裝置，其中，上述高折射率納米粒子以相對于上述第一粘結(jié)劑的總量的比率計(jì)，為20重量％以上且80重量％以下。

[11]根據(jù)[1]～[10]中任一項(xiàng)所述的有機(jī)EL發(fā)光裝置，其中，上述第一光散射層具有粘合性。

發(fā)明的效果

根據(jù)本發(fā)明，能夠提供具有成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)、并且光提取效率優(yōu)異的有機(jī)EL發(fā)光裝置。

附圖說明

圖1為示意地表示本發(fā)明的第一實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置的立體圖。

圖2為示意地表示本發(fā)明的第一實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置的凹凸結(jié)構(gòu)層的截面的截面圖。

圖3為表示某例涉及的光散射層的平均自由程與該光散射層中所含的光散射粒子的粒徑的關(guān)系的坐標(biāo)圖。

圖4為示意地表示本發(fā)明的第二實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置的立體圖。

圖5為示意地表示某例涉及的凹凸結(jié)構(gòu)層的出光面的平面圖。

圖6為表示由本發(fā)明的實(shí)施例3涉及的模擬得到的D1/L1與總光通量的關(guān)系的坐標(biāo)圖。

圖7為表示由本發(fā)明的實(shí)施例4涉及的模擬得到的D1/L1和D2/L2與總光通量的關(guān)系的圖。

圖8為表示由本發(fā)明的實(shí)施例5涉及的模擬得到的棱鏡的頂角與總光通量的關(guān)系的坐標(biāo)圖。

圖9為表示參考例1中得到的光散射粒子的濃度與D/L的關(guān)系的坐標(biāo)圖。

具體實(shí)施方式

以下，示出實(shí)施方式和例示物等，對本發(fā)明進(jìn)行詳細(xì)地說明，但本發(fā)明并不限定于以下說明的實(shí)施方式和例示物等，可在不脫離本發(fā)明的權(quán)利要求書及其均等的范圍的范圍內(nèi)任意地進(jìn)行變形來實(shí)施。

[1.第一實(shí)施方式]

圖1為示意地表示本發(fā)明的第一實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置100的立體圖。

如圖1中所示那樣，本發(fā)明的第一實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置100是用于通過出光面100U將在該有機(jī)EL發(fā)光裝置100的內(nèi)部產(chǎn)生的光發(fā)出的裝置。該有機(jī)EL發(fā)光裝置100從接近出光面100U的一方開始依次具有出光面結(jié)構(gòu)層110、第一光散射層120、作為支承基板的基板層130、作為光散射結(jié)構(gòu)的第二光散射層140、發(fā)光元件層150和密封層160。另外，出光面結(jié)構(gòu)層110具有：具有成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)170的凹凸結(jié)構(gòu)層111、和基材膜層112。其中“成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)”表示以只以某長度連續(xù)地延伸的方式并列地設(shè)置的多個(gè)凹部或凸部的集合。進(jìn)而，發(fā)光元件層150具有：作為第一電極層的透明電極層151、作為第二電極層的反射電極層153、以及在透明電極層151和反射電極層153之間設(shè)置的發(fā)光層152。

有機(jī)EL發(fā)光裝置100在該有機(jī)EL發(fā)光層裝置100的厚度方向上依次具有：密封層160、反射電極層153、發(fā)光層152、透明電極層151、第二光散射層140、基板層130、第一光散射層120、基材膜層112和凹凸結(jié)構(gòu)層111。因此，在發(fā)光層152中產(chǎn)生的光透過透明電極層151后或者被反射電極層153反射后透過發(fā)光層152和透明電極層151后，透過第二光散射層140、基板層130、第一光散射層120、基材膜層112和凹凸結(jié)構(gòu)層111，通過出光面100U而發(fā)出。

[1.1.出光面結(jié)構(gòu)層110]

出光面結(jié)構(gòu)層110具有凹凸結(jié)構(gòu)層111和基材膜層112。另外，該出光面結(jié)構(gòu)層110的與發(fā)光元件層150相反側(cè)的面為凹凸結(jié)構(gòu)層111的與基材膜層112相反側(cè)的面，在有機(jī)EL發(fā)光裝置100的最表面露出。因此，凹凸結(jié)構(gòu)層111的與基材膜層112相反側(cè)的面為作為有機(jī)EL發(fā)光裝置100的出光面100U，即從有機(jī)EL發(fā)光裝置100向裝置外部發(fā)出光時(shí)的出光面100U。

凹凸結(jié)構(gòu)層111在出光面100U具有成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)170。因此，出光面100U如果從微觀上來看，不是平坦的面。但是，由于凹凸結(jié)構(gòu)170中所含的凹部和凸部小，因此如果從宏觀上來看出光面100U的話，該出光面100U可為與有機(jī)EL發(fā)光裝置100的主面平行的平坦面。因此，以下的說明中，所謂相對于出光面100U平行或垂直，只要沒有另外說明，是指相對于忽視凹部或凸部而從宏觀上來看的出光面100U平行或垂直。另外，本實(shí)施方式中，只要沒有另外說明，在出光面100U相對于水平方向平行且朝上地載置的狀態(tài)下對有機(jī)EL發(fā)光裝置100進(jìn)行說明。進(jìn)而，所謂構(gòu)成要素為“平行”或“垂直”，可在不損害本發(fā)明的效果的范圍、例如±5°的范圍內(nèi)包含誤差。

在出光面100U形成的成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)170包含在相對于出光面100U平行的方向上延伸的多個(gè)凹部或凸部。通常這些凹部或凸部都在相同的方向上延伸。另外，只要不顯著地?fù)p害本發(fā)明的效果，這些凹部或凸部可留有間隙地形成，通常無間隙地并列地形成。進(jìn)而，凹部或凸部的形狀是任意的，例如，用與凹部或凸部延伸的方向垂直的平面將該凹部或凸部切割的截面的形狀可以為多邊形狀、圓或橢圓的一部分的形狀。如果列舉具體例，在上述的截面的形狀為三角形狀的情況下，凹部或凸部成為棱鏡。另外，在上述的截面的形狀為圓或橢圓的一部分的形狀的情況下，凹部或凸部成為雙凸透鏡。

本實(shí)施方式中，示出凹凸結(jié)構(gòu)170由作為在一方向上延伸的多個(gè)凸部的棱鏡171的集合組成的例子進(jìn)行說明。各棱鏡171用與棱鏡171延伸的方向垂直的平面切割該棱鏡171所得的截面的形狀為等腰三角形。另外，這些棱鏡171在出光面100U的整個(gè)面相互平行地?zé)o間隙地并列。

圖2為示意地表示本發(fā)明的第一實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置100的凹凸結(jié)構(gòu)層111的截面的截面圖。

如圖2中所示那樣，凹凸結(jié)構(gòu)170中所含的棱鏡171的頂角θ₁₇₁優(yōu)選為10°以上，更優(yōu)選為20°以上，特別優(yōu)選為30°以上，優(yōu)選為80°以下，更優(yōu)選為70°以下，特別優(yōu)選為65°以下。通過使棱鏡171的頂角θ₁₇₁成為上述范圍的下限值以上，從而能夠抑制棱鏡171的破損，另外，通過使其成為上限值以下，從而能夠提高有機(jī)EL發(fā)光裝置100的光提取效率。

在沒有顯著地?fù)p害本發(fā)明的效果的范圍內(nèi)，棱鏡171的尺寸可任意地設(shè)定。例如，棱鏡171的間距P₁₇₁通常為1μm以上，優(yōu)選為5μm以上，更優(yōu)選為10μm以上，通常為500μm以下，優(yōu)選為100μm以下，更優(yōu)選為50μm以下。另外，棱鏡171的高度(或深度)H₁₇₁通常為1μm以上，優(yōu)選為5μm以上，更優(yōu)選為10μm以上，通常為500μm以下，優(yōu)選為100μm以下，更優(yōu)選為50μm以下。通過使棱鏡171的尺寸成為這樣的范圍，從而能夠提高有機(jī)EL發(fā)光裝置100的光提取效率。

作為凹凸結(jié)構(gòu)層111的材料的例子，通常使用透明的材料。其中，所謂材料為“透明”，意味著該材料具有適宜用于光學(xué)構(gòu)件的程度的光線透射率，例如，意味著該材料的以1mm厚換算的全光線透射率通常為80％以上、優(yōu)選為90％以上。另外，全光線透射率可按照J(rèn)IS K7361-1997測定。

作為透明的材料的具體例，可列舉出各種樹脂。作為這樣的樹脂，可以列舉出例如：熱塑性樹脂；熱固化性樹脂；以及紫外線固化性樹脂和電子束固化性樹脂等能量線固化性樹脂。其中，熱塑性樹脂由于易于遇熱變形，因此優(yōu)選。另外，紫外線固化性樹脂由于固化性高、效率好，可以高效率地形成凹凸結(jié)構(gòu)層111，因此優(yōu)選。作為熱塑性樹脂，可列舉出例如聚酯樹脂、聚丙烯酸酯樹脂、環(huán)烯烴樹脂。另外，作為紫外線固化性樹脂，可列舉出例如環(huán)氧樹脂、丙烯酸樹脂、聚氨酯樹脂、烯/硫醇樹脂、異氰酸酯樹脂。進(jìn)而，這些樹脂優(yōu)選是包含具有多個(gè)聚合性官能團(tuán)的聚合物的樹脂。另外，它們可以單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

另外，就凹凸結(jié)構(gòu)層111的材料而言，從容易形成凹凸結(jié)構(gòu)170并且容易獲得凹凸結(jié)構(gòu)170的耐擦傷性的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選固化時(shí)的硬度高的材料。具體地，優(yōu)選在無凹凸結(jié)構(gòu)的狀態(tài)下形成了7μm的膜厚的層時(shí)的鉛筆硬度為HB以上的材料，更優(yōu)選H以上的材料，進(jìn)一步優(yōu)選2H以上的材料。

凹凸結(jié)構(gòu)層111的厚度T₁₁₁優(yōu)選為1μm以上，更優(yōu)選為5μm以上，也可設(shè)為10μm以上。另外，凹凸結(jié)構(gòu)層111的厚度T₁₁₁優(yōu)選為500μm以下，更優(yōu)選為100μm以下，也可設(shè)為50μm以下。通過使凹凸結(jié)構(gòu)層111的厚度T₁₁₁成為上述范圍的上限值以下，從而能夠防止固化收縮引起的凹凸結(jié)構(gòu)層111的卷曲等變形，實(shí)現(xiàn)良好的形狀的凹凸結(jié)構(gòu)層111。

圖1中所示的基材膜層112為任選的層，通常由透明的材料的膜形成?；哪?12可由與凹凸結(jié)構(gòu)層111同樣的材料形成。但是，通過由與凹凸結(jié)構(gòu)層111不同的材料形成基材膜層112，從而能夠得到具有多樣的特性的出光面結(jié)構(gòu)層110。例如，優(yōu)選用硬度高的材料形成凹凸結(jié)構(gòu)層111，并且用具有柔軟性的材料形成基材膜層112。通過這樣將材料組合，從而能夠提高凹凸結(jié)構(gòu)層111的形成時(shí)的基材膜層112的處理性。另外，能夠提高形成了凹凸結(jié)構(gòu)層111后的出光面結(jié)構(gòu)層110的處理性。進(jìn)而，能夠提高出光面結(jié)構(gòu)層110的耐久性。因此，能夠容易地制造高性能的有機(jī)EL發(fā)光裝置100。

作為基材膜層112的材料的例子，可列舉出脂環(huán)式烯烴聚合物、聚酯等。另外，這些可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

基材膜層112的折射率優(yōu)選接近第一光散射層120的粘結(jié)劑的折射率。以下有時(shí)將第一光散射層120的粘結(jié)劑酌情稱為“第一粘結(jié)劑”。基材膜層112的折射率與第一粘結(jié)劑的折射率的具體的差優(yōu)選為0.15以下，更優(yōu)選為0.1以下，進(jìn)一步優(yōu)選為0.05以下。由此，能夠提高有機(jī)EL發(fā)光裝置100的光提取效率。其中，折射率可采用橢偏儀(例如J.A.Woollam Japan Co.,Inc.制“M-2000”)測定。

基材膜層112的厚度優(yōu)選為20μm～300μm。

對上述這樣的出光面結(jié)構(gòu)層110的制造方法并無限制。例如，可采用使用了上述的凹凸結(jié)構(gòu)層111的材料的光致聚合物(photopolymer)法(2P法)在基材膜層112的面112U上形成凹凸結(jié)構(gòu)層111從而來制造出光面結(jié)構(gòu)層110。

[1.2.第一光散射層120]

(1.2.1.第一光散射層120滿足的必要條件)

如圖1中所示那樣，第一光散射層120為設(shè)置在凹凸結(jié)構(gòu)層111和第二光散射層140之間的層，包含第一光散射粒子和第一粘結(jié)劑。另外，第一光散射層120滿足下述的必要條件(A)和必要條件(B)。

必要條件(A)：第一光散射粒子的平均粒徑為0.1μm～2μm。

必要條件(B)：第一光散射層120中的光散射的平均自由程L1和第一光散射層120的厚度D1滿足D1/L1＜15。

有機(jī)EL發(fā)光裝置100通過將滿足上述的必要條件(A)和必要條件(B)的第一光散射層120與作為光散射結(jié)構(gòu)的第二光散射層140組合而具有，從而能夠在采用成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)作為在凹凸結(jié)構(gòu)層111形成的凹凸結(jié)構(gòu)170的同時(shí)實(shí)現(xiàn)高的光提取效率。

以下，對于這些必要條件進(jìn)行詳細(xì)地說明。

首先，對必要條件(A)進(jìn)行說明。

第一光散射粒子的平均粒徑通常為0.1μm以上，優(yōu)選為0.4μm以上，更優(yōu)選為0.5μm以上，通常為2μm以下，優(yōu)選為1μm以下，更優(yōu)選為0.9μm以下。本說明書中，只要無另外說明，平均粒徑是指體積平均粒徑。體積平均粒徑為采用激光衍射法測定的粒徑分布中從小徑側(cè)開始計(jì)算的累積體積成為50％的粒徑。通過使第一光散射粒子的平均粒徑成為上述范圍的下限值以上，從而能夠穩(wěn)定地使第一光散射粒子的粒徑比應(yīng)散射的光的波長大，因此能夠利用第一光散射粒子穩(wěn)定地使可見光散射。另外，通過使其成為上限值以下，從而能夠使粒徑變小，因此能夠使碰到第一光散射粒子的光反射到更廣大的范圍，因此能夠通過第一光散射粒子使可見光高效率地散射。

接下來，對必要條件(B)進(jìn)行說明。

第一光散射層120的D1/L1通常為不到15，優(yōu)選為不到6，更優(yōu)選為不到4.5。通過使D1/L1成為這樣的范圍，從而能夠有效地提高有機(jī)EL發(fā)光裝置100的光提取效率。其中，“D1”表示第一光散射層120的厚度。另外，“L1”表示第一光散射層120中的光散射的平均自由程。對D1/L1的下限并無特別限制，但通常比0大，優(yōu)選比0.5大，更優(yōu)選比1.0大。由此，能夠與上限時(shí)同樣地提高光提取效率。

一般地，包含粘結(jié)劑和在該粘結(jié)劑中分散的光散射粒子的光散射層中的光散射的平均自由程L用“平均自由程L＝1/(光散射粒子的數(shù)密度×散射截面積)”算出。

光散射粒子的數(shù)密度為每單位體積的光散射粒子的數(shù)。在光散射粒子的數(shù)密度的計(jì)算中，通常使用光散射粒子的每1個(gè)的體積的值。求取光散射粒子的每1個(gè)的體積的值的情況下，有時(shí)使用光散射粒子的粒徑。一般地，由于光散射粒子的粒徑具有分布，因此作為光散射粒子的數(shù)密度的計(jì)算中使用的粒徑，可使用光散射粒子的體積平均粒徑作為代表值。另外，為了簡化光散射粒子的每1個(gè)的體積的值的計(jì)算，可將光散射粒子的形狀假定為球來計(jì)算。

散射截面積可根據(jù)米氏散射理論(MIE THEORY)求出。米氏散射理論是對于在具有一樣的折射率的介質(zhì)(基質(zhì))中存在具有與該介質(zhì)不同的折射率的球形粒子的情形求出麥克斯韋的電磁方程式的解。球形粒子相當(dāng)于光散射粒子，介質(zhì)相當(dāng)于粘結(jié)劑。根據(jù)該理論，上述的散射截面積用“散射截面積＝散射效率K(α)×球形粒子的實(shí)際截面積πr²”算出。

其中，依賴于散射光的角度的強(qiáng)度分布I(α,θ)用下述(1)式表示。另外，散射效率K(α)用下述(2)式表示。進(jìn)而，α用下述(3)式表示，是相當(dāng)于用介質(zhì)中的光的波長λ歸一化的球形粒子的半徑r的量。角度θ為散射角，將與入射光的行進(jìn)方向相同的方向取為θ＝180°。另外，(1)式中的i₁和i₂用(4)式表示。而且，(2)式～(4)式中的帶有下角標(biāo)ν的a和b用(5)式表示。帶有上角標(biāo)1和下角標(biāo)ν的P(cosθ)由Legendre的多項(xiàng)式組成。帶有下角標(biāo)ν的a和b由1次和2次的Recatti-Bessel函數(shù)Ψ_v和ζ_v(其中，_v意味著下角標(biāo)ν)及其導(dǎo)數(shù)組成。m為以基質(zhì)為基準(zhǔn)的球形粒子的相對折射率，m＝n_散射/n_基質(zhì)。n_散射表示球狀粒子的折射率。另外，n_基質(zhì)表示介質(zhì)的折射率。

[數(shù)學(xué)式1]

[數(shù)學(xué)式2]

[數(shù)學(xué)式3]

α＝2πr/λ (3)

[數(shù)學(xué)式4]

[數(shù)學(xué)式5]

例如，如果對于真空中的波長550nm的光、采用上述的方法計(jì)算包含折射率1.56的粘結(jié)劑、和作為光散射粒子的折射率1.43的有機(jī)硅粒子大致10.6重量％(8體積％)的光散射層的平均自由程L，則如圖3所示。圖3所示的例子中，示出了使光散射層中的光散射粒子的體積濃度恒定、使光散射粒子的粒徑變化為200nm、600nm、1000nm、1500nm和2000nm時(shí)的平均自由程L。另外，光散射粒子的數(shù)密度[個(gè)/mm³]的計(jì)算時(shí)，將粘結(jié)劑的比重設(shè)為1g/cm³，將光散射粒子的比重設(shè)為1.32g/cm³。進(jìn)而，將光散射粒子的形狀假定為球。像這樣將光散射粒子的形狀假定為球在實(shí)際的光散射粒子的形狀接近球的情況下可以適用。進(jìn)而，即使實(shí)際的光散射粒子的形狀不是接近球的形狀的情況下，由于平均自由程L和光散射粒子的粒徑的傾向是大小的問題，因此認(rèn)為也顯示出同樣的傾向。

(1.2.2.第一光散射粒子)

在滿足上述的必要條件(A)和(B)的范圍內(nèi)，作為第一光散射粒子，可使用任選的光散射粒子。光散射粒子為可使光散射的粒子。通過第一光散射粒子，在通過第一光散射層120時(shí)使光散射，從而能夠提高有機(jī)EL發(fā)光裝置100的光提取效率。

作為第一光散射粒子，可使用無機(jī)材料，也可使用有機(jī)材料。

作為第一光散射粒子的無機(jī)材料，可列舉出例如金屬和金屬化合物。另外，作為金屬化合物，可以列舉出例如金屬的氧化物和氮化物。作為其具體例，可以列舉出銀、鋁等金屬；氧化硅、氧化鋁、氧化鋯、氮化硅、添加錫的氧化銦、氧化鈦等金屬化合物。

另外，作為第一光散射粒子的有機(jī)材料，可列舉出例如有機(jī)硅樹脂、丙烯酸樹脂、和聚苯乙烯樹脂等樹脂。

這些第一光散射粒子的材料可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

其中，作為第一光散射粒子，優(yōu)選由有機(jī)材料形成的粒子。通常，第一光散射層120使用適于制造第一光散射層120的涂布液制造。該涂布液中第一光散射粒子容易沉降，尤其是在包含比重重的無機(jī)粒子的情況下特別容易發(fā)生沉降。相對于此，由有機(jī)材料形成的第一光散射粒子不易發(fā)生該沉降。因此，通過使用由有機(jī)材料形成的第一光散射粒子，從而能夠?qū)崿F(xiàn)無偏頗地、均勻地包含第一光散射粒子的第一光散射層120。像這樣均勻地包含第一光散射粒子的第一光散射層120能夠穩(wěn)定地顯現(xiàn)粘合性等特性，因此優(yōu)選。

如果用商品名列舉由有機(jī)材料形成的優(yōu)選的第一光散射粒子的例子，則作為由有機(jī)硅樹脂形成的粒子，可以列舉出例如商品名“XC-99”(Mom entive Performance Materials Inc.制造、體積平均粒徑0.7μm)。另外，作為由丙烯酸樹脂形成的粒子，可以列舉出例如商品名“MP系列”(綜研化學(xué)公司制造、體積平均粒徑0.8μm)。進(jìn)而，作為由聚苯乙烯樹脂形成的粒子，可以列舉出例如商品名“SX系列”(綜研化學(xué)公司制造、體積平均粒徑3.5μm)。

另外，第一光散射粒子可以單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

第一光散射粒子的折射率通常為1.2以上，優(yōu)選為1.3以上，更優(yōu)選為1.4以上，通常為1.55以下，優(yōu)選為1.5以下，更優(yōu)選為1.45以下。通過使第一光散射粒子的折射率為上述范圍的下限值以上，從而能夠抑制粒徑、膜厚存在偏差時(shí)的散射性的變動(dòng)。另外，通過使其為上限值以下，從而能夠充分地使光散射。

第一光散射層120中的第一光散射粒子的比率優(yōu)選為0.5重量％以上，更優(yōu)選為3重量％以上，另外，優(yōu)選為40重量％以下，更優(yōu)選為20重量％以下。通過使第一光散射粒子的比率在上述范圍內(nèi)，從而能夠有效地提高有機(jī)EL發(fā)光裝置100的光提取效率。進(jìn)而，通常獲得所期望的光散射效果，能夠抑制在出光面100U處的與極角方向?qū)?yīng)的色不均。

(1.2.3.第一粘結(jié)劑)

在滿足上述的必要條件(A)和(B)的范圍內(nèi)，作為第一粘結(jié)劑，可使用任選的材料。第一粘結(jié)劑具有將第一光散射粒子保持在第一光散射層120中的功能。另外，第一光散射層120中，第一光散射粒子分散在第一粘結(jié)劑中。通常，第一粘結(jié)劑為透明，通過在該透明的第一粘結(jié)劑中透過的光被第一粘結(jié)劑與第一光散射粒子的界面反射，從而可進(jìn)行光的散射。

作為第一粘結(jié)劑，優(yōu)選使用具有粘合性的粘結(jié)劑。由此能夠使第一光散射層120具有粘合性。通過第一光散射層120具有粘合性，從而能夠經(jīng)由第一光散射層120將出光面結(jié)構(gòu)層110與基板層130容易地貼合，因此能夠容易地進(jìn)行有機(jī)EL發(fā)光裝置100的制造。

作為像這樣具有粘合性的第一粘結(jié)劑，通常使用樹脂。作為這樣的樹脂，可列舉出例如包含聚合物作為具有粘合性的粘合性材料的粘合劑。其中，“粘合劑”不只是狹義的粘合劑，也包含熱熔型的粘合劑。其中，狹義的粘合劑是指23℃時(shí)的剪切儲能模量為不到1MPa、常溫下顯示粘合性的粘合劑。另外，熱熔型的粘合劑是指23℃時(shí)的剪切儲能模量為1MPa～500MPa、常溫下不顯示粘合性的粘合劑。其中，作為粘合劑，優(yōu)選使用在常溫下顯示粘合性的狹義的粘合劑。這樣的狹義的粘合劑是通過施加壓力就能夠粘合的壓敏式的粘合劑，在加熱引起的劣化等影響不對發(fā)光層152產(chǎn)生的情況下能夠輕易地貼合。

作為粘合劑的例子，可列舉出橡膠系粘合劑、丙烯酸系粘合劑、有機(jī)硅系粘合劑、聚氨酯系粘合劑、乙烯基烷基醚系粘合劑、聚乙烯醇系粘合劑、聚乙烯基吡咯烷酮系粘合劑、聚丙烯酰胺系粘合劑、和纖維素系粘合劑等。這些可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。其中，優(yōu)選透明性、耐候性、和耐熱性等特性優(yōu)異的丙烯酸系粘合劑。

丙烯酸系粘合劑一般包含丙烯酸聚合物作為粘合性材料。丙烯酸聚合物是包含具有將丙烯酸單體進(jìn)行聚合而形成的結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)單元的聚合物。作為這樣的丙烯酸聚合物，可列舉出例如：將丙烯酸單體進(jìn)行聚合而成的聚合物；或者將丙烯酸單體和可與其共聚的單體的混合物(單體混合物)進(jìn)行聚合而成的聚合物。

作為丙烯酸單體的例子，可列舉出(甲基)丙烯酸烷基酯。其中，(甲基)丙烯酸酯包含丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯和它們的組合。(甲基)丙烯酸烷基酯的烷基的平均碳原子數(shù)優(yōu)選為1以上，更優(yōu)選為3以上，優(yōu)選為12以下，更優(yōu)選為8以下。作為(甲基)丙烯酸烷基酯的具體例，可列舉出(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯和(甲基)丙烯酸異辛酯。另外，這些可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

作為可與丙烯酸單體共聚的單體，可優(yōu)選地列舉出具有官能團(tuán)的單體、含有氮原子的單體和改性單體。

作為具有官能團(tuán)的單體的例子，可列舉出：具有羧基的單體、具有羥基的單體和具有環(huán)氧基的單體。作為具有羧基的單體的例子，可列舉出丙烯酸、甲基丙烯酸、富馬酸、馬來酸和衣康酸。作為具有羥基的單體的例子，可列舉出(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸羥基丁酯、(甲基)丙烯酸羥基己酯和N-羥甲基(甲基)丙烯酰胺。作為具有環(huán)氧基的單體的例子，可列舉出(甲基)丙烯酸縮水甘油酯。使丙烯酸單體和具有官能團(tuán)的單體進(jìn)行組合來使用的情況下，就兩者的比率而言，將丙烯酸單體和具有官能團(tuán)的單體的合計(jì)設(shè)為100重量％，優(yōu)選丙烯酸單體為60重量％～99.8重量％，具有官能團(tuán)的單體為40重量％～0.2重量％。

作為含有氮原子的單體的例子，可列舉出(甲基)丙烯酰胺、N,N-二甲基(甲基)丙烯酰胺、N,N-二乙基(甲基)丙烯酰胺、(甲基)丙烯?；鶈徇?、(甲基)乙腈、乙烯基吡咯烷酮、N-環(huán)己基馬來酰亞胺、衣康酰亞胺和N,N-二甲基氨基乙基(甲基)丙烯酰胺等。將丙烯酸單體與含有氮原子的單體進(jìn)行組合來使用的情況下，就兩者的比率而言，將丙烯酸單體和含有氮原子的單體的合計(jì)設(shè)為100重量％，優(yōu)選丙烯酸單體為60重量％～99.8重量％，含有氮原子的單體為40重量％～0.2重量％。

作為改性單體的例子，可以列舉出醋酸乙烯酯和苯乙烯。將丙烯酸單體與改性單體進(jìn)行組合來使用的情況下，就兩者的比率而言，將丙烯酸單體和改性單體的合計(jì)設(shè)為100重量％，優(yōu)選丙烯酸單體為60重量％～99.8重量％，改性單體為40重量％～0.2重量％。

這些可與丙烯酸單體共聚的單體可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

作為粘合性材料的聚合物的量，以相對于第一粘結(jié)劑的總量的比率計(jì)，優(yōu)選為10重量％以上，更優(yōu)選為20重量％以上，優(yōu)選為80重量％以下，更優(yōu)選為70重量％以下。

第一粘結(jié)劑可包含高折射納米粒子。通過使用高折射納米粒子，從而能夠容易地調(diào)節(jié)第一粘結(jié)劑的折射率。例如，通過使折射率低的粘合劑中包含高折射納米粒子，從而能夠提高該粘合劑的折射率。作為這樣的高折射納米粒子，通常使用平均粒徑小、并且具有比不含高折射納米粒子的粘合劑高的折射率的粒子。具體地，可使用體積平均粒徑不到100nm、并且具有1.6以上的折射率的粒子。

作為高折射納米粒子的例子，可以列舉出由無機(jī)材料形成的粒子和由折射率為1.6以上的有機(jī)材料形成的粒子。作為無機(jī)材料的例子，可列舉出氧化鋯、氧化鈦、氧化錫、氧化鋅等氧化物；鈦酸鋇、鈦酸鍶等鈦酸鹽；CdS、CdSe、ZnSe、CdTe、ZnS、HgS、HgSe、PdS、SbSe等硫化物、硒化物和碲化物等。另外，作為折射率為1.6以上的有機(jī)材料的例子，可以列舉出聚苯乙烯樹脂等。這些可以單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。另外，對這些高折射納米粒子的表面可以通過用于提高分散性的各種官能團(tuán)、硅烷偶聯(lián)劑等進(jìn)行表面改性。

其中，作為高折射納米粒子，優(yōu)選反應(yīng)性改性金屬氧化物粒子。所謂反應(yīng)性改性金屬氧化物粒子，是指包含金屬氧化物和對其表面進(jìn)行改性的、具有反應(yīng)性官能團(tuán)的有機(jī)物的粒子。更具體地，反應(yīng)性改性金屬氧化物粒子為包含金屬氧化物的粒子和對該粒子的表面進(jìn)行改性的、具有反應(yīng)性官能團(tuán)的有機(jī)物的被覆粒子。

具有反應(yīng)性官能團(tuán)的有機(jī)物中的反應(yīng)性官能團(tuán)可以處于與金屬氧化物的粒子具有氫鍵等相互作用的狀態(tài)，也可以不是處于這樣的狀態(tài)而是處于能夠與另外的物質(zhì)相互作用的狀態(tài)。

作為反應(yīng)性官能團(tuán)的例子，可列舉出羥基、磷酸基、羧基、氨基、烷氧基、異氰酸酯基、酰鹵、酸酐、縮水甘油基、氯硅烷基和烷氧基硅烷基。這些可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

另外，作為具有反應(yīng)性官能團(tuán)的有機(jī)物，特別地，具有異氰酸酯基的有機(jī)物由于可提高金屬氧化物與周圍的物質(zhì)的穩(wěn)定性，因此優(yōu)選。作為具有異氰酸酯基的有機(jī)物的例子，可列舉出丙烯酰氧基甲基異氰酸酯、甲基丙烯酰氧基甲基異氰酸酯、丙烯酰氧基乙基異氰酸酯、甲基丙烯酰氧基乙基異氰酸酯、丙烯酰氧基丙基異氰酸酯、甲基丙烯酰氧基丙基異氰酸酯、1,1-雙(丙烯酰氧基甲基)乙基異氰酸酯。另外，這些可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

作為反應(yīng)性改性金屬氧化物粒子中所含的金屬氧化物的例子，可以列舉出氧化鈦、氧化鋅、氧化鋯、氧化銻、錫摻雜的氧化銦(ITO)、銻摻雜的氧化錫(ATO)、氟摻雜的氧化錫(FTO)、磷摻雜的氧化錫(PTO)、銻酸鋅(AZO)、銦摻雜的氧化鋅(IZO)、鋁摻雜的氧化鋅、鎵摻雜的氧化鋅、氧化鈰、氧化鋁和氧化錫。另外，這些可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

反應(yīng)性改性金屬氧化物粒子中，就具有反應(yīng)性官能團(tuán)的有機(jī)物的比率而言，相對于金屬氧化物100重量份，可設(shè)為1重量份～40重量份。

反應(yīng)性改性金屬氧化物粒子可以通過例如將金屬氧化物的粒子、具有反應(yīng)性官能團(tuán)的有機(jī)物、有機(jī)溶劑和根據(jù)需要添加的任選的添加劑混合，進(jìn)而根據(jù)需要對得到的混合物實(shí)施超聲波處理等處理，從而作為粒子分散在有機(jī)溶劑中的懸濁液得到。

作為有機(jī)溶劑的例子，可列舉出：甲乙酮、甲基異丁基酮、丙酮、環(huán)己酮等酮類；苯、甲苯、二甲苯、乙基苯等芳香族烴；甲醇、乙醇、異丙醇、正丁醇、異丁醇等醇類；乙二醇單甲基醚、乙二醇單乙基醚、乙二醇單丁基醚、二甘醇單甲基醚、二甘醇單乙基醚等醚類；醋酸乙酯、醋酸丁酯、乳酸乙酯、γ-丁內(nèi)酯、丙二醇單甲基醚乙酸酯、丙二醇單乙基醚乙酸酯等酯類；二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、N-甲基吡咯烷酮等酰胺類。有機(jī)溶劑可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

作為任選的添加劑的例子，可以列舉出金屬螯合劑。另外，添加劑可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

作為粒子分散在有機(jī)溶劑中的懸濁液得到反應(yīng)性改性金屬氧化物粒子的情況下，從制造的簡便性等的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選直接將該懸濁液供于第一粘結(jié)劑的制造。這種情況下，優(yōu)選通過調(diào)節(jié)溶劑的量等條件來對上述的懸濁液進(jìn)行調(diào)節(jié)以使以1重量％～50重量％包含反應(yīng)性改性金屬氧化物粒子。

混合時(shí)，優(yōu)選使用珠磨機(jī)等混合機(jī)。通過該混合，從而能夠?qū)⒍瘟Ｗ踊蚱湟陨系母叽瘟Ｗ臃鬯榈揭淮瘟Ｗ铀剑谝淮瘟Ｗ拥臓顟B(tài)下對表面進(jìn)行處理。由此，能夠進(jìn)行均一的表面處理。

進(jìn)而，優(yōu)選根據(jù)需要對混合物實(shí)施超聲波處理。超聲波處理可使用例如超聲波清洗機(jī)、超聲波均化器、超聲波分散機(jī)等裝置進(jìn)行。通過該處理，能夠得到良好的懸濁液。

作為反應(yīng)性改性金屬氧化物粒子，可使用市售的粒子。作為包含金屬氧化物ZrO₂的反應(yīng)性改性金屬氧化物粒子的漿料的例子，可以列舉出商品名“ZR-010”(Solar Co.,LTD.制造、溶劑：甲乙酮、粒子含有比率30％、對表面進(jìn)行改性的具有反應(yīng)性官能團(tuán)的有機(jī)物：具有聚合性官能團(tuán)的異氰酸酯、體積平均粒徑15nm)。作為包含金屬氧化物TiO₂的反應(yīng)性改性金屬氧化物粒子的漿料的例子，可以列舉出商品名“NOD-742GTF”(Nagase ChemteX Corporation制造、溶劑：聚乙二醇單甲基醚、粒子含有比率30％、體積平均粒徑48nm)。

另外，高折射納米粒子可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

高折射納米粒子的體積平均粒徑優(yōu)選為5nm以上，更優(yōu)選為10nm以上，特別優(yōu)選為15nm以上，另外，優(yōu)選為不到100nm，更優(yōu)選為50nm以下。通過使高折射納米粒子的體積平均粒徑成為上述范圍的上限值以下，從而使第一光散射層的著色減小，能夠提高透光率。另外，就這樣的大小的高折射納米粒子而言，其粒子的分散容易。其中，高折射納米粒子凝聚而構(gòu)成二次粒子或其以上的高次粒子的情況下，上述體積平均粒徑的范圍可設(shè)為一次粒徑的范圍。

第一粘結(jié)劑中，就高折射納米粒子的比率而言，以相對于第一粘結(jié)劑的總量的比率計(jì)，優(yōu)選為20重量％以上，更優(yōu)選為30重量％以上，另外，優(yōu)選為80重量％以下，更優(yōu)選為70重量％以下。通過使高折射納米粒子的比率為上述范圍的下限值以上，從而能夠提高第一粘結(jié)劑的折射率。另外，通過使其為上限值以下，從而能夠抑制第一粘結(jié)劑的硬度的上升，并且能夠抑制粘合力的降低。如果使用上述這樣的微小的粒子作為高折射納米粒子，則粒子表面積的合計(jì)變大，由于與第一粘結(jié)劑中所含的聚合物分子鏈或單體分子相互作用，有可能影響粘合力。因此，高折射納米粒子的量優(yōu)選在上述的范圍內(nèi)。

第一粘結(jié)劑可包含增塑劑。通過使用增塑劑，從而能夠降低第一粘結(jié)劑的粘度，提高第一光散射層120的粘合性。特別地，在第一粘結(jié)劑包含高折射納米粒子的情況下，由于存在第一粘結(jié)劑的粘度升高而第一光散射層120的粘合性降低的傾向，因此優(yōu)選使用增塑劑。

作為增塑劑，可列舉出例如聚丁烯、乙烯基醚化合物、聚醚化合物(包含聚氧化烯和官能化聚氧化烯)、酯化合物、多元醇化合物(例如，甘油)、石油樹脂、氫化石油樹脂和苯乙烯系化合物(例如α-甲基苯乙烯)等。其中，從與粘合性材料的混合性良好并且折射率比較高的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選酯化合物，特別優(yōu)選苯甲酸系、鄰苯二甲酸系等這樣的包含芳香族環(huán)的酯化合物。

作為可用作增塑劑的苯甲酸酯，可列舉出例如：二甘醇二苯甲酸酯、二丙二醇二苯甲酸酯、苯甲酸芐酯和1,4-環(huán)己烷二甲醇二苯甲酸酯。其中，作為特別優(yōu)選的增塑劑，可列舉出例如：二丙二醇二苯甲酸酯和苯甲酸芐酯等苯甲酸系的酯化合物；鄰苯二甲酸二甲酯、鄰苯二甲酸二乙酯、鄰苯二甲酸二丁酯、鄰苯二甲酸丁芐酯、鄰苯二甲酸二環(huán)己酯和乙基鄰苯二甲?；一掖妓狨サ揉彵蕉姿嵯档孽セ衔?。進(jìn)而，作為市售的增塑劑的例子，可以列舉出商品名“BENZOFLEX 9-88SG”(Eastman Company制造)。另外，增塑劑可以單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

第一粘結(jié)劑中，就增塑劑的比率而言，相對于聚合物100重量份，優(yōu)選為1重量份以上，更優(yōu)選為5重量份以上，另外，優(yōu)選為35重量份以下，更優(yōu)選為30重量份以下。

第一粘結(jié)劑的折射率通常為1.5以上，優(yōu)選為1.52以上，更優(yōu)選為1.55以上，通常為1.7以下，優(yōu)選為1.65以下，更優(yōu)選為1.6以下。通過使第一粘結(jié)劑的折射率為上述范圍的下限值以上，從而通過少量的第一光散射粒子就能夠容易地將D1/L1的值調(diào)節(jié)到優(yōu)選的范圍。因此，能夠防止第一光散射粒子的量變得過剩，因此易于使第一光散射層120的表面變得平滑、使第一光散射層120的粘合性變大。另外，通過使其為上限值以下，從而能夠抑制粘合性的經(jīng)時(shí)變化、使層變得柔軟。

第一光散射層120優(yōu)選只由第一光散射粒子和第一粘結(jié)劑形成。因此，優(yōu)選以第一光散射粒子的比率與第一粘結(jié)劑的比率的合計(jì)成為100重量％的方式設(shè)定第一光散射層120中的第一粘結(jié)劑的量。

(1.2.4.第一光散射層120的厚度)

第一光散射層120的厚度D1通常為5μm以上，優(yōu)選為10μm以上，更優(yōu)選為15μm以上，通常為50μm以下，優(yōu)選為40μm以下，更優(yōu)選為25μm以下。通過使第一光散射層120的厚度成為上述范圍的下限值以上，從而能夠使光充分地散射。另外，通過使其為上限值以下，從而能夠形成平坦的第一散射層的表面形狀。

(1.2.5.第一光散射層120的制作方法)

對于第一光散射層120，例如，能夠通過將適于形成第一光散射層120的涂布液涂布到所期望的支承面，根據(jù)需要進(jìn)行干燥處理等用于固化的處理，從而制作。此時(shí)，作為涂布液，可使用包含第一光散射粒子和第一粘結(jié)劑的液狀的組合物。

另外，涂布液可根據(jù)需要包含任選的成分。作為任選的成分，可列舉出例如硅烷偶聯(lián)劑和固化劑等添加劑；以及溶劑等。

作為硅烷偶聯(lián)劑，可列舉出例如：乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、2-(3,4-環(huán)氧基環(huán)己基)乙基三甲氧基硅烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-縮水甘油氧基丙基三乙氧基硅烷、對-苯乙烯基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-三乙氧基甲硅烷基-N-(1,3-二甲基-丁叉基)丙基胺、N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-脲基丙基三乙氧基硅烷、3-巰基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-巰基丙基三甲氧基硅烷、雙(三乙氧基甲硅烷基丙基)四硫化物和3-異氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷。另外，作為市售的硅烷偶聯(lián)劑的例子，可以列舉出商品名“KBM-803”(信越化學(xué)工業(yè)株式會(huì)社制造)。硅烷偶聯(lián)劑可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

硅烷偶聯(lián)劑的量，相對于第一粘結(jié)劑中的聚合物100重量份，優(yōu)選為0.05重量份以上，更優(yōu)選為0.2重量份以上，另外，優(yōu)選為5重量份以下，更優(yōu)選為3重量份以下。

作為固化劑，可以列舉出例如異氰酸酯化合物。作為固化劑的具體例，可以列舉出包含異佛爾酮二異氰酸酯的異氰酸酯的加成聚合物(例如，三菱化學(xué)公司制“NY-260A”)。固化劑可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

固化劑的量相對于第一粘結(jié)劑中的聚合物100重量份，優(yōu)選為0.01重量份以上，更優(yōu)選為0.05重量份以上，另外，優(yōu)選為5重量份以下，更優(yōu)選為1重量份以下。

作為溶劑的例子，可列舉出與作為反應(yīng)性改性金屬氧化物粒子的制造中使用的有機(jī)溶劑的例子所列舉的例子同樣的例子。另外，溶劑可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

另外，制造涂布液中所含的各成分時(shí)，有時(shí)這些成分可作為在溶劑中溶解或分散的溶液或懸濁液得到。進(jìn)而，作為涂布液中所含的各成分購入市售的產(chǎn)品的情況下，有時(shí)這些成分也可作為溶液或懸濁液得到。這樣的情況下，可將上述的溶液或懸濁液中所含的溶劑用作涂布液的溶劑的一部分或全部。

溶劑的量相對于涂布液的固體成分總量100重量份，優(yōu)選為50重量份以上，更優(yōu)選為100重量份以上，另外，優(yōu)選為300重量份以下，更優(yōu)選為250重量份以下。其中，涂布液的固體成分是指經(jīng)過涂布液的干燥而殘留的成分。

還可以例如將上述的涂布液涂布于基材膜層112的面112D，根據(jù)需要進(jìn)行用于固化的處理，制作第一光散射層120。像這樣制作而得到的第一光散射層120可包含涂布液中所含的成分，但是成分的一部分也可以通過反應(yīng)而變化，另外，成分的一部分也可以揮發(fā)而消失。例如，通過干燥的工序，硅烷偶聯(lián)劑、固化劑等反應(yīng)性的成分可以反應(yīng)而成為其他物質(zhì)，另外溶劑可揮發(fā)而消失。

[1.3.基板層130]

作為基板層130，通常使用透明的片材。作為該基板層的材料的例子，可使用玻璃或透明樹脂。作為可用于基板層130的透明樹脂的例子，可以列舉出熱塑性樹脂、熱固化性樹脂、紫外線固化性樹脂和電子束固化性樹脂，其中，從加工容易的方面出發(fā)，優(yōu)選熱塑性樹脂。作為熱塑性樹脂的例子，可列舉出聚酯樹脂、聚丙烯酸酯樹脂、和環(huán)烯烴樹脂的樹脂。另外，這些可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

基板層130的折射率優(yōu)選接近第一光散射層120的第一粘結(jié)劑的折射率?；鍖?30的折射率與第一粘結(jié)劑的折射率的具體的差優(yōu)選為0.15以下，更優(yōu)選為0.1以下，進(jìn)一步優(yōu)選為0.05以下。由此，能夠提高有機(jī)EL發(fā)光裝置100的光提取效率。

就基板層130的厚度而言，如果是由例如樹脂形成的基板層130，則優(yōu)選20μm～300μm。另外，基板層130由玻璃形成的情況下，其厚度優(yōu)選10μm～1100μm?；鍖?30可具有撓性，也可不具有撓性。因此，例如作為基板層，可采用700μm厚的不具有撓性的玻璃。

[1.4.第二光散射層140]

第二光散射層140是可作為可將光散射的光散射結(jié)構(gòu)發(fā)揮功能的層，包含第二光散射粒子。另外，通常，為了將第二光散射粒子保持在第二光散射層140中，第二光散射層140包含第二粘結(jié)劑。這樣的第二光散射層140中，第二光散射粒子分散在第二粘結(jié)劑中。通常，第二粘結(jié)劑為透明，通過在該透明的第二粘結(jié)劑中透過的光被第二粘結(jié)劑與第二光散射粒子的界面反射，從而可進(jìn)行光的散射。

第二光散射層140包含第二光散射粒子的情況下，該第二光散射層140優(yōu)選滿足(D1/L1+D2/L2)＜6。其中，“D2”表示第二光散射層140的厚度。另外，“L2”表示第二光散射層140中的光散射的平均自由程。更詳細(xì)地，(D1/L1+D2/L2)的值優(yōu)選為0.5以上，更優(yōu)選為0.8以上，特別優(yōu)選為1.4以上，優(yōu)選為6以下，更優(yōu)選為4.5以下。由此，能夠進(jìn)一步提高有機(jī)EL發(fā)光裝置100的光提取效率。

第二光散射粒子可任選地使用從作為第一光散射粒子說明的粒子的范圍中選擇的粒子。另外，第二光散射粒子可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

第二光散射粒子的折射率通常為1.2以上，優(yōu)選為1.3以上，更優(yōu)選為1.4以上，通常為1.6以下，優(yōu)選為1.55以下，更優(yōu)選為1.5以下。通過使第二光散射粒子的折射率為上述范圍的下限值以上，從而能夠抑制粒徑、膜厚存在偏差時(shí)的散射性的變動(dòng)。另外，通過使其為上限值以下，從而能夠充分地使光散射。

第二光散射粒子的平均粒徑優(yōu)選為0.2μm以上，更優(yōu)選為0.3μm以上，特別優(yōu)選為0.4μm以上，優(yōu)選為2μm以下，更優(yōu)選為1μm以下，特別優(yōu)選為0.9μm以下。通過使第二光散射粒子的平均粒徑為上述范圍的下限值以上，從而能夠利用第二光散射粒子穩(wěn)定地使可見光散射。另外，通過使其為上限值以下，從而能夠利用第二光散射粒子高效率地使可見光散射。進(jìn)而，通常，由于對發(fā)光元件層150中所含的各層要求平坦性，因此在這個(gè)意義上，也優(yōu)選在發(fā)光元件層150的附近配置的第二光散射層140中所含的第二光散射粒子的平均粒徑如上述那樣地小。

第二光散射層140中的第二光散射粒子的比率優(yōu)選為0.5重量％以上，更優(yōu)選為1重量％以上，另外，優(yōu)選為40重量％以下，更優(yōu)選為20重量％以下。通過使第二光散射粒子的比率在上述范圍內(nèi)，從而獲得所期望的光散射效果，能夠抑制在出光面100U處的與極角方向?qū)?yīng)的色不均。

作為第二粘結(jié)劑，通常使用樹脂。作為樹脂使用具有粘合性的粘合劑的情況下，可任意地使用例如從作為第一粘結(jié)劑說明的粘合劑的范圍中選擇的樹脂。

另外，第二粘結(jié)劑不具有粘合性的情況下，作為可作為第二粘結(jié)劑使用的樹脂，可使用例如熱塑性樹脂、熱固化性樹脂以及紫外線固化性樹脂和電子束固化性樹脂等能量線固化性樹脂。其中，從高硬度和制造效率的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選熱固化性樹脂和能量線固化性樹脂。作為熱塑性樹脂，可列舉出例如聚酯樹脂、聚丙烯酸酯樹脂、環(huán)烯烴樹脂。另外，作為紫外線固化性樹脂，可列舉出例如環(huán)氧樹脂、丙烯酸樹脂、聚氨酯樹脂、烯/硫醇樹脂、異氰酸酯樹脂。作為這些樹脂，優(yōu)選是具有多個(gè)聚合性官能團(tuán)的樹脂。另外，這些可以單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。

第二粘結(jié)劑的折射率通常為1.52以上，優(yōu)選為1.55以上，更優(yōu)選為1.65以上，通常為1.9以下，優(yōu)選為1.85以下，更優(yōu)選為1.8以下。通過使第二粘結(jié)劑的折射率為上述范圍的下限值以上，從而即使第二光散射粒子的量少的情況下，也能夠容易地將D2/L2的值調(diào)節(jié)到優(yōu)選的范圍。因此，能夠防止第二光散射粒子的量變得過剩，因此能夠容易地使第二光散射層140的表面變得平滑。另外，通過使其為上限值以下，從而能夠使發(fā)光元件層150與第二粘結(jié)劑的折射率差變小而抑制反射、使配合高折射納米粒子時(shí)的粒子分散容易進(jìn)行。

第二光散射層140優(yōu)選只由第二光散射粒子和第二粘結(jié)劑形成。因此，第二光散射層140中的第二粘結(jié)劑的量優(yōu)選以第二光散射粒子的比率與第二粘結(jié)劑的比率的合計(jì)成為100重量％的方式進(jìn)行設(shè)定。

第二光散射層140的厚度D2通常為1μm以上，優(yōu)選為2μm以上，更優(yōu)選為3μm以上，通常為30μm以下，優(yōu)選為20μm以下，更優(yōu)選為10μm以下。通過使第二光散射層140的厚度為上述范圍的下限值以上，從而能夠充分地使光散射。另外，通過使其為上限值以下，從而能夠無不均地使成膜時(shí)的表面形狀均一。

對于第二光散射層140，例如，能夠通過將適于形成第二光散射層的涂布液涂布于所期望的支承面，根據(jù)需要進(jìn)行干燥處理等用于固化的處理，從而制作。

作為涂布液，可使用包含第二光散射粒子和第二粘結(jié)劑的液狀的組合物。進(jìn)而，該涂布液根據(jù)需要可包含溶劑。作為溶劑的例子，可列舉出與作為反應(yīng)性改性金屬氧化物粒子的制造中使用的有機(jī)溶劑的例子列舉的例子同樣的例子。另外，溶劑可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。該溶劑在涂布液中的比率可設(shè)為10重量％～80重量％。

也可以例如將上述的涂布液涂布于基板層130的面130D，根據(jù)需要進(jìn)行用于固化的處理，制作第二光散射層140。像這樣得到的第二光散射層140可包含涂布液中所含的成分，但是成分的一部分也可以通過反應(yīng)而變化，另外，成分的一部分也可以揮發(fā)而消失。

[1.5.發(fā)光元件層150]

發(fā)光元件層150通常具有2層以上的電極層和發(fā)光層，該發(fā)光層設(shè)置于這些電極層之間、通過由電極層施加電壓從而能夠產(chǎn)生光。這樣的發(fā)光元件層可通過濺射等已知的方法在基材上依次形成電極層、發(fā)光層等層而形成。本實(shí)施方式中，以依次具有透明電極層151、發(fā)光層152和反射電極層153的發(fā)光元件層150為例進(jìn)行說明。

作為發(fā)光層152的發(fā)光材料，并無特別限定，可適當(dāng)?shù)剡x擇已知的發(fā)光材料。發(fā)光層152中的發(fā)光材料并不限于1種，可以以任意的比率將2種以上組合使用。另外，發(fā)光層152可設(shè)為只包含1層的單層結(jié)構(gòu)的層。進(jìn)而，為了適合作為光源的用途，發(fā)光層152也可成為將多個(gè)層組合而具有的多層結(jié)構(gòu)的層。由此，可使發(fā)光層152產(chǎn)生白色或接近其的顏色的光。

電極層的材料可單獨(dú)使用1種，也可以以任意的比率將2種以上組合使用。進(jìn)而，電極層可以是各自只具有1層的單層結(jié)構(gòu)的層，也可以是具有2層以上的層的多層結(jié)構(gòu)的層。

發(fā)光元件層150在透明電極層151與反射電極層153之間，除了發(fā)光層152以外，可進(jìn)一步具有例如空穴(hole)注入層、空穴(hole)傳輸層、電子傳輸層和電子注入層等任選的層(未圖示。)。另外，發(fā)光元件層150可進(jìn)一步具有用于向透明電極層151和反射電極層153通電的配線、用于發(fā)光層152的密封的周邊結(jié)構(gòu)等任選的構(gòu)成要素。

作為構(gòu)成發(fā)光元件層150中可包含的層的材料，并無特別限定，作為具體例，可以列舉出下述的材料。

作為透明電極層的材料，可列舉出ITO(氧化銦錫)。

作為反射電極層的材料，可列舉出鋁、銀等。

作為空穴注入層的材料，可列舉出星爆(Starburst)系芳香族二胺化合物等。

作為空穴傳輸層的材料，可列舉出三苯基二胺衍生物等。

作為黃色發(fā)光層的主體材料，可列舉出三苯基二胺衍生物等，作為黃色發(fā)光層的摻雜劑材料，可列舉出并四苯衍生物等。

作為綠色發(fā)光層的材料，可列舉出吡唑啉衍生物等。

作為藍(lán)色發(fā)光層的主體材料，可列舉出蒽衍生物等，作為藍(lán)色發(fā)光層的摻雜劑材料，可列舉出苝衍生物等。

作為紅色發(fā)光層的材料，可列舉出銪配位化合物等。

作為電子傳輸層的材料，可列舉出喹啉鋁配位化合物(Alq)等。

另外，發(fā)光層152也可以通過使多個(gè)層組合從而制成稱為層疊型或串聯(lián)型的、產(chǎn)生存在補(bǔ)色關(guān)系的顏色的光的發(fā)光層。補(bǔ)色關(guān)系的組合可設(shè)為例如黃/藍(lán)或綠/藍(lán)/紅等。

[1.6.密封層160]

密封層160是用于阻斷水的層。另外，密封層160優(yōu)選不僅是水而且還具有阻斷氧的功能。由此，能夠防止發(fā)光元件層150內(nèi)的有機(jī)材料由于水蒸汽和氧而劣化。密封層160例如可由樹脂等有機(jī)材料形成，也可由金屬和金屬化合物等無機(jī)材料形成。這樣的密封層160可通過例如將由適當(dāng)?shù)牟牧闲纬傻拿芊饽さ荣N合于發(fā)光元件層150的表面而形成。

[1.7.有機(jī)EL發(fā)光裝置100的主要優(yōu)點(diǎn)]

具有上述的結(jié)構(gòu)的有機(jī)EL發(fā)光裝置100中，通過由透明電極層151和反射電極層153施加電壓，從而發(fā)光層152產(chǎn)生光。像這樣產(chǎn)生的光透過透明電極層151后或者被反射電極層153反射后透過發(fā)光層152和透明電極層151后，透過第二光散射層140、基板層130、第一光散射層120、基材膜層112和凹凸結(jié)構(gòu)層111，通過出光面100U而發(fā)出。此時(shí)，上述的光由于在第一光散射層120中所含的第一光散射粒子的表面處的反射而在透過第一光散射層120時(shí)被散射。另外，上述的光由于在第二光散射層140中所含的第二光散射粒子的表面處的反射而在透過第二光散射層150時(shí)被散射。進(jìn)而，由于在出光面100U設(shè)置有棱鏡171，因此上述的光容易相對于出光面100U以可透過上述出光面100U的入射角入射。

而且，除了這些事項(xiàng)以外，本實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置100滿足了上述的必要條件(A)和(B)。由此，發(fā)光層152中產(chǎn)生的光由于容易通過出光面100U向外部發(fā)出，因此本實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置100能夠獲得高的光提取效率。

上述的光提取效率可基于將本實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置100與對照的發(fā)光裝置進(jìn)行對比而求出的光提取效率Q的值來評價(jià)。其中，光提取效率Q由式“Q＝(從本實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置100出來的總光通量)/(從對照的發(fā)光裝置出來的總光通量)”得到。對照的發(fā)光裝置可使用只在一部分的層的有無上與本實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置100不同的發(fā)光裝置。例如，可將除了不具有從出光面結(jié)構(gòu)層110到第二光散射層140的層以外具有與有機(jī)EL發(fā)光裝置100同樣的結(jié)構(gòu)的發(fā)光裝置用作對照的發(fā)光裝置，也可以是在不對光提取效率產(chǎn)生大的影響的其他構(gòu)成中也不同的發(fā)光裝置。

進(jìn)而，通常根據(jù)有機(jī)EL發(fā)光裝置100，能夠減小色不均。其中，所謂色不均，是指在對出光面100U進(jìn)行觀察的情況下因觀察的方向而所觀察的光的顏色不同的現(xiàn)象。

[2.第二實(shí)施方式]

上述的第一實(shí)施方式中，作為光散射結(jié)構(gòu)，例示包含第二光散射粒子和第二粘結(jié)劑的第二光散射層進(jìn)行了說明。但是，光散射結(jié)構(gòu)并不限定于這樣的光散射層，可采用可將發(fā)光層產(chǎn)生的光散射的任選的結(jié)構(gòu)。以下，示出附圖對具有包含第二光散射粒子和第二粘結(jié)劑的第二光散射層以外的光散射結(jié)構(gòu)的有機(jī)EL發(fā)光裝置的例子進(jìn)行說明。

圖4為示意地表示本發(fā)明的第二實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置200的立體圖。圖4所示的有機(jī)EL發(fā)光裝置200中，與第一實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置100同樣的部位標(biāo)記與在第一實(shí)施方式的說明中使用的標(biāo)記同樣的標(biāo)記。

如圖4中所示那樣，本發(fā)明的第二實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置200代替第二光散射層140而具有光散射結(jié)構(gòu)層240，除此以外，具有與第一實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置100同樣的結(jié)構(gòu)。

光散射結(jié)構(gòu)層240具有：具有不同折射率的第一透光層241和第二透光層242。這些第一透光層241和第二透光層242在邊界面243相接。另外，第一透光層241和第二透光層242厚度不均勻地形成。因此，上述的邊界面243成為了非平坦的凹凸面，包含相互不平行的多個(gè)面部243A、243B和243C。

光透過上述的邊界面243時(shí)，通常，該光向邊界面243與入射角相應(yīng)地折射。其中，邊界面243如上述那樣包含相互不平行的多個(gè)面部243A～243C。因此，使光透過邊界面243的光在每個(gè)面部243A～243C折射，因此透過邊界面243后的光向多個(gè)不同的方向行進(jìn)。因此，通過光散射結(jié)構(gòu)層240，能夠使光散射。

代替第二光散射層140而具有這樣的光散射結(jié)構(gòu)240的有機(jī)EL發(fā)光裝置200能夠與第一實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置100同樣地使用，能夠獲得與第一實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置100同樣的優(yōu)點(diǎn)。

[3.變形例]

本發(fā)明并不限定于上述的實(shí)施方式，可進(jìn)一步變形而實(shí)施。

例如，凹凸結(jié)構(gòu)中所含的棱鏡等的凹部和凸部并不限于在一個(gè)方向上以直線狀延伸。圖5為示意地表示某例涉及的凹凸結(jié)構(gòu)層311的出光面300U的平面圖。例如，如圖5中所示那樣，可以通過以在多個(gè)不同的方向上彎曲的方式延伸的棱鏡371的集合來設(shè)置成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)370。

另外，例如，成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)中所含的凹部的深度和凸部的高度可以不是如上述的實(shí)施方式那樣為恒定，而是不同。

進(jìn)而，上述的實(shí)施方式中，示出了各棱鏡171在該棱鏡171的延伸方向上在出光面100U的整體連續(xù)地設(shè)置的例子進(jìn)行了說明，但棱鏡171等的凹部和凸部可以不必在該凹部和凸部的延伸方向上在出光面100U的整體連續(xù)地設(shè)置。例如，就圖1中所示的第一實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置100的凹凸結(jié)構(gòu)層111而言，也可對各棱鏡171在該棱鏡171的延伸方向(圖1的縱深方向)上設(shè)置多個(gè)分隔的間隙。

進(jìn)而，即使例如將上述的實(shí)施方式涉及的反射電極層153替換為將透明電極層和反射層組合而成的多層構(gòu)件，也能夠獲得具有與上述的實(shí)施方式涉及的有機(jī)EL發(fā)光裝置同樣的效果的裝置。

另外，也可例如將上述的實(shí)施方式涉及的反射電極層153替換為透明電極層。由此，能夠得到可從兩面發(fā)出光的有機(jī)EL發(fā)光裝置。

進(jìn)而，有機(jī)EL發(fā)光裝置例如也可不具有基材膜層112、基板層130、密封層160。另外，有機(jī)EL發(fā)光裝置除了上述的層以外，也可進(jìn)一步具有任選的層。

[4.有機(jī)EL發(fā)光裝置的用途]

本發(fā)明的有機(jī)EL發(fā)光裝置可用于例如照明器具和背光裝置等用途。照明器具具有本發(fā)明的有機(jī)EL發(fā)光裝置作為光源，進(jìn)而可包含保持光源的構(gòu)件、供給電力的電路等任選的構(gòu)成要素。背光裝置具有本發(fā)明的有機(jī)EL發(fā)光裝置作為光源，進(jìn)而可包含殼體、供給電力的電路、用于使發(fā)出的光更為均一的擴(kuò)散板、擴(kuò)散片、棱鏡片等任選的構(gòu)成要素。就背光裝置的用途而言，可用作液晶顯示裝置等、控制像素來顯示圖像的顯示裝置以及招牌等顯示固定了的圖像的顯示裝置的背光。

實(shí)施例

以下，示出實(shí)施例，對本發(fā)明進(jìn)行具體地說明。不過，本發(fā)明并不限定于以下所示的實(shí)施例，可在不脫離本發(fā)明的權(quán)利要求書及其均等的范圍的范圍內(nèi)任意地變形來實(shí)施。

以下的實(shí)施例和比較例中，表示材料的量的“％”和“份”，只要無特別說明，則為重量基準(zhǔn)。另外，只要無另外說明，實(shí)施例和比較例中的操作在常溫常壓的環(huán)境下進(jìn)行。

進(jìn)而，以下的實(shí)施例和比較例中，光散射層中的光散射的平均自由程的計(jì)算通過對于真空中的波長550nm的光使用了米氏散射理論的上述的方法而進(jìn)行。

[I.基于實(shí)測的實(shí)施例和比較例]

[實(shí)施例1]

(1-1.紫外線固化性的樹脂組合物A的制備)

在塑料容器中裝入包含作為高折射納米粒子的反應(yīng)性改性氧化鋯氧化物的漿料(Solar Co.,LTD.制“ZR-010”、溶劑：甲乙酮、粒子含有比率30％、粒子比重約4、反應(yīng)性改性氧化鋯氧化物的粒子的體積平均粒徑15nm、折射率約1.9)44重量份、作為溶劑的甲乙酮33重量份、作為第二光散射粒子的有機(jī)硅粒子(體積平均粒徑0.5μm、比重1.32、折射率1.43)1.3重量份和分散用的氧化鋯球粒(Nikkato公司制“YTZ-0.5”)500重量份。

將該容器放置到球磨機(jī)架臺，以每秒2轉(zhuǎn)的速度進(jìn)行了1小時(shí)球磨機(jī)分散。球磨機(jī)分散后，將容器的內(nèi)容物上篩來將氧化鋯球粒除去，得到了混合物1。

在該混合物1中加入紫外線固化性樹脂(大同化成工業(yè)公司制“P5790PS3A”、比重：1.1)8.7重量份，攪拌15分鐘，得到了紫外線固化性的樹脂組合物A。

(1-2.第二光散射層的粘結(jié)劑(第二粘結(jié)劑)的折射率的測定)

除了沒有加入有機(jī)硅粒子以外，與上述工序(1-1)同樣地操作，得到了不含有機(jī)硅粒子的紫外線固化性的樹脂組合物A’。

采用棒涂機(jī)將該固化樹脂組合物A’涂布于玻璃板的單面以使干燥后的厚度成為10μm，照射500mJ的紫外線而使其固化。使用橢偏儀(J.A.Woollam Japan Co.,Inc.制“M-2000”)測定了該固化的樹脂組合物A’的層的折射率，結(jié)果折射率為1.63。

(1-3.有機(jī)EL元件的制造)

在厚0.7mm、折射率1.52的玻璃基板的一面，通過旋涂涂布上述的紫外線固化性的樹脂組合物A，進(jìn)行調(diào)節(jié)以使成品膜厚成為3μm。接下來，將玻璃基板放置到80℃的熱板上，將樹脂組合物A的層干燥5分鐘后，對該層照射500mJ的紫外線而使其固化，在玻璃基板上形成了第二光散射層。

在得到的第二光散射層上，進(jìn)一步依次形成了厚100nm的透明電極層、厚10nm的空穴傳輸層、厚20nm的黃色發(fā)光層、厚15nm的藍(lán)色發(fā)光層、厚15nm的電子傳輸層、厚1nm的電子注入層和厚100nm的反射電極層。從空穴傳輸層到電子傳輸層全部由有機(jī)材料形成。黃色發(fā)光層和藍(lán)色發(fā)光層具有彼此不同的發(fā)光光譜。

形成了從透明電極層到反射電極層的各層的材料分別如下述所示。

·透明電極層；添加了錫的氧化銦(ITO)

·空穴傳輸層；4,4’-雙[N-(萘基)-N-苯基氨基]聯(lián)苯(α-NPD)

·黃色發(fā)光層；添加了紅熒烯1.5重量％的α-NPD

·藍(lán)色發(fā)光層；添加了銥配位化合物10重量％的4,4’-二咔唑基-1,1’-聯(lián)苯(CBP)

·電子傳輸層；菲咯啉衍生物(BCP)

·電子注入層；氟化鋰(LiF)

·反射電極層；Al

透明電極層的形成采用使用了ITO靶的反應(yīng)性濺射法進(jìn)行。

另外，從空穴注入層到反射電極層的形成通過將已形成了透明電極層的玻璃基板設(shè)置在真空蒸鍍裝置內(nèi)，采用電阻加熱式依次蒸鍍上述的從空穴傳輸層到反射電極層的材料而進(jìn)行。蒸鍍以體系內(nèi)壓5×10^-3Pa、蒸發(fā)速度0.1nm/s～0.2nm/s進(jìn)行。

然后，將用于通電的配線安裝于電極層，進(jìn)而通過密封基板將從空穴傳輸層到反射電極層進(jìn)行密封。由此，制作了具有(玻璃基板)/(第二光散射層)/(透明電極層)/(空穴傳輸層)/(黃色發(fā)光層)/(藍(lán)色發(fā)光層)/(電子傳輸層)/(電子注入層)/(反射電極層)/(密封基板)的層結(jié)構(gòu)的發(fā)光元件。

(1-4.粘合劑組合物B的制備)

在塑料容器中裝入了包含作為高折射納米粒子的反應(yīng)性改性氧化鋯氧化物的漿料(Solar Co.,LTD.制“ZR-010”、溶劑：甲乙酮、粒子含有比率30％、粒子比重約4、反應(yīng)性改性氧化鋯氧化物的粒子的體積平均粒徑15nm、折射率約1.9)85重量份、作為第一光散射粒子的有機(jī)硅粒子(Momentive Performance Materials Inc.制“XC-99”、體積平均粒徑0.7μm、比重1.32、折射率1.43)5重量份和分散用的氧化鋯球粒(Nikkato公司制“YTZ-0.5”)500重量份。

將該容器放置于球磨機(jī)架臺，以每秒2轉(zhuǎn)的速度進(jìn)行了30分鐘球磨機(jī)分散。球磨機(jī)分散后將容器的內(nèi)容物上篩來將氧化鋯球粒除去，得到了混合物2。

在該混合物2中加入丙烯酸系粘合劑(Saiden Chemical Industry Co.,Ltd.制“X-311033S”、固體成分35％、比重1.1)100重量份和增塑劑(Eastman Company制“BENZOFLEX 9-88SG”、二甘醇二苯甲酸酯、比重約1.0)5重量份，攪拌15分鐘。接著，加入硅烷偶聯(lián)劑(信越化學(xué)工業(yè)公司制“KBM-803”、3-巰基丙基三甲氧基硅烷)1重量份和固化劑(三菱化學(xué)公司制“NY-260A”)0.6重量份，攪拌15分鐘，得到了用于形成第一光散射層的粘合劑組合物B。

(1-5.第一光散射層的粘結(jié)劑(第一粘結(jié)劑)的折射率的測定)

除了沒有加入有機(jī)硅粒子以外，與上述工序(1-4)同樣地操作，得到了不含有機(jī)硅粒子的粘合劑組合物B’。

將該粘合劑組合物B’涂布于玻璃板的單面以使干燥后的厚度成為10μm，以80℃干燥5分鐘，形成了試驗(yàn)用粘合層。使用橢偏儀(J.A.Woollam Japan Co.,Inc.制“M-2000”)測定該試驗(yàn)用粘合層的折射率，結(jié)果折射率為1.56。

(1-6.散射粘合片的制作)

將上述得到的粘合劑組合物B涂布于厚100μm的基材膜層(日本瑞翁公司制“ZeonorFilm ZF14-100”、折射率1.52)的單面以使干燥后的厚度成為35μm，以80℃使其干燥5分鐘。由此在基材膜層上形成具有粘合性的第一光散射層(光散射粘合層)，得到了具有基材膜層和第一光散射層的散射粘合片。

(1-7.凹凸結(jié)構(gòu)層的形成)

在上述散射粘合片的與第一光散射層的相反側(cè)的面以厚10μm涂布UV固化性樹脂(大同化成工業(yè)公司制“P5790PS3C”)。在涂布的UV固化性樹脂的膜上配置模具。在該模具的表面形成了具有將間距10μm、具有頂角60°的等腰三角形的截面的棱鏡一樣地并列的形狀的成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)。將該模具抵靠UV固化性樹脂的膜，通過第一光散射層將500mJ的紫外線照射到UV固化性樹脂的膜。由此，UV固化性樹脂的膜固化，在基材膜層的與第一光散射層相反側(cè)形成了凹凸結(jié)構(gòu)層。

(1-8.有機(jī)EL發(fā)光裝置的制造)

將設(shè)置了凹凸結(jié)構(gòu)層的散射粘合片粘貼于上述工序(1-3)中得到的發(fā)光元件的玻璃基板側(cè)的面。由此，得到了具有(凹凸結(jié)構(gòu)層)/(基材膜層)/(由粘合劑組合物B形成的第一光散射層)/(玻璃基板)/(第二光散射層)/(透明電極層)/(空穴傳輸層)/(黃色發(fā)光層)/(藍(lán)色發(fā)光層)/(電子傳輸層)/(電子注入層)/(反射電極層)/(密封基板)的層結(jié)構(gòu)的有機(jī)EL發(fā)光裝置。

[實(shí)施例2]

(2-1.粘合劑組合物C的制備)

準(zhǔn)備具有冷卻管、氮導(dǎo)入管、溫度計(jì)和攪拌機(jī)的反應(yīng)容器。在該反應(yīng)容器中裝入作為溶劑的醋酸乙酯233份；以及丙烯酸丁酯30份、丙烯酸苯氧基乙酯70份、丙烯酸0.5份、丙烯酸4-羥基丁酯0.3份和2,2’-偶氮雙異丁腈0.2份。進(jìn)行了氮置換后，將反應(yīng)容器內(nèi)升溫到55℃，進(jìn)行15小時(shí)聚合反應(yīng)，得到了重均分子量81萬的丙烯酸系共聚物的溶液。該丙烯酸系共聚物的折射率為1.53。

在該溶液中，相對于上述丙烯酸系共聚物的固體成分100份，添加作為增粘劑(粘合賦予劑)的α-甲基苯乙烯與苯乙烯的共聚物(Eastman Chemical Company制“Kristalex 3085”、軟化點(diǎn)82℃～88℃、重均分子量1200、折射率1.61)60份、和苯乙烯低聚物(Eastman Chemical Company制“Piccolastic A5”、軟化點(diǎn)為室溫以下、重均分子量430、折射率1.60)7份；作為交聯(lián)劑的三羥甲基丙烷的異佛爾酮二異氰酸酯加成物0.6份；作為第一光散射粒子的有機(jī)硅粒子(Momentive Performance Materials Inc.制“XC-99”、體積平均粒徑0.7μm、比重1.32)20重量份，得到了粘合劑組合物C。

(2-2.第一光散射層的粘結(jié)劑的折射率的測定)

除了沒有加入有機(jī)硅粒子以外，與上述工序(2-1)同樣地操作，得到了不含有機(jī)硅粒子的粘合劑組合物C’。

將該粘合劑組合物C’涂布于玻璃板的單面以使干燥后的厚度成為10μm，以80℃使其干燥5分鐘，形成了試驗(yàn)用粘合層。采用橢偏儀(J.A.Woollam Japan Co.,Inc.制“M-2000”)測定該試驗(yàn)用粘合層的折射率，結(jié)果折射率為1.56。

(2-3.有機(jī)EL發(fā)光裝置的制造)

代替在上述工序(1-6)中的粘合劑組合物B而使用了粘合劑組合物C，除此以外，與實(shí)施例1同樣地進(jìn)行，得到了具有(凹凸結(jié)構(gòu)層)/(基材膜層)/(由粘合劑組合物C形成的第一光散射層)/(玻璃基板)/(第二光散射層)/(透明電極層)/(空穴傳輸層)/(黃色發(fā)光層)/(藍(lán)色發(fā)光層)/(電子傳輸層)/(電子注入層)/(反射電極層)/(密封基板)的層結(jié)構(gòu)的有機(jī)EL發(fā)光裝置。

[比較例1]

沒有進(jìn)行在散射粘合片形成凹凸結(jié)構(gòu)層的工序(即，實(shí)施例1的工序(1-7))，除此以外，與實(shí)施例1同樣地進(jìn)行，得到了具有(基材膜層)/(由粘合劑組合物B形成的第一光散射層)/(玻璃基板)/(第二光散射層)/(透明電極層)/(空穴傳輸層)/(黃色發(fā)光層)/(藍(lán)色發(fā)光層)/(電子傳輸層)/(電子注入層)/(反射電極層)/(密封基板)的層結(jié)構(gòu)的有機(jī)EL發(fā)光裝置。

[比較例2]

沒有進(jìn)行在散射粘合片形成凹凸結(jié)構(gòu)層的工序，除此以外，與實(shí)施例2同樣地進(jìn)行，得到了具有(基材膜層)/(由粘合劑組合物C形成的第一光散射層)/(玻璃基板)/(第二光散射層)/(透明電極層)/(空穴傳輸層)/(黃色發(fā)光層)/(藍(lán)色發(fā)光層)/(電子傳輸層)/(電子注入層)/(反射電極層)/(密封基板)的層結(jié)構(gòu)的有機(jī)EL發(fā)光裝置。

[評價(jià)]

[光散射層的光散射的平均自由程的計(jì)算]

對于上述的實(shí)施例和比較例，使第一光散射層的厚度為35μm、粘結(jié)劑的折射率為1.56、第一光散射粒子的平均粒徑為0.7μm、相對于第一光散射層的固體成分的第一光散射粒子的濃度為6.9重量％，基于米氏散射理論計(jì)算第一光散射層的光散射的平均自由程L1，結(jié)果L1＝14μm。

另外，對于上述的實(shí)施例和比較例，使第二光散射層的厚度為3μm、粘結(jié)劑的折射率為1.63、第二光散射粒子的平均粒徑為0.5μm、第二光散射層的固體成分中的第二光散射粒子的濃度為5.6重量％，計(jì)算第二光散射層的光散射的平均自由程L2，結(jié)果L2＝9μm。

因此，上述的實(shí)施例和比較例中，對于第一光散射層，D1/L1＝2.5，對于第二光散射層，D2/L2＝0.33。

[總光通量的測定]

使用高速光強(qiáng)分布測定系統(tǒng)(RADIENT公司制“IMAGING SPHERE”)測定上述的實(shí)施例和比較例中制造的有機(jī)EL發(fā)光裝置的總光通量。將測定的總光通量的值除以實(shí)施例1的工序(1-3)中得到的發(fā)光元件的總光通量的值，求出了光提取效率。將結(jié)果示于下述的表1中。

[表1]

[表1.實(shí)施例1、2和比較例1、2的結(jié)果]

由表1可知，實(shí)施例1和2中獲得了高的光提取效率。由此確認(rèn)了根據(jù)本發(fā)明能夠?qū)崿F(xiàn)具有成條排列形狀的凹凸結(jié)構(gòu)、并且光提取效率優(yōu)異的有機(jī)EL發(fā)光裝置。

另外，在如實(shí)施例2那樣使用了折射率高的聚合物作為粘結(jié)劑的第一光散射層中，不需要氧化鋯氧化物等價(jià)格高的高折射納米粒子。另外，也不需要用于高折射納米粒子的分散的球磨機(jī)處理等復(fù)雜的操作。因此，作為粘結(jié)劑，優(yōu)選使用包含折射率高的聚合物的粘結(jié)劑。

[II.基于模擬的實(shí)施例]

[實(shí)施例3：D1/L1的范圍]

對于有機(jī)EL發(fā)光裝置的模型，通過使用了程序(ORA公司制“Light Tools”)的光學(xué)模擬計(jì)算了總光通量。

模型化的有機(jī)EL發(fā)光裝置設(shè)定為具有(凹凸結(jié)構(gòu)層)/(基材膜層)/(第一光散射層)/(玻璃基板)/(第二光散射層)/(透明電極層)/(發(fā)光層)/(反射電極層)的層結(jié)構(gòu)。

凹凸結(jié)構(gòu)層設(shè)定為具備具有等腰三角形的截面的棱鏡一樣地并列的凹凸結(jié)構(gòu)。該凹凸結(jié)構(gòu)層中，設(shè)定為棱鏡的間距為20μm、棱鏡的頂角為60°、折射率為1.52。

將基材膜層設(shè)定為折射率為1.52、厚為100μm。

將第一光散射層設(shè)定為第一光散射粒子的折射率為1.43、粘結(jié)劑的折射率為1.56。

將玻璃基材設(shè)定為折射率為1.52、厚為600μm。

將第二光散射層設(shè)定為第二光散射粒子的平均粒徑為0.5μm、第二光散射粒子的折射率為1.43、第二光散射粒子的體積濃度為1％、粘結(jié)劑的折射率為1.75、厚為5μm。D2/L2＝0.15。

將透明電極層設(shè)定為折射率為1.8、厚為0.15μm。

將發(fā)光層設(shè)定為折射率為1.8、厚為0.2μm。

將反射電極層設(shè)定為反射率為85％。

這樣在透明電極層與第二光散射層的界面設(shè)定了郎伯(ランバーシアン)光強(qiáng)分布的假想發(fā)光面。

在上述這樣模型化的有機(jī)EL發(fā)光裝置中，計(jì)算通過改變第一光散射層的厚度和第一光散射層中的第一光散射粒子的濃度從而使D1/L1的值變化時(shí)的總光通量。該總光通量的計(jì)算是在使第一光散射粒子的平均粒徑Φ為0.4μm、0.7μm、1.0μm和2.0μm的各個(gè)情形下進(jìn)行。將計(jì)算的總光通量的結(jié)果以相對值示于圖6。

由圖6可知，在第一光散射粒子的平均粒徑為0.4μm～2μm的范圍內(nèi)，在D1/L1＜15的范圍內(nèi)可獲得高的光提取效率。另外可知，特別是在第一光散射粒子的平均粒徑為0.4μm～1μm的范圍內(nèi)，在D1/L1＜6時(shí)可使光提取效率極大化。

[實(shí)施例4：(D1/L1+D2/L2)的范圍]

對于有機(jī)EL發(fā)光裝置的模型，通過使用了程序(ORA公司制“Light Tools”)的光學(xué)模擬，計(jì)算了總光通量。

將模型化的有機(jī)EL發(fā)光裝置設(shè)定為具有(凹凸結(jié)構(gòu)層)/(基材膜層)/(第一光散射層)/(玻璃基板)/(第二光散射層)/(透明電極層)/(發(fā)光層)/(反射電極層)的層結(jié)構(gòu)。

將凹凸結(jié)構(gòu)層設(shè)定為具備具有等腰三角形的截面的棱鏡一樣地并列的凹凸結(jié)構(gòu)。該凹凸結(jié)構(gòu)層中，設(shè)定為棱鏡的間距為20μm、棱鏡的頂角為60°、折射率為1.52。

將基材膜層設(shè)定為折射率為1.52、厚為100μm。

將第一光散射層設(shè)定為第一光散射粒子的平均粒徑為0.7μm、第一光散射粒子的折射率為1.43、粘結(jié)劑的折射率為1.56。

將玻璃基材設(shè)定為折射率為1.52、厚為600μm。

將第二光散射層設(shè)定為第二光散射粒子的平均粒徑為0.5μm、第二光散射粒子的折射率為1.43、粘結(jié)劑的折射率為1.75。

將透明電極層設(shè)定為折射率為1.8、厚為0.15μm。

將發(fā)光層設(shè)定為折射率為1.8、厚為0.2μm。

將反射電極層設(shè)定為反射率為85％。

這樣在透明電極層與第二光散射層的界面設(shè)定了郎伯光強(qiáng)分布的假想發(fā)光面。

在上述這樣模型化的有機(jī)EL發(fā)光裝置中，計(jì)算了總光通量。該計(jì)算中，計(jì)算了通過改變第一光散射層的厚度、第一光散射層中的第一光散射粒子的濃度、第二光散射層的厚度和第二光散射層中的第二光散射粒子的濃度而使D1/L1和D2/L2如表2中所示那樣變化時(shí)的總光通量。將計(jì)算的總光通量的結(jié)果以相對值示于表2和圖7中。

[表2]

[表2.用實(shí)施例3涉及的模擬來計(jì)算的總光通量(相對值)]

如由表2可知那樣，D1/L1和D2/L2的值兩者都大的情況下，總光通量開始變小。因此，(D1/L1+D2/L2)＜6是適當(dāng)?shù)摹?/p>

[實(shí)施例5：棱鏡的頂角]

對于有機(jī)EL發(fā)光裝置的模型，通過使用了程序(ORA公司制“Light Tools”)的光學(xué)模擬，計(jì)算了總光通量。

將模型化的有機(jī)EL發(fā)光裝置設(shè)定為具有(凹凸結(jié)構(gòu)層)/(基材膜層)/(第一光散射層)/(玻璃基板)/(第二光散射層)/(透明電極層)/(發(fā)光層)/(反射電極層)的層結(jié)構(gòu)。

將凹凸結(jié)構(gòu)層設(shè)定為具備具有等腰三角形的截面的棱鏡一樣地并列的凹凸結(jié)構(gòu)。該凹凸結(jié)構(gòu)層中，設(shè)定為棱鏡的間距為20μm、折射率為1.52。

將基材膜層設(shè)定為折射率為1.52、厚為100μm。

將第一光散射層設(shè)定為第一光散射粒子的平均粒徑為0.7μm、第一光散射粒子的折射率為1.43、第一光散射粒子的體積濃度為8％、粘結(jié)劑的折射率為1.56、厚為20μm。D1/L1＝1.5。

將玻璃基材設(shè)定為折射率為1.52、厚為600μm。

將第二光散射層設(shè)定為第二光散射粒子的平均粒徑為0.5μm、第二光散射粒子的折射率為1.43、粘結(jié)劑的折射率為1.75。

將透明電極層設(shè)定為折射率為1.8、厚為0.15μm。

將發(fā)光層設(shè)定為折射率為1.8、厚為0.2μm。

將反射電極層設(shè)定為反射率為85％。

這樣在透明電極層與第二光散射層的界面設(shè)定了郎伯光強(qiáng)分布的假想發(fā)光面。

在上述這樣模型化的有機(jī)EL發(fā)光裝置中，計(jì)算了使凹凸結(jié)構(gòu)層的棱鏡的頂角變化時(shí)的總光通量。該總光通量的計(jì)算是在通過使第二光散射層的厚度和第二光散射層中的第二光散射粒子的濃度變化從而使D2/L2成為0.4、0.8、1.5和3的各個(gè)情形下進(jìn)行。將計(jì)算的總光通量的結(jié)果以相對值示于圖8。

由圖8可知，D2/L2的值小至0.4～0.8左右時(shí)，凹凸結(jié)構(gòu)層的棱鏡的頂角為60°～70°附近，總光通量成為極大。另外可知，D2/L2的值大時(shí)，通過棱鏡的頂角為銳角而總光通量變大。因此，通過使凹凸結(jié)構(gòu)層的棱鏡的頂角大約為80°以下，從而能夠使光提取效率特別大。

[參考例1]

對于使用了折射率為1.48或1.56的粘結(jié)劑的各個(gè)情形，將包含光散射粒子和粘結(jié)劑的層的厚度D和光散射的平均自由程L之比D/L示于圖9。此時(shí)，使層的厚度為20μm、光散射粒子的平均粒徑為0.7μm、光散射粒子的折射率為1.43。另外，使粘結(jié)劑的比重為1、光散射粒子的比重為1.32。

由圖9可知，使用折射率高的粘結(jié)劑能夠用少量的光散射粒子就獲得大的D/L的值。因此可知，如果使用折射率高的粘結(jié)劑，則得到所期望的D/L變得容易，結(jié)果使光提取效率提高變得容易。

附圖標(biāo)記說明

100：有機(jī)EL發(fā)光裝置；

100U：出光面；

110：出光面結(jié)構(gòu)層；

111：凹凸結(jié)構(gòu)層；

112：基材膜層；

112D：基材膜層的面；

120：第一光散射層；

130：基板層；

130D：基板層的面；

140：第二光散射層；

150：發(fā)光元件層；

151：透明電極層；

152：發(fā)光層；

153：反射電極層；

160：密封層；

170：凹凸結(jié)構(gòu)；

171：棱鏡；

200：有機(jī)EL發(fā)光裝置；

241：第一透光層；

242：第二透光層；

243：邊界面；

243A～243C：面部；

300U：出光面；

311：凹凸結(jié)構(gòu)層；

370：凹凸結(jié)構(gòu)；

371：棱鏡。