包括以下步驟：
[0085] -混合可裂變核燃料（其可以為UO2)與氧化還原體系的粉末的步驟；
[0086] -通過在低壓下（其可以為約50MPa和IOOMPa之間）壓制而將混合物機(jī)械造粒的 步驟；
[0087] -通過在更高壓力下（其可以為約300MPa和700MPa之間）壓制而成型的步驟；
[0088] -在可以為約1700°C的溫度下在還原和/或中性氣氛下燒結(jié)的步驟。
[0089] 根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)變體，通過在干燥或液體介質(zhì)中共研磨而進(jìn)行粉末混合步驟。
[0090] 根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)變體，在渦輪式混合器中進(jìn)行粉末混合步驟。
[0091] 根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)變體，使用如下溫度增加方案而進(jìn)行燒結(jié)步驟：所述溫度增加 方案包含由在約300°C下穩(wěn)定的溫度分隔的兩個(gè)溫度斜坡，隨后為在約1700°C的溫度下的 階段。
[0092] 根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)變體，在烘箱中在額外量的氧化還原體系的存在下進(jìn)行燒結(jié)步 驟。
[0093] 本發(fā)明的一個(gè)主題還為一種用于制造包含包殼和添加的核燃料的核反應(yīng)堆燃料 元件的方法，其特征在于所述方法包括用于制造包含根據(jù)本發(fā)明的所述添加的核燃料的壓 塊的方法步驟。
【附圖說(shuō)明】
[0094] 通過閱讀以下描述，將更加清晰地理解本發(fā)明，并將顯現(xiàn)出其它優(yōu)點(diǎn)，以下描述非 限制性地通過所附附圖給出，在所附附圖中：
[0095] -圖1示出了在1500°C下以30GWj/t. U輻照的標(biāo)準(zhǔn)耶2燃料中，F(xiàn)G(不包括He和 Xe)的隨著起作用的氧勢(shì)而變化的分壓和物種形成分布；
[0096] -圖2示出了在標(biāo)準(zhǔn)UO2燃料中，隨著起作用的溫度和氧勢(shì)而變化的主要揮發(fā)性裂 變產(chǎn)物（不包括He和Xe)的占優(yōu)勢(shì)范圍；
[0097] -圖3a和圖3b分別示出了相對(duì)于揮發(fā)性裂變產(chǎn)物的穩(wěn)定性區(qū)域，能夠在燃料運(yùn)行 范圍內(nèi)緩沖？。2的XMoO 4/XO和BaU04/Ba0氧化還原緩沖體系的位置；
[0098] -圖4示出了相對(duì)于揮發(fā)性裂變產(chǎn)物的穩(wěn)定性區(qū)域，能夠在燃料運(yùn)行范圍內(nèi)緩沖 ?。2的Ti-O氧化還原緩沖體系的位置；
[0099] -圖5示出了相對(duì)于揮發(fā)性裂變產(chǎn)物的穩(wěn)定性區(qū)域，能夠在燃料運(yùn)行范圍內(nèi)緩沖 Pq2的V-O氧化還原緩沖體系的位置；
[0100]-圖6示出了相對(duì)于揮發(fā)性裂變產(chǎn)物的穩(wěn)定性區(qū)域，能夠在燃料運(yùn)行范圍內(nèi)緩沖 Pq2的Ga-O氧化還原緩沖體系的位置；
[0101] -圖7示出了相對(duì)于揮發(fā)性裂變產(chǎn)物的穩(wěn)定性區(qū)域，能夠在燃料運(yùn)行范圍內(nèi)緩沖 Pq2的Cr-O氧化還原緩沖體系的位置；
[0102] -圖8示出了相對(duì)于揮發(fā)性裂變產(chǎn)物的穩(wěn)定性區(qū)域，能夠在燃料運(yùn)行范圍內(nèi)緩沖 Pq2的Nb-O氧化還原緩沖體系的位置；
[0103] -圖9示出了在制造包含本發(fā)明的添加的燃料的物體的過程中可在燒結(jié)操作中使 用的溫度循環(huán)的一個(gè)實(shí)施例；
[0104] -圖10示出了用于制備包含本發(fā)明的添加的燃料的芯塊的燒結(jié)設(shè)備（其本身置于 烘箱中）的一個(gè)實(shí)施例。
[0105] 因此，本發(fā)明的一個(gè)主題為就燃料的用于控制和調(diào)節(jié)在反應(yīng)堆中產(chǎn)生的燃料體系 /FP的氧勢(shì)的性質(zhì)而言，與現(xiàn)有技術(shù)中已知的燃料相比改進(jìn)反應(yīng)堆中的燃料行為的一類功 能燃料。
[0106] 因此，根據(jù)本發(fā)明，氧勢(shì)的控制通過氧化還原緩沖體系來(lái)確保，所述氧化還原緩沖 體系的特征在于兩相（一相為氧化相，另一相為還原相）共存。所述氧化還原體系的選擇 極大地由在有利的氧化還原電勢(shì)范圍內(nèi)隨溫度而變化的其氧化勢(shì)RTlogPOdA變化而決定， 所述有利的氧化還原電勢(shì)范圍由圖2所示的氧勢(shì)所限定，即位于如下之間：
[0107] -隨著溫度而變化的以kj/mol 02表示的氧勢(shì)的第一曲線，端部具有如下坐標(biāo)的直 線部分近似于所述第一曲線：
[0108] P〇2/11(T = 100(TC ) ~ _370kJ/mol O2以及
[0109] P02712 (T = 2000°C ) ^ -250kJ/mol 02；
[0110] -隨著溫度而變化的以kj/mol 02表示的氧勢(shì)的第二曲線，端部具有如下坐標(biāo)的直 線部分近似于所述第二曲線：
[0111] P02/21(T = 100(TC ) ~ -530kJ/mol O2以及
[0112] P02/22 (T = 2000 °C ) ~ -410kJ/mol 02〇
[0113] 在兩個(gè)直線部分[PQ2/11，PQ2/12]和[P Q2/21，PQ2/22]之間限定的所述范圍內(nèi)，由裂變產(chǎn) 生的揮發(fā)性氣體以對(duì)構(gòu)成包殼的鋯合金無(wú)腐蝕性的化學(xué)形式得以穩(wěn)定，并且對(duì)于顯著的燃 燒程度（至少30GWj/t. U(噸鈾））就是這種情況。
[0114] 同時(shí)，應(yīng)當(dāng)注意，也發(fā)現(xiàn)用于制備本發(fā)明中所提到的這些燃料的方法得以顯著改 進(jìn)，因?yàn)椴牧夏軌蛟痪彌_燒結(jié)氧勢(shì)，所述燒結(jié)氧勢(shì)是基本上決定最終產(chǎn)品的性質(zhì)和特性 的參數(shù)。
[0115] 所考慮的氧化還原緩沖體系在500和2000°C之間的溫度范圍內(nèi)，在隨著氧化還原 對(duì)的變化而變化的區(qū)間內(nèi)都具有反應(yīng)性。
[0116] 以下呈現(xiàn)的占優(yōu)勢(shì)圖表清晰地示出了這些氧化還原對(duì)的氧勢(shì)完全或部分地落入 先前描述的通過圖1和圖2來(lái)表示的最佳氧勢(shì)區(qū)域內(nèi)（氣體部分為最少以及不存在高腐蝕 性物種（如TeI 2))。
[0117] 圖 3a 和 3b 示出 了體系（Ba、Ca、Sr) -Mo-O 和 Ba-U-O 的情形:
[0118] 鋇（或Sr或甚至Ca)緩沖體系（乂-]?〇-04或X-U-O 4:X0)能夠在燃料的運(yùn)行區(qū)域 內(nèi)，在1000和2000°C之間的整個(gè)溫度范圍內(nèi)緩沖Ptj2。如果燃料經(jīng)受還原干擾，則這些由 鈾裂變產(chǎn)物自然產(chǎn)生的化學(xué)化合物因此能夠參與〇 2的調(diào)節(jié)；(Ba-U-04/Ba-〇)體系在其中在 1000和2000°C之間氣體部分為最少的整個(gè)區(qū)域中為活性的；(X-Mo-O 4, X-0)體系的有效緩 沖能力為3mol 0/mol X(如果Mo過量）。（Ba-U-〇4/Ba-〇)體系的有效緩沖能力為Imol 0/ mol Ba0
[0119] 圖4示出了 Ti-O體系的情形:
[0120] Ti-O體系具有多個(gè)聚合物相，其中鈦的氧化程度從+4變化至+3 ;在1700°C以 下的溫度下，只有兩個(gè)鈦緩沖體系能夠在燃料運(yùn)行區(qū)域中緩沖Pffi。最大有效緩沖能力為 l/3mol 0/mol Ti。超過1700°C，則液相Ti4O7在整個(gè)感興趣的區(qū)域中占優(yōu)勢(shì)。
[0121] 圖5示出了 V-O體系的情形:
[0122] 釩的（V203/V0)氧化還原體系位于燃料運(yùn)行區(qū)域的還原區(qū)域中。（V 203/V0)體系在 高溫下（1800°C以上）在最少氣體區(qū)內(nèi)為活性。V0(1)液相出現(xiàn)在1800°C的區(qū)域中。整體緩 沖能力為 l/2mol Ο/mol V。
[0123] 圖6示出了 Ga-O體系的情形:
[0124] 鎵的（Ga203/Ga)氧化還原體系在1000和2000°C之間的整個(gè)溫度區(qū)間內(nèi)，在非腐 蝕性氣體占優(yōu)勢(shì)的區(qū)域內(nèi)（中灰色和淺灰色）。（Ga 203/Ga)體系在1500°C以下的溫度下在 最少氣體區(qū)中為活性。整體緩沖能力為3/2mol 0/mol Ga。
[0125] 圖7示出了 Cr-O體系的情形:
[0126] 三個(gè)鉻氧化還原體系在燃料運(yùn)行區(qū)域的還原區(qū)域中。（CrO/Cr)體系在高溫下 (1750°C以上）在最少氣體區(qū)中為活性。Cr0 (1)相出現(xiàn)在1650°C和高于1650°C下。整體緩 沖能力為 3/2mol 0/mol Cr。
[0127] 圖8示出了 Nb-O體系的情形:
[0128] Nb-O體系在燃料的運(yùn)行區(qū)域中存在三個(gè)不同的氧化程度：+2、+4、+5 ;銀氧化還原 體系（Nb205/Nb02)和（Nb0 2/Nb0)在1000和2000°C之間的整個(gè)溫度區(qū)間內(nèi)都在非腐蝕性氣 體占優(yōu)勢(shì)的區(qū)域中（中灰色和淺灰色）。此外，（Nb 205/Nb02)緩沖體系只在氣體部分為最少 的區(qū)中；
[0129] -最大有效緩沖能力為 3/2mol 0/mol Nb，其中（Nb205/Nb02)對(duì)提供 l/2mol 0/mol Nb 并且（Nb02/Nb0)對(duì)提供 Imol 0/mol Nb ;
[0130] -文獻(xiàn)指出鈮氧化還原反應(yīng)能夠在1000°C和1000°C以上的溫度下被熱力學(xué)活化； 因此，鈮氧化還原緩沖劑特別適用于在燃料的整個(gè)運(yùn)行溫度范圍內(nèi)控制P Q2。
【具體實(shí)施方式】
[0131] 用于制誥本發(fā)明的燃料的方法的實(shí)施例：
[0132] 通常（但非限制性地），用于制造根據(jù)本發(fā)明的添加的燃料壓塊的方法可以分解 為以下步驟：
[0133] 1)通過共研磨或渦輪機(jī)混合來(lái)混合UO2粉末與構(gòu)成緩沖體系的粉末，從而產(chǎn)生均 勻混合物。共研磨可以在干燥或液體介質(zhì)中進(jìn)行；
[0134] 2)在僅在液體介質(zhì)中研磨的情況下：干燥，然后以850 μπι篩分；
[0135] 3)添加潤(rùn)滑劑以便于隨后的成型（0. 2至0. 5% m(以質(zhì)量計(jì)）的硬脂酸鋅或另一 潤(rùn)滑劑）；
[0136] 4)在低壓下（50至IOOMPa)通過壓制進(jìn)行混合物的機(jī)械造粒，隨后在400和 900 μπι之間進(jìn)行篩分；
[0137] 5)通過高壓雙效單軸壓制（300和700MPa之間）而成型；
[0138] 6)在還原和/或中性氣氛下在約1700°C下進(jìn)行燒結(jié)。將壓塊置于封閉吊艙中，接 近構(gòu)成在壓塊中所用的氧化還原緩沖劑的粉末的混合物的足夠量。所述量的緩沖劑的目的 是減少在壓塊的內(nèi)部和外部之間的緩沖材料的濃度梯度的影響。當(dāng)所述梯度存在時(shí)，其可 以導(dǎo)致在芯塊中周邊區(qū)的出現(xiàn)，所述周邊區(qū)具有與外皮區(qū)不同的微結(jié)構(gòu)。
[0139] 用于制誥基于本發(fā)明的燃料的物體（如壓塊）的方法的實(shí)施例：
[0140] 關(guān)于未加工的（即燒結(jié)前）物體（壓塊）的制造，用于制造包含緩沖體系的燃料 的方案可以基于以下步驟順序：
[0141] 根據(jù)應(yīng)用于燃料制造的粉末冶金的標(biāo)準(zhǔn)方案而進(jìn)行壓塊的制備，其包括下述步 驟：
[0142] 1)在行星混合器中在液相（乙醇）中混合/研磨UO2粉末和緩沖體系；
[0143] 2)在60°C下烘烤直至乙醇完全蒸發(fā)掉；
[0144] 3)篩分（850 微米）；
[0145]