1:48:64，機(jī)械攪拌13h，混合均勻，制成混合物料;其中，si3N4粉末的平均粒度為1.3 Ιμπι;
[0077](2)將混合物料在50°C，烘干18h，去除無水乙醇，制成混合粉體；
[0078](3)將混合粉體粉碎后過篩，選取粒度為20?60目的顆粒，作為酚醛樹脂和Si3N4混合模壓物料；
[0079]步驟2，制備Si3N4基素坯:
[0080](I)將酚醛樹脂和Si3N4混合模壓物料放在模具中，在150MPa的壓力下模壓成形，制得還體；
[0081 ] ⑵將坯體在200°C，干燥6h，制得Si3N4基素坯；
[0082]步驟3，制備氮化硅基陶瓷復(fù)合材料:
[0083](I)在真空加熱爐內(nèi)，將Mg硅顆粒放置于Si3N4基素坯的上表面，其中，硅顆粒的質(zhì)量M的確定方法同實(shí)施例1的步驟3 (I)；
[0084](2)在真空度<50Pa條件下，以9°C/min升溫，于1500°C，保溫50min，制得氮化硅基陶瓷復(fù)合材料。
[0085]本實(shí)施例制得的氮化硅基陶瓷復(fù)合材料X射線衍射圖如圖1(b)所示，氮化硅基陶瓷復(fù)合材料掃描電鏡照片圖如圖4所示。
[0086]經(jīng)檢測，該氮化硅基陶瓷復(fù)合材料的維氏硬度為13.6GPa，開口氣孔率為0.78%,體積密度為2.73g/cm3，相對密度為91.80 %。
[0087]實(shí)施例3
[0088]—種氮化硅基陶瓷復(fù)合材料的制備方法，包括如下步驟:
[0089]步驟I，制備碳源和Si3N4混合模壓物料:
[0090](I)按質(zhì)量比，酚醛樹脂中C元素:Si3N4粉末:無水乙醇=1:32:43，機(jī)械攪拌14h，混合均勻，制成混合物料;其中，Si3N4粉末的平均粒度為380μπι;
[0091](2)將混合物料在40°C，烘干24h去除無水乙醇，制成混合粉體；
[0092](3)將混合粉體粉碎后過篩，選取粒度為20?60目的顆粒，作為酚醛樹脂和Si3N4混合模壓物料；
[0093]步驟2，制備Si3N4基素坯:
[0094](I)將酚醛樹脂和Si3N4混合模壓物料放在模具中，在25MPa的壓力下模壓成形，制得還體；
[0095](2)將坯體在150°C，干燥8h，制得Si3N4基素坯；
[0096]步驟3，制備氮化硅基陶瓷復(fù)合材料:
[0097](I)在真空加熱爐內(nèi)，將Mg硅顆粒放置于Si3N4基素坯的上表面，其中，硅顆粒的質(zhì)量M的確定方法同實(shí)施例1的步驟3 (I)；
[0098](2)在真空度<50Pa條件下，以8°C/min升溫，于1450°C，保溫60min，制得氮化硅基陶瓷復(fù)合材料。
[0099]本實(shí)施例制得的氮化硅基陶瓷復(fù)合材料X射線衍射圖如圖1(c)所示，氮化硅基陶瓷復(fù)合材料掃描電鏡照片圖如圖5所示。
[0100]經(jīng)檢測，該氮化硅基陶瓷復(fù)合材料的維氏硬度為15.SGPa，開口氣孔率為1.65%,體積密度為2.76g/cm3，相對密度為93.15 %。
[0101]實(shí)施例4
[0102]—種氮化硅基陶瓷復(fù)合材料的制備方法，包括如下步驟:
[0103]步驟I，制備碳源和Si3N4混合模壓物料:
[0104](I)按質(zhì)量比，酚醛樹脂中C元素:Si3N4粉末:無水乙醇=1:24:31，機(jī)械攪拌15h，混合均勻，制成混合物料;其中，si3N4粉末的平均粒度為1.3 Ιμπι;
[0105](2)將混合物料在40°C，烘干30h，去除無水乙醇，制成混合粉體；
[0106](3)將混合粉體粉碎后過篩，選取粒度為20?60目的顆粒，作為酚醛樹脂和Si3N4混合模壓物料；
[0107]步驟2，制備Si3N4基素坯:
[0108](I)將酚醛樹脂和Si3N4混合模壓物料放在模具中，在10MPa的壓力下模壓成形，制得還體；
[0109]⑵將坯體在100°C，干燥9h，制得Si3N4基素坯；
[0110]步驟3，制備氮化硅基陶瓷復(fù)合材料:
[0111](I)在真空加熱爐內(nèi)，將Mg硅顆粒放置于Si3N4基素坯的上表面，其中，硅顆粒的質(zhì)量M的確定方法同實(shí)施例1的步驟3 (I)；
[0112](2)在真空度<50Pa條件下，以6°C/min升溫，于1600°C，保溫30min，制得氮化硅基陶瓷復(fù)合材料。
[0113]本實(shí)施例制得的氮化硅基陶瓷復(fù)合材料X射線衍射圖如圖1(d)所示，氮化硅基陶瓷復(fù)合材料掃描電鏡照片圖如圖6所示。
[0114]經(jīng)檢測，該氮化硅基陶瓷復(fù)合材料的維氏硬度為14.1GPa，開口氣孔率為1.76%,體積密度為2.74g/cm3，相對密度為92.81 %。
[0115]實(shí)施例5
[0116]—種氮化硅基陶瓷復(fù)合材料的制備方法，包括如下步驟:
[0117]步驟I，制備碳源和Si3N4混合模壓物料:
[0118](I)按質(zhì)量比，酚醛樹脂中C元素:Si3N4粉末:無水乙醇=1:19:23，機(jī)械攪拌16h，混合均勻，制成混合物料;其中，si3N4粉末的平均粒度為1.3 Ιμπι;
[0119](2)將混合物料在30°C，烘干36h，去除無水乙醇，制成混合粉體；
[0120](3)將混合粉體粉碎后過篩，選取粒度為20?60目的顆粒，作為酚醛樹脂和Si3N4混合模壓物料；
[0121]步驟2，制備Si3N4基素坯:
[0122](I)將酚醛樹脂和Si3N4混合模壓物料放在模具中，在50MPa的壓力下模壓成形，制得還體；
[0123]⑵將坯體在50°C，干燥10h，制得Si3N4基素坯；
[0124]步驟3，制備氮化硅基陶瓷復(fù)合材料:
[0125](I)在真空加熱爐內(nèi)，將Mg硅顆粒放置于Si3N4基素坯的上表面，其中，硅顆粒的質(zhì)量M的確定方法同實(shí)施例1的步驟3 (I)；
[0126](2)在真空度<50Pa條件下，以5°C/min升溫，于1650°C，保溫20min，制得氮化硅基陶瓷復(fù)合材料。
[0127]本實(shí)施例制得的氮化硅基陶瓷復(fù)合材料X射線衍射圖如圖1(e)所示，氮化硅基陶瓷復(fù)合材料掃描電鏡照片圖如圖7所示。
[0128]經(jīng)檢測，該氮化硅基陶瓷復(fù)合材料的維氏硬度為14.3GPa，開口氣孔率為2.44%,體積密度為2.76g/cm3，相對密度為93.82 %。
[0129]圖2為本發(fā)明實(shí)施例5中的氮化硅基陶瓷復(fù)合材料掃描電鏡照片圖以及各區(qū)域的EDS成分分析圖，圖中(f)為氮化硅基陶瓷復(fù)合材料掃描電鏡照片圖，(g)為(f)中Si3N4區(qū)域的EDS成分分析圖，(h)為⑴中SiC區(qū)域的EDS成分分析圖，⑴為⑴中Si區(qū)域的EDS成分分析圖。
[0130]結(jié)合X射線衍射圖和EDS成分分析結(jié)果，圖3?7分別為實(shí)施例1?5的氮化硅基陶瓷復(fù)合材料掃描電鏡照片圖，圖中深灰色區(qū)域?yàn)橐許i3N4為主相的Si3N4和SiC的混合區(qū)域，淺灰色區(qū)域?yàn)橐許i為主相的Si和SiC的混合區(qū)域，由于原料Si3N4粉體粒度不同，碳源添加量不同，由圖可見，隨著C含量的增加，C與Si反應(yīng)生成SiC的量增加，即圖中以Si3N4為主相的Si3N4和SiC的混合區(qū)域所對應(yīng)的深灰色區(qū)域呈較明顯的增加趨勢。
【主權(quán)項(xiàng)】
1.一種氮化硅基陶瓷復(fù)合材料的制備方法，其特征在于，包括如下步驟: 步驟I，制備碳源和Si3N4混合模壓物料: (1)按質(zhì)量比，碳源中C元素:Si3N4粉末:無水乙醇=1:(19?99): (23?144)，攪拌12?.16h，混合均勻，制成混合物料;其中，碳源是含有碳、氫和氧元素且能夠溶于無水乙醇的有機(jī)化合物； (2)將混合物料在30?60°C，烘干12?36h去除無水乙醇，制成混合粉體； (3)將混合粉體粉碎后過篩，選取粒度為20?60目的顆粒作為碳源和Si3N4混合模壓物料； 步驟2，制備Si3N4基素坯: (1)將碳源和Si3N4混合模壓物料放在模具中，在25?200MPa的壓力下模壓成形，制得坯體； (2)將坯體在50?250°C，干燥5?1h，制得Si3N4基素坯； 步驟3，制備氮化硅基陶瓷復(fù)合材料: (I)在真空加熱爐內(nèi)，將Mg粒度為0.1?1mm的娃顆粒放置于Si3N4基素還的上表面，其中，硅顆粒質(zhì)量M的確定方法為: (a)測量Si3N4基素坯的質(zhì)量，根據(jù)混合粉體中碳所占質(zhì)量百分?jǐn)?shù)，計(jì)算Si3N4基素坯中碳的質(zhì)量； (b)根據(jù)Si3N4基素坯中碳的質(zhì)量和公式(1.1)，計(jì)算出與素坯中碳反應(yīng)所需Si的質(zhì)量nu與SiC的質(zhì)量m2; C+Si^SiC (1.1) (c)計(jì)算氣孔體積: (1)根據(jù)Si3N4基素坯的質(zhì)量及混合粉體中Si3N4所占質(zhì)量百分?jǐn)?shù)，計(jì)算Si3N4基素坯中S i 3N4的質(zhì)量，計(jì)算出S i 3N4的體積Vi; (II)根據(jù)SiC的質(zhì)量m2，計(jì)算出SiC的體積V2; (III)測量Si3N4基素坯的體積V，氣孔體積V3= V-V1-V2 ； 氣孔體積V3即為填充Si3N4基素坯中氣孔所需的硅體積； (d)根據(jù)填充Si3N4基素坯中氣孔所需的Si體積，計(jì)算出填充Si3N4基素坯中氣孔所需的Si的質(zhì)量m3; (e)實(shí)際Si的質(zhì)量M為理論質(zhì)量的120?150%，即M=(mi+m3) X (120?150% )； (2)在真空度<50Pa條件下，于1450?1650°C，保溫20?60min，制得氮化硅基陶瓷復(fù)合材料。2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種氮化硅基陶瓷復(fù)合材料的制備方法，其特征在于:所述的步驟I (I)中，Si3N4粉末的平均粒度< 0.6mm。3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種氮化硅基陶瓷復(fù)合材料的制備方法，其特征在于:所述的步驟I (I)中，碳源是酚醛樹脂、葡萄糖或蔗糖。4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種氮化硅基陶瓷復(fù)合材料的制備方法，其特征在于:所述的步驟3中，升溫速度為5?10°C/min。5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種氮化硅基陶瓷復(fù)合材料的制備方法，其特征在于:所述的氮化硅基陶瓷復(fù)合材料中相組成為Si3N4、SiC和Si。6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種氮化硅基陶瓷復(fù)合材料的制備方法，其特征在于:采用所述的方法制得的氮化硅基陶瓷復(fù)合材料，維氏硬度為12?16GPa，開口氣孔率為0.6?.2.5%,體積密度為2.7?2.8g/cm3，相對密度為91.12?93.82 %。
【專利摘要】一種氮化硅基陶瓷復(fù)合材料的制備方法，屬于材料技術(shù)領(lǐng)域。該方法按以下步驟進(jìn)行：(1)制備碳源和Si3N4混合模壓物料：碳源、Si3N4粉末和無水乙醇按比例混合均勻后，去除無水乙醇；(2)制備Si3N4基素坯：在模具中，將碳源和Si3N4混合模壓物料模壓成形；(3)制備氮化硅基陶瓷復(fù)合材料：將硅顆粒放置于Si3N4基素坯的上表面，在真空加熱爐內(nèi)升溫并保溫制得氮化硅基陶瓷復(fù)合材料。本發(fā)明的方法步驟簡單、溫度要求低，在較低制備成本的條件下能夠獲得致密度高的氮化硅陶瓷復(fù)合材料，在制備過程中樣品尺寸變化<0.1％，屬凈尺寸燒結(jié)；并且本發(fā)明的方法能夠生產(chǎn)各種形狀復(fù)雜的產(chǎn)品。
【IPC分類】C04B35/584, C04B35/626, C04B35/65
【公開號】CN105601282
【申請?zhí)枴緾N201511008356
【發(fā)明人】張翠萍, 茹紅強(qiáng)
【申請人】東北大學(xué)
【公開日】2016年5月25日
【申請日】2015年12月28日