本發(fā)明涉及一種燃料元件、其制備方法及其用途。
背景技術(shù)：
燃料元件是反應(yīng)堆的核心部件。燃料元件的質(zhì)量是反應(yīng)堆安全、高效運(yùn)行的基礎(chǔ)。燃料元件設(shè)計(jì)的直接目標(biāo)是最有效地生產(chǎn)和導(dǎo)出裂變能，在整個(gè)壽命期限內(nèi)保持包覆材料的完整性，最大限度地約束燃料和放射性裂變產(chǎn)物，保證工作人員和周圍環(huán)境的安全。根據(jù)反應(yīng)堆對(duì)燃料元件的要求和設(shè)計(jì)準(zhǔn)則，以及燃料元件制造的可行性和經(jīng)濟(jì)性，合理選材、確定燃料元件的結(jié)構(gòu)和設(shè)計(jì)參數(shù)是燃料元件設(shè)計(jì)的主要任務(wù)。
熔鹽堆是第四代反應(yīng)堆的候選堆型之一。近年來從傳統(tǒng)的熔鹽堆中衍生出了以熔融鹽為冷卻劑的反應(yīng)堆。在這種反應(yīng)堆中，裂變材料不直接與冷卻劑共融，而是包容在燃料元件或燃料組件中。根據(jù)堆芯設(shè)計(jì)的不同，熔鹽冷卻反應(yīng)堆的堆芯可以分為球床式和組件式兩種。其中，球床型熔鹽冷卻反應(yīng)堆采用球形燃料元件，燃料元件在堆芯以規(guī)則或隨機(jī)方式堆積。通過對(duì)燃料元件的循環(huán)使用，可以使其中的核燃料達(dá)到很深的燃耗，具有良好的經(jīng)濟(jì)性。
固態(tài)熔鹽堆的燃料元件工作于高溫、強(qiáng)輻照的熔鹽環(huán)境中，因此，燃料元件所采用的材料必須具有優(yōu)異的熔鹽相容性和機(jī)械性能，能承受來自熔鹽沖刷和浸滲、循環(huán)輸送中的摩擦碰撞和堆積自重等方面的載荷。另外，燃料元件中的熱應(yīng)力和輻照產(chǎn)生的應(yīng)力在反應(yīng)堆運(yùn)行過程中是交變的，因此其必須具有較好的耐輻照性和抗熱震性。
《高溫氣冷堆燃料元件》(唐春和，北京：化學(xué)工業(yè)出版社，2007年)記載了三層結(jié)構(gòu)的燃料元件，其核心不含燃料，為天然石墨粉。其制備方法為：首先采用機(jī)加工方式制備石墨空心球，球殼直徑60mm，壁厚10mm。球殼加工時(shí)在球殼上預(yù)留一個(gè)螺紋孔，通過螺紋孔向石墨殼內(nèi)注入一定量的 包覆燃料顆粒、石墨粉和粘結(jié)劑的混合漿料。將其放在專用機(jī)器上轉(zhuǎn)動(dòng)，待干燥后裝入足夠量的天然石墨粉，壓實(shí)后堵上帶粘結(jié)劑的螺紋塞，然后經(jīng)表面修整后進(jìn)行熱處理，即得。但該燃料元件密度大、裝載量低，且制備方法繁瑣。
因此，研發(fā)密度可控(裝燃料后體密度接近熔鹽密度)、層次功能化、功率密度大、熔鹽相容性好和機(jī)械性能優(yōu)異的燃料元件，是固態(tài)熔鹽堆領(lǐng)域中亟待解決的關(guān)鍵問題之一。
技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：
本發(fā)明所要解決的技術(shù)問題是為了克服現(xiàn)有的燃料元件體密度大、熔鹽相容性較差、制備方法繁瑣等缺陷，而提供了一種燃料元件、其制備方法及其用途，該燃料元件體密度可調(diào)，在設(shè)計(jì)參數(shù)相同時(shí)、體密度更低，在體密度相同時(shí)、重金屬裝載量更高，無燃料層與燃料層間的界面結(jié)合緊密，且具有外殼層結(jié)構(gòu)致密，能夠防止熔鹽浸滲等優(yōu)點(diǎn)；該制備方法簡(jiǎn)單，成本較低。
本發(fā)明提供了一種燃料元件，所述的燃料元件為球體，由內(nèi)而外依次為同心的無燃料層、燃料層和外殼層；
所述的無燃料層為體密度為0.5～1.2g/cm3、抗壓強(qiáng)度為40～90MPa的球形的酚醛樹脂基泡沫炭；所述的酚醛樹脂基泡沫炭的表面具有槽；
所述的燃料層包括包覆燃料顆粒和基體材料，所述的基體材料為基體石墨粉和/或中間相炭微球經(jīng)炭化、純化制得的材料；以質(zhì)量百分比計(jì)，所述的基體石墨粉包括55～65％天然鱗片石墨、15～20％人造石墨和15～25％粘結(jié)劑。
本發(fā)明中，所述的酚醛樹脂基泡沫炭為本領(lǐng)域常規(guī)的符合體密度0.5～1.2g/cm3、抗壓強(qiáng)度40～90MPa參數(shù)的酚醛樹脂基泡沫炭。
其中，所述的酚醛樹脂基泡沫炭的制備方法可為本領(lǐng)域常規(guī)的制備方法，例如，根據(jù)體密度要求，合理選擇熱固性或熱塑性酚醛樹脂原料(純度為核純)，控制固化溫度和發(fā)泡壓力，在球形模具內(nèi)一次性成球，并將得到的酚醛樹脂基泡沫碳前驅(qū)體進(jìn)行炭化；較佳地如Preparation of phenolic-based carbon foam with controllable pore structure and high compressive strength，S.Lei et al.，Carbon 48(2010)2644-2646記載的酚醛樹脂基泡沫炭的制備方法所述；更佳地包括下述步驟：
(a)在惰性氣體氛圍中，將酚醛樹脂和六次甲基四胺的乙醇溶液發(fā)泡；
(b)在惰性氣體氛圍中，將步驟(a)所得的物質(zhì)固化，得到酚醛樹脂基泡沫碳前驅(qū)體；
(c)將所述的酚醛樹脂基泡沫碳前驅(qū)體炭化，得到酚醛樹脂基泡沫炭即可。
在所述的步驟(a)中，所述的酚醛樹脂和所述的六次甲基四胺的質(zhì)量比較佳地為9∶1。
在所述的步驟(a)中，所述的乙醇較佳地為無水乙醇。
在所述的步驟(a)中，所述的惰性氣體較佳地為氮?dú)狻?/p>
在所述的步驟(a)中，所述的發(fā)泡的壓力較佳地為1MPa。
在所述的步驟(a)中，所述的發(fā)泡的溫度較佳地為180℃。
在所述的步驟(a)中，所述的發(fā)泡的時(shí)間較佳地為1小時(shí)。
在所述的步驟(a)中，所述的酚醛樹脂較佳地為上海華夏化工材料有限公司生產(chǎn)的酚醛樹脂；所述的酚醛樹脂的型號(hào)較佳地為PF211；所述的酚醛樹脂較佳地為粉末狀酚醛樹脂；所述的酚醛樹脂較佳地為熱塑性酚醛樹脂；所述的酚醛樹脂的參數(shù)較佳地為分子量690，軟化點(diǎn)101℃，熔點(diǎn)97℃，pH值為6，殘?zhí)苛?0wt％，灰度(ppm)為1)。
在所述的步驟(b)中，所述的惰性氣體較佳地為氮?dú)狻?/p>
在所述的步驟(b)中，所述的固化的壓力較佳地為常壓(例如0.1MPa)。
在所述的步驟(b)中，所述的固化的溫度較佳地為300℃。
在所述的步驟(b)中，所述的固化的時(shí)間較佳地為2小時(shí)。
在所述的步驟(c)中，所述的炭化的溫度較佳地為900℃。
其中，所述的酚醛樹脂基泡沫炭的表面的槽較佳地設(shè)于所述的酚醛樹脂基泡沫炭的經(jīng)線和/或緯線上。經(jīng)線方向上，所述的槽的數(shù)量可為5-10條， 例如8條；緯線方向上，所述的槽的數(shù)量可為5-10條，例如8條。
其中，所述的酚醛樹脂基泡沫炭的表面的槽的寬度應(yīng)適應(yīng)燃料元件的大小，可為0.5～2.0mm、0.8～1.2mm或1mm。
其中，所述的酚醛樹脂基泡沫炭的表面的槽的深度應(yīng)適應(yīng)燃料元件的大小，可為0.5～2.0mm、0.8～1.2mm或1mm。
所述的槽的加工方法可為本領(lǐng)域常規(guī)的加工方法，例如機(jī)加工。
本發(fā)明中，所述的燃料層由包覆燃料顆粒和基體材料組成。
本發(fā)明中，所述的包覆燃料顆粒可為本領(lǐng)域常規(guī)的包覆燃料顆粒，例如TRISO燃料顆粒(一般而言，其為球體，由內(nèi)而外分別是同心的燃料核心、熱解炭緩沖層、高密度熱解炭層、碳化硅層、高密度熱解炭層)。所述的包覆燃料顆粒按本領(lǐng)域常規(guī)均包含裂變材料。所述的裂變材料可為本領(lǐng)域常規(guī)的裂變材料，例如鈾、釷、钚的化合物及它們的混合物。所述的“鈾、釷、钚的化合物”中的化合物可以是氧化物、碳化物、氮化物等。所述的裂變材料中可摻雜少量中子毒物或可燃毒物，以控制其反應(yīng)性。
其中，較佳地，所述的包覆燃料顆粒均勻分布于所述的燃料層。
其中，較佳地，所述的包覆燃料顆粒與所述的燃料層的體積百分比(即填充因子)為0％-40％、但不為0％，例如7％-30％。
本發(fā)明中，所述的中間相炭微球可為本領(lǐng)域常規(guī)的中間相炭微球，較佳地為購自日本Osaka gas company的中間相炭微球。所述的中間相炭微球的參數(shù)較佳地為：平均粒徑為3.2μm、密度為1.4～1.5g/cm3(例如1.47g/cm3)，近似的碳含量為93wt％-95wt％，氫含量為4wt％-5wt％，熱處理期間保持球形不熔融，隨熱處理溫度升高，氫量下降，600℃以下呈中間相結(jié)構(gòu)，600℃以上發(fā)生碳質(zhì)中間相性質(zhì)和結(jié)構(gòu)的變化，700℃以上變成固體，在500-1000℃期間，密度逐漸由1.5g/cm3增大至1.9g/cm3。
本發(fā)明中，所述的基體石墨粉較佳地可包括64％所述的天然鱗片石墨、16％所述的人造石墨和20％所述的粘結(jié)劑。所述的基體石墨粉較佳地可由所述的天然鱗片石墨、所述的人造石墨和所述的粘結(jié)劑組成。
本發(fā)明中，所述的基體石墨粉還可包括中間相炭微球(其含義如前所述)。例如，以質(zhì)量百分比計(jì)，所述的基體石墨粉包括55～65％天然鱗片石墨、5～15％人造石墨、15～25％粘結(jié)劑和5～10％中間相炭微球。所述的基體石墨粉較佳地包括64％所述的天然鱗片石墨、10％所述的人造石墨、20％所述的粘結(jié)劑和6％所述的中間相炭微球。所述的基體石墨粉較佳地可由所述的天然鱗片石墨、所述的人造石墨、所述的粘結(jié)劑和所述的中間相炭微球組成。
其中，所述的天然鱗片石墨可為本領(lǐng)域常規(guī)的天然鱗片石墨，較佳地為購于中鋼集團(tuán)新型材料(浙江)有限公司的天然鱗片石墨。所述的天然鱗片石墨的參數(shù)較佳地為：松裝密度為0.52～0.53g/cm3，粒度D50為19～23μm，水份為0.02％，真密度為2.258～2.275g/cm3。
其中，所述的人造石墨可為本領(lǐng)域常規(guī)的人造石墨，較佳地為購于中鋼集團(tuán)新型材料(浙江)有限公司的人造石墨。所述的人造石墨的參數(shù)較佳地為：松裝密度為0.55g/cm3，粒度D50為18～22μm，水份為0.02％，真密度為2.235～2.258g/cm3。
其中，所述的粘結(jié)劑可為本領(lǐng)域常規(guī)的粘結(jié)劑(即為了提高壓坯的強(qiáng)度或防止粉末偏析而添加到粉末中的可在燒結(jié)前或燒結(jié)過程中除掉的物質(zhì))，例如煤焦油、煤瀝青、酚醛樹脂、環(huán)氧樹脂、蒽油、中間相瀝青和酚醛樹脂中的一種或多種，較佳地為中間相瀝青和/或酚醛樹脂。
所述的中間相瀝青可為本領(lǐng)域常規(guī)的中間相瀝青，較佳地為購自Mitsubishi Gas Chemical Co.的萘基中間相瀝青。所述的中間相瀝青的參數(shù)較佳地為：軟化點(diǎn)260℃。
所述的酚醛樹脂可為本領(lǐng)域常規(guī)的酚醛樹脂，較佳地為購自上海華夏化工材料有限公司的酚醛樹脂。所述的酚醛樹脂的型號(hào)較佳地為PF211。所述的酚醛樹脂較佳地為粉末狀酚醛樹脂。所述的酚醛樹脂較佳地為熱塑性酚醛樹脂。所述的酚醛樹脂的參數(shù)較佳地為：分子量690，軟化點(diǎn)101℃，熔點(diǎn)97℃，pH值為6，殘?zhí)苛?0wt％，灰度(ppm)為1。
本發(fā)明中，所述的炭化可為本領(lǐng)域常規(guī)的炭化，其溫度較佳地為600℃～1000℃，例如800℃。
本發(fā)明中，所述的純化可為本領(lǐng)域常規(guī)的純化，其溫度較佳地為1850℃～1950℃。
本發(fā)明中，所述的外殼層的材料可為本領(lǐng)域常規(guī)的外殼層的材料(其一般結(jié)構(gòu)致密、與熔鹽冷卻劑不浸潤、能有效抵抗冷卻劑向基體材料中浸滲、熱導(dǎo)率較高、具有較好的機(jī)械性能，主要作為中子慢化、導(dǎo)熱和結(jié)構(gòu)材料)，較佳地為基體材料、金屬材料(例如鋯合金)或陶瓷材料(例如碳化硅)，更佳地為中間相炭微球經(jīng)炭化、純化制得的材料，和/或，以酚醛樹脂為粘結(jié)劑的基體石墨粉經(jīng)炭化、純化制得的材料。所述的基體材料如前所述。
本發(fā)明中，所述的燃料元件的直徑可為本領(lǐng)域常規(guī)的直徑，例如3cm、4cm或6cm。
本發(fā)明中，所述的無燃料層、所述的燃料層和所述的外殼層的半徑可根據(jù)反應(yīng)堆的物理、工程和熱工水力設(shè)計(jì)要求調(diào)整，本領(lǐng)域技術(shù)人員可根據(jù)經(jīng)驗(yàn)確定；所述的燃料層的半徑是指其最大半徑，所述的外殼層的半徑是指其最大半徑；較佳地其為表A中任一方案：
表A
本發(fā)明中，所述的燃料元件的體密度可為本領(lǐng)域常規(guī)的體密度，其較佳地小于等于熔鹽的密度(例如小于等于1.70g/cm3)。需要說明的是，現(xiàn)有的燃料元件的無燃料層由天然石墨粉經(jīng)炭化、純化制得，其密度較大，這使 得在設(shè)計(jì)參數(shù)相同時(shí)，使用該材料的燃料元件體密度較大；因此，為使燃料元件的體密度適于熔鹽反應(yīng)堆，其燃料層較薄、重金屬裝載量較低。
本發(fā)明還提供了一種上述的燃料元件的制備方法，其包括下述步驟：
(1)在所述的酚醛樹脂基泡沫炭外，依次包覆所述的燃料層的原料、所述的外殼層的原料，得到燃料元件坯體；
(2)將所述的步驟(1)制得的燃料元件坯體進(jìn)行炭化、純化，得到燃料元件即可。
在所述的步驟(1)中，所述的燃料層的原料可根據(jù)經(jīng)驗(yàn)和相應(yīng)的燃料層的包覆燃料顆粒和基體材料確定。例如，當(dāng)所述的燃料層由所述的包覆燃料顆粒和所述的中間相炭微球經(jīng)炭化、純化制得的材料組成時(shí)，所述的燃料層的原料為包覆燃料顆粒和中間相炭微球。
在所述的步驟(1)中，所述的外殼層的原料可根據(jù)經(jīng)驗(yàn)和相應(yīng)的外殼層的材料確定。例如，當(dāng)所述的外殼層的材料為所述的基體石墨粉經(jīng)炭化、純化制得的材料時(shí)，所述的外殼層的原料為基體石墨粉。
在所述的步驟(1)中，所述的燃料層的原料的包覆方法和所述的外殼層的原料的包覆方法可獨(dú)立地為本領(lǐng)域常規(guī)的包覆方法，例如準(zhǔn)等靜壓法、化學(xué)氣相沉積法、化學(xué)液相浸滲法等，根據(jù)燃料層或外殼層的原料和目標(biāo)材料，本領(lǐng)域技術(shù)人員可根據(jù)經(jīng)驗(yàn)確定適當(dāng)?shù)陌卜椒ā?/p>
其中，所述的燃料層的原料的包覆方法可為準(zhǔn)等靜壓法。
其中，當(dāng)所述的外殼層的原料為中間相炭微球和/或基體石墨粉時(shí)，所述的外殼層的原料的包覆方法可為準(zhǔn)等靜壓法。
其中，所述的準(zhǔn)等靜壓法可為本領(lǐng)域常規(guī)的準(zhǔn)等靜壓法，較佳地為SH(Semihydrostatiche pressverfahren)準(zhǔn)等靜壓法。所述的SH準(zhǔn)等靜壓法的壓力可為本領(lǐng)域SH準(zhǔn)等靜壓法常規(guī)的壓力，可根據(jù)燃料層和/或外殼層所需的密度和厚度進(jìn)行調(diào)節(jié)，例如100～250MPa。
在所述的步驟(2)中，所述的炭化可為本領(lǐng)域常規(guī)的炭化，其溫度較佳地為600℃～1000℃，例如800℃。
在所述的步驟(2)中，所述的純化可為本領(lǐng)域常規(guī)的純化，其溫度較佳地為1850℃～1950℃。
本發(fā)明還提供了一種上述的燃料元件在反應(yīng)堆中的應(yīng)用。所述的“反應(yīng)堆”可為固態(tài)熔鹽堆或氣冷堆；所述的固態(tài)熔鹽堆中的熔鹽為本領(lǐng)域常規(guī)的熔鹽，包括但不限于LiF-BeF2，也可以其它類型的氟鹽，如KF-ZrF4等。
在不違背本領(lǐng)域常識(shí)的基礎(chǔ)上，上述各優(yōu)選條件，可任意組合，即得本發(fā)明各較佳實(shí)例。
本發(fā)明中，如無特別說明，術(shù)語“中間相炭微球”是指粒徑分布在1～100μm，呈球形或橢球型，通過溶劑分離得到的炭微球。
本發(fā)明中，如無特別說明，術(shù)語“酚醛樹脂”是指由苯酚或取代苯酚，與甲醛反應(yīng)生成的高分子材料。
本發(fā)明中，如無特別說明，術(shù)語“中間相瀝青”是指由重質(zhì)芳烴類物質(zhì)在熱處理過程中生成的一種由圓盤狀或者棒狀分子構(gòu)成的向列型的液晶物質(zhì)，其原料可以是煤焦油瀝青、石油瀝青和純芳烴類物質(zhì)以及它們的共混體。
本發(fā)明中，如無特別說明，術(shù)語“人造石墨”是指以粉狀的優(yōu)質(zhì)煅燒石油焦為主要原料，以瀝青作為粘結(jié)劑，經(jīng)混合后將其壓制成形，再經(jīng)2500-3000℃熱處理，石墨化后得到的材料。
本發(fā)明中，如無特別說明，術(shù)語“天然鱗片石墨”是指層狀結(jié)構(gòu)的天然石墨。
本發(fā)明所用試劑和原料均市售可得。
本發(fā)明的積極進(jìn)步效果在于：該燃料元件體密度可調(diào)，在設(shè)計(jì)參數(shù)相同時(shí)、體密度更低，在體密度相同時(shí)、重金屬裝載量更高，無燃料層與燃料層間的界面結(jié)合緊密，且具有外殼層結(jié)構(gòu)致密，能夠防止熔鹽浸滲等優(yōu)點(diǎn)；該制備方法簡(jiǎn)單，成本較低。
附圖說明
圖1為燃料元件結(jié)構(gòu)截面示意圖。
具體實(shí)施方式
下面通過實(shí)施例的方式進(jìn)一步說明本發(fā)明，但并不因此將本發(fā)明限制在所述的實(shí)施例范圍之中。下列實(shí)施例中未注明具體條件的實(shí)驗(yàn)方法，按照常規(guī)方法和條件，或按照商品說明書選擇。
本發(fā)明實(shí)施例中，中間相炭微球購于日本Osaka gas company，其參數(shù)為：平均粒徑為3.2μm、密度為1.4-1.5g/cm3(例如1.47g/cm3)，近似的碳含量為93wt％-95wt％，氫含量為4wt％-5wt％，熱處理期間保持球形不熔融，隨熱處理溫度升高，氫量下降，600℃以下呈中間相結(jié)構(gòu)，600℃以上發(fā)生碳質(zhì)中間相性質(zhì)和結(jié)構(gòu)的變化，700℃以上變成固體，在500-1000℃期間，密度逐漸由1.5g/cm3增大至1.9g/cm3。
本發(fā)明實(shí)施例中，天然鱗片石墨購于中鋼集團(tuán)新型材料(浙江)有限公司，其參數(shù)為：松裝密度為0.52-0.53g/cm3，粒度D50為19-23μm，水份為0.02％，真密度為2.258-2.275g/cm3。
本發(fā)明實(shí)施例中，人造石墨購于中鋼集團(tuán)新型材料(浙江)有限公司，其參數(shù)為：松裝密度為0.55g/cm3，粒度D50為18-22μm，水份為0.02％，真密度為2.235-2.258g/cm3。
本發(fā)明實(shí)施例中，中間相瀝青購于Mitsubishi Gas Chemical Co.(三菱瓦斯化學(xué)株式會(huì)社)，其參數(shù)為：軟化點(diǎn)260℃。
本發(fā)明實(shí)施例中，酚醛樹脂購于上海華夏化工材料有限公司，其型號(hào)為PF211，其參數(shù)為：分子量690，軟化點(diǎn)101℃，熔點(diǎn)97℃，pH值為6，殘?zhí)苛?0wt％，灰度(ppm)為1。
本發(fā)明實(shí)施例中，力學(xué)性能(抗壓強(qiáng)度和抗拉強(qiáng)度)測(cè)試采用國標(biāo)：GB/T 13465.2-2002不透性石墨材料試驗(yàn)方法；熱導(dǎo)率測(cè)試采用激光熱導(dǎo)儀(耐馳)；孔徑分布測(cè)試采用壓汞法，國標(biāo)：GB/T 21650.1-2008壓汞法和氣體吸附法測(cè)定固體材料孔徑分布和孔隙率第一部分：壓汞法。
本發(fā)明實(shí)施例中，準(zhǔn)等靜壓法的壓力為250MPa。
制備例1球狀酚醛樹脂基泡沫炭的制備
取酚醛樹脂和六次甲基四胺，按質(zhì)量比9∶1混合，充分溶解于無水乙醇中，制得樹脂溶液。將樹脂溶液放入高壓釜中，通氮?dú)饧訅褐?MPa，然后加熱至180℃發(fā)泡。恒溫1小時(shí)后，在180℃溫度下，緩慢將反應(yīng)釜內(nèi)壓力降至常壓。進(jìn)一步加熱至300℃，恒溫2小時(shí)后冷卻至室溫。將得到的酚醛樹脂基泡沫碳前驅(qū)體經(jīng)900℃炭化，得到酚醛樹脂基泡沫炭。
通過機(jī)加工在所述的酚醛樹脂基泡沫炭的表面開寬度為1mm、深度為1mm的槽，經(jīng)線方向上有8條槽，緯線方向上有8條槽。
實(shí)施例1無燃料層在最內(nèi)層的燃料元件的制備
(1)采用制備例1制得的密度為0.5-1.2g/cm3、抗壓強(qiáng)度為40-90MPa的帶槽的酚醛樹脂基泡沫炭，并以之為無燃料層(1)；
(2)采用準(zhǔn)等靜壓工藝或涂覆工藝，在無燃料層(1)外均勻包覆燃料層(2)原料；燃料層(2)原料由TRISO顆粒和基體石墨粉混合而成，所述的基體石墨粉為64％的天然鱗片石墨、16％的人造石墨和20％的酚醛樹脂，通過混捏、擠條、破碎和篩分等工藝制得的基體石墨粉，得到樣品(12)；
(3)采用準(zhǔn)等靜壓工藝，在樣品(12)外包壓外殼層(3)原料；外殼層(3)原料為64％的天然鱗片石墨、16％的人造石墨和20％的酚醛樹脂，通過混捏、擠條、破碎和篩分等工藝制得的基體石墨粉，得到樣品(123)；
(4)將步驟(3)得到的樣品(123)進(jìn)行炭化、純化處理，炭化溫度為800℃，純化溫度為1850℃。得到燃料元件即可。如圖1所示，1代表無燃料層，2代表燃料層，3代表外殼層。
實(shí)施例2制得的直徑3cm的燃料元件
參照實(shí)施例1的制備方法制得直徑3cm的燃料元件，其主要參數(shù)見表1：
表1
本實(shí)施例單球體密度為1.70g/cm3，體密度比對(duì)比例2中的單球體密度小，但每個(gè)球的含鈾量是對(duì)比例2的1.4倍。同時(shí)，該酚醛樹脂基泡沫炭具有較好耐輻照性和較好的機(jī)械性能，其內(nèi)部具有納米級(jí)(20nm)的孔，具有非常低的熱導(dǎo)率，是優(yōu)異的絕熱材料，有利于燃料層的熱量向外輸運(yùn)。其外殼層平均孔徑為1μm，抗壓強(qiáng)度為40MPa。
實(shí)施例3制得的直徑6cm的燃料元件
參照實(shí)施例1的制備方法制得直徑6cm的燃料元件，其主要參數(shù)見表2。
表2
本實(shí)施例單球體密度為1.70g/cm3，體密度比對(duì)比例2中的單球體密度小，但每個(gè)球的含鈾量是對(duì)比例2的15倍。
實(shí)施例4外殼層摻雜6％中間相碳微球的元件
參照實(shí)施例1，本實(shí)施例的不同之處在于，在步驟(3)基體粉制備中摻雜6％的中間相碳微球，即外殼層原料為64％的天然鱗片石墨、10％的人造石墨、20％的酚醛樹脂和6％的中間相炭微球。
本實(shí)施例制得的外殼層平均孔徑為500nm，滿足熔鹽浸滲對(duì)孔徑的要求，即孔徑1μm以下，同時(shí)，該外殼層的抗壓強(qiáng)度為60MPa。
實(shí)施例5外殼層和燃料層均為中間相碳微球的元件
參照實(shí)施例1，本實(shí)施例的不同之處在于，步驟(2)燃料層的原料采用燃料顆粒與中間相碳微球混合；外殼層原料僅為中間相炭微球一種原料。
本制備方法得到的燃料層基體材料和外殼層，制備過程中無需添加粘結(jié)劑，避免了通常制備基體石墨粉的“混捏、擠條、破碎和篩分”等步驟，工藝簡(jiǎn)單。參照上述制備方法制得的直徑3cm的燃料元件，其主要參數(shù)見下表3：
表3
本實(shí)施例制得的外殼層平均孔徑為200nm(壓汞法測(cè)試)(滿足熔鹽浸滲對(duì)孔徑的要求，即孔徑1μm以下)，抗壓強(qiáng)度為100MPa。
實(shí)施例6外殼層為碳化硅的燃料元件
除步驟(3)中采用化學(xué)氣相沉積或化學(xué)液相浸滲的方法制備材質(zhì)為碳化硅的外殼層(3)外，其余均同實(shí)施例1。
實(shí)施例7制得的直徑3cm的燃料元件
參照實(shí)施例6的制備方法制得外殼層為碳化硅的直徑3cm燃料元件，其主要參數(shù)見表4。
表4
本實(shí)施例單球體密度為1.67g/cm3，其體密度比對(duì)比例2中的單球體密度小，但每個(gè)球的含鈾量是對(duì)比例2的0.5倍。
實(shí)施例8制得的直徑6cm的燃料元件
參照實(shí)施例6的制備方法制得的外殼層為碳化硅直徑6cm燃料元件，其主要參數(shù)見表5。
表5
本實(shí)施例單球體密度為1.67g/cm3，體密度比對(duì)比例2中的單球體密度小，但每個(gè)球的含鈾量是對(duì)比例2的11倍。
對(duì)比例1
(1)以體密度為1.59g/cm3的石墨作為無燃料層(1)；
(2)采用準(zhǔn)等靜壓工藝或涂覆工藝，在無燃料層(1)外均勻包覆燃料層(2)原料。燃料層(2)原料由TRISO顆粒和基體石墨粉混合而成，所述的基體石墨粉為64％的天然鱗片石墨、16％的人造石墨和20％的酚醛樹脂，通過混捏、擠條、破碎和篩分等工藝制得的基體石墨粉，得到樣品(12)；
(3)采用準(zhǔn)等靜壓工藝，在樣品(12)外包壓外殼層(3)原料；外殼層(3)原料為64％的天然鱗片石墨、16％的人造石墨和20％的酚醛樹脂，通過混捏、擠條、破碎和篩分等工藝制得基體石墨粉，獲得樣品(123)；
(4)將步驟(3)得到的樣品(123)進(jìn)行炭化、純化處理，炭化溫度為800℃，純化溫度為1850℃。得到燃料元件即可。
對(duì)比例2制得的直徑3cm的燃料元件
參照對(duì)比例1的制備方法制得直徑3cm的燃料元件，其主要參數(shù)見表6。
表6
以上實(shí)施例和對(duì)比例僅僅是對(duì)本發(fā)明的具體實(shí)施方式進(jìn)行描述，并非對(duì) 本發(fā)明的范圍進(jìn)行限定，本領(lǐng)域技術(shù)人員在現(xiàn)有技術(shù)的基礎(chǔ)上還可以做多種修改和變化，在不脫離本發(fā)明設(shè)計(jì)的前提下，本領(lǐng)域普通工程技術(shù)人員對(duì)本發(fā)明的技術(shù)方案作出的各種變型和改進(jìn)，均應(yīng)落入本發(fā)明的權(quán)利要求書確定的保護(hù)范圍內(nèi)。